張 良，胡菲菲，武正乾，王曉鵬，劉坤鵬，毛 寧

（核工業(yè)二〇三研究所，陜西西安 710086）

0 引言

大量勘探及研究結(jié)果顯示，鄂爾多斯盆地南部旬邑-宜君地區(qū)直羅組層間氧化帶與國內(nèi)外典型的層間氧化帶存在很大的區(qū)別，在經(jīng)歷了初次古層間氧化改造成礦后經(jīng)歷了大規(guī)模的二次還原作用改造，形成了從古氧化砂體（紅色）-過渡砂體（灰-灰白色）-原生還原砂體（灰色）-二次還原砂體（灰綠色）的巖石分帶特征（黃凈白和李勝祥，2007；任中賢等，2014；胡俊華和郭科鋒，2017；張字龍，2018；李子穎等2020；劉陽等，2021）。旬邑-宜君地區(qū)以往針對直羅組的研究多集中在沉積相、物源、鈾成礦年齡、成巖度等方面（焦養(yǎng)泉等，2006；雷開宇等，2017；張字龍，2018；郭虎等，2019；邱林飛等，2020；王曉鵬等，2020；張?jiān)频龋?020；張字龍等，2020；焦養(yǎng)泉等，2021，2023），對該區(qū)古層間氧化帶形成發(fā)育的水-巖作用過程研究較少。因此，本文以鄂爾多斯盆地南部旬邑-宜君地區(qū)直羅組古層間氧化帶各分帶砂巖為研究對象，在結(jié)合前人認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，對其開展地球化學(xué)特征對比研究，進(jìn)而探討旬邑-宜君地區(qū)直羅組古層間氧化帶形成發(fā)育的水-巖作用過程。

1 地質(zhì)背景

鄂爾多斯盆地是古生代地臺(tái)及臺(tái)緣坳陷與中新生代臺(tái)內(nèi)坳陷疊合的克拉通盆地，東以呂梁山為界，西以賀蘭山-六盤山為界，南鄰秦嶺造山帶、北至興蒙造山帶（鄧軍等，2005）（圖1）。核工業(yè)系統(tǒng)通過多年勘查研究，已在鄂爾多斯盆地周緣發(fā)現(xiàn)大量鈾礦化線索，落實(shí)多個(gè)中大型鈾礦床，本文研究區(qū)位于鄂爾多斯盆地東南部的旬邑-宜君地區(qū)（圖1）。

鄂爾多斯盆地具有結(jié)晶基底、穩(wěn)定型地臺(tái)沉積蓋層、活動(dòng)型盆地沉積蓋層三層結(jié)構(gòu)；沉積蓋層為中新生代陸相坳陷盆地沉積型蓋層，以三疊系、侏羅系和下白堊統(tǒng)為主體；早白堊世晚期以后，在區(qū)域構(gòu)造擠壓作用下，鄂爾多斯盆地全面抬升，至古近紀(jì)中期盆地幾乎無沉積（劉池洋等，2005；張義平等，2019）。鄂爾多斯盆地東南部總體表現(xiàn)為中新生界蓋層向北西緩傾的大型單斜構(gòu)造。發(fā)育地層主要有上三疊統(tǒng)延長組（T3y）、中侏羅統(tǒng)延安組（J2y）、直羅組（J2z）、下白堊統(tǒng)宜君組（K1y）、洛河組（K1l）、環(huán)河組（K1h）、上新統(tǒng)（N2）及第四系（Q）。直羅組根據(jù)巖性-巖相及沉積韻律，可劃分為直羅組下段（J2z1）和直羅組上段（J2z2），其中直羅組下段（J2z1）為研究區(qū)主要找礦目的層（圖2）。

圖2 研究區(qū)巖石地球化學(xué)剖面圖Fig.2 Rock geochemical profile of the study area

中侏羅統(tǒng)直羅組平行不整合于延安組之上，為一套河流-三角洲相沉積。直羅組下段（J2z1）古層間氧化帶的發(fā)育具有典型的空間分帶性：平面上表現(xiàn)為由盆緣（南東）向盆地中心（北西）方向展布，依次可劃分為氧化帶、氧化-還原過渡帶、還原帶，氧化-還原過渡帶發(fā)育規(guī)模較大，寬度一般在3～25 km；剖面上表現(xiàn)為上部為褐紅色、灰綠色氧化砂體，下部為灰色、淺灰色原生還原砂體，氧化砂體厚度由東南向北西逐步減薄，至還原帶內(nèi)上部氧化砂體尖滅（圖2）。鈾礦化產(chǎn)于氧化-還原過渡帶，位于灰綠色（及少量殘留的紅色）砂巖與灰色砂巖過渡部位的灰（灰白）色砂巖中，鈾礦（化）體呈板狀沿地層傾向方位產(chǎn)出（圖2）。

