謝東原，周 全，陳 舸，陳樂平

（1.南昌航空大學(xué) 航空制造工程學(xué)院，江西 南昌 330063；2.上海航天精密機械研究所，上海 201600）

0 引言

作為目前最輕的金屬結(jié)構(gòu)材料，鎂及鎂合金因具有良好的導(dǎo)熱、防磁、抗震等性能而備受關(guān)注［1-3］。部分重稀土元素在鎂中具有較高的固溶度，可以形成有效的強化相，提高合金室溫和高溫下的性能［4］。Mg-Gd-Y-Zr 合金因具有顯著時效強化和固溶強化特性而得到廣泛應(yīng)用，也因此成為高性能稀土合金的重要研究方向之一［5-7］。

作為一種高效、環(huán)保的細化晶粒技術(shù)，超聲處理可顯著細化鎂合金凝固組織，改善其力學(xué)性能。AGHAYANI 等［8］發(fā) 現(xiàn)，當(dāng)超聲處理溫度為700 ℃時，超聲功率在0～360 W 內(nèi)隨著超聲功率的提高，AZ91 合金晶粒逐漸減小，與未處理時相比，其初生相尺寸減小55.4%。付浩等［9］發(fā)現(xiàn)，當(dāng)超聲功率密度為8.33 W/cm2時，處理溫度在600～690 ℃內(nèi)隨著超聲處理溫度的升高，合金初生晶粒尺寸先減小后增大，轉(zhuǎn)為點為630 ℃。黃浩等［10］發(fā)現(xiàn)，當(dāng)超聲功率為900 W、超聲處理溫度為690 ℃時，Mg-7Zn 合金的晶粒尺寸由未處理時的390 μm 細化至186 μm，合金的抗拉強度伸長率分別提高了48.5% 和43.5%。YANG 等［11］發(fā) 現(xiàn)，當(dāng)超聲處理溫度為640 ℃時，經(jīng)超聲處理后的Mg-Ni-Y 合金晶粒尺寸明顯減小，初生相形態(tài)由樹枝狀向球狀轉(zhuǎn)變，合金力學(xué)性能隨之提高。李鵬等［12］發(fā)現(xiàn)，當(dāng)超聲處理溫度為720 ℃時，超聲功率為0～700 W 或處理時間為0～60 s，隨著超聲功率或處理時間的增加，Mg-5Y-2.5Zn-1.2Ca 合金晶粒尺寸逐漸減小，相比于未處理時，合金晶粒尺寸減小了40%。李克等［13］研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)超聲功率為400 W、處理溫度為600～650 ℃時，AZ91D 鎂合金的α-Mg 相呈現(xiàn)薔薇狀，且存在少量小枝晶，其中薔薇狀晶粒偏多。另外，超聲處理對鋁、銅、鉛、錫等合金及復(fù)合材料組織具有同樣顯著的細化效果［14-18］。

近年來學(xué)者們開展了大量試驗，結(jié)果表明，高于液相線30～120 ℃的超聲低溫熔體處理對粗晶鎂合金凝固組織及力學(xué)性能改善效果顯著，但在澆注溫度附近的超聲高溫熔體處理對含有重稀土的細晶鎂合金凝固組織及力學(xué)性能研究較少，同時，超聲高溫熔體處理更接近實際生產(chǎn)要求。因此，本文探究了不同超聲高溫熔體處理工藝對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金晶粒和力學(xué)性能的影響，以期為進一步改善該合金工業(yè)條件下的凝固組織及力學(xué)性能提供試驗基礎(chǔ)。

1 試驗材料與方法

試驗材料為Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金（質(zhì)量分數(shù)，下同），Mg 以高純度Mg 錠（＞99.9%）形式加入，合金元素Gd、Y、Zr 分別以Mg-30Gd、Mg-30Y、Mg-30Zr 中間合金形式加入。熔體超聲處理設(shè)備如圖1所示，該設(shè)備主要由超聲波能換器、工具頭、超聲波發(fā)生器等裝置組成。

