于術(shù)娟 劉竹琴 李雁鵬

(延安大學物理與電子信息學院,延安 716000)

通過數(shù)值計算,研究了強短波(4 00—600 nm)激光場中 分子高次諧波輻射的橢偏率性質(zhì).研究表明, 分子在不同激光強度、不同激光波長、不同核間距及不同取向角下高次諧波的橢偏率性質(zhì)是不同的;特別是在兩中心干涉區(qū),激發(fā)態(tài)在高次諧波產(chǎn)生中起著重要作用,但在不同取向角下,激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率的影響不同;分析表明,這些不同的影響源于沿平行和垂直于激光偏振方向輻射的高次諧波的相對產(chǎn)量,以及激發(fā)態(tài)對平行和垂直諧波產(chǎn)量的影響;此外,橢偏率的測量檢驗了強場近似和平面波近似在強短波激光場中是成立的,并對強短波激光場中分子動力學做了更充分的研究.

1 引言

當原子或分子暴露于強激光場中時,庫侖勢被電場嚴重扭曲.因此,電子可通過隧穿從原子核中脫離,脫離的電子在激光場中進行加速運動,當激光場改變方向時,電子再次返回原子核,進而被原子核俘獲,并伴隨著高能光子的釋放,這個過程稱為高次諧波產(chǎn)生.由于高次諧波可用作阿秒脈沖光源,近年來,學者們越來越關(guān)注高次諧波輻射的研究[1-3],并提供了一種獨特的方式來探測物質(zhì)在超快時間尺度上的結(jié)構(gòu)[4,5]和電子動力學[6,7].

高次諧波產(chǎn)生的物理過程可通過三步模型[8]和列文斯坦模型[9]來理解,模型中有兩個重要的假設(shè),即強場近似.首先,只有基態(tài)對系統(tǒng)的演化起重要作用;第二,當電子脫離原子核時,忽略庫倫勢的影響.這些假設(shè)適用于具有Keldysh[10]參數(shù)強的低頻激光場,其中,是有質(zhì)動能,Ip是原子的電離能,E和ω0分別是激光的振幅和頻率,因此,在低頻激光場中隧穿圖像和平面波近似都是成立的.

以往學者們主要關(guān)注沿激光偏振方向輻射的高次諧波功率譜,最近,準直對稱分子在低頻激光場中諧波的橢偏率問題成為學者們關(guān)注的焦點,例如[11,12]和 N2[13-15];根據(jù)實驗和理論研究結(jié)果,在線偏振激光場作用下,準直分子可以產(chǎn)生諧波的橢圓偏振態(tài),而諧波橢偏率的起源是多電子效應(yīng)[13]、庫倫效應(yīng)[15]、兩中心干涉效應(yīng)[11]以及電子運動的量子不確定性[16].隨后研究了不對稱分子諧波的偏振性質(zhì)[17-22],理論研究表明,由于最高占據(jù)分子軌道的不對稱性,在 C O 的高次諧波產(chǎn)生中可觀察到大的橢偏率[20,21];由于不同高次諧波產(chǎn)生路徑間的相互作用,在 H eH2+的諧波產(chǎn)生中也可觀察到大的橢偏率[22];同時圓[23]、橢圓[24]和正交[25,26]偏振激光脈沖驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生的橢偏率一直也是實驗和理論上的研究熱點.以前主要研究強的低頻激光場中諧波的橢偏率問題,但在強的高頻激光場中(Keldysh 參數(shù)γ接近或略大于1),諧波的橢偏率未被研究過,由于高次諧波的橢偏率不僅與平行諧波及垂直于激光偏振方向發(fā)射的諧波(即垂直諧波)密切相關(guān),還與高次諧波的相位密切相關(guān),為研究高頻激光場中分子高次諧波的產(chǎn)生提供了深入的見解;另外,高頻激光場中電子的動力學非常復雜,激發(fā)態(tài)效應(yīng)非常強[27],激發(fā)態(tài)對諧波發(fā)射的影響已被研究過[28-30];且激發(fā)態(tài)在平衡核間距及大核間距附近對低頻激光場中高次諧波譜上干涉最小的影響也被研究過[31];目前的研究表明,當Keldysh 參數(shù)γ≈1 時,隧穿圖像仍然適用[11],但在Keldysh 參數(shù)γ＞1 的情況下,隧穿圖像是否成立,平面波近似是否成立,激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率有什么影響? 為了回答上述問題,研究高頻場中諧波的橢偏率問題成為必然.

