張 寧，廖同慶*，周 剛，顧浩杰，張文娟，左昌余，趙讀俊

（1.安徽大學(xué) 集成電路學(xué)院，安徽 合肥 230601；2.安徽慶宇光電科技有限公司，安徽 合肥 230061）

安徽省“十四五”生態(tài)環(huán)境保護規(guī)劃指出：環(huán)境保護取得了重大進展，但是大氣環(huán)境質(zhì)量問題仍然嚴重，生態(tài)環(huán)境監(jiān)管監(jiān)測能力仍需提高[1]。2011—2021年間，安徽省合肥市經(jīng)濟發(fā)展迅猛，GDP從3 642.3億元增長到11 412.8億元，10年增幅達213.3%，發(fā)展速度位居全國第一[2]。隨著合肥市經(jīng)濟的迅猛發(fā)展，化石能源燃燒、城市揚塵和移動源污染也逐年增多，造成了揮發(fā)性有機化合物（VOCs）、氮氧化物（NOx）和顆粒物污染的增加[3]。尤其是，伴隨臭氧形成過程中的兩位“主力軍”——VOCs和NOx的增加，近幾年合肥市的O3污染問題突顯[4-5]。

為有效治理合肥市的大氣污染問題，眾多學(xué)者開展了一系列相關(guān)研究和分析，為大氣污染的治理提供了豐富的理論和現(xiàn)實依據(jù)。例如，劉子豪等通過分析合肥市2014—2017年的大氣污染時空變化特征，發(fā)現(xiàn)PM2.5和PM10為合肥市首要污染因子，其春冬季節(jié)污染較重，且整體呈北部和西部重、東部和南部輕的分布態(tài)勢[6]。王薇等研究了合肥市城市街道峽谷中PM2.5的時空分布特征，并揭示了街道峽谷內(nèi)PM2.5日均質(zhì)量呈“W”型變化特征，且道路交叉口PM2.5濃度大于一般街道峽谷[7]。汪水兵等分析了2019年合肥市的臭氧時空特征及氣象因子影響，發(fā)現(xiàn)O3日月變化均呈單峰型，且其污染治理在太陽輻射、風(fēng)速和溫度較高時段進行效果較好[8]。2022年，合肥回歸新一線城市，對大氣環(huán)境治理提出了更高要求，研究合肥市大氣污染的時空特征和影響因素尤為迫切。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

合肥市地處我國華東地區(qū)，是長三角城市群副中心城市（圖1a），總面積11 445平方千米，平均海拔20～40米，主城區(qū)地勢由西北向東南傾斜[9]。合肥市屬于亞熱帶季風(fēng)性濕潤氣候，四季分明，2021年年平均氣溫為17.3°C，平均相對濕度為72.36%。近幾年來，合肥市積極推進大氣污染防治，不斷建設(shè)空氣質(zhì)量監(jiān)測站，確保準確掌握不同地區(qū)大氣污染要素，以期因地制宜地治理城市大氣污染。目前，合肥市已有國控監(jiān)測站點11個，其中高教基地監(jiān)測站點為2020年新增，監(jiān)測點位分布情況如圖1b所示。這11個站點全部位于合肥市城區(qū)，且站點監(jiān)測數(shù)據(jù)均能代表該區(qū)域的污染狀況。

圖1 合肥市國控監(jiān)測站點分布。（a）研究區(qū)域地圖；（b）監(jiān)測站點空間分布

1.2 數(shù)據(jù)來源

地圖數(shù)據(jù)來源于國家基礎(chǔ)地理信息中心（1:100萬公眾版基礎(chǔ)地理信息數(shù)據(jù)，2021）；2018—2021年的大氣污染和氣象數(shù)據(jù)來源于合肥市11 個國控監(jiān)測點和氣象監(jiān)測站，具體包括PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3、溫度、氣壓、相對濕度、風(fēng)速和降水量等逐日逐時數(shù)據(jù)。

