趙青琳，曾巧林，2，羅彬，許麗萍，范萌，陳良富，羅小波

1.重慶郵電大學(xué)計(jì)算機(jī)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,重慶 400065;

2.重慶市氣象科學(xué)研究所,重慶 401147;

3.四川省環(huán)境政策研究與規(guī)劃院,成都 610041;

4.重慶市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,重慶 401147;

5.中國(guó)科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院,北京 100094

1 引言

近年來，隨著中國(guó)經(jīng)濟(jì)持續(xù)高速發(fā)展，國(guó)民經(jīng)濟(jì)不斷提高，城市化趨勢(shì)明顯，導(dǎo)致空氣質(zhì)量不斷的下降，霧霾污染天氣頻繁發(fā)生，已嚴(yán)重影響到人們的身體健康。作為霧霾的主要污染物——空氣動(dòng)力學(xué)中直徑小于2.5 μm的細(xì)小顆粒物PM2.5（Particulate matter with an aerodynamic diameter less than 2.5 μm）已受到社會(huì)各界的極大關(guān)注和重視。自2013年中國(guó)開始大量建立PM2.5地面監(jiān)測(cè)站點(diǎn)以進(jìn)行實(shí)時(shí)PM2.5濃度測(cè)量，截止到2020年，PM2.5國(guó)家控制站點(diǎn)共1500多個(gè)左右，縣級(jí)站點(diǎn)共3000個(gè)左右。研究表明，長(zhǎng)期處于PM2.5暴露的環(huán)境中，人們更易患呼吸系統(tǒng)、心血管等疾病，甚至過早死亡（Hoff和Christopher，2009；Hu，2009；Tao等，2012；Wang等，2016；張莉等，2019）。因此，對(duì)PM2.5做到有效精確的監(jiān)測(cè)和評(píng)估顯得尤其重要。

目前監(jiān)測(cè)PM2.5的方法主要有兩種，即地基監(jiān)測(cè)技術(shù)和衛(wèi)星遙感技術(shù)。地基監(jiān)測(cè)技術(shù)可以實(shí)時(shí)掌握觀測(cè)站點(diǎn)上的顆粒物濃度隨時(shí)間變化的信息，精度高，但維護(hù)成本較高，且具有站點(diǎn)分布不均，時(shí)間序列較短等不足（陶金花等，2013）；然而，衛(wèi)星遙感技術(shù)具有空間覆蓋廣，時(shí)間序列長(zhǎng)等優(yōu)勢(shì)，已被廣泛用于分析PM2.5時(shí)空分布特征中（Dominic等，2006；Ma等，2019；王子峰等，2019）。研究表明，基于衛(wèi)星遙感技術(shù)反演的氣溶膠光學(xué)厚度AOD（Aerosol Optica Depth）與近地面PM2.5濃度具有一定的關(guān)系（Wang等，2014；Li等，2020），故利用AOD估算區(qū)域PM2.5濃度方法較多，主要可分為4種：比例因子法、半經(jīng)驗(yàn)公式法、統(tǒng)計(jì)模型方法和機(jī)器學(xué)習(xí)方法。比例因子法具有不涉及地面監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的優(yōu)勢(shì)，有利于估算未有地基監(jiān)測(cè)站點(diǎn)時(shí)段的PM2.5濃度，但估算結(jié)果精度較低。van Donkelaar等（2010）將比例因子法與AOD數(shù)據(jù)相結(jié)合，估算得到全球2001年和2002年近地面PM2.5濃度。半經(jīng)驗(yàn)公式方法基于AOD與PM2.5之間的物理特性，已從簡(jiǎn)單的垂直吸濕訂正模型細(xì)化為復(fù)雜的模型。Wang等（2010）依次使用垂直訂正和濕度訂正方法將AOD與PM2.5濃度的相關(guān)性r提高至0.66（皮爾遜相關(guān)系數(shù)：0.35—0.56；0.35—0.66）；Zeng等（2018）提出一種新的垂直吸濕訂正方法，通過擬合每個(gè)站點(diǎn)的吸濕增長(zhǎng)因子估算河北省近地面PM2.5濃度，研究表明經(jīng)垂直吸濕訂正后的“干”的消光系數(shù)σa(λ)與近地面PM2.5濃度之間的關(guān)系明顯提高。半經(jīng)驗(yàn)公式法考慮到AOD與PM2.5之間的物理機(jī)制，但因兩者之間的關(guān)系較為復(fù)雜，故無法用簡(jiǎn)單的函數(shù)關(guān)系式完全表示（Zeng等，2018）。隨著對(duì)PM2.5估算研究的深入，越來越多的高級(jí)統(tǒng)計(jì)模型被應(yīng)用到估算PM2.5濃度中，例如地理加權(quán)回歸模型GWR（Geographically weighted regression）（Fotheringham等，2002；陳輝等，2016）、廣義加和模型GAM（Generalized additive model）（Strawa等，2013）、線性混合效應(yīng)模型LME（Linear mixed effect model）（Zhang等，2018，Wang等，2019），該方法通過訓(xùn)練和驗(yàn)證提高了估算區(qū)域PM2.5的精度，但是無法完全表達(dá)自變量和因變量之間的關(guān)系（Wang等，2019）。機(jī)器學(xué)習(xí)憑借對(duì)大數(shù)據(jù)之間非線性關(guān)系表達(dá)的優(yōu)勢(shì)，被廣泛用于估算PM2.5濃度，例如Sun等（2019）提出一種基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的PM2.5預(yù)測(cè)模型，將AOD與氣象數(shù)據(jù)作為輸入數(shù)據(jù)估算京津冀地區(qū)近地面PM2.5的濃度，驗(yàn)證表明相關(guān)系數(shù)r達(dá)到0.9以上。機(jī)器學(xué)習(xí)法雖估算精度較高，但未考慮PM2.5物理特性和空間上相互聯(lián)系的特性，不同區(qū)域的估算模型存在較大差異，單一模型估算結(jié)果在空間分布上也存在一定的不合理性（杜震洪等，2020）。