圖1 超聲熔體處理設(shè)備Fig.1 Schematic diagram of the ultrasonic melt treatment equipment

采用坩堝電阻爐熔煉材料，待純Mg 完全熔化后，加入Mg-30Gd、Mg-30Y 中間合金；當(dāng)熔體溫度達到760 ℃時，加入Mg-30Zr 中間合金并保溫10 min，然后將金屬液轉(zhuǎn)移至事先保溫好的中間處理坩堝，每次進行超聲處理的熔體約為700 g；當(dāng)熔體溫度達到設(shè)定值時，將預(yù)熱至700 ℃的超聲波探頭插入液面下10～15 mm 處完成超聲處理，達到處理時間后立即將處理后的熔體澆入事先預(yù)熱至200 ℃的石墨鑄型（高70 mm，外徑和內(nèi)徑分別為40 mm 和30 mm）中，試驗的具體參數(shù)見表1。

在距鑄錠底部約15 cm 處取樣并對其打磨、拋光，采用質(zhì)量分數(shù)為5%的檸檬酸腐蝕；利用XJP-6A 型金相顯微鏡觀察試樣的初生相形貌；利用S-Viewer 軟件，通過截線法測量晶粒尺寸；按照GB 6397-86 制備拉伸試樣，并利用WDW-200D萬能試驗機對試樣開展拉伸性能測試，拉伸速度為1 mm/s，其中拉伸試樣具體尺寸如圖2 所示。

圖2 拉伸試樣尺寸Fig.2 Size of the tensile sample

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 合金的顯微組織

在未處理和超聲處理條件下，Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金典型的初生相和第二相形貌如圖3 所示，對應(yīng)試樣分別為4#試樣和5#試樣。由圖可知：未處理時的合金初生晶粒呈粗大球狀，其第二相多數(shù)呈顆粒狀，少數(shù)呈條狀；經(jīng)超聲處理后的合金初生相仍為球狀，但尺寸明顯減小，其顆粒狀第二相數(shù)量減少、尺寸減小，條狀第二相數(shù)量增多且更均勻地分布在晶界處。

圖3 Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金典型的凝固組織Fig.3 Typical solidification structures of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

在超聲處理前后，合金的X 射線衍射如圖4 所示，對應(yīng)試樣分別為4#試樣和5#試樣，其中CPS 為counts per second 計數(shù)率，表示X 射線的強度。由圖4可知，在超聲處理作用下，合金未產(chǎn)生新的第二相，主要由α-Mg 和Mg24Y5這2 種物相組成；但α-Mg 主強峰減弱，第二、第三強峰加強，這表明超聲處理可使初生合金晶粒生長更為均勻。

圖4 Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金的X 射線衍射Fig.4 X-ray diffraction patterns of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

處理溫度、處理時間及超聲功率密度對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr合金晶粒尺寸的影響如圖5～圖7 所示。由圖5 可知，經(jīng)超聲處理的合金晶粒尺寸隨著處理溫度的升高而增大；相同溫度下，經(jīng)超聲處理的合金晶粒尺寸更?。慌c未處理的合金相比，當(dāng)處理溫度達到750 ℃時，超聲處理細化合金晶粒的效果最顯著，說明相較于超聲低溫處理，超聲高溫熔體處理對該合金晶粒細化效果更明顯。由圖6 可知，超聲處理時間為0～90 s 時，隨著時間增加，合金晶粒尺寸呈先減小后增加的趨勢，轉(zhuǎn)折點均為60 s。由圖7可知，超聲功率密度為0～2.31 W/cm3時，隨著密度提高，合金晶粒尺寸呈先減小后增加的趨勢，轉(zhuǎn)折點為1.29 W/cm3。當(dāng)超聲功率密度為1.29 W/cm3、處理時間為60 s、處理溫度為750 ℃時，合金晶粒尺寸為20 μm，與未處理的合金相比，合金晶粒尺寸減小了53%。

