張 捷，顧 海，姜 杰，孫健華

（1.南通理工學(xué)院機(jī)械工程學(xué)院，江蘇 南通 226002；2.江蘇省3D打印裝備及應(yīng)用技術(shù)重點(diǎn)建設(shè)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南通 226002）

1 引言

陶瓷材料作為一種常見(jiàn)無(wú)機(jī)非金屬材料，因其較為出色的穩(wěn)定性、抗腐蝕及耐高低溫等特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于各工業(yè)領(lǐng)域，其中SiO2材料即為一種典型的陶瓷材料。近些年出現(xiàn)的漿料直寫技術(shù)為成型SiO2陶瓷材料提供了新的工藝方案［1-3］。在前期研究中發(fā)現(xiàn)，材料的諸多參數(shù)將影響成型工藝過(guò)程，如對(duì)漿體在擠出裝置中流動(dòng)的影響。因此材料參數(shù)對(duì)流動(dòng)過(guò)程影響的研究也顯得尤為必要，其中，顆粒大小就是重要影響因素之一，將著重探討SiO2粉末材料顆粒大小對(duì)配制漿體在擠出裝置中的流動(dòng)的影響。

文獻(xiàn)［4-5］對(duì)流體流動(dòng)進(jìn)行分析時(shí)，較為常見(jiàn)的方法是利用Fluent及Polyflow等有限元軟件，文獻(xiàn)［6］利用Fluent對(duì)單螺桿中的流體流動(dòng)進(jìn)行了模擬；文獻(xiàn)［7］利用有限元對(duì)造紙廢料在單螺桿中的流動(dòng)進(jìn)行了分析；文獻(xiàn)［8］利用Polyflow對(duì)PLA在單螺桿擠出機(jī)中的熔融輸送段進(jìn)行了模擬。利用軟件求解時(shí)，過(guò)程復(fù)雜，尤其是針對(duì)陶瓷混合漿體類的非牛頓流體［9］，仿真的穩(wěn)定性和結(jié)果的準(zhǔn)確性將會(huì)受到影響，而介觀方法LBM具有求解過(guò)程簡(jiǎn)單，計(jì)算過(guò)程清晰，易于實(shí)現(xiàn)的特點(diǎn)，避免了對(duì)復(fù)雜微分方程的求解，目前已在流體領(lǐng)域得到了較多的應(yīng)用［10-11］，文獻(xiàn)［12］利用MRT LBM對(duì)水泥漿體在3D打印過(guò)程中的基礎(chǔ)環(huán)節(jié)進(jìn)行了分析；文獻(xiàn)［13］利用LBM對(duì)冪律流體在單螺桿擠出機(jī)中的流動(dòng)進(jìn)行了分析。

以SiO2陶瓷粉末為原材料，針對(duì)漿料直寫陶瓷3D打印工藝，將選用單螺桿擠出機(jī)作為漿體的擠出裝置，為了確保數(shù)值模擬過(guò)程的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性，在傳統(tǒng)LBM基礎(chǔ)上提出修正方法，并結(jié)合MATLAB軟件對(duì)不同顆粒大小SiO2的漿體在螺槽內(nèi)的流動(dòng)進(jìn)行分析，以揭示SiO2粉末粒徑大小對(duì)流動(dòng)過(guò)程的影響規(guī)律。

2 顆粒大小對(duì)漿體流變性能的影響

在制備陶瓷漿料時(shí)，選用SiO2粉末為陶瓷材料，且SiO2粉末將選用三種不同粒徑進(jìn)行對(duì)比，分別為納米級(jí)，亞微米級(jí)以及微米級(jí)其中納米級(jí)的二氧化硅粉末為德國(guó)Degussa AG公司生產(chǎn)的Aerosil OX50，顆粒的粒徑范圍為（40～80）nm；亞微米級(jí)的二氧化硅粉末為美國(guó)Alfa Aestar 公司生產(chǎn)，顆粒的平均粒徑大小為0.25μm；微米級(jí)的二氧化硅粉末為日本Tokoyama公司的Excelica，顆粒的平均粒徑大小為3μm。上述三種不同粒徑的SiO2粉末的粒徑分布圖，如圖1所示。

