張 眾,張琪雅,何佳蓮,伊圣振,王占山,黃秋實(shí),王 昆,余 俊
(同濟(jì)大學(xué) 物理科學(xué)與工程學(xué)院 精密光學(xué)工程技術(shù)研究所,先進(jìn)微結(jié)構(gòu)材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海市數(shù)字光學(xué)前沿科學(xué)研究基地,上海市全光譜高性能光學(xué)薄膜器件與應(yīng)用專業(yè)技術(shù)服務(wù)平臺(tái),上海 200092)
中子具有電中性、高透力、同位素分辨、輕元素靈敏、磁矩等特性,是一種研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)和微觀世界運(yùn)動(dòng)規(guī)律的有效手段。中子散射技術(shù)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于納米、超導(dǎo)、磁性、生物等有機(jī)和無(wú)機(jī)新材料的表界面、結(jié)構(gòu)、相變和磁學(xué)等特性的科學(xué)研究中,其發(fā)展水平和應(yīng)用程度已成為衡量一個(gè)國(guó)家科技綜合實(shí)力的主要標(biāo)志之一[1]。在中子散射實(shí)驗(yàn)中,被測(cè)樣品處中子束的亮度決定了實(shí)驗(yàn)的效率和精度,因此提升中子束亮度成為當(dāng)下中子散射技術(shù)發(fā)展的第一要?jiǎng)?wù)[2]。為了輸出高亮度的中子束,美國(guó)、日本、歐洲多國(guó)、中國(guó)都建立了大型散裂中子源。但是,散裂中子源的產(chǎn)額仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于同步輻射。因此,提升中子譜儀對(duì)中子的利用率,尤其是小型中子源,成為中子散射技術(shù)發(fā)展的熱點(diǎn)。在中子譜儀中,高性能中子薄膜器件及其構(gòu)成的光學(xué)系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)中子束的輸運(yùn)、聚焦、準(zhǔn)直、極化和極化翻轉(zhuǎn)等性能的調(diào)制[3-7],簡(jiǎn)化譜儀結(jié)構(gòu)、提升中子傳輸效率,是實(shí)現(xiàn)譜儀功能實(shí)現(xiàn)和性能提升的關(guān)鍵,因此得到了廣泛關(guān)注。
自旋回波小角中子散射(SESANS)技術(shù)由于具有探測(cè)尺度范圍寬、束流強(qiáng)度大、多重散射影響小等特點(diǎn),得到世界上主流中子科學(xué)中心譜儀技術(shù)研究的高度關(guān)注,而國(guó)內(nèi)目前尚沒有中子自旋回波技術(shù)和裝置[8-9]。對(duì)于小型加速器中子源,中子注量率過(guò)低更是限制其在中子散射實(shí)驗(yàn)中應(yīng)用的最大難題。采用基于超鏡的中子聚焦系統(tǒng)可以有效提升樣品處的中子束流強(qiáng)度,使其可以為部分中子小角散射等實(shí)驗(yàn)提供更為便捷的中子源,從而減輕大型中子源的實(shí)驗(yàn)壓力,支撐更多相關(guān)科學(xué)研究的開展。我國(guó)盡管已經(jīng)建立起東莞散裂中子源(CSNS)、綿陽(yáng)和北京兩個(gè)大型反應(yīng)堆中子源,但是受限于中子超鏡制作技術(shù)水平,目前所有源上所建譜儀的導(dǎo)管全部依賴進(jìn)口,面臨著價(jià)格昂貴、維修困難、難以升級(jí)等問(wèn)題,而且隨時(shí)可能受到進(jìn)口限制,對(duì)于我國(guó)中子散射技術(shù)及其相關(guān)基礎(chǔ)科學(xué)的發(fā)展極為不力,急需實(shí)現(xiàn)自主研發(fā)。