圖5 處理溫度對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金晶粒尺寸的影響Fig.5 Effects of treatment temperature on the grain size of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

圖7 超聲功率密度對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金晶粒尺寸的影響Fig.7 Effects of ultrasonic power density on the grain size of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

該合金中含有約0.6%的Zr，作為異質(zhì)形核核心，Zr 原子可有效提高合金形核率，細化合金晶粒，其原子團簇越小、彌散程度越好，細化晶粒的效果越顯著。超聲波作用于合金熔體，可產(chǎn)生超聲空化效應(yīng)和超聲聲流效應(yīng)，通過影響晶粒的生長過程和形核率達到細化合金組織的目的［19］。由于本試驗中的處理溫度為750 ℃，Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金未開始凝固，所以超聲波產(chǎn)生的空化效應(yīng)和聲流效應(yīng)無法對合金初生枝晶和次生枝晶產(chǎn)生臂折斷及破碎作用，主要通過提高合金形核率細化合金組織。當(dāng)處理溫度為750 ℃時，超聲波可更有效地擊碎含Zr 的原子團簇，減小其尺寸，提高其彌散程度，并改善Zr 原子的細化效果。

隨著超聲處理溫度的升高，空化效果逐漸減弱，合金冷卻速度逐漸降低，晶粒尺寸逐漸增大；當(dāng)處理溫度達到750 ℃時，熔體中Zr 原子團簇更易被空化泡和聲流擊碎，此時合金的晶粒細化效果更顯著。由于空化泡最小半徑與超聲功率密度呈正相關(guān)關(guān)系，因此在0～1.29 W/cm3內(nèi)隨著超聲功率密度的增加，空化氣泡逐漸增多，隨著吸熱及沖擊作用逐漸增強，更有效地擊碎Zr 原子團簇，提高其形核率；當(dāng)超聲功率密度超過1.29 W/cm3時，超聲波在合金熔體中產(chǎn)生熱量過多，導(dǎo)致合金冷卻速度下降，減弱其對合金晶粒的細化作用，使晶粒發(fā)生逐漸粗化現(xiàn)象。當(dāng)處理時間為0～60 s 時，隨著時間的增加，更多的Zr 原子團簇被擊碎，同時空化泡產(chǎn)生的吸熱效果和沖擊作用逐漸累積，使形核率逐漸提高，晶粒逐漸細化；當(dāng)超聲作用時間達到90 s 時，超聲處理產(chǎn)生熱量過多，合金冷卻速度下降，超聲處理細化效果減弱，導(dǎo)致晶粒發(fā)生粗化現(xiàn)象。

Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金第二相的分布主要受合金晶粒尺寸影響。由于該合金第二相主要分布在晶界處，因此均勻、細小的等軸晶有利于改善第二相的分布情況，即晶粒尺寸越小，分布在合金晶界處的第二相便越均勻。未經(jīng)處理時，合金晶粒較為粗大，導(dǎo)致其均勻性較差；經(jīng)超聲處理后，合金初生α-Mg 相得到細化，第二相分布更均勻。

2.2 合金的力學(xué)性能

超聲處理溫度、處理時間、超聲功率密度對合金抗拉性能的影響如圖8～圖9 所示。

圖8 超聲處理溫度對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金抗拉性能的影響Fig.8 Effects of ultrasonic treatment temperature on the tensile properties of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

圖9 超聲處理時間對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金抗拉性能的影響Fig.9 Effects of ultrasonic treatment time on the tensile properties of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

由圖8 可知，當(dāng)溫度為660～750 ℃時，未處理或經(jīng)超聲處理后的合金抗拉強度與伸長率均隨著處理溫度的升高而下降；在相同處理溫度下，經(jīng)超聲處理后的合金抗拉強度與伸長率均高于未處理的合金；相較于未處理的合金，當(dāng)超聲處理溫度達到750 ℃時，合金抗拉性能提升現(xiàn)象較為顯著；當(dāng)超聲處理溫度在720 ℃以下時，合金抗拉性能改善程度較弱。