通過數(shù)值求解二維含時Schr?dinger 方程,研究了高頻激光場中對稱分子高次諧波的偏振特性;結(jié)果表明:分子諧波的偏振特性與激光強度、激光波長、核間距及取向角有關(guān);利用數(shù)值方案,確定了在兩中心干涉區(qū),激發(fā)態(tài)在對稱分子輻射的平行諧波譜中起重要作用,對于不同角度的垂直諧波,激發(fā)態(tài)的影響非常小,激發(fā)態(tài)對平行諧波和垂直諧波的不同影響導致精確垂直和精確平行諧波譜的強度比與僅躍遷回基態(tài)的垂直和平行諧波譜的強度比不同,且精確諧波譜與僅躍遷回基態(tài)的諧波譜的相位差不同,進而導致激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率的影響具有強烈的角依賴性.此外,偏振的目的是對高頻激光場中強場近似的檢驗,尤其是對平面波近似的檢驗.

2 理論方法

2.1 數(shù)值方法

其中ψ(t) 為與哈密頓H(t) 對應(yīng)的含時波函數(shù).基于強場近似理論,與基態(tài)再結(jié)合的電子對諧波輻射起主要貢獻.因此有

(2)式表示電子從連續(xù)態(tài)返回至基態(tài)輻射的高次諧波,其中a0(t)=〈0| ψ(t)〉,式中未考慮激發(fā)態(tài)對高次諧波產(chǎn)生的貢獻.此外,垂直諧波和平行諧波的振幅率及相位差決定了諧波的橢偏率[12]:

2.2 解析方法

基于強場近似,對于原子和對稱分子,由于勢的對稱性,只輻射奇次諧波,其產(chǎn)生路徑可簡單地表示為〈p|ex·r|0〉i〈0|e·r|p〉r,意味著電子從相同的初始態(tài) |0〉電離并與之復合,其中初始態(tài) |0〉具有確定的宇稱;在高次諧波產(chǎn)生中,偶極子矩陣元〈p|ex·r|0〉i為與電子沿激光極化方向ex的電離有

基于強場近似,諧波輻射譜由分子結(jié)構(gòu)決定[2]:

式中,a(ω) 是連續(xù)態(tài)電子隧穿時的譜振幅,不隨分子取向角而變化,且不依賴于連續(xù)態(tài)|p〉的能量,因此可得沿激光偏振方向的高次諧波譜S//(ω,θ) 與對應(yīng)偶極矩D//(ω,θ) 之間的定性關(guān)系,進而可知隧穿圖像成立.

3 計算結(jié)果和討論

3.1 干涉效應(yīng)

圖1(a)、圖1(b)和圖1(c)分別表示由(3)式計算的分子在核間距R=1.7 a.u.,R=2 a.u. 和R=2.3 a.u. 及不同取向角下的諧波橢偏率曲線,隨著核間距的變化,諧波最大橢偏率所處的諧波階的位置會改變;圖1 中第二、三行圖是與諧波橢偏率曲線對應(yīng)的角依賴的諧波譜和偶極子曲線,其與諧波橢偏率曲線趨勢相反,在不同取向角下,圖1(d)、圖1(e)及圖1(f)中諧波相對產(chǎn)量與圖1(g)、圖1(h)及圖1(i)中相應(yīng)偶極子曲線符合的很好,如(5)式所述,(5)式是基于隧穿圖像得到的,該現(xiàn)象表示隧穿圖像在高頻激光場中成立,同時(5)式中偶極子的連續(xù)態(tài)|p〉由平面波函數(shù)近似得到,進而可得在高頻激光場中平面波近似也成立.但是諧波譜和偶極子曲線之間存在顯著的差異,圖1(g)、圖1(h)及圖1(i)中的偶極子曲線展示了一個清晰的最小值,這個最小值起源于兩中心干涉效應(yīng),但在圖1(d)、圖1(e)及圖1(f)中對應(yīng)的諧波譜曲線上未觀察到該最小值,文獻[27]中詳細討論了高頻激光場中對稱分子諧波譜上由兩中心干涉效應(yīng)而導致的最小值消失的原因,即在短波長(高頻激光場)的情況下,由于激發(fā)態(tài)對分子高次諧波的重要貢獻,導致干涉引起的凹槽在高次諧波譜中消失.通過對諧波橢偏率曲線及相應(yīng)偶極子曲線的深入比較發(fā)現(xiàn)偶極子曲線上的最小值對應(yīng)最大橢偏率所處的諧波階位置,暗示了通過諧波橢偏率測量來探測高頻激光場中對稱分子偶極子上的最小值是可行的,因此在高頻激光場中,兩中心干涉效應(yīng)是諧波橢偏率的起源.因為在θ=50°下偶極子曲線上未出現(xiàn)最小值,因此諧波在θ=50°基本不極化,即使在某些區(qū)域有極化,也是因為兩中心干涉效應(yīng),諧波在θ=50°不極化這一現(xiàn)象說明在沒有干涉效應(yīng)的情況下(5)式依然是成立的,即在沒有干涉效應(yīng)的情況下,隧穿圖像和平面波近似在高頻激光場中都成立.