1.3 研究方法

大氣污染物監(jiān)測過程受設(shè)備故障、停電和大風(fēng)大雨天氣等因素影響，會出現(xiàn)監(jiān)測數(shù)據(jù)缺失或異常情況，故將收集的數(shù)據(jù)剔除異常值，并使用臨近點跨度為2范圍內(nèi)的有效序列值均值來填補缺失值?！董h(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095—2012）規(guī)定在O3日最大8小時（O3_8h）滑動平均濃度大于160 μg/m3和O3任何1小時（O3_1h）平均濃度大于200 μg/m3時，認定O3濃度超標[10]，因此在分析O3污染特征時，逐時特征分析采用O3_1h濃度數(shù)據(jù)，其余均采用O3_8h濃度數(shù)據(jù)。本文計算了2018—2021年合肥市PM2.5、PM10、NO2、SO2和O3的年均值、月均值和小時值，分析其時間特征。與此同時，本文以11個監(jiān)測點的地理位置數(shù)據(jù)和監(jiān)測數(shù)據(jù)為離散值，使用ArcGIS軟件進行普通Kriging插值預(yù)測，并將離散點數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為連續(xù)的面數(shù)據(jù)，進而得到整個研究區(qū)域的預(yù)測分布圖，以此分析不同區(qū)域大氣污染狀況的差異[11]。

在相關(guān)影響因子分析中，選用雙變量相關(guān)分析方法，若數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布，則使用Pearson 相關(guān)系數(shù)，否則使用Spearman相關(guān)系數(shù)，并利用SPSS軟件進行Kolmogorov-Smirnov（K-S）正態(tài)性檢驗。

2 大氣污染物時空分布特征

2.1 大氣污染物時間分布特征

2.1.1 逐年變化特征

2018—2021年合肥市主要大氣污染物年均質(zhì)量濃度如表1所示，可知合肥市大氣污染物濃度整體呈下降趨勢，其中2021 年P(guān)M2.5、PM10、NO2、SO2、O3_8h 和CO 的年均質(zhì)量濃度相較2018 年分別下降了14.53 μg/m3、3.80 μg/m3、4.66 μg/m3、0.19 μg/m3、16.53 μg/m3和0.16 mg/m3，但O3_8h 年均質(zhì)量濃度依舊居高，對城區(qū)整體大氣污染狀況貢獻較大?？傊戏适写髿馕廴局卫砣〉昧朔e極成效，但臭氧污染問題仍然突出，在大氣污染防控中應(yīng)給予高度重視。

表1 2018—2021年合肥市主要大氣污染物年均質(zhì)量濃度

2.1.2 逐月變化特征

圖2為2018—2021年合肥市大氣污染物逐月濃度變化趨勢，其中PM2.5和PM10月均質(zhì)量濃度變化趨勢略有不同，PM2.5呈“U”形分布，而PM10呈“W”形分布，但其峰值均出現(xiàn)在1月和12月，且谷值均出現(xiàn)在7月和8月，污染物濃度呈現(xiàn)冬季高、夏季低的特點。2018年4月份PM10濃度明顯較高，其與合肥市施工修路所造成的揚塵較多有關(guān)。與此同時，NO2和SO2月均質(zhì)量濃度變化趨勢總體一致，呈“W”形分布，且濃度夏季低、冬季高[12]。CO月均質(zhì)量濃度變化趨勢呈“U”形分布，也表現(xiàn)為夏季低、冬季高的特點，月均質(zhì)量濃度變化區(qū)間為0.609 59～0.961 35 mg/m3。此外，O3_8h 月均質(zhì)量濃度變化趨勢呈倒“U”形分布，季節(jié)特征明顯，濃度高低順序為夏季、春季、秋季、冬季。O3_8h是由NOx和VOCs在太陽照射下經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)所生成[13]。夏季溫度高、太陽輻射強，有利于光化學(xué)反應(yīng)進行，從而使O3_8h濃度升高；冬季溫度低、顆粒物增加且太陽輻射弱，不利于光化學(xué)反應(yīng)進行，故O3_8h濃度較低。此外，夏季大氣環(huán)流活動比較頻繁且降雨增多，易于大氣污染物擴散與沉降，故除O3_8h外，夏季其余五種大氣污染物濃度均較低[14]。