由圖9 可知，當(dāng)處理時間為0～90 s 時，隨著超聲處理時間的增加，合金的抗拉強度和伸長率呈先上升后下降的趨勢，轉(zhuǎn)折點為60 s。

超聲功率密度對合金抗拉性能的影響如圖10所示，當(dāng)超聲功率密度為0～2.31 W/cm3時，隨著超聲功率密度的增加，合金的抗拉強度和伸長率呈先上升后下降的趨勢，轉(zhuǎn)折點為1.29 W/cm3。

圖10 超聲功率密度對Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金抗拉性能的影響Fig.10 Effects of ultrasonic power density on the tensile properties of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy

當(dāng)超聲處理溫度為750 ℃、超聲功率密度為1.29 W/cm3、處理時間為60 s 時，合金抗拉強度和伸長率分別為224 MPa 和12.8%，與未處理的合金相比，其抗拉強度和伸長率分別提高了31%和79%。

經(jīng)超聲處理前后的Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金拉伸斷口的掃描電子顯微鏡（Scanning Electron Microscope，SEM）形貌如圖11 所示，對應(yīng)試樣分別為4#試樣和8#試樣。由圖11 可知，未處理的合金斷口處存在較大的解理面、解理臺階和少量撕裂棱，呈解理斷裂特征，為脆性斷裂；經(jīng)超聲處理后，合金斷口處解理面和解理臺階變小，撕裂棱數(shù)量增多且呈各向異性，出現(xiàn)少量韌窩，屬于準(zhǔn)解理斷裂。

圖11 超聲處理前后Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金拉伸斷口的SEM 形貌Fig.11 SEM morphology of the tensile fracture of Mg-6Gd-3Y-0.6Zr alloy before and after ultrasonic treatment

Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金的力學(xué)性能主要受其晶粒尺寸影響。合金晶粒尺寸越小，其力學(xué)性能越高。原因為：①由Hall-Petch 公式可知，合金平均晶粒尺寸越小，合金強度越高；② 晶粒尺寸越小，第二相分布越均勻，提高合金力學(xué)性能。該合金第二相由Mg24Y5相組成，細小彌散且均勻地分布在晶界處，可有效強化基體，提高合金力學(xué)性能。因此，隨著處理溫度的升高，合金晶粒尺寸逐漸增大，其力學(xué)性能逐漸降低。當(dāng)處理溫度達到750 ℃時，相較于未處理的合金，此時晶粒細化效果更顯著，顯著地提高力學(xué)性能。當(dāng)超聲處理時間為0～60 s 或超聲功率密度為0～1.29 W/cm3時，隨著超聲處理時間或超聲功率密度的增加，合金晶粒尺寸逐漸減小，因此其力學(xué)性能逐漸提升；當(dāng)超聲處理時間達到60 s 以上或超聲功率達到1.29 W/cm3以上時，合金晶粒尺寸逐漸增大，其力學(xué)性能逐漸下降。

3 結(jié)束語

1）超聲處理可有效細化Mg-6Gd-3Y-0.6Zr 合金晶粒并提高其力學(xué)性能。對于該合金而言，相較于超聲低溫熔體處理，超聲高溫熔體處理對其晶粒細化效果和力學(xué)性能提升更為顯著。

2）隨著處理溫度的升高，合金晶粒尺寸均逐漸增大；相較于未處理的合金，當(dāng)處理溫度達到750 ℃時，超聲處理對其晶粒的細化效果更為顯著。隨著超聲功率密度或處理時間的增加，合金晶粒尺寸呈先減小后增加的趨勢，轉(zhuǎn)折點分別為1.29 W/cm3和60 s。

3）該合金力學(xué)性能的變化規(guī)律與其晶粒尺寸變化規(guī)律基本對應(yīng)。當(dāng)處理溫度為750 ℃時，與未處理合金相比，合金晶粒尺寸減小了53%，合金的抗拉強度和伸長率分別提高了31%和79%。