圖1 SiO2粉末的粒徑分布圖Fig.1 Particle Size Distributions of SiO2 Particles

在配制漿體時(shí)，材料的配比方案為SiO2陶瓷粉末的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%（三種粒徑SiO2陶瓷粉末的質(zhì)量分?jǐn)?shù)相同，保證固相含量一致，僅粒徑不同），甲基丙烯酸甲酯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%，季戊四醇三丙烯酸酯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為33%，苯偶酰的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%，其中，季戊四醇三丙烯酸酯、苯偶酰以及甲基丙烯酸甲酯作為有機(jī)溶劑，混合后均勻加入SiO2粉末，同時(shí)高速攪拌幫助粉末迅速溶解，最終獲得備用漿體。制得漿料后，需要對(duì)其密度和粘度進(jìn)行測(cè)試，以獲取其流變方程以及為后續(xù)數(shù)值模擬分析做準(zhǔn)備，經(jīng)測(cè)量三種不同粒徑SiO2粉末制成的漿體的密度分別為2.14g/cm3（納米級(jí)），2.89g/cm3（亞微米級(jí)），2.66g/cm3（微米級(jí)）。

利用旋轉(zhuǎn)粘度計(jì)（型號(hào)為Rheolab MC1）對(duì)混合漿體的進(jìn)行了流變實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明漿料呈現(xiàn)出明顯剪切變稀的非牛頓特征，根據(jù)MATLAB 軟件擬合結(jié)果，三種漿體的流變方程均趨向于冪律流體種類，經(jīng)整理后擬合結(jié)果和流變測(cè)試數(shù)據(jù)，如圖2 所示。具體的流變方程分別為：

圖2 不同粒徑SiO2漿體的流變分析結(jié)果Fig.2 Rheological Analysis of SiO2 Slurry with Different Particle Sizes

式（1）～式（3）分別對(duì)應(yīng)的是微米級(jí)、亞微米級(jí)及納米級(jí)SiO2粉末制成漿體的流變方程。

3 冪律流體的修正LBM

對(duì)于非牛頓流體，利用標(biāo)準(zhǔn)的LBM進(jìn)行仿真時(shí)，極易出現(xiàn)發(fā)散的情況，導(dǎo)致模擬仿真的失敗。為了保證模擬過(guò)程的穩(wěn)定性，提出一種修正LBM，以含外力項(xiàng)的傳統(tǒng)LBM為基礎(chǔ)，將冪律流體的非牛頓特性看成一種特殊的外力項(xiàng)。標(biāo)準(zhǔn)含外力項(xiàng)的LBM分布函數(shù)f方程，如式（4）所示。

式中：τ—松弛時(shí)間；r—位移；t—時(shí)間，D2Q9模型的速度配置矢量ei的具體描述，如式（5）所示。

在式（4）中，第i項(xiàng)的外力分項(xiàng)Fin的計(jì)算公式為：

式中：δt—時(shí)間步長(zhǎng)，一般取1，宏觀物理量速度矢量u，密度ρ可以根據(jù)平衡態(tài)分布函數(shù)以及格子聲速獲得，具體如下式所示：

這里選用LBM 中常見(jiàn)的D2Q9 模型，因此，格子聲速cs=，權(quán)重參數(shù)ωi的具體形式，如式（9）所示。

根據(jù)各向同性約束條件，可以獲得：

式中：δxy—克羅內(nèi)克函數(shù)。

基于Chapman-Enskog的展開(kāi)形式，分布函數(shù)和動(dòng)量張量可以擴(kuò)展為：

對(duì)于諸如Herschel-Bulkley流體之類的非牛頓流體，應(yīng)變率張量Sxy的計(jì)算公式，如式（15）所示。

動(dòng)力粘度ν與運(yùn)動(dòng)粘度μ、松弛時(shí)間τ和密度ρ的關(guān)系如下。

那么，根據(jù)式（13）～式（16）可以將式（12）轉(zhuǎn)換為：

對(duì)于不可壓縮流體，動(dòng)量張量也可以通過(guò)下式計(jì)算獲得。

由式（12）～式（18），應(yīng)力張量σxy可以推導(dǎo)獲得：

根據(jù)式（15），應(yīng)變率張量的第二不變量DII可以由下式計(jì)算獲得：

其中，維度l=2.那么剪切率即可通過(guò)下式獲得：

綜上所述，對(duì)非牛頓流體進(jìn)行LBM數(shù)值模擬時(shí)將受到松弛過(guò)程的影響，因此仿真計(jì)算的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性將受到非恒定粘度的影響，而粘度主要通過(guò)剪切率計(jì)算后獲得。當(dāng)剪切率接近于0時(shí)，剪切變稀型流體粘度趨向于無(wú)窮大，這將引起計(jì)算的發(fā)散，而剪切增稠型流體粘度將趨向于0。為了解決上述問(wèn)題，將針對(duì)式（4）中的外力項(xiàng)進(jìn)行改進(jìn)，用以描述冪律流體的非牛頓特性。結(jié)合式（15），式（19）可改進(jìn)為，如式（22）所示。