圖2 2018—2021年合肥市大氣污染物逐月濃度變化

2.1.3 逐時變化特征

圖3為2018—2021年合肥市4年平均逐時大氣污染物濃度變化曲線。由圖可知，PM2.5、PM10和NO2濃度日變化趨勢呈“雙峰雙谷”形態(tài)，第一個峰值出現(xiàn)在上午7～10時，此時為上班高峰期，車流量大，城區(qū)道路交通堵塞，機動車尾氣產(chǎn)生聚積，從而造成大氣污染物濃度上升。隨后開始下降，下午13～16時PM10和NO2濃度出現(xiàn)谷值，且16～19 時PM2.5濃度出現(xiàn)谷值。隨著下班高峰期的到來和居民活動的增加，污染物濃度開始上升，并且夜晚大氣環(huán)境趨于平靜，污染物聚積且不易擴散，故在20～22 時PM2.5、PM10和NO2濃度攀升至第二個峰值。22點后，隨著車流量和居民活動的減少，污染物濃度開始降低，在次日4～6時形成第二個低谷。與此同時，O3_1h的濃度日變化趨勢與其他污染物有明顯差異，呈“單峰單谷”形態(tài)，白天濃度明顯大于夜間。這是因為，O3_1h 濃度變化與太陽輻射強度密切相關(guān)，從上午7點開始，O3_1h濃度不斷攀升，而13 時太陽輻射強度最大，由于O3_1h 濃度會產(chǎn)生聚積，故在13～17 時出現(xiàn)峰值，之后隨著太陽輻射強度的減弱，O3_1h 濃度急速下降，并在次日7 時出現(xiàn)最低值[15]。此外，CO 和SO2的濃度日變化趨勢較為穩(wěn)定，分別在上午8時和10時左右出現(xiàn)較高值。總之，合肥市大氣污染物濃度逐時變化特征明顯，其與人類活動、日照強度和氣象要素密切相關(guān)。

圖3 2018—2021年合肥市4年平均逐時大氣污染物濃度變化

2.2 大氣污染物空間分布特征

本文以合肥市11個監(jiān)測點的經(jīng)緯度和2021年各種大氣污染物年濃度均值為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，進行Kriging插值分析（圖4）。由于監(jiān)測點位不多，Kriging插值結(jié)果與站點監(jiān)測值存在一定誤差，故需要對插值結(jié)果進行可信度驗證。

圖4 2021年合肥市大氣污染物年均濃度空間分布

本文選取了80%的監(jiān)測點數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集來進行空間插值，剩余20%的監(jiān)測點數(shù)據(jù)（長江中路和濱湖新區(qū)）作為驗證集來進行可信度驗證。將模型預(yù)測值與站點實際監(jiān)測值進行對比，發(fā)現(xiàn)平均絕對偏差為5.53%。由此可知，使用Kriging插值法對合肥市大氣污染物濃度的插值預(yù)測偏差較小，可信度高?？芍戏适懈鞣N大氣污染物濃度分布有明顯差異，PM2.5濃度呈西北和東南低、東北和西南高的分布態(tài)勢。其中，廬陽區(qū)、包河區(qū)和明珠廣場PM2.5濃度最高，而董鋪水庫濃度最低，最大濃度差為7.74 μg/m3。PM10年均質(zhì)量濃度分布與PM2.5略有不同，呈現(xiàn)西部低、東北高的特點。分析發(fā)現(xiàn)廬陽區(qū)、瑤海區(qū)和包河區(qū)PM10年均濃度最高且超過了國家二級標準。NO2年均質(zhì)量濃度分布呈西北低、中部高的特點，除包河區(qū)NO2年均質(zhì)量濃度最高超過二級標準，其余地區(qū)均未超過。SO2年均質(zhì)量濃度分布呈中部重、周邊輕的分布態(tài)勢，以包河區(qū)濃度最高，但遠遠低于國家二級標準，且整體分布差異較小。CO年均質(zhì)量濃度分布呈東部、西部高，西北、東南低的分布態(tài)勢，以琥珀山莊、長江中路和瑤海區(qū)濃度最高，董鋪水庫濃度最低，最大濃度差為0.12 mg/m3。O3_8h年均質(zhì)量濃度分布呈西部高、東部低的分布態(tài)勢，以董鋪水庫和高新區(qū)濃度最高。合肥市污染物濃度分布態(tài)勢與本市的社會經(jīng)濟要素有關(guān)，城市中心人口密集，其污染主要與機動車尾氣和居民生活源排放有關(guān)，而新區(qū)和郊區(qū)的污染主要與工業(yè)污染和機動車尾氣有關(guān)[16-17]。

3 相關(guān)性分析

3.1 大氣污染物與氣象要素相關(guān)性

大氣污染狀況與污染源、氣象要素等有關(guān)，氣象要素會影響大氣污染物的沉降、擴散和轉(zhuǎn)化，進而影響其濃度值。研究表明，大氣污染物濃度變化具有明顯的季節(jié)性差異。本文將合肥市2018—2021年主要大氣污染物濃度與氣象要素進行了Spearman相關(guān)性分析，如表2所示。