同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所以高性能中子薄膜器件的關(guān)鍵制作技術(shù)為突破,解決了超多膜層數(shù)非周期Ni/Ti多層膜沉積技術(shù),成功研制出m=3,Rc>90%的Ni/Ti中子超鏡,提出了微米量級(jí)FeSi合金薄膜軟磁保性技術(shù),研制出大尺寸非極化中子超鏡和中子極化自旋薄膜翻轉(zhuǎn)器件。本文首次嘗試將多層膜結(jié)構(gòu)應(yīng)用于中子自旋翻轉(zhuǎn)器。從參數(shù)設(shè)計(jì)、樣品制備等方面對(duì)其磁性、均勻性等進(jìn)行優(yōu)化,制備了滿足條件的磁性多層膜。并利用中子飛行時(shí)間反射譜儀搭建了自旋翻轉(zhuǎn)效率的測(cè)試樣機(jī),獲得了中子自旋翻轉(zhuǎn)實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果。在此基礎(chǔ)上,面對(duì)大型和小型加速器中子源的譜儀需求,研制出基于超鏡的中子直導(dǎo)管、多層嵌套式聚焦系統(tǒng)、多通道中子KB聚焦系統(tǒng)等中子光學(xué)儀器,并成功應(yīng)用在中國(guó)散裂中子源多物理譜儀、粉末衍射譜儀和清華大學(xué)微型脈沖強(qiáng)子源(CPHS)小角散射譜儀上。
本文主要綜述了同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所中子光學(xué)薄膜器件與光學(xué)系統(tǒng)的研究進(jìn)展。首先對(duì)中子薄膜器件進(jìn)行討論,其中包括非極化中子超鏡和極化中子自旋翻轉(zhuǎn)器的研制。然后,介紹了中子光學(xué)系統(tǒng)的研究進(jìn)展,其中包括基于超鏡的中子直導(dǎo)管、多層嵌套式聚焦系統(tǒng)和多通道中子KB聚焦系統(tǒng)。最后,對(duì)中子薄膜器件和光學(xué)系統(tǒng)研制技術(shù)面臨的挑戰(zhàn)和未來(lái)發(fā)展進(jìn)行了展望。
中子具有波粒二相性,當(dāng)?shù)湍苤凶尤肷涞絻煞N材料的界面時(shí),由于材料折射率的不同,部分中子在界面處被反射。與X射線一樣,這種低能反射效應(yīng)同樣遵循Fresnel反射定律。被多個(gè)界面反射的中子束相干疊加,構(gòu)成了多層膜對(duì)中子的反射效應(yīng)??梢圆捎霉鈱W(xué)薄膜理論來(lái)表征多層膜結(jié)構(gòu)對(duì)中子的反射和透射效應(yīng),應(yīng)用最為廣泛的中子多層膜光學(xué)元件就是超鏡。具有非周期結(jié)構(gòu)的中子超鏡最早由Mezei提出[10-11],主要用于提升中子極化器的效率,后來(lái)被廣泛用于中子導(dǎo)管、聚焦裝置和極化器等中子光學(xué)系統(tǒng)。中子超鏡由中子散射長(zhǎng)度密度差異較大的兩種材料交替堆疊而成,每一個(gè)雙膜層為一個(gè)周期,而每一個(gè)周期的厚度均不同,可以將入射中子的有效反射臨界角提高為Ni薄膜全反射臨界角的m倍。從理論上,與Ni單層膜相比,基于超鏡的中子導(dǎo)管的傳輸效率可以達(dá)到m2倍,從而極大提升中子的傳輸效率。中子超鏡具有大的通光效率,廣泛應(yīng)用于中子導(dǎo)管、彎管、準(zhǔn)直器、極化器和聚焦系統(tǒng)等譜儀部件中[12-16]。
相比于X射線,薄膜材料對(duì)中子的吸收低1~2個(gè)數(shù)量級(jí),光學(xué)常數(shù)的差異也小1個(gè)數(shù)量級(jí),因此中子超鏡往往需要超多的膜層數(shù)。m值越大,其反射率對(duì)膜層界面粗糙度越敏感,制備難度越大[17]。最早的中子超鏡是采用電子束蒸發(fā)的方法實(shí)現(xiàn)制作的[18-19],但是該方法于20世紀(jì)80年代被磁控濺射技術(shù)所取代[20]。為了提升Ni/Ti超鏡的反射率,人們?cè)贜i膜中摻雜C元素來(lái)抑制Ni膜的晶粒增長(zhǎng),有效提升了m≤2超鏡的反射率[13,21-22],但是以上方法都沒能對(duì)m≥2的超鏡制作起決定性作用,中子超鏡的應(yīng)用被主要限制在導(dǎo)管,尤其是直導(dǎo)管的應(yīng)用上。為了制作具有更大m值和更高反射率的中子超鏡,國(guó)際上逐漸形成了兩類主要技術(shù)手段:基于反應(yīng)濺射的磁控濺射方法和離子束輔助拋光的離子束濺射方法。