圖1 分子在激光強度 I=4×1014 W/cm2 及波長 λ=600nm 時諧波的橢偏率、諧波譜及偶極子的比較 (a),(d),(g) 核間距為 R=1.7 a.u.;(b),(e),(h) 核間距為 R=2 a.u.;(c),(f),(i) 核間距為 R=2.3 a.u.Fig.1.Comparison of the harmonic ellipticity,harmonic spectra and corresponding dipole for molecules at the laser intensity I=4×1014 W/cm2 and wavelength λ=600 nm : (a),(d),(g) R=1.7 a.u. ;(b),(e),(h) R=2 a.u. ;(c),(f),(i) R=2.3 a.u..

與圖1 類似,圖2 和圖3 給出了激光強度I=5×1014W/cm2、波長λ分 別為400 和500 nm 的諧波橢偏率曲線、諧波譜曲線和偶極子曲線.隨著激光參數(shù)的變化,由(4)式計算的偶極子曲線上的最小值移向其他諧波階,如圖2 和圖3 第三行所示.同時圖2 和圖3 中的諧波相對產(chǎn)量與相應(yīng)偶極子曲線依舊一一對應(yīng),如(5)式所述,上述現(xiàn)象說明隨著激光參數(shù)的改變,隧穿圖像和平面波近似在高頻激光場中成立,另外,由于圖2(d)、圖2(e)、圖2(f)和圖3(d)、圖3(e)和圖3(f)中諧波譜曲線上的最小值未出現(xiàn),諧波的最大橢偏率仍舊對應(yīng)偶極子曲線最小值所在的諧波階,因此,兩中心干涉效應(yīng)為諧波最大橢偏率的起源.最重要的是隨著激光參數(shù)和核間距的改變,諧波在θ=50°基本不極化,即使在某些區(qū)域有極化,也是因為兩中心干涉效應(yīng),如圖2 和圖3所示.因此諧波在θ=50°不極化這一現(xiàn)象說明在沒有干涉效應(yīng)的情況下(5)式依然是成立的,因此橢偏率測量至少在本文計算的Keldysh參數(shù)范圍內(nèi)(1 .028 ≤γ≤1.377)給出了(5)式的適用性.

圖2 與圖1 相同,但激光強度 I=5×1014 W/cm2 和波長 λ=400 nmFig.2.Same as Fig.1,but the laser intensity I=5×1014 W/cm2 and wavelength λ=400 nm.

圖3 與圖1 相同,但激光強度 I=5×1014 W/cm2 和波長 λ=500 nmFig.3.Same as Fig.1,but the laser intensity I=5×1014 W/cm2 and wavelength λ=500 nm.

3.2 激發(fā)態(tài)效應(yīng)

由于激發(fā)態(tài)對分子高次諧波的重要貢獻,導致干涉效應(yīng)引起的凹槽在高次諧波譜中消失,那么激發(fā)態(tài)是如何影響諧波橢偏率的? 因此在圖4 中,研究了激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率特性的影響,將(1)式計算的結(jié)果(實線)與(2)式計算的結(jié)果(短虛線)進行比較,其中(1)式包含所有束縛態(tài)對高次諧波的貢獻(精確諧波),(2)式只考慮電子返回到基態(tài)對高次諧波的貢獻(基態(tài)諧波);對于圖4(a)中θ=10°的小角及圖4(b)中θ=30°的中間角情況,只躍遷至基態(tài)的諧波譜顯示一個大的抑制區(qū)域,其在精確諧波譜中消失.另外,圖4(a)和圖4(b)中基態(tài)諧波(短虛線)上的抑制區(qū)域?qū)?yīng)于圖4(g)和圖4(h)中偶極子曲線上的凹槽,如虛線箭頭所示,該偶極子曲線由(4)式計算得到;結(jié)果表明,激發(fā)態(tài)在干涉誘導凹槽區(qū)影響高次諧波的產(chǎn)生;然而,在不同取向角下,激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率的影響是不同的,如圖4(d)—(f)所示;例如,對于圖4(d)中θ=10°的情況,基態(tài)諧波的橢偏率(短虛線)顯示了一個尖銳的峰值,該曲線由(2)式代入(3)式計算得到,而精確諧波橢偏率(實曲線)峰值顯示了更廣泛的分布,該實曲線由(1)式代入(3)式計算得到;圖4(e)中θ=30°的中間角情況則相反,由(2)式計算的躍遷回基態(tài)的諧波譜在此角度上的橢偏率很小(短虛線),而由(1)式計算的精確諧波(實曲線)具有顯著的橢偏率.對于θ=50°的大角情況,在兩中心干涉區(qū),由(2)式計算的基態(tài)諧波譜略偏離由(1)式計算的精確諧波譜,如圖4(c)所示;然而,當圖4(f)中的實曲線顯示小的橢偏率時,圖4(f)中的短虛線則顯示大的橢偏率.

