龔宣銘，韋仙健，阮晉德，玉曾仁，董廣成

（百色學院 材料科學與工程學院，廣西 百色 533000）

自從1822年Cagniard首次報道物質(zhì)的臨界現(xiàn)象以來，世界各國學者便開始對超臨界現(xiàn)象和技術(shù)進行研究，并在各個領(lǐng)域取得了快速發(fā)展。至今，超臨界技術(shù)已迅速擴展到分離等領(lǐng)域［1-9］。國內(nèi)外研究發(fā)現(xiàn)［10-19］，利用金屬和金屬氧化物等無機化合物不溶于非敏感水的特性和超臨界水熱合成方法，可瞬間形成大的氫氧化物核數(shù)，然后通過脫水過程獲得精細納米顆粒。該工藝已用于以批量和連續(xù)模式生產(chǎn)大量金屬氧化物。還有研究者在此基礎(chǔ)上，采用超臨界技術(shù)，利用連續(xù)化的生產(chǎn)過程實現(xiàn)了不同催化劑在不同溶液中分別合成納米級 Fe2CoO4、BaZrO3（鈣鈦礦）和二氧化鈦（銳鈦礦）等原材料。因此，利用超臨界技術(shù)不但可以實現(xiàn)常規(guī)無機鹽的回收，還可以進行大規(guī)模納米級昂貴原材料的合成制備，工業(yè)化意義深遠。在國內(nèi)，超臨界流體萃取技術(shù)已經(jīng)從科研階段過渡到了小型工業(yè)化階段，但其工業(yè)化應用時間很短。而且在超臨界流體萃取裝置生產(chǎn)過程中，不可避免出現(xiàn)了許多問題，例如安全性不夠高、生產(chǎn)過程不夠穩(wěn)定及生產(chǎn)的物質(zhì)純度不夠等。在從實驗室到工業(yè)化試點過程，有一些變量或參數(shù)是能否成功擴大工業(yè)化生產(chǎn)規(guī)模的關(guān)鍵。由于要進行大量的實驗，且受實驗極端條件的限制，這些變量或參數(shù)很難只通過實驗獲得。過程建模是研究這些變量或參數(shù)在不同尺度下的潛在影響以及評估替代設(shè)計的有用工具，最有效的建模方法是采用計算流體動力學（CFD）預測粒子演化的條件和種群平衡隨時間的分布。

本文基于帶有k-ε湍流模型的ANSYS Fluent有限元軟件包，采用CFD技術(shù)對某超臨界反應裝置中一特定工藝的小型超臨界噴射反應器噴嘴的流動、混合和傳熱進行模擬，并指導其工程設(shè)計，以保證流體在反應器溫度場內(nèi)充分接觸，使反應產(chǎn)物生成量最大化。

1 小型超臨界噴射反應器簡介

該小型超臨界噴射反應器的內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意見圖1。

圖1 小型超臨界噴射反應器內(nèi)部結(jié)構(gòu)示圖

在 22～30 MPa、400～500℃工藝條件下，通過高壓輸液泵分別從反應器管口a、管口b和管口c輸入3股流體。管口a為某種指定高溫超臨界水入口，管口b和管口c為2股常溫指定反應介質(zhì)入口，3股流體在反應器內(nèi)混合發(fā)生反應，最終反應產(chǎn)物從管口d流出。

反應器管口a處管道的內(nèi)直徑為Di，管口b、c和 d處管道的內(nèi)直徑為 D1，Di和 D1均小于0.01 m，管道非常細。尤其管口a處與反應器是套管連接，使得反應流體在反應器內(nèi)的流型變得復雜且流型與管道尺寸密切相關(guān)。該工況下的反應器設(shè)計與常規(guī)流體設(shè)備設(shè)計有所不同，設(shè)計內(nèi)容和難度增加。因此，利用仿真手段來提高設(shè)計效率十分必要。

2 噴嘴有限元仿真理論基礎(chǔ)

2.1 控制方程

ANSYS軟件是融結(jié)構(gòu)、流體、電場、磁場、聲場分析于一體的大型通用有限元分析軟件，在石油化工、核工業(yè)、機械制造及能源等領(lǐng)域應用廣泛。文中基于ANSYS軟件提供的通過單位時間內(nèi)平均雷諾數(shù)獲得單位時間平均瞬時方程的方法獲得質(zhì)量、動量、熱能和物質(zhì)傳輸仿真控制方程，表達式如下。

式（1）～式（5）中，ρ為密度，kg/m3；t為時間，s；xj為基矢量j方向空間點位置，xi為基矢量i方向空間點位置；uj為基矢量j方向速度，ui為基矢量i方向速度，m/s；p 為壓力，τij為黏性應力，MPa；Yi為物種質(zhì)量分數(shù)；μj為基矢量j方向黏度，μt為湍流渦黏度，Pa·s；h 為比焓，J/kg；λ 為熱導率，W/(K·m)；T 為溫度，K；Prt為湍流普朗特數(shù)；Гi為每種物料擴散系數(shù)，m2/s；Sct為湍流施密特數(shù)。

2.2 湍流模型

由給定的工藝條件可知，反應器進料流體均為湍流流動。湍流的基本特征是流體微團運動的隨機性，湍流微團不僅有橫向脈動，而且有相對于流體總運動的反向運動，因而流體微團的軌跡極其紊亂，隨時間變化很快。湍流中最重要的現(xiàn)象是由這種隨機運動引起的動量、熱量和質(zhì)量的傳遞，其傳遞速率比層流高幾個數(shù)量級。文中模擬采用了ANSYS軟件提供的最常用的k-ε湍流模型，湍流動能k及其耗散率ε由以下傳輸方程獲得：