前 者 最 早 由Boni提 出[23],并 被 歐 洲 的Mirrotron公司和Swiss Neutronics公司采用,形成了目前世界上中子超鏡及其相關(guān)產(chǎn)品的最大銷售地。商業(yè)銷售中的中子超鏡m值可以達(dá)到8左右,最常用的m=3超鏡,臨界反射率基本上在90%以上。后者主要是日本京都大學(xué)和J-PARC中子源合作開展的超鏡制作技術(shù),并應(yīng)用于NiC/Ti超鏡的制作,成為J-PARC中子源譜儀用導(dǎo)管和聚焦光學(xué)系統(tǒng)的主要鍍膜工藝[24-26]。日本京都大學(xué)利用離子束濺射法并結(jié)合離子束拋光的方式,同時(shí)還結(jié)合共濺射的思路,制備了高質(zhì)量、m=7的NiC/Ti非極化中子超鏡[27-28]。從中子超鏡制作水平上看,后者較優(yōu),但是由于前者鍍膜效率高、可以制作大尺寸元件,更適合于工業(yè)應(yīng)用。
大m值、高反射率中子超鏡的研制需要解決的關(guān)鍵問(wèn)題是薄膜間界面擴(kuò)散的改善以及薄膜內(nèi)應(yīng)力的降低。為了改善磁控濺射制備的Ni/Ti多層膜的界面,研究人員采用了改進(jìn)的反應(yīng)磁控濺射沉積方法。Ju等在鈦層沉積過(guò)程中使用氫氣和氬氣混合濺射氣體進(jìn)行薄膜的制備[29]。Elsenhans等在鎳層沉積過(guò)程中使用氮?dú)夂蜌鍤饣旌蠟R射氣體進(jìn)行薄膜的制備[30]。研究表明,與純氬氣的濺射氛圍下制備的薄膜相比,在鎳層濺射過(guò)程中摻入氮?dú)饽軌蚴筃i/Ti的界面變得更加平滑,減小界面寬度,從而提高Ni/Ti超鏡中的中子反射率。Abharana等的研究證明在氬氣與氮?dú)獾幕旌檄h(huán)境下沉積的樣品在一定程度上破壞了Ni的晶體結(jié)構(gòu),減小了微晶尺寸,阻止Ti向Ni層中擴(kuò)散,從而減少了Ti-on-Ni的界面擴(kuò)散[31]。然而,相對(duì)于國(guó)外的大m值高反射率的超鏡研制工藝,國(guó)內(nèi)的研制水平仍存在一定差距,尚未有高反射率,m>3的超鏡研制成功的相關(guān)報(bào)導(dǎo),因此,我們致力于自主研制出高反射率m>3的中子超鏡。
基于以上研究背景,同濟(jì)大學(xué)光學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所構(gòu)建了基于基板直線運(yùn)動(dòng)的磁控濺射鍍膜設(shè)備(見圖1),提出了Ar+N2的反應(yīng)濺射鍍膜工藝,優(yōu)化了N2在濺射氣體中的含量,Ni/Ti多層膜制備的本底真空優(yōu)于9.9×10-5Pa,薄膜沉積過(guò)程中基板平行于濺射靶進(jìn)行直線式運(yùn)動(dòng),沉積薄膜的厚度調(diào)控通過(guò)程序控制基板的運(yùn)行速率實(shí)現(xiàn),薄膜厚度均勻性調(diào)控通過(guò)設(shè)計(jì)優(yōu)化濺射靶前掩模版實(shí)現(xiàn)。通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)濺射氣體比例,我們成功抑制了Ni/Ti薄膜界面處的擴(kuò)散,減小了界面寬度,并降低了薄膜的內(nèi)應(yīng)力。
我們采用HM算法對(duì)薄膜結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),最終確定m=3的Ni/Ti中子超鏡結(jié)構(gòu)為401層的非周期多層膜。超鏡最終沉積在3種不同類型的基板上,分別是用于微觀結(jié)構(gòu)表征的單拋硅基底、用于應(yīng)力測(cè)試的直徑為30 mm的圓形石英基板和用于中子反射率測(cè)量的高硼玻璃基板。HRTEM測(cè)試結(jié)果(圖2)顯示,薄膜的界面清晰,擴(kuò)散得到了明顯的抑制。通過(guò)檢測(cè)石英基板鍍制超鏡前后的面形Power值,計(jì)算可得m=3的超鏡內(nèi)應(yīng)力為47.16 MPa。