圖4 分子 I=4×1014 W/cm2,λ=600 nm 及R=2 a.u.時諧波譜、偶極子和諧波橢偏率的比較 (a),(d),(g) θ=10° ;(b),(e),(h) θ=30° ;(c),(f),(i) θ=50°Fig.4.Comparison of the harmonic ellipticity,harmonic spectra and corresponding dipole for molecules with R=2 a.u.at the laser intensity I=4×1014 W/cm2 and wavelength λ=600 nm : (a),(d),(g) θ=10° ;(b),(e),(h) θ=30° ;(c),(f),(i) θ=50°.

下面,探討了激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率影響的起源.對于圖5 中θ=10°的情況,其具有與圖4 相同的激光和分子參數(shù);在圖5(a)中,在由(2)式計算的基態(tài)諧波譜(短虛線)上可觀察到大的抑制區(qū)域,該區(qū)域在由(1)式計算的精確諧波譜(實曲線)中消失;然而對于圖5(c)中垂直諧波情況,由(2)式計算的基態(tài)諧波譜(短虛線)與由(1)式計算的精確諧波譜(實曲線)非常相似;上述現(xiàn)象表明,激發(fā)態(tài)對平行和垂直諧波的影響不同,導致精確諧波的相位差較大,如圖5(e)所示.然而,當分別比較圖5(b)中由(1)式計算的平行和垂直諧波譜和圖5(d)中由(2)式計算的平行和垂直諧波譜時,發(fā)現(xiàn)在圖5(b)的整個諧波平臺區(qū)域,精確垂直諧波的相對產(chǎn)量低于精確平行諧波的;在此情況下,在兩中心干涉區(qū),由于消除了激發(fā)態(tài)對高次諧波的貢獻,由(2)式計算的基態(tài)垂直諧波的相對產(chǎn)量與基態(tài)平行諧波的相當,如圖5(d)所示;因此,在兩中心干涉區(qū),由(1)式計算的精確垂直諧波和精確平行諧波之間小的強度比歸因于激發(fā)態(tài)對諧波的貢獻,該影響導致圖5(f)中精確諧波譜顯示小的橢偏率.換言之,即使精確諧波的相位差大于基態(tài)諧波的相位差,但由(1)式獲得的垂直和平行諧波之間的強度比非常小,導致圖5(f)中精確諧波頻譜顯示出小的橢偏率,在這種情況下,激發(fā)態(tài)抑制了諧波的橢偏率.

圖5 分子 I=4×1014 W/cm2,λ=600 nm,R=2 a.u.及 θ=10° 時諧波譜、相位差和諧波橢偏率的比較 (a) 精確平行與躍遷回基態(tài)的平行諧波譜(基態(tài)平行諧波)比較;(b) 精確平行與精確垂直諧波譜的比較;(c) 精確與基態(tài)垂直諧波譜的比較;(d) 基態(tài)平行與基態(tài)垂直諧波譜的比較;(e) 精確與基態(tài)諧波相位差比較;(f) 精確與基態(tài)諧波橢偏率比較Fig.5.The comparison of the harmonic spectra,the phase differences δ1(d) and the ellipticity of harmonic for molecules with R=2 a.u.and θ=10° at the laser intensity I=4×1014 W/cm2 and wavelength λ=600 nm : (a) The comparison of accurate parallel harmonic and the parallel harmonic that transition back to ground state (ground-state parallel harmonic);(b) the comparison of accurate parallel and perpendicular harmonic;(c) comparison between accurate and ground state perpendicular harmonic spectrum;(d) comparison between ground-state parallel and ground-state perpendicular harmonic;(e) the comparison of the phase difference of accurate and ground-state harmonic;(f) comparison between accurate and ground-state harmonic ellipticity.