2 各分帶地球化學(xué)特征

依據(jù)野外地質(zhì)調(diào)查及大量鉆孔巖心編錄資料，選取了14件旬邑-宜君地區(qū)直羅組下段古層間氧化帶不同分帶砂巖的樣品，其中原生還原灰色砂巖（以下簡稱灰色砂巖）3 件、過渡帶灰（灰白）色含礦砂巖（以下簡稱含礦砂巖）5 件、殘留的紅色古氧化砂巖（以下簡稱紅色砂巖）3 件、灰綠色二次還原古氧化砂巖（以下簡稱灰綠色砂巖）3 件。對古層間氧化帶發(fā)育過程中主量元素、微量元素、稀土元素及環(huán)境敏感參數(shù)地球化學(xué)特征開展對比研究。所有樣品的分析測試工作均由具有甲級資質(zhì)的核工業(yè)二〇三研究所分析測試中心完成。主量元素測試采用X 射線熒光光譜法，儀器為荷蘭帕納科制造AxiosX 射線熒光光譜儀。微量和稀土元素測試采用等離子體質(zhì)譜法，儀器為Thermo Flsher 制造XSERIES2 型等離子體質(zhì)譜分析儀。環(huán)境敏感參數(shù)Corg、Fe2+測試采用容量法測定。∑S、Fe3+測試采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜法，儀器為日本島津制造ICPS-7150 型電感耦合等離子體發(fā)射光譜法。測試單位：核工業(yè)二〇三研究所分析測試中心。分析結(jié)果詳見表1、表2。

表1 研究區(qū)古層間氧化帶各分帶砂巖主量、微量、稀土元素含量Table 1 The main， trace， and rare earth element contents of sandstone in each sub zone of the ancient interlayer oxidation zone in the study area

表2 研究區(qū)古層間氧化帶各分帶砂巖環(huán)境敏感參數(shù)統(tǒng)計(jì)表Table 2 Statistics of environmental sensitive parameters of sandstone in each sub zone of the ancient interlayer oxidation zone in the study area

2.1 主量元素

2.1.1 主量元素地球化學(xué)特征

旬邑-宜君地區(qū)古層間氧化帶各分帶砂巖主量元素含量表中可以看出（表1）：灰色砂巖FeO、SiO2、Al2O3、Na2O、K2O、P2O5含量較高，F(xiàn)e2O3含量低；紅色砂巖SO3、SiO2含量最低， MgO、MgO、CaO、Al2O3、K2O、P2O5含量最高；含礦砂巖SO3含量最高，CaO 含量低，SiO2含量較紅色砂巖明顯增高，Al2O3、MnO、MgO、Na2O、K2O、P2O5含量較紅色砂巖低；灰綠色砂巖SiO2、CaO含量高，Al2O3、Na2O、K2O、P2O5含量最低（圖3）。

圖3 研究區(qū)古層間氧化帶各分帶砂巖主量元素含量平均值對比圖Fig.3 Comparison of the average content of major elements in sandstones of different zones in the ancient interlayer oxidation zone of the study area

2.1.2 主量元素地球化學(xué)特征對比

綜合各分帶砂巖主量元素含量及圖3 所示特征，從灰色砂巖→紅色砂巖→含礦砂巖→灰綠色砂巖各分帶砂巖主量元素變化特征表現(xiàn)為：①SiO2含量先降低再升高，其中灰綠色砂巖中含量最高，表現(xiàn)出古氧化作用過程中SiO2先從灰色砂巖中帶出而后逐步聚集的特點(diǎn)。②MnO、MgO、CaO 含量先升高再降低然后再次升高，CaO 含量在含礦砂巖中含量低，側(cè)面反映了U 不是主要以鈾酰碳酸鹽絡(luò)合物的形式發(fā)生運(yùn)移（朱西養(yǎng)，2005）；MnO、MgO含量在紅色砂巖達(dá)到最高值，側(cè)面反映了古氧化作用過程中的流體環(huán)境為酸性（MnO、MgO 對氧化作用反映遲鈍，在酸性環(huán)境發(fā)生沉淀）（朱西養(yǎng)，2005）；CaO 作為典型堿性氧化物，會(huì)在酸性環(huán)境下會(huì)與水中CO2反應(yīng)形成CaCO3發(fā)生沉淀，這也與紅色砂巖、灰綠色古氧化砂巖中CaO 含量最高特征相符。③ Na2O 含量逐步減低、Al2O3、K2O、P2O5含量先升高再降低、在灰綠色砂巖中達(dá)到最低，表現(xiàn)出古氧化作用過程中Al2O3、K2O、P2O5在紅色砂巖中先發(fā)生聚集而后逐步流失的特點(diǎn)。④SO3含量先降低再增高然后再次降低，在含礦砂巖中達(dá)到最高。