最后,我們成功研制出500 mm×100 mm尺寸的Ni/Ti中子超鏡。超鏡的反射率在中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所的反射中子譜儀上實(shí)現(xiàn)測(cè)試,測(cè)試結(jié)果表明,超鏡m=3.1,臨界反射率接近90%(圖3)。
中子具有磁矩,且只有1/2自旋,在磁場(chǎng)中可以被極化為兩種自旋態(tài)。利用附加磁場(chǎng),基于中子的拉莫爾旋進(jìn)效應(yīng),可以改變中子的自旋方向,構(gòu)成極化中子光學(xué)系統(tǒng)中重要的輔助光學(xué)元件——自旋翻轉(zhuǎn)器。中子自旋翻轉(zhuǎn)器作為中子極化系統(tǒng)中一個(gè)重要的中子光學(xué)組件,其翻轉(zhuǎn)效率直接影響中子散射實(shí)驗(yàn)的精確度。對(duì)于翻轉(zhuǎn)效率不高的中子自旋翻轉(zhuǎn)器,后期的實(shí)驗(yàn)誤差修正也相當(dāng)?shù)穆闊kS著極化中子散射譜儀的研究逐漸增多,中子翻轉(zhuǎn)器的應(yīng)用越來(lái)越廣泛[33]。Dabbs提出了一種基于絕熱的翻轉(zhuǎn)器模型。電流通過(guò)非磁性薄膜,在薄膜兩側(cè)產(chǎn)生方向相反的磁場(chǎng)。如果絕熱系數(shù)K<0.05,翻轉(zhuǎn)效率接近100%。但是這種翻轉(zhuǎn)器的主要缺點(diǎn)是,將中子散射材料放在中子束中,如果電流很高,則存在散熱問(wèn)題[33]。Drabkin曾提出一種共振式與突變式相結(jié)合的翻轉(zhuǎn)器。該裝置中,中子束路徑中沒有材料,但是徑向磁場(chǎng)的離軸會(huì)導(dǎo)致較低的翻轉(zhuǎn)效率。另外,Drabkin翻轉(zhuǎn)器對(duì)于寬光束來(lái)說(shuō)效果不佳[34]。
中子薄膜翻轉(zhuǎn)器由適當(dāng)厚度的軟磁性薄膜組成,并由進(jìn)動(dòng)裝置本身的磁場(chǎng)磁化,,如圖4所示。將薄膜調(diào)整為幾乎垂直于進(jìn)動(dòng)場(chǎng),軟磁性薄膜中的退磁磁場(chǎng)會(huì)迫使局部磁化方向與其表面平行[35-37]。極化中子在穿過(guò)鐵磁性材料薄膜的過(guò)程中,其極化矢量會(huì)發(fā)生偏轉(zhuǎn)[38-39],偏轉(zhuǎn)角度為:
其中:c為常量,c=4.632×1014T-1m-2;λ為入射中子波長(zhǎng);B為有效磁感應(yīng)強(qiáng)度;d2為磁性材料薄膜厚度;α為入射中子束與薄膜表面的夾角。只要調(diào)節(jié)磁化薄膜的厚度和傾斜角,中子的極化矢量就可以繞面內(nèi)飽和磁場(chǎng)旋轉(zhuǎn)π。這種中子薄膜翻轉(zhuǎn)器的最大優(yōu)點(diǎn)在于:薄膜相對(duì)于進(jìn)動(dòng)區(qū)域的界面的光軸具有銳利且輪廓分明的傾斜角度,有利于提高中子散射角分辨率,增大了自旋回波相關(guān)長(zhǎng)度的測(cè)量范圍,可以對(duì)材料中更大微觀尺度的結(jié)構(gòu)進(jìn)行測(cè)量。
中子薄膜極化自旋翻轉(zhuǎn)器需要軟磁性薄膜在盡可能小的激發(fā)磁場(chǎng)下獲得盡可能高的磁感應(yīng)強(qiáng)度,從而減小激發(fā)磁場(chǎng)B在垂直中子運(yùn)動(dòng)方向上的分量,提升中子極化矢量翻轉(zhuǎn)的控制精度。為了獲得π的偏轉(zhuǎn),即便是飽和磁感應(yīng)強(qiáng)度超過(guò)1 T的軟磁薄膜,其厚度也需要達(dá)到微米量級(jí),這對(duì)于軟磁性薄膜的制備提出了嚴(yán)重挑戰(zhàn)。目前,只有van Oossanen等使用坡莫合金(Fe0.2Ni0.8)制作了此類中子極化翻轉(zhuǎn)器,實(shí)現(xiàn)了約為95%的極化中子翻轉(zhuǎn)效率,并將其它用于Delft的自旋回波小角中子散射儀(SESANS)上[40]。其中,坡莫合金薄膜的厚度為3μm,電化學(xué)沉積在0.4 mm厚的硅晶片上。根據(jù)三維中子去極化測(cè)量確定矯頑力小于10 A/m,飽和磁化強(qiáng)度約為1 T。