表2 2018—2021年合肥市大氣污染物濃度與氣象要素的Spearman分析

結(jié)果表明，溫度與PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO濃度呈負相關(guān)，與O3_8h濃度呈正相關(guān)；氣壓與O3_8h濃度呈負相關(guān)，與其余5種大氣污染物濃度呈正相關(guān)；相對濕度與大氣污染物濃度呈負相關(guān)，但與CO濃度相關(guān)性較弱；風(fēng)速和降水量均與大氣污染物濃度呈負相關(guān)，但是CO濃度與降水量相關(guān)性不顯著。這是因為，高溫時空氣受熱膨脹上升，氣壓較低，而低溫時空氣受冷收縮下沉，氣壓較高，故溫度和氣壓與大氣污染物的相關(guān)性相反。與此同時，高溫低壓時大氣層運動劇烈，有利于大氣污染物的擴散與遷移，而低溫高壓時大氣層較為平穩(wěn)，且下沉氣流易使污染物沉降，不利于大氣污染物擴散。溫度高時太陽輻射強，有利于光化學(xué)反應(yīng)生成O3，故O3_8h濃度與溫度和氣壓分別呈正負相關(guān)[18]；相對濕度較小時，大氣污染物吸附在水分子上，其濃度增大，當相對濕度大于80%時易發(fā)生降雨，對污染物有沖刷作用，故降低了大氣污染物濃度；風(fēng)速較大和降水量較多對大氣污染物的擴散和沉降作用明顯。然而，大氣污染物的濃度變化不是由單一氣象要素影響的，而是多種氣象要素相互作用、協(xié)同作用的結(jié)果。

3.2 大氣污染物之間的相關(guān)性

鑒于部分大氣污染物有共同的排放源，本文分析了大氣污染物之間的相關(guān)性，其Spearman 相關(guān)性分析結(jié)果如表3 所示。其中，PM2.5和PM10呈顯著正相關(guān)，其間存在包含關(guān)系以致于相關(guān)性顯著。顆粒物PM2.5/PM10和氣態(tài)污染物NO2、SO2、CO之間呈顯著正相關(guān)，說明PM2.5/PM10與這三種氣態(tài)污染物有共同的來源。工業(yè)生產(chǎn)和居民生活都會產(chǎn)生大量的CO與PM2.5，二者共源性較強，其相關(guān)性也較大。同時，NO2、SO2、CO均與化石燃料燃燒和機動車尾氣排放有關(guān)，故這三種大氣污染物有很強的相關(guān)性。NO2光解是O3的重要來源，但由于O3濃度變化還受其他因素影響，且與其他大氣污染物的共源性較弱，故O3_8h與其他污染物的相關(guān)性不強[19]。綜上，各大氣污染物間存在一定的相關(guān)性且以正相關(guān)為主，其主要與污染物來源及各自間的物理化學(xué)作用和相互轉(zhuǎn)化有關(guān)[20]。

表3 2018—2021年合肥市主要大氣污染物濃度的Spearman相關(guān)性分析

4 結(jié)論

本文研究了2018—2021年合肥市大氣污染物的時空特征，并揭示了大氣污染物與氣象要素及各污染物間的相關(guān)性。研究表明，近年合肥市空氣質(zhì)量逐漸好轉(zhuǎn)，大氣污染物濃度逐年降低。然而，O3污染仍然嚴重，已成為合肥市夏季大氣污染的主要污染物。與此同時，合肥市各地區(qū)污染物濃度分布有明顯差異，其中已建城市區(qū)域小且集中，造成了機動車尾氣和居民生活源排放污染嚴重。此外，研究發(fā)現(xiàn)大氣污染物與氣象要素以負相關(guān)為主，而大氣污染物間則以正相關(guān)為主。結(jié)合研究結(jié)果，對合肥市大氣污染治理提出如下建議：（1）著力做好合肥市中心城區(qū)的秋冬季PM2.5和PM10污染防控工作。（2）針對全市夏季臭氧污染整體值過高問題，深入研究臭氧污染成因，并立即著手完善VOCs監(jiān)測體系。（3）根據(jù)合肥市大氣污染物的來源與影響要素，盡快制定大氣污染綜合治理與防控方案。