根據(jù)Navier-Stokes方程在不可壓縮極限下的Chapman-Enskog展開(kāi)，可獲得式（23）：

進(jìn)一步化簡(jiǎn)可以得到，

將上式代入式（6）可得，

4 SiO2陶瓷漿體的流動(dòng)及對(duì)比分析

4.1 單螺桿擠出機(jī)的結(jié)構(gòu)

以單螺桿擠出機(jī)作為此處漿體的擠出裝置，單螺桿的結(jié)構(gòu)，如圖3所示。為了便于分析，將螺桿結(jié)構(gòu)沿螺槽方向充分展開(kāi)，即可獲得截面為矩形的流動(dòng)通道，如圖4所示。具體結(jié)構(gòu)參數(shù)，如表1所示。

表1 螺桿的關(guān)鍵幾何參數(shù)Tab.1 Key Geometrical Factors of Screw Extruder

圖3 螺桿結(jié)構(gòu)Fig.3 Structure of Screw Extruder

圖4 螺桿展開(kāi)結(jié)構(gòu)Fig.4 Expanded Structure of Screw Extruder

4.2 修正LBM模擬分析流程

在第2部分，對(duì)修正LBM進(jìn)行了詳細(xì)介紹，結(jié)合MATLAB可以編程實(shí)現(xiàn)對(duì)冪律型陶瓷漿體進(jìn)行流動(dòng)分析，具體的分析計(jì)算步驟如下：

（1）確定物理模型的主要基本參數(shù)，如計(jì)算域（擠出裝置的結(jié)構(gòu)尺寸）、初始速度（由轉(zhuǎn)速?zèng)Q定）以及密度（參考上述實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果）等；

（2）根據(jù)式（8）計(jì)算并確定平衡態(tài)分布參數(shù)；

（3）根據(jù)式（21）計(jì)算應(yīng)變率張量；

（4）結(jié)合式（1）～（3）獲得的漿體的流變方程以及式（16）計(jì)算獲得當(dāng)前計(jì)算循環(huán)步內(nèi)的松弛時(shí)間τ；

（5）根據(jù)式（4）和式（25）計(jì)算當(dāng)前的分布函數(shù)，選擇非周期性邊界條件進(jìn)行邊界處理［14］；

（6）根據(jù)式（7）計(jì)算密度和速度；

（7）返回第（3）步執(zhí)行下一次循環(huán)計(jì)算。

4.3 SiO2陶瓷漿體在擠出機(jī)中的流動(dòng)分析

以納米級(jí)SiO2陶瓷粉末制成的陶瓷漿體在擠出機(jī)中的流動(dòng)分析為例給出仿真后的結(jié)果。取圖4中的Y-Z組成的截面，根據(jù)螺桿擠出的實(shí)際運(yùn)動(dòng)，將速度僅設(shè)定在與Z方向一致的上表面，根據(jù)螺槽的幾何尺寸，設(shè)置模擬時(shí)的格子數(shù)為（200×100），螺桿的轉(zhuǎn)速設(shè)定為N=40r/min。利用上述提出的修正LBM 進(jìn)行數(shù)值模擬，流線圖，如圖5所示。觀察后發(fā)現(xiàn)流動(dòng)主要集中在兩螺棱中心位置且靠近外筒內(nèi)壁面的位置，流動(dòng)中心的具體位置為（0.5W，0.72h），在貼近螺棱角落的位置，幾乎不存在漿體流動(dòng)。因此在設(shè)計(jì)螺棱時(shí)，靠近螺柱部分的厚度可大于靠近螺筒部分的厚度。在對(duì)亞微米級(jí)及微米級(jí)陶瓷漿體進(jìn)行仿真時(shí)，具有類似的流線圖分布情況，主要區(qū)別是流動(dòng)中心的位置有所差異，具體中心位置，如表2所示。當(dāng)SiO2粉末粒徑越大時(shí)，漿體流動(dòng)更貼近于外筒的內(nèi)壁面。水平速度分量u沿螺槽兩向的分布的情況，如圖6、圖7所示。其中速度分量u沿螺槽寬度方向的分布情況，如圖6所示。速度分量u沿螺槽深度方向的分布情況，如圖7所示。由圖可知，在不同螺槽深度時(shí)，速度差異較大，靠近外筒內(nèi)壁面的速度較大，而貼近螺桿表面的速度則相對(duì)較小且趨近于0，且在兩螺棱相對(duì)中間的位置將保持相對(duì)平穩(wěn)的速度流動(dòng)。