軟磁薄膜翻轉(zhuǎn)器常用于單色光,但是一些課題組仍然致力于將軟磁薄膜拓展應(yīng)用于更寬波段的中子。Pynn課題組嘗試將不同磁軸的永磁薄膜堆疊起來(lái),通過(guò)巧妙的設(shè)計(jì)可在相對(duì)較寬波段實(shí)現(xiàn)自旋翻轉(zhuǎn)π或π/2[41]。Rekveldt課題組嘗試在磁性薄膜中增加一層可移動(dòng)的電流壁,該電流壁可在箔的兩面產(chǎn)生相反的磁化而產(chǎn)生平行于箔平面的疇壁,改變這兩個(gè)區(qū)域的大小可實(shí)現(xiàn)對(duì)不同波長(zhǎng)的中子的自旋翻轉(zhuǎn)[42]。
我們通過(guò)深入研究FeSi軟磁性薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中微結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律,在前人研究的基礎(chǔ)上[39],發(fā)現(xiàn)Cr薄膜可以 有效阻斷FeSi薄膜在 生長(zhǎng)過(guò)程中的微結(jié)構(gòu)變化,提出了[100 nm FeSi/10 nm Cr]的多層膜結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了總厚度約為2 μm的FeSi軟磁性薄膜的制作,并進(jìn)行了磁回滯曲線和極化中子反射測(cè)量。測(cè)量結(jié)果表明:多層膜結(jié)構(gòu)的軟磁性薄膜在50Oe條件下,可以獲得超過(guò)1.3 T的飽和磁感應(yīng)強(qiáng)度(圖5)[43]。在中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所的中子反射譜儀上完成了多層膜對(duì)極化中子的翻轉(zhuǎn)效率測(cè)試,測(cè)量結(jié)果表明,此類器件的中子極化翻轉(zhuǎn)效率接近98%[44](圖6)。
傳統(tǒng)意義上的中子導(dǎo)管是用于將冷中子和熱中子從反應(yīng)堆或散裂源輸運(yùn)到距離源最遠(yuǎn)至200 m的實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)的中子光學(xué)部件[45-46],一般為橫截面呈矩形的直管或彎管。中子導(dǎo)管通常由多個(gè)重復(fù)的矩形單元連接構(gòu)成,每個(gè)矩形導(dǎo)管單元由表面鍍有Ni58或超鏡的硼硅酸鹽玻璃基板通過(guò)環(huán)氧樹脂膠粘合而成[47],連接的導(dǎo)管從源反應(yīng)堆一直延申至導(dǎo)向大廳。導(dǎo)管利用其四壁內(nèi)表面的薄膜涂層對(duì)中子進(jìn)行反射,從而實(shí)現(xiàn)中子的遠(yuǎn)距離傳輸。早期的中子導(dǎo)管內(nèi)表面涂層主要采用Ni或Ni58的單層膜。從20世紀(jì)80年代開始,中子超鏡制作工藝的不斷進(jìn)步。1979年,日本京都大學(xué)的Ebisawa使用蒸發(fā)的方式制備了Ni/Mn和Ni/Ti非極化中子超鏡[18],隨后,Ni或Ni58單層膜逐漸被可以將中子全反射臨界角提升至m倍的Ni/Ti或NiC/Ti超鏡[11]替代,成為中子導(dǎo)管道的主要內(nèi)涂層。1992年,日本京都大學(xué)的Akiyoshi研制了鍍有超鏡的中子導(dǎo)管[48],并成功將它應(yīng)用在京都大學(xué)的KUR反應(yīng)堆中,使得中子通量相比于鎳單層涂覆層的中子導(dǎo)管提高了25倍。2004年,日本的JRR-3反應(yīng)堆中子源將原有鎳單層膜導(dǎo)管替換為鍍有m=2的中子超鏡導(dǎo)管[49],將 臨 界 反 射 波 長(zhǎng) 從0.2 nm拓 展 到0.13 nm,中子束流強(qiáng)度提高到了原來(lái)的4.32倍。2022年,應(yīng)用于PERC的保留中子束極化性的新型涂覆有m=2的Cu/Ti超鏡的中子導(dǎo)管被提出[50]。涂覆有超鏡的中子導(dǎo)管的優(yōu)勢(shì)為在沒有對(duì)中子源和譜儀做任何升級(jí)改造的同時(shí),僅僅通過(guò)更換導(dǎo)管就可以拓展中子截止波長(zhǎng)提高中子輸出強(qiáng)度[21,51-52]。