2.2 微量元素

2.2.1 微量元素地球化學(xué)特征

從微量元素標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖上可以看出（圖4a），不同分帶砂巖都表現(xiàn)出強(qiáng)烈虧損K、P、Ti的特征：其中灰色砂巖弱富集U、Nb、La、Nd，含礦砂巖強(qiáng)烈富集U，相對弱富集Zr、La、Ce、Y、Yb、Lu，紅色砂巖相對虧損U，灰綠色砂巖與灰色砂巖有基本一致的微量元素配分曲線；不同分帶砂巖K、P、Ti的強(qiáng)烈虧損應(yīng)該是繼承了源區(qū)源巖的特征。

圖4 研究區(qū)古層間氧化帶各分帶砂巖微量（a）、稀土（b）元素標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖（球粒隕標(biāo)準(zhǔn)化值據(jù) Sun and McDonough，1989）Fig.4 Standardized spider diagrams of trace elements （a） and rare earth elements （b） in sandstones of various zones of ancient interlayer oxidation zone in the study area （normalized values for chondrites， according to Sun and McDonough， 1989）

2.2.2 微量元素地球化學(xué)特征對比

總體看來，除了U元素以外，不同分帶砂巖具有基本一致的微量元素配分模式，微量元素變化不大，都表現(xiàn)出強(qiáng)烈虧損K、P、Ti 三種元素的特征（圖4a、表1）；U 元素在不同分帶砂巖中含量變化極大，在紅色砂巖中含量最低、灰色及灰綠色砂巖中次之、含礦砂巖中含量最高，Th/U 比值含礦砂巖最低、紅色砂巖最高（表1）；灰色砂巖富集U 表明目的層砂體在沉積過程中就有較高的U 含量，能夠?yàn)楹笃诔傻V作用提供鈾源；紅色砂巖相對虧損U、而含礦砂巖強(qiáng)烈富集U 且富集稀土元素La、Ce、Y、Yb、Lu，表明古氧化作用過程中，古氧化帶中的U 發(fā)生了活化流失，在氧化還原過渡帶中富集成礦，同時(shí)稀土元素也發(fā)生了遷移富集。

2.3 稀土元素

此處引入一個(gè)環(huán)境判別指數(shù)：古水介質(zhì)的氧化還原條件指數(shù)Ceanom=lg［3CeN/（2LaN+NdN）］，N 表示北美頁巖標(biāo)準(zhǔn)化；Ceanom小于-0.1 時(shí)，為鈰虧損，指示水體環(huán)境為氧化環(huán)境；而當(dāng)Ceanom大于-0.1 時(shí)，為鈰富集，指示水體環(huán)境為還原環(huán)境（Elderfield and Greaves，1982；Murry，1990；趙振華，1997；謝惠麗，2016）。

2.3.1 稀土元素地球化學(xué)特征

灰色砂巖ΣREE、LREE、HREE 含量最低，含礦砂巖ΣREE、LREE、HREE 含量最高，紅色砂巖和灰綠色砂巖ΣREE、LREE、HREE 含量接近，介于灰色砂巖和含礦砂巖之間。紅色砂巖Ceanom指數(shù)最低，都小于-0.01，平均值為-0.103，灰色砂巖、含礦砂巖、灰綠色砂巖Ceanom指數(shù)都大于-0.01（表1、圖4b）。

2.3.2 稀土元素地球化學(xué)特征對比

總體看來，不同分帶的砂巖具有一致的稀土元素配分模式，為右傾輕稀土富集型（圖4b）。顯示出從灰色砂巖→紅色砂巖（及灰綠色砂巖）→含礦砂巖ΣREE、LREE、HREE 含量逐步增高、LREE/HREE逐步降低的特征?；疑皫r、灰綠色砂巖、含礦砂巖Ceanom值在-0.084～-0.005 之間，都大于-0.1，紅色砂巖Ceanom值在-0.105～-0.102 之間，都小于-0.1，這也印證了古氧化作用形成時(shí)期的古水介質(zhì)環(huán)境為氧化環(huán)境，其他砂巖古水介質(zhì)為還原環(huán)境，其中灰綠色砂巖為后期還原流體改造的結(jié)果。綜上所述，REE 在灰色砂巖→紅色砂巖→含礦砂巖 （過渡帶）過程中逐步發(fā)生富集，HREE 富集尤為明顯；在發(fā)生灰綠色二次還原改造過程中發(fā)生弱的虧損。