圖5 漿體在Y-Z截面的流線圖Fig.5 Streamlines Figure of the Paste in the Section Y-Z

表2 不同粒徑下的漿體流動(dòng)中心位置的對(duì)比Tab.2 Comparison of the Central Point of the Slurry Flow with Different Particle Sizes

圖6 速度分量u沿螺槽寬度的分布Fig.6 Distribution of Velocity u along Screw Width

圖7 速度分量u沿螺槽深度的分布Fig.7 Distribution of Velocity u along Screw Depth

垂直速度分量v沿螺槽兩向的分布的情況，如圖8、圖9所示。其中，速度分量v沿螺槽寬度方向的分布情況，如圖8所示。速度分量v沿螺槽深度方向的分布情況，如圖9所示。由圖可知，在不同螺槽深度時(shí)，垂直速度分量差異明顯，靠近外筒內(nèi)壁面的速度較大，而貼近螺桿表面的速度則相對(duì)較小且趨近于0，從螺槽寬度看，兩螺棱中間位置垂直速度為0。為了進(jìn)一步對(duì)比三種不同粒徑下的SiO2漿體對(duì)流動(dòng)情況的影響，對(duì)三種情況均進(jìn)行了分析，取螺槽寬度為5mm，螺槽深度為3.5mm 處以及螺槽寬度為3.5mm，螺槽深度為5mm 處的速度分量進(jìn)行對(duì)比結(jié)果，如表3所示。根據(jù)表中結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，顆粒粒徑越小時(shí)，越有利于漿體的流動(dòng)，因此從漿體流動(dòng)性角度考慮，在滿足其他打印條件下選用較細(xì)的SiO2粉末更好。

表3 流動(dòng)速度對(duì)比結(jié)果Tab.3 Comparison of Flow Velocity

圖8 速度分量v沿螺槽寬度的分布Fig.8 Distribution of Velocity v along Screw Width

圖9 速度分量v沿螺槽深度的分布Fig.9 Distribution of Velocity v along Screw Depth

5 結(jié)論

針對(duì)漿料直寫陶瓷3D打印工藝，探討了不同顆粒大小對(duì)陶瓷漿體在擠出裝置中流動(dòng)時(shí)的影響，以納米級(jí)SiO2粉末為例，提出了修正LBM，并對(duì)漿體在螺槽中的流動(dòng)進(jìn)行了數(shù)值模擬分析，最后綜合對(duì)比了三種相同固相含量不同粒徑SiO2粉末制備的陶瓷漿體在擠出機(jī)中流動(dòng)情況，可以獲得以下結(jié)論：（1）作為介觀方法，修正LBM可有效用于非牛頓性的SiO2陶瓷漿體流動(dòng)中，仿真過(guò)程穩(wěn)定，可有效避免發(fā)散的結(jié)果，保證數(shù)值模擬過(guò)程的穩(wěn)定性。（2）數(shù)值模擬的結(jié)果證明，SiO2粉末的顆粒大小對(duì)漿體流動(dòng)有顯著影響，粒徑較小的納米級(jí)SiO2粉末制備的漿體更有利于其在擠出機(jī)中的流動(dòng)，究其主要原因是不同粒徑的SiO2粉末制備所得的漿體呈現(xiàn)出了不同的流變特征及密度等重要物理特性，使最終的流動(dòng)也呈現(xiàn)出不同的特征，從流體力學(xué)角度解釋了粒徑較小的粉末能改善流動(dòng)性能的原因。（3）流動(dòng)結(jié)果還表明，漿體的流動(dòng)主要集中在流道（螺槽）的中部，因此可以適當(dāng)增加螺距，改善流動(dòng)速度，尤其是對(duì)于粒徑較大粉末制備的漿體；其次在流道的左右下角均無(wú)明顯流動(dòng)，螺棱的厚度在越靠近螺柱時(shí)適當(dāng)增大，使螺棱與螺柱之間形成一傾角，可以改善強(qiáng)度，提高力學(xué)性能。