為了充分利用中子源產(chǎn)生的中子,具有聚焦功能的“彈道導(dǎo)管”得到了快速發(fā)展。聚焦導(dǎo)管將傳統(tǒng)直導(dǎo)管的反射面面形改為雙曲面、橢圓面、拋物面等非球面[53-55],一方面避免了中子,特別是長(zhǎng)波中子在導(dǎo)管中的多次反射,極大提升了導(dǎo)管的傳輸效率;另一方面非球面的反射可以實(shí)現(xiàn)二維的中子束會(huì)聚,從而提升樣品處中子束斑的強(qiáng)度。這種基于“點(diǎn)到點(diǎn)”成像的聚焦導(dǎo)管在基于飛行時(shí)間法的中子譜儀[54]和基于衍射幾何的中子譜儀[56-57]上都得到了應(yīng)用,對(duì)于中子散射實(shí)驗(yàn)技術(shù)的發(fā)展起到了巨大的推動(dòng)作用。從理論上看,聚焦導(dǎo)管越長(zhǎng),反射面的最大反射角越大,聚焦的效率越高,如英國(guó)ISIS中子源的橢圓導(dǎo)管,長(zhǎng)度就達(dá)90 m。但是,無(wú)論是慢化器、散裂靶這樣的現(xiàn)實(shí)中子源,還是直導(dǎo)管出口這樣的等效中子源,都是具有一定發(fā)散度的拓展光源,導(dǎo)致長(zhǎng)聚焦導(dǎo)管內(nèi)部存在多次反射現(xiàn)象[58],從而造成中子焦斑尺寸很難小于1 cm。
作為中子譜儀的核心部件,導(dǎo)管的研制和生產(chǎn)基本被歐洲的Mirrotron公司和Swiss Neutronics公司壟斷,日本和韓國(guó)的中子源基本實(shí)現(xiàn)了導(dǎo)管的自主研發(fā),我國(guó)尚沒有可以提供中子導(dǎo)管的單位。同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所在中子超鏡制作技術(shù)取得突破的基礎(chǔ)上,面向我國(guó)中子譜儀自主研發(fā)對(duì)導(dǎo)管的需求,開展了中子超鏡精密拼接、導(dǎo)管壁高精度集成與裝調(diào)等關(guān)鍵技術(shù)的研究,研制出了m=3的Ni/Ti超鏡導(dǎo)管并在中國(guó)散裂中子源多物理譜儀上得到應(yīng)用(圖7),導(dǎo)管的主要性能指標(biāo)如表1所示。
表1 自主研制的中子導(dǎo)管的主要技術(shù)指標(biāo)Tab.1 Main technical indicators of self-developed neutron guide
中子源所產(chǎn)生的中子束在空間內(nèi)的分布是隨機(jī)的,對(duì)于小型加速器的中子源而言,中子注量率過(guò)低是發(fā)展中子散射技術(shù)面臨的一大挑戰(zhàn)。面向清華大學(xué)微型脈沖強(qiáng)子源(CPHS)中的中子小角散射束線,通常利用小孔準(zhǔn)直的方法,其通過(guò)兩個(gè)分別放置在非常長(zhǎng)的中子通道兩頭的狹縫來(lái)限制中子束的發(fā)散角,但這樣會(huì)使得到達(dá)樣品表面的中子束流強(qiáng)度非常低,實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的中子散射信號(hào)微乎其微。因此,在中子飛行通道中引入中子聚焦系統(tǒng)是提升中子束流強(qiáng)度的可行方法之一。
為了避免長(zhǎng)聚焦導(dǎo)管的理論缺陷和應(yīng)用限制,人們發(fā)展了與直導(dǎo)管相配合的短聚焦導(dǎo)管和基于多層嵌套的緊湊型聚焦器件,從理論上避免了導(dǎo)管內(nèi)的多層反射,可以減小樣品處中子束斑尺寸[59]。