對于圖6 中θ=30°的中間角,在平臺區(qū)域,激發(fā)態(tài)對平行和垂直高次諧波的影響與圖5 類似,即激發(fā)態(tài)對平行和垂直諧波的貢獻不同,導致精確諧波產(chǎn)生較大的相位差.此外,在圖6(b)的兩中心干涉區(qū),由(1)式計算的精確垂直諧波強度與精確平行諧波強度相當,由于圖5(b)中精確垂直諧波與精確平行諧波的強度比小,因此θ=10°時圖5(f)中精確諧波的橢偏率低于θ=30°時圖6(f)中精確諧波的橢偏率,這些數(shù)值分析揭示了為什么圖1(a)中θ=10°的諧波橢偏率峰值低于圖1(a)中θ=30°的諧波橢偏率峰值.且由于激發(fā)態(tài)的缺失,由(2)式計算的圖6(a)中基態(tài)諧波譜(短虛線)出現(xiàn)了一個較寬的抑制區(qū)域,進而使得該區(qū)域基態(tài)平行諧波的相對產(chǎn)量偏離基態(tài)垂直諧波的相對產(chǎn)量,如圖6(d)所示.這些影響表明,由(1)式計算的精確垂直諧波和精確平行諧波之間大的強度比歸因于激發(fā)態(tài)對諧波的貢獻,因此由(1)式計算的精確諧波譜顯示高的橢偏率,如圖6(f)所示;激發(fā)態(tài)增強了諧波的橢偏率.

圖6 與圖5 相同,但 θ=30°Fig.6.Same as Fig.5,but θ=30°.

應(yīng)當指出,對于圖7 中θ=50°的情況,激發(fā)態(tài)在兩中心干涉區(qū)對平行諧波具有較小的影響,如圖7(a)所示;在整個平臺區(qū)域,激發(fā)態(tài)不影響垂直諧波,見圖7(c),該結(jié)果導致在兩中心干涉區(qū),由(2)式計算的圖7(d)中垂直和平行諧波之間的強度比大于由(1)式計算的圖7(b)中垂直和平行諧波的強度比,且使得精確譜的相位差δ1～0.16π ;相應(yīng)的在兩中心干涉區(qū),由(1)式計算的諧波譜具有低橢偏率,因此,激發(fā)態(tài)抑制了諧波的橢偏率.

為使研究更全面,在不同取向角及其他激光參數(shù)下,例如取向角θ=20°,θ=40°,θ=60°,激光強度I=5×1014W/cm2及波長λ=400 nm,λ=500 nm,檢驗了諧波橢偏率的行為,上述觀察到的現(xiàn)象基本不變,即在兩中心干涉區(qū),激發(fā)態(tài)對平行諧波有重要影響,但垂直諧波不受激發(fā)態(tài)影響,進而導致精確諧波和基態(tài)諧波相位差不同;且在不同取向角,激發(fā)態(tài)對諧波橢偏率的影響是不同的.總的來說,雖然由(1)式計算的精確垂直諧波的相對產(chǎn)量低于(高于)精確平行諧波的,但在兩中心干涉區(qū),由于激發(fā)態(tài)的缺失,由(2)式計算的基態(tài)垂直諧波的強度更接近(遠離)基態(tài)平行諧波的強度.相應(yīng)的,由(1)式計算的精確垂直諧波和精確平行諧波之間小(大)的強度比歸因于激發(fā)態(tài)對諧波的貢獻.因此,可得出結(jié)論,而由(1)式代入(3)式計算的精確諧波橢偏率具有低(高)的橢偏率,激發(fā)態(tài)抑制(增強)了諧波的橢偏率,大角度諧波橢偏率的起源與圖7(f)中的曲線相似.

圖7 與圖5 相同,但 θ=50°Fig.7.Same as Fig.5,but θ=50°.

需要強調(diào)的是在上述討論中,我們沒有考慮較大核間距的情況.對于高頻激光場的情況,由于激光頻率較高,核間距較大分子的基態(tài)和激發(fā)態(tài)之間的耦合可能會對諧波輻射產(chǎn)生重要的影響.此時只考慮基態(tài)貢獻的強場近似模型不適用,需要在通常的強場近似模型中引入激發(fā)態(tài)貢獻[36]例如R=4 a.u.,此時基態(tài)和激發(fā)態(tài)強耦合,其貢獻可比.關(guān)于高頻場中核間距大的分子諧波橢偏率的研究,將在未來的工作中做進一步的詳細研究.

4 總結(jié)