2.4 環(huán)境敏感參數(shù)

旬邑-宜君地區(qū)直羅組古層間氧化帶各分帶砂巖環(huán)境敏感參數(shù)對比發(fā)現(xiàn)（表2），與灰色砂巖對比，紅色砂巖Fe3+含量最高，F(xiàn)e2+含量最低，F(xiàn)e3+/Fe2+比值最大，Corg 和∑S 含量最少；在含礦砂巖中的Corg、∑S 含量最高，較紅色砂巖Fe2+的含量明顯增多，F(xiàn)e3+/Fe2+介于紅色砂巖和灰色砂巖之間；灰綠色砂巖中Corg、∑S、Fe2+明顯高于紅色砂巖，其中Fe2+含量最高，F(xiàn)e3+明顯低于紅色砂巖，F(xiàn)e3+/Fe2+最低。含礦砂巖Corg 含量極高，U 與Corg 具有明顯的正相關(guān)關(guān)系，U的富集程度與Corg含量的多少密切相關(guān)。

3 古層間氧化帶形成的水-巖作用過程探討

在對比分析旬邑-宜君地區(qū)直羅組古氧帶發(fā)育作用過程中各分帶砂巖地球化學(xué)特征的基礎(chǔ)上，結(jié)合巖石礦物學(xué)觀察到的特征現(xiàn)象，探討旬邑-宜君地區(qū)古氧化帶發(fā)育過程中的水-巖作用過程，劃分了兩個(gè)階段：古氧化帶形成+大規(guī)模成礦階段；成礦后古氧化帶被二次還原改造階段。

3.1 古氧化帶形成大規(guī)模成礦階段

古層間氧化帶形成：晚白堊世以后，鄂爾多斯盆地全面抬升，盆緣的抬升掀斜作用為含氧水的層間滲入創(chuàng)造了有利的構(gòu)造條件，來自蝕源區(qū)的含氧水進(jìn)入目的層砂體，F(xiàn)e3+/Fe2+明顯增高，說明該時(shí)期流體環(huán)境為氧化環(huán)境（Ceanom小于-0.1）；砂體發(fā)生大規(guī)模氧化作用，F(xiàn)e2+被氧化成Fe3+，在碎屑物顆粒邊緣及裂隙中發(fā)育褐鐵礦化，使得砂體呈明顯的紅色，表現(xiàn)為砂體中Fe3+含量達(dá)到最高值，F(xiàn)e2+含量達(dá)到最低值。繼承了蝕源區(qū)富鈾特征砂體中的U被氧化成U6+發(fā)生遷移，氧化環(huán)境下植物碎屑物分解為CO2和腐殖酸；在酸性環(huán)境下（紅色砂巖中黏土礦物為高嶺石指示流體環(huán)境為酸性），UO22+和腐殖酸形成Na4UO（2CnHnCOO）（n鈾酰腐殖酸鹽絡(luò)合物）的形式發(fā)生遷移（李盛富和張?zhí)N，2004；李兵等，2007；劉漢彬等，2012），CaO在與CO2反應(yīng)形成CaCO3發(fā)生了沉淀，因此紅色古氧化帶中U、∑S、Corg 發(fā)生明顯的流失，U、∑S、Corg 含量達(dá)到最低值、Th/U 比值達(dá)到最高值、CaO含量達(dá)到最高值。長石發(fā)生高嶺土化：CaAl2Si2O8（斜 長 石）＋H+→Al4（Si4O8）（OH）8（高 嶺石）+SiO44-+Ca2+，Si 發(fā)生遷移，古氧化帶中SiO2含量降低；REE、Al2O3、K2O、P2O5、MnO、MgO 等元素隨著黏土礦物水解從原生灰色砂巖中活化運(yùn)移出來，在紅色砂體初聚集，表現(xiàn)REE、Al2O3、K2O、P2O5、MnO、MgO等元素的富集。

大規(guī)模成礦：含礦砂巖中的Fe3+/Fe2+介于紅色砂巖和灰色砂巖之間，說明在成礦過程中O 被不斷的消耗，還原能力逐漸增強(qiáng)而氧化能力逐漸減弱。在氧化還原過渡帶及其下部原生還原灰色砂巖中富含還原物質(zhì)（有機(jī)質(zhì)和黃鐵礦），其中氧化還原過渡帶（礦化帶）中Corg、∑S 含量最高、Fe2+含量僅次于灰綠色砂體，具備相對