目前,國(guó)際上使用的中子聚焦系統(tǒng)主要包括反射型、折射型和衍射型等。中子折射型聚焦系統(tǒng)通過(guò)利用中子凹透鏡聚焦中子束,已廣泛應(yīng)用在美國(guó)NIST,日本J-PARC,瑞士PSI和德國(guó)HZB等反應(yīng)堆中子源中[60-61]。中子衍射型聚焦系統(tǒng)最早由Kearney提出,他利用菲涅爾波帶片對(duì)2 nm波長(zhǎng)的超冷中子束進(jìn)行聚焦[62],隨著技術(shù)的發(fā)展,衍射型聚焦系統(tǒng)逐漸應(yīng)用到0.5 nm波長(zhǎng)的中子束聚焦中[63]。然而,折射型聚焦和衍射型聚焦均會(huì)在系統(tǒng)中引入較大的色差,同時(shí),在折射型聚焦系統(tǒng)中,當(dāng)中子束的波長(zhǎng)發(fā)生改變時(shí),凹透鏡焦距的改變量隨著中子波長(zhǎng)的改變量成平方增長(zhǎng),因此折射型和衍射型中子聚焦系統(tǒng)均不適用于CPHS小型加速器中子源。
反射型中子聚焦系統(tǒng)應(yīng)用鏡面反射的原理,不會(huì)引入色差。德國(guó)的JCNS中子源便將這種方式應(yīng)用到其小角散射裝置中[64],但是該系統(tǒng)的有效收集面積較低。Wolter系統(tǒng)由于消相差機(jī)制,用于中子束的聚焦[65]。美國(guó)MIT和NASA共同研制了一臺(tái)基于Wolter型的多層嵌套聚焦鏡[66-67]。橢球面聚焦系統(tǒng)也被應(yīng)用至中子束聚焦,多個(gè)共焦的橢球面嵌套可以進(jìn)一步提高中子束流強(qiáng)度[68]。Yamamura提出通過(guò)局部濕刻蝕法在玻璃基底上制備橢球面聚焦鏡[7,69],實(shí)現(xiàn)了中子束亞毫米尺度的聚焦。2016年,Takeda提出使用鎳磷(Ni-P)合金電鍍基底結(jié)合金剛石切割和精細(xì)拋光的方式制備橢球面基底,在基底表面鍍制中子超鏡,使中子束強(qiáng)度增加了3.3倍[70-71]。2019年,Tukuya等討論了 應(yīng)用于J-PARC的SOFIA反射計(jì)中的橢圓中子聚焦超鏡的優(yōu)化設(shè)計(jì),該聚焦超鏡的基板經(jīng)Ni-P合金電鍍、通過(guò)金剛石切割和拋光后,通過(guò)引入帶有搖擺機(jī)構(gòu)的濺射鍍膜機(jī)實(shí)現(xiàn)角度范圍±10°的曲面基底鍍膜,鍍制了m=2.9超鏡的聚焦鏡,最后將兩個(gè)聚焦鏡組裝而成,得到聚焦中子光斑分布的半高寬為0.13 mm[72]。
綜上所述,短聚焦導(dǎo)管受限于最大反射角度和長(zhǎng)度,可以利用的中子束尺寸較小,焦斑處的中子強(qiáng)度增益很難達(dá)到10倍以上。多層嵌套式聚焦器件雖然尺寸小、結(jié)構(gòu)緊湊,可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)亞毫米尺寸的小束斑和一個(gè)數(shù)量級(jí)以上的中子增益[7,73-74],但是由于具有高面形精度的超薄反射鏡片的加工、鍍膜(內(nèi)表面)和集成裝調(diào)的困難,這種方法局限于一維聚焦,不能用于小尺寸樣品的中子散射實(shí)驗(yàn)。Hayashida等[68]利用三個(gè)金屬鎳的錐筒組裝成嵌套式的中子聚焦系統(tǒng),實(shí)驗(yàn)獲得了直徑約為0.25 mm的中子焦斑。這種方法雖然實(shí)現(xiàn)了高空間分辨率的兩維聚焦,但是,由于沒能解決內(nèi)表面鍍制超鏡的問(wèn)題,此類系統(tǒng)的理論物方視場(chǎng)角小,集光面積提升有限,從而導(dǎo)致焦斑處中子增益最大為7.6,也不適用于熱中子的聚焦。
同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所與清華大學(xué)合作,將高能X射線天文望遠(yuǎn)鏡的制作技術(shù)與中子超鏡的制作技術(shù)相結(jié)合,解決了橢圓面超薄聚焦鏡片內(nèi)表面鍍制中子超鏡的問(wèn)題,研制出基于超鏡的多層嵌套式近橢圓面中子聚焦系統(tǒng)(見圖8),實(shí)現(xiàn)了大集光面積的二維中子聚焦,焦斑處的中子增益可以達(dá)26倍[75]。利用該裝置,依托清華大學(xué)小型加速器中子源,實(shí)現(xiàn)了中子小角散射實(shí)驗(yàn)。然而,這種方法的焦斑尺寸依然受限于物方孔徑,無(wú)法突破到亞毫米量級(jí)。