式（6）～式（8）中，經(jīng)驗常數(shù) σk=1、σε=1.3，Cε1=1.44、Cε2=1.92 ；μi為基矢量 i方向的黏度，Pa·s。

2.3 超臨界水物性參數(shù)處理

國際水和水蒸氣性質(zhì)學會（IAPWS）提供了通用和科學用途的普通水熱力學性質(zhì)計算公式，該公式還可用于計算水的性質(zhì)，如密度、黏度、熱導率和擴散系數(shù)等，但需要大量實驗數(shù)據(jù)進行擬合來確定這些公式里的參數(shù)。除此之外，如果將這些公式嵌入到仿真軟件中，在計算超臨界水熱力學和流體力學參數(shù)時會占用相當大的計算資源。為避免這個問題，本文直接選用1995年美國國家科學院基于1995年IAPWS制定的標準和技術(shù)，通過在24 MPa下幾個分段溫度內(nèi)獲得的可內(nèi)外插值的多項式形式來擬合分段曲線。利用該曲線可以高效準確地計算超臨界水的熱力學物性參數(shù)。

3 噴嘴仿真過程及結(jié)果分析

3.1 有限元建模及網(wǎng)格劃分

使用ANSYS軟件的SCDM模塊進行幾何建模，再采用WORKBENCH模塊進行網(wǎng)格劃分。劃分了16 000個網(wǎng)格單元的小型超臨界噴射反應器二維模型及計算域見圖2和圖3。

圖2 小型超臨界噴射反應器二維模型

圖3 小型超臨界噴射反應器二維模型計算域

3.2 噴嘴類型設(shè)計

進料管口a的超臨界水溫度500℃、工作壓力24 MPa，進料管口b、管口c的2股反應進料溫度均為25℃、工作壓力均為24 MPa。3股進料流的流速固定為100 m/s。3股物料在反應器內(nèi)混合反應后從反應器管口d流出。為了管道保溫，在超臨界流體進口管道外壁及與該管道相連接的反應器外壁纏繞恒溫伴熱帶。為了研究反應器內(nèi)流體速度場和溫度場隨噴嘴出口位置的變化，設(shè)計了類型一和類型二噴嘴，類型一噴嘴出口置于管口b（管口c）中心線，類型二噴嘴出口與管口b和管口c管壁內(nèi)側(cè)平齊 （未超過管b和管c的中心線側(cè)）。為了研究反應器內(nèi)流體速度場和溫度場隨噴嘴直徑的變化，設(shè)計了類型三和類型四噴嘴，這2種噴嘴的出口均置于管口b（管口c）中心線平齊位置，噴嘴直徑分別縮小到原來的75%和50%。4種類型噴嘴示意結(jié)構(gòu)見圖4。

圖4 4種噴嘴結(jié)構(gòu)示圖

3.3 仿真結(jié)果及分析

使用ANSYS Fluent有限元軟件中的二階迎風格式對控制方程中對流項進行離散化，并且求解湍流量方程，同時獲得了4種類型噴嘴反應器內(nèi)流體的速度場和溫度場分布云圖，分別見圖5和圖6。

圖5 4種類型噴嘴反應器內(nèi)流體速度場分布云圖

圖6 4種類型噴嘴反應器內(nèi)流體溫度場分布云圖

從圖5看出，類型一和類型二噴嘴的反應器內(nèi)流體速度場沒有明顯區(qū)別，最大速度分別為387 m/s和380 m/s，且都發(fā)生在反應器與管口d的連接區(qū)域。流體進入出料管后，隨出料管長度的增加，流體速度均勻減小。對類型三和類型四噴嘴，反應器內(nèi)流體速度場有明顯區(qū)別，最大速度分別為401 m/s和597 m/s，類型三噴嘴最大速度發(fā)生在反應器與管口d的連接區(qū)域，類型四噴嘴最大速度是發(fā)生在噴嘴出口處。在符合充分接觸反應時間的前提下，僅從生產(chǎn)效率的角度看，類型三和類型四噴嘴明顯優(yōu)于類型一和類型二噴嘴。

從圖6中可以看出，流體的溫度場與噴嘴的出口位置和形狀密切相關(guān)。盡管4種類型噴嘴都能使超臨界水在管口a出口處保持最高溫度（800 K），但在最高溫度下類型四噴嘴所圍成的面積明顯小于其它3種類型噴嘴。所以僅從溫度場的均勻性和有效性來看，類型四噴嘴明顯優(yōu)于其它3種類型噴嘴。

4 結(jié)語

對小型超臨界噴射反應器噴嘴進行了有限元仿真工程設(shè)計。從仿真結(jié)果可以看出，改變噴嘴在指定的2個位置，流體的速度場和溫度場變化程度沒有改變噴嘴直徑導致流體速度場和溫度場變化程度劇烈。噴嘴直徑越大，有效反應接觸面積越??；噴嘴直徑越小，有效反應接觸面積越大。有限元仿真是噴嘴工程設(shè)計的一種有效方法，可用于中試放大及工業(yè)化生產(chǎn)設(shè)計優(yōu)化，為其他類似超臨界裝置的工程設(shè)計提供指導和借鑒。