根據(jù)國(guó)家發(fā)展要求，四川省和重慶市（簡(jiǎn)稱川渝地區(qū)）將合力打造成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈，故對(duì)區(qū)域大氣環(huán)境空氣質(zhì)量的研究和評(píng)價(jià)迫在眉睫，但由于川渝地區(qū)獨(dú)特的地形和氣象條件，利用衛(wèi)星遙感方法估算近地面PM2.5濃度存在一定困難?？紤]川渝地區(qū)地形復(fù)雜，引入“標(biāo)高（Ha）”進(jìn)行區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度垂直訂正；同時(shí)考慮不同月份濕度和污染物排放差異較大，采用逐月逐站點(diǎn)擬合吸濕增長(zhǎng)因子構(gòu)建吸濕訂正因子網(wǎng)格進(jìn)行濕度訂正。因此，本研究首先驗(yàn)證日本靜止葵花衛(wèi)星（Himawari-8）AOD的反演精度，然后采用垂直訂正和濕度訂正方法估算川渝地區(qū)2017年—2018年09：00—16：00間小時(shí)近地面PM2.5濃度，并進(jìn)行精度驗(yàn)證。逐小時(shí)區(qū)域PM2.5濃度有助于對(duì)污染物產(chǎn)生、遷移、消散等過程進(jìn)行詳細(xì)分析，為區(qū)域污染防治和治理提供有效的數(shù)據(jù)支撐。

2 研究區(qū)域及數(shù)據(jù)

2.1 研究區(qū)域

本研究以四川省的17個(gè)地級(jí)市和整個(gè)重慶市作為研究對(duì)象，經(jīng)緯度范圍為27.5°N—33.2°N，101.7°E—110.3°E，區(qū)域地形如圖1所示（DEM數(shù)據(jù)來源：http：//srtm.csi.cgiar.org/［2020-06-28］）。由于阿壩藏族羌族自治州、甘孜藏族自治州、涼山彝族自治州和攀枝花市地處川西高原，空氣質(zhì)量較好，且該區(qū)域地基監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)量較少、分布稀疏，故未納入本研究考慮范圍。根據(jù)圖1數(shù)字高程模型（DEM），研究區(qū)域四周地形較高，而中部較低，特殊的地形分布導(dǎo)致中部邊界層大氣層結(jié)的穩(wěn)定，風(fēng)速小，靜風(fēng)頻率高，造成污染物不易消散，大氣污染較為嚴(yán)重。

圖1 研究區(qū)域以及環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)和氣象站點(diǎn)分布圖Fig.1 Study region with environmental monitoring stations and meteorological stations

2.2 氣溶膠光學(xué)厚度（AOD）數(shù)據(jù)

本研究采用的AOD數(shù)據(jù)是中國(guó)科學(xué)院遙感與數(shù)字地球研究所團(tuán)隊(duì)的研究成果（汪洋，2018），該AOD是針對(duì)葵花-8號(hào)（Himawari-8）衛(wèi)星攜帶的先進(jìn)葵花成像儀AHI（Advanced Himawari Imagers）傳感器特性，采用經(jīng)典暗像元算法反演的產(chǎn)品，空間分辨率為1 km，時(shí)間分辨率為1 h。官方AHI AOD產(chǎn)品的空間分辨率為5 km，時(shí)間分辨率為1 h。而PM2.5與AOD的相關(guān)性隨著AOD的空間分辨率提高而顯著增加且1 km更能反映出區(qū)域內(nèi)細(xì)節(jié)變化，特別針對(duì)較小區(qū)域效果更為顯著（Mei等，2019），所以本研究采用的1 km AOD產(chǎn)品可估算精度更高的PM2.5且能更好的反應(yīng)研究區(qū)域的特征（Yang等，2018）。為驗(yàn)證AOD反演精度，獲取2017年—2018年氣溶膠自動(dòng)觀測(cè)網(wǎng)AERONET（Aerosol Robotic Network）數(shù)據(jù)進(jìn)行精度驗(yàn)證（https：//aeronet.gsfc.nasa.gov［2020-06-28］），驗(yàn)證站點(diǎn)包括：Bamboo（25.19°N，121.54°E），Hong Kong PolyU（22.3°N，114.18°E），Hong Kong Sheung（22.48°N，114.12°E），Beijing CAMS（39.93°N，116.32°E），Xiang He（39.75°N，116.96°E），Beijing（39.98°N，116.38°E）。為保證時(shí)間和空間上的一致性，在空間上以AERONET站點(diǎn)為中心，計(jì)算3×3像元的平均值；時(shí)間上計(jì)算衛(wèi)星過境時(shí)間前后半小時(shí)的AERONET數(shù)據(jù)平均值，總共4544條驗(yàn)證數(shù)據(jù)，驗(yàn)證對(duì)比散點(diǎn)圖如圖2所示，驗(yàn)證前使用?ngstr?m指數(shù)（Yang等，2018）將AERONET AOD與AHI AOD的光學(xué)厚度計(jì)算到550 nm波長(zhǎng)，最終驗(yàn)證結(jié)果相關(guān)系數(shù)值較高r=0.82，RMSE=0.38。