基于單次反射的多層嵌套式中子聚焦方法,理論上不具備對(duì)軸外光的像差校正能力,面向具有一定尺寸(幾厘米甚至十幾厘米量級(jí))和發(fā)散度的實(shí)際中子光源,只有在光源處引入小尺寸光闌或者在聚焦器件前面引入準(zhǔn)直系統(tǒng),才有可能在樣品處形成小尺寸中子束斑,從而降低背景散射。但是這種聚焦與遮擋相結(jié)合的方法,降低了樣品處中子束斑的強(qiáng)度,不利于提升小尺寸樣品中子散射實(shí)驗(yàn)的效率[76]。基于兩次反射的聚焦系統(tǒng),從理論上是將部分光源亮度縮小成像到樣品表面的光學(xué)系統(tǒng),具有一定的軸外像差消除能力,可以實(shí)現(xiàn)高亮度的小焦斑。盡管兩次反射能夠降低中子的通量,但是隨著超光滑特殊曲面加工技術(shù)和中子超鏡制作技術(shù)的發(fā)展,反射鏡的面形精度和反射率不斷提升,為研制具有高空間分辨率和大集光面積的中子成像系統(tǒng)提供了技術(shù)支撐,也使得這種二維縮小成像系統(tǒng),成為解決小尺寸樣品中子散射實(shí)驗(yàn)難題的最有潛力手段,KB系統(tǒng)就是典型的代表。
KB系統(tǒng)最早起源于X射線顯微成像,最早應(yīng)用于美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的中子微聚焦實(shí)驗(yàn)中[12]。研究結(jié)果表明:對(duì)于1 mm左右的中子源,KB系統(tǒng)可以形成小于0.1 mm的中子微焦斑,并且在焦斑處幾乎可以復(fù)制中子源的亮度,而且波長(zhǎng)越小的中子,聚焦效果越顯著。由于空間分辨率極高,KB系統(tǒng)理論上可以極大抑制小尺寸樣品中子散射實(shí)驗(yàn)的背景噪聲。但是,由于KB系統(tǒng)過(guò)小的集光面積,實(shí)際中子源的利用率很低。Montel型KB系統(tǒng)可以將集光效率提高2.6倍[77],依 然 無(wú) 法 滿 足 小 尺 寸 樣 品(尺 寸 為1 mm)中子散射實(shí)驗(yàn)對(duì)樣品處中子強(qiáng)度的需求。
同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所面向CSNS粉末衍射譜儀的改造需求,提出了“異物共像”式多通道中子Montel集成聚焦系統(tǒng)(圖9),突破了Montel聚焦器件的精密集成和多通道耦合聯(lián)調(diào)技術(shù),解決了多通道聚焦系統(tǒng)的在線加載調(diào)試問(wèn)題,成功獲得了最高空間分辨率為0.5 mm,焦斑處峰值中子增益為10倍的中子聚焦結(jié)果(圖10),為開展高通量、高空間分辨率中子聚焦系統(tǒng)提供了新的思路。
本文闡述了中子超鏡和薄膜式極化自旋翻轉(zhuǎn)器件的原理,介紹了中子導(dǎo)管和聚焦系統(tǒng)的發(fā)展現(xiàn)狀,總結(jié)了同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所在中子薄膜器件與光學(xué)系統(tǒng)方面取得的成果。從研究成果方面看,目前的中子超鏡制作技術(shù)方面距離國(guó)際最好水平尚有差距,需要深入開展多層膜界面微結(jié)構(gòu)控制技術(shù),進(jìn)一步提升中子超鏡反射率,拓展m值,從而為中子聚焦系統(tǒng)和導(dǎo)管研制提供更為有效的元件。在聚焦系統(tǒng)研制方面,一定程度解決了中子強(qiáng)度增益的問(wèn)題,但是深入探索中子光學(xué)系統(tǒng)中重要的散射信號(hào)去除方法,提升中子散射實(shí)驗(yàn)的信噪比的研究尚未開展。
綜上所述,我們?cè)谥凶庸鈱W(xué)領(lǐng)域的研究還需進(jìn)一步深入,在光學(xué)元件方面從非極化超鏡向極化超鏡發(fā)展,在光學(xué)系統(tǒng)方面從提高中子注量向提升散射實(shí)驗(yàn)信噪比發(fā)展,解決我國(guó)中子譜儀自主創(chuàng)新所需高性能薄膜器件與系統(tǒng)的問(wèn)題。