圖2 AOD（AHI）與AOD（AERONET）驗(yàn)證關(guān)系圖Fig.2 Scatterplot of AOD（AHI）&AOD（AERONET）

2.3 地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

研究采用的PM2.5數(shù)據(jù)來源于全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)（http：//106.37.208.233：20035/［2020-06-28］），有效站點(diǎn)共210個(gè)，時(shí)間分辨率為1 h。氣象數(shù)據(jù)來源于國(guó)家氣象局?jǐn)?shù)據(jù)共享網(wǎng)（https：//cdc.nmic.cn/home.do/［2020-06-28］），有效站點(diǎn)共136個(gè)，主要利用能見度（vis）和相對(duì)濕度（RH）。為了減小實(shí)驗(yàn)誤差，在數(shù)據(jù)預(yù)處理時(shí)：（1）連續(xù)3天內(nèi)若當(dāng)日能見度數(shù)據(jù)與前一天和后一天數(shù)據(jù)的比值小于1/3，則將該日能見度數(shù)據(jù)刪除（Husar等，2000）；（2）相對(duì)濕度值大于98%的不參與統(tǒng)計(jì)研究；（3）為了避免影響氣溶膠吸濕增長(zhǎng)擬合結(jié)果，在匹配環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)和氣象站點(diǎn)數(shù)據(jù)時(shí)，若兩站點(diǎn)之間的距離大于10 km，則不參與統(tǒng)計(jì)研究。

2.4 AOD與PM2.5數(shù)據(jù)匹配

PM2.5地面監(jiān)測(cè)站點(diǎn)提供一種“點(diǎn)”測(cè)量進(jìn)行實(shí)時(shí)觀測(cè)，而衛(wèi)星遙感探測(cè)到的是區(qū)域尺度上數(shù)據(jù)。為了分析AOD與PM2.5之間的線性關(guān)系，必須將AOD數(shù)據(jù)與地面觀測(cè)的PM2.5數(shù)據(jù)進(jìn)行匹配。本研究首先提取PM2.5站點(diǎn)信息，其中包括各站點(diǎn)所在城市以及經(jīng)緯度。為保證AOD與其相對(duì)應(yīng)的PM2.5在時(shí)空上保證一致性，空間上以PM2.5站點(diǎn)為中心，計(jì)算其周圍3×3像元的平均值，時(shí)間上計(jì)算衛(wèi)星過境時(shí)間前后半小時(shí)的AOD數(shù)據(jù)的平均值。

3 研究方法

AOD表示大氣垂直柱中所有氣溶膠粒子的消光能力之和，而近地面PM2.5質(zhì)量濃度是經(jīng)過50℃烘干后的“干”的消光系數(shù)（陶金花等，2013）。若要使用AOD反演得到PM2.5，首先需要從“柱”消光系數(shù)中訂正得到近地面消光系數(shù)，其次還要考慮粒子的吸濕特性。由于氣溶膠粒子的吸濕特性在不同月份、不同區(qū)域變化較大，因此本研究采用逐月逐站點(diǎn)擬合吸濕增長(zhǎng)因子構(gòu)建吸濕訂正因子網(wǎng)格的方法進(jìn)行濕度訂正。

3.1 垂直訂正

本研究通過基于氣溶膠標(biāo)高的垂直訂正方法從AOD數(shù)據(jù)中得到近地面消光系數(shù)σ(λ)。AOD表示的是整個(gè)大氣層的氣溶膠的消光系數(shù)。假設(shè)當(dāng)氣溶膠的消光系數(shù)在垂直方向上呈現(xiàn)負(fù)指數(shù)衰減的規(guī)律時(shí)，AOD可以通過式（1）來表示：

式中，為與AOD反演波段相對(duì)應(yīng)，λ為550 nm；H表示氣溶膠垂直方向上的標(biāo)高，z表示垂直方向上的高度。假設(shè)大氣層具有水平均一，垂直分層的結(jié)構(gòu)時(shí)，H可以用大氣邊界層高度表示，即認(rèn)為大氣中氣溶膠濃度隨高度保持不變時(shí)氣溶膠層的等效厚度。由Koschmieder（1925）定律表明，近地面消光系數(shù)可由σa(λ)可由式（2）表示：

式中，n表示大氣折射率，N表示分子數(shù)密度。在海平面處，n-1=293×10-6，N=266×10-19cm-3，λ表示波長(zhǎng)，仍為550 nm。因此，通過各氣象站點(diǎn)提供的能見度vis就可由式（2）得到σ(λ)。即通過式（1）由AOD與其對(duì)應(yīng)的σ(λ)計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的H。假定在一定的范圍內(nèi)H變化很小，本研究通過反距離加權(quán)空間插值IDW（Inverse Distance Weight）方法得到相鄰像元的H，實(shí)現(xiàn)垂直訂正。

3.2 濕度訂正

基于Mie理論（Koelemeijer等，2006），氣溶膠近地面的消光系數(shù)σa(λ)可由式（3）表示：

式中，表示歸一化粒子的散射效率，reff表示粒子的有效半徑，ρ表示粒子的平均密度。研究表明，這三者的值均受環(huán)境相對(duì)濕度RH的影響（Liu等，2008；Wang等，2014）。PMx表示氣溶膠的質(zhì)量濃度，其值也會(huì)受RH影響。假定氣溶膠的粒子、粒子譜和密度保持相對(duì)不變的情況下，、reff和ρ均可看成常數(shù)，則σ(λ)與PMx就存在一定的正比關(guān)系。

為了更好的描述氣溶膠粒子的消光特性，王子峰等（2009）定義了平均質(zhì)量消光速率Eext，從式（4）可以看出，其值為σ(λ)與PMx的比值，由于兩者均與RH有關(guān)，因此，平均質(zhì)量消光速率又可近似定義為RH的函數(shù)Eext(RH)。

式中，λ的值仍為550 nm。這里必須進(jìn)行強(qiáng)調(diào)的是，PMx在本研究中是指粒子半徑小于2.5 μm的顆粒物，而σ(λ)表示所有氣溶膠粒子近地面的消光系數(shù)，因此在一定程度上“高估”了部分粒子的消光能力。因而Eext(RH)描述的是不同性質(zhì)粒子消光能力的平均狀態(tài)。

很多學(xué)者對(duì)氣溶膠的吸濕特性做了研究（Nessler等，2005；祝好等，2019）。為了定量的描述Eext(RH)的吸濕增長(zhǎng)特性，定義了平均質(zhì)量消光速率的消光吸濕增長(zhǎng)因子f(RH)：

式中，Edry表示干燥情況下的平均質(zhì)量消光速率，本研究中，是指RH小于40%時(shí)的平均質(zhì)量消光速率。大量研究表明（Kotchenruther和Hobbs，1998），通常用于擬合Eext(RH)的主要有3種模型，由于模型三的公式比較復(fù)雜，在實(shí)際的理論研究中應(yīng)用較少，因此本研究同時(shí)選用模型一和模型二擬合Eext(RH)，其公式如式（6）和（7）所示，最后選擇擬合結(jié)果較好的模型用于最后的估算研究，其中，a，b，c是Eext(RH)隨相對(duì)濕度RH變化時(shí)擬合的系數(shù)。

綜上所述，通過垂直訂正得到近地面的消光系數(shù)σa(λ)，濕度訂正擬合得到平均質(zhì)量消光速率Eext(RH)，根據(jù)式（8），估算得到川渝地區(qū)近地面PM2.5質(zhì)量濃度。

4 結(jié)果分析

4.1 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

由于氣溶膠粒子在不同區(qū)域不同時(shí)間范圍內(nèi)吸濕增長(zhǎng)特性差異較大，故本研究分別選擇成都市紫園站（30.63°N，103.65°E）、自貢市榮縣行政中心站（29.45°N，104.42°E）、重慶市上清寺站（29.57°N，106.55°E）和重慶市凈壇二路站（31.08°N，109.88°E）這4個(gè)站點(diǎn)為代表分析氣溶膠吸濕增長(zhǎng)特性在時(shí)空上的差異，4個(gè)站點(diǎn)的具體地理位置如圖1所示。成都市作為四川省的省會(huì)城市，地勢(shì)平坦人口密度大，經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速，自身工業(yè)生產(chǎn)過程中產(chǎn)生大量污染物，且不易擴(kuò)散和排放，導(dǎo)致大氣空氣質(zhì)量較差；自貢市地處盆地南部，氣候?yàn)閬啛釒駶?rùn)型季風(fēng)氣候，冬季氣溫較低且降水較少，市內(nèi)工業(yè)企業(yè)均較多，與其周邊城市相比，空氣質(zhì)量相對(duì)較差；重慶市上清寺站點(diǎn)位于重慶市主城區(qū)，經(jīng)濟(jì)活躍，大氣一次污染和二次污染并存，光化學(xué)污染、灰霾等區(qū)域性大氣污染問題也經(jīng)常發(fā)生。主城區(qū)地處位于盆地東南部、長(zhǎng)江與嘉陵江的交匯處，地形復(fù)雜，年均風(fēng)速較小，逆溫頻率較高，產(chǎn)生的水汽較多且不易消散，霧天較多導(dǎo)致產(chǎn)生的大氣污染物不易擴(kuò)散，空氣質(zhì)量較差（冉小霞，2013）；重慶市凈壇二路站點(diǎn)位于重慶東北部，周圍地形多為山脈和低谷，年降水量充沛且距離主城區(qū)較遠(yuǎn)，人口稀少，工業(yè)較少，空氣質(zhì)量較好。針對(duì)所選4個(gè)站點(diǎn)，分別統(tǒng)計(jì)其PM2.5、相對(duì)濕度RH以及能見度vis的平均值（mean）、中值（median）、標(biāo)準(zhǔn)差（STD），結(jié)果如表1。根據(jù)表1可知，成都市紫園站PM2.5濃度小時(shí)均值最高（64.63 μg/m3），中值為51 μg/m3，標(biāo)準(zhǔn)差為48.85 μg/m3，表明該地PM2.5小時(shí)濃度高值偏多，且相對(duì)離散；重慶市凈壇二路站PM2.5濃度小時(shí)均值最低（39.22 μg/m3），中值為34 μg/m3，空氣質(zhì)量較好；成都市紫園站RH小時(shí)均值最高，且成都市紫園站、自貢市榮縣行政中心站、重慶市上清寺站的RH值較為相近，表明川渝地區(qū)大部分地區(qū)常年降水量較多，濕度值較大；凈壇二路站的能見度小時(shí)均值最高（17.42 km），上清寺站能見度小時(shí)均值最低（8.54 km），這可能是由于上清寺站位于重慶市主城區(qū)，地處山水交匯之處，水汽多且不易消散，導(dǎo)致霧天較多，因而能見度值較小。

表1 4個(gè)站點(diǎn)2017年—2018年顆粒物濃度、相對(duì)濕度、能見度小時(shí)均值統(tǒng)計(jì)Table1 Statistics of hourly mean values of particle concentration，relative humidity and visibility at four stations in 2017—2018

4.2 Eext(RH)擬合結(jié)果與f(RH)統(tǒng)計(jì)分析

本研究分別采用模型一與模型二擬合研究區(qū)內(nèi)所有匹配站點(diǎn)的平均質(zhì)量消光速率Eext(RH)，選取4個(gè)站點(diǎn)擬合結(jié)果如圖3—圖6所示。根據(jù)擬合結(jié)果可知，模型一和模型二都能較好地?cái)M合該地氣溶膠粒子Eext(RH)和RH之間的關(guān)系，但模型二擬合得到的相關(guān)系數(shù)r值更高，因而本研究最終選擇模型二擬合的Eext(RH)用于最后的估算研究?？傮w上，當(dāng)RH值較小時(shí)，Eext(RH)隨RH增長(zhǎng)較為緩慢，擬合得到的曲線較為平坦；當(dāng)RH較高時(shí)，Eext(RH)會(huì)表現(xiàn)出上升的趨勢(shì)。然而，4個(gè)站點(diǎn)擬合得到的擬合結(jié)果具有明顯的差異：（1）成都市紫園站1—12月份擬合的曲線變化趨勢(shì)較為相似，表明該站點(diǎn)氣溶膠吸濕增長(zhǎng)特性較弱，其氣溶膠的來源和環(huán)境條件隨季節(jié)變化較?。╓ang等，2014）。（2）自貢市榮縣行政中心1—6月、11—12月份擬合曲線較為相似，隨著RH增大，Eext(RH)基本保持不變；但在7—10月份，當(dāng)RH<90%時(shí)，曲線較為平坦，當(dāng)RH>90%時(shí)，Eext(RH)會(huì)出現(xiàn)陡升的現(xiàn)象，表明該站點(diǎn)7—10月份氣溶膠吸濕增長(zhǎng)特性較為明顯。（3）重慶市上清寺站和重慶市凈壇二路站當(dāng)RH>80%時(shí)，會(huì)出現(xiàn)明顯的潮解現(xiàn)象，但上清寺站出現(xiàn)潮解現(xiàn)象時(shí)，RH值更??；另外，由于上清寺站3月份因?yàn)閿?shù)據(jù)異常較大，故沒有Eext(RH)擬合結(jié)果。（4）重慶市兩個(gè)站點(diǎn)總體擬合結(jié)果要優(yōu)于四川省兩個(gè)站點(diǎn)，除凈壇二路7月份外，其他月份r值均在0.7以上，擬合結(jié)果較好。雖然擬合結(jié)果中異常值的存在會(huì)對(duì)擬合結(jié)果產(chǎn)生不確定性，但擬合結(jié)果能反映出Eext(RH)隨RH的平均變化，這有助于改善相對(duì)濕度對(duì)最后估算結(jié)果的影響，以便獲得更為準(zhǔn)確的估算結(jié)果。

圖3 成都市紫園站Eext(RH)擬合結(jié)果Fig.3 Eext(RH)fitting at Chengdu-Ziyuan

圖6 重慶市凈壇二路站Eext(RH)擬合結(jié)果Fig.6 Eext(RH)fitting at Chongqing-Jingtanerlu

利用式（5）分別計(jì)算4個(gè)站點(diǎn)1—12月份的f(80%)和f(90%)，其中干燥條件下的平均質(zhì)量消光速率Edry選擇的是40%以下的平均質(zhì)量消光速率的均值，由于有些站點(diǎn)的個(gè)別月份缺少相對(duì)濕度40%的值，因而無法通過計(jì)算得到相應(yīng)的f(80%)和f(90%)，具體計(jì)算結(jié)果如表2所示。從表2中統(tǒng)計(jì)結(jié)果可得，與1月份不同站點(diǎn)氣溶膠吸濕增長(zhǎng)能力不同，同一站點(diǎn)的不同月份氣溶膠的吸濕增長(zhǎng)能力也不同，且不同時(shí)間的不同站點(diǎn)相對(duì)濕度變化較大，因而在濕度訂正時(shí)采用逐月逐站點(diǎn)擬合吸濕增長(zhǎng)因子構(gòu)建吸濕訂正因子網(wǎng)格來估算PM2.5是非常必要。

表2 2017年—2018年1—12月成都紫園站、自貢市榮縣行政中心站、重慶上清寺站、重慶市凈壇二路站的f（80%）和f（90%）Table 2 Hygroscopic growth ability of f（80%）and f（90%）from Jan to Dec in 2017—2018 at Chengdu-Ziyuan，Zigong-Rongxian，Chongqing-Shangqingsi，Chongqing-Jingtanerlu site

圖4 自貢市榮縣行政中心站Eext(RH)擬合結(jié)果Fig.4 Eext(RH)fitting at Zigong-Rongxian

圖5 重慶市上清寺站Eext(RH)擬合結(jié)果Fig.5 Eext(RH)fitting at Chongqing-Shangqingsi

4.3 PM2.5估算結(jié)果分析

4.3.1 垂直訂正和濕度訂正結(jié)果分析

為驗(yàn)證垂直訂正和濕度訂正的結(jié)果，對(duì)川渝地區(qū)PM2.5環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)和氣象站點(diǎn)按照最近鄰法原則進(jìn)行匹配，得到各站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度、相對(duì)濕度和能見度信息，依次對(duì)各站點(diǎn)進(jìn)行垂直訂正和濕度訂正，估算得到各站點(diǎn)的近地面PM2.5質(zhì)量濃度。圖7為AOD與PM2.5的對(duì)比散點(diǎn)圖、“濕”消光系數(shù)σhumidity與PM2.5的對(duì)比散點(diǎn)圖以及“干”消去光系數(shù)σdry與PM2.5的對(duì)比散點(diǎn)圖。從圖7的散點(diǎn)關(guān)系可知，PM2.5與AOD的分布較離散，相關(guān)系數(shù)總體較低，其中9：00時(shí)（北京時(shí)間）相關(guān)性最低，r僅為0.12，16：00時(shí)相關(guān)性最高r也僅為0.45。經(jīng)垂直訂正后，PM2.5與“濕”消光系數(shù)σhumidity之間的相關(guān)性明顯提高（r低=0.31，r高=0.63），在此基礎(chǔ)上進(jìn)行濕度訂正后，PM2.5與“干”消光系數(shù)σdry之間的相關(guān)性進(jìn)一步得到提高，其中9：00時(shí)相關(guān)性最低r為0.32，15：00時(shí)相關(guān)性最高r為0.69。

圖7 川渝地區(qū)AOD與PM2.5、σhumidity與PM2.5、σdry與PM2.5在不同時(shí)刻（09：00—16：00）的對(duì)比散點(diǎn)圖（其中第二、五行表示垂直訂正結(jié)果、第三、六行表示濕度訂正結(jié)果）Fig.7 Scatterplot of AOD&PM2.5、σhumidity&PM2.5、σdry&PM2.5 at different times（09：00—16：00）in Sichuan and Chongqing.The second and fifth lines represent vertical correction results，while the third and sixth lines represent humidity correction results

4.3.2 PM2.5估算結(jié)果對(duì)比驗(yàn)證

由上述對(duì)比驗(yàn)證可知，經(jīng)過垂直訂正和濕度訂正后，相比于PM2.5與AOD，PM2.5與σdry的相關(guān)性明顯得到了提高，相關(guān)系數(shù)從0.12—0.45提高至0.32—0.69。采用式（8）估算近地面PM2.5的質(zhì)量濃度，其中參與估算的數(shù)據(jù)共284130個(gè)，衛(wèi)星估算值和地基觀測(cè)值的對(duì)比散點(diǎn)見圖8，從中可以看到，衛(wèi)星估算值與地基觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)值較高（r=0.82），均方根誤差為18.64 μg/m3，經(jīng)計(jì)算實(shí)測(cè)均值40.9 μg/m3，估算均值39.2 μg/m3，估算結(jié)果較好。

圖8 衛(wèi)星估算值與地基觀測(cè)值的對(duì)比散點(diǎn)圖Fig.8 Scatterplot of estimate PM2.5 and site PM2.5

（1）PM2.5估算小時(shí)尺度驗(yàn)證。首先在不同小時(shí)尺度上對(duì)經(jīng)過垂直訂正和濕度訂正方法估算PM2.5濃度與地基觀測(cè)的PM2.5值進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證，見圖9所示。根據(jù)圖9散點(diǎn)關(guān)系可知，總體上地基監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)和衛(wèi)星估算得到的PM2.5濃度的相關(guān)性都較高（r值均在0.7以上），但從09：00時(shí)到16：00時(shí)，相關(guān)系數(shù)變化較大（0.70—0.85），下午時(shí)刻衛(wèi)星估算值和地基值的相關(guān)性明顯高于上午。這可能是由以下兩個(gè)原因?qū)е拢?）上午時(shí)刻，太陽(yáng)方位角和較大，水汽較多，陽(yáng)光要經(jīng)過較長(zhǎng)的大氣層路徑才能到達(dá)地面，因而影響到AOD的反演精度，導(dǎo)致PM2.5估算結(jié)果較差；2）顆粒物隨著溫度的增高引起潮解現(xiàn)象，可能影響到濕度訂正的結(jié)果（Zeng等，2018），從而影響估算結(jié)果。

圖9 衛(wèi)星估算值與地基觀測(cè)值09：00—16：00時(shí)的對(duì)比散點(diǎn)圖Fig.9 Scatterplot of comparison between estimates PM2.5 and site PM2.5 at 09：00—16：00

（2）PM2.5估算月尺度驗(yàn)證。圖10為在不同月尺度上對(duì)衛(wèi)星估算結(jié)果與地基觀測(cè)的PM2.5值進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證。從圖10散點(diǎn)關(guān)系中可知，衛(wèi)星估算結(jié)果與地基監(jiān)測(cè)值相關(guān)性較高，r值都在0.6以上。秋冬季（9—11月和12月—次年2月）的估算結(jié)果明顯比春夏季（3—5月和6—8月）好，可能是由于春夏季節(jié)天氣系統(tǒng)較不穩(wěn)定，導(dǎo)致氣溶膠的標(biāo)高值以及平均質(zhì)量消光速率等假設(shè)誤差較大，從而影響估算精度。

圖10 衛(wèi)星估算值與地基觀測(cè)值之間逐月的對(duì)比散點(diǎn)圖Fig.10 Monthly comparison scatterplot between estimates PM2.5 and site PM2.5

4.4 PM2.5估算結(jié)果空間分布圖

利用垂直訂正和濕度訂正方法估算區(qū)域PM2.5濃度，川渝地區(qū)春、夏、秋、冬季節(jié)PM2.5平均濃度空間分布及對(duì)應(yīng)的地面站點(diǎn)PM2.5濃度如圖11。從圖11中可知PM2.5濃度具有明顯的季節(jié)分布特征，冬季PM2.5濃度最高，夏季PM2.5濃度最低，春秋季節(jié)PM2.5濃度次之，主要原因是川渝地區(qū)年降水量多集中在夏季，冬季降水量較少（楊柳，2018）。降水不僅加速大氣污染物的稀釋程度，有效的降低大氣污染，而且可直接通過沉降方式減少大氣中污染物，故夏季PM2.5污染較輕。冬季降水較少，靜穩(wěn)天氣居多，大氣邊界層較低，污染物易聚集在大氣層內(nèi)，不易擴(kuò)散，空氣質(zhì)量較差。春秋季節(jié)除德陽(yáng)—成都—眉山、內(nèi)江—自貢—宜賓和重慶主城區(qū)這3個(gè)地帶PM2.5污染較嚴(yán)重外，其他地區(qū)PM2.5污染均較輕。同時(shí)，地面站點(diǎn)的PM2.5濃度值與估算值具有較高的一致性，但存在部分站點(diǎn)兩者的值差異較大，這是由于川渝地區(qū)多云，在進(jìn)行估算的時(shí)候，除了要提高估算模型的精度外，還需要考慮AOD的觀測(cè)頻率、時(shí)空分辨率和云去除等問題（Li等，2020）。

圖11 2017年—2018年春、夏、秋、冬季PM2.5平均質(zhì)量濃度空間分布圖及地面站點(diǎn)PM2.5濃度圖Fig.11 Spatial distribution of average mass concentration of PM2.5 and PM2.5 concentration at ground stations in spring，summer，autumn and winter from 2017 to 2018

為了總體對(duì)比2017年和2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度空間分布情況，繪制2017年和2018年P(guān)M2.5年均濃度及地面站點(diǎn)PM2.5濃度（圖12）。從圖12中可看出，2017年和2018年川渝地區(qū)PM2.5濃度較為嚴(yán)重，年均值大部分已超過國(guó)家規(guī)定的年均濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（35 μg/m3）（曾巧林，2018）。污染較重地區(qū)主要集中在德陽(yáng)-成都-眉山、內(nèi)江-自貢-宜賓和重慶主城區(qū)3大地形帶。這可能是由于：（1）德陽(yáng)-成都-眉山地處成都平原，地勢(shì)平坦人口較為集中，且隨著成都近年來經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，帶動(dòng)其周邊城市經(jīng)濟(jì)發(fā)展也較快，而PM2.5大多來源于工業(yè)生產(chǎn)的廢物排放，且盆地風(fēng)速較小、大氣層結(jié)穩(wěn)定，導(dǎo)致污染物不易擴(kuò)散和排放，導(dǎo)致PM2.5濃度較高；（2）內(nèi)江-自貢-宜賓地處盆地南部，各市工業(yè)都較為發(fā)達(dá)，PM2.5大多來源于化石燃燒和農(nóng)業(yè)廢棄物的燃燒；（3）重慶主城區(qū)中城市結(jié)構(gòu)和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)不合理（張大元，2010），工業(yè)、商業(yè)、居住區(qū)域錯(cuò)綜復(fù)雜，分區(qū)不明顯，道路多坡道彎道，私家車總量增加，二次揚(yáng)塵現(xiàn)象較明顯。同時(shí)，主城區(qū)近年來新興產(chǎn)業(yè)眾多，污染物排放總量增大，因而PM2.5污染也較為嚴(yán)重。但總體可看出，重慶市2018年P(guān)M2.5年均濃度較2017年有明顯的降低，但四川省有部分城市（如德陽(yáng)-成都-眉山、內(nèi)江-自貢-宜賓）2018年P(guān)M2.5污染比2017年嚴(yán)重。因此，相關(guān)部門應(yīng)繼續(xù)加大功夫改善川渝地區(qū)空氣質(zhì)量，有針對(duì)性的采取一些措施降低川渝地區(qū)的PM2.5質(zhì)量濃度。

圖12 2017年和2018年P(guān)M2.5年平均濃度空間分布圖及地面站點(diǎn)PM2.5濃度圖Fig.12 PM2.5 spatial distribution of average concentration and PM2.5 concentration at ground stations in 2017 and 2018

5 結(jié)論

本研究通過逐月逐站點(diǎn)擬合吸濕增長(zhǎng)因子構(gòu)建吸濕訂正因子網(wǎng)格，采用垂直訂正和濕度訂正方法估算川渝地區(qū)2017年和2018年逐小時(shí)的PM2.5濃度，并對(duì)結(jié)果進(jìn)行分析，最終得出以下結(jié)論：

（1）本研究選取川渝地區(qū)4個(gè)站點(diǎn)為例討論了氣溶膠粒子在不同區(qū)域不同時(shí)間范圍內(nèi)吸濕增長(zhǎng)特性，結(jié)果表明不同站點(diǎn)的Eext(RH)隨RH變化差異較大，同一站點(diǎn)隨時(shí)間變化差異也較大。

（2）相比AOD與PM2.5之間的關(guān)系，“干”消光系數(shù)σdry與PM2.5的關(guān)系明顯提高，相關(guān)系數(shù)r由0.12—0.45提高至0.32—0.69。采用垂直訂正和濕度訂正方法估算PM2.5濃度與地基監(jiān)測(cè)值的總體相關(guān)性較好，r為0.82，RMSE為18.64 μg/m3。分別進(jìn)行小時(shí)和月尺度對(duì)比，下午時(shí)刻估算結(jié)果優(yōu)于上午，秋冬季節(jié)估算結(jié)果優(yōu)于春夏季節(jié)。

（3）通過2017年和2018年P(guān)M2.5年平均空間分布可知，川渝地區(qū)冬季PM2.5濃度最高，夏季PM2.5濃度最低，春秋季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度次之。

綜上所述，利用垂直訂正和濕度訂正方法估算川渝地區(qū)2017年和2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度，精度較高，但需進(jìn)一步改進(jìn)：一方面，本研究在進(jìn)行濕度訂正時(shí)通過逐月逐站點(diǎn)擬合吸濕增長(zhǎng)因子構(gòu)建吸濕訂正因子網(wǎng)格，采用反距離加權(quán)的方法進(jìn)行空間插值，并未考慮到地形變化，可能對(duì)估算結(jié)果造成誤差，在接下來研究中將考慮地形對(duì)插值的影響；另一方面由于顆粒物的組成成分不同，吸濕特性差異較大（Zeng等，2020），但本研究因?qū)嶒?yàn)數(shù)據(jù)的不足，會(huì)影響到PM2.5的估算精度，故未進(jìn)行組分的討論，這需要在以后的研究工作中改進(jìn)。

志謝此次實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)獲取得到了全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)、國(guó)家氣象局?jǐn)?shù)據(jù)共享網(wǎng)以及中國(guó)科學(xué)院遙感與數(shù)字地球研究所團(tuán)隊(duì)的支持，在此表示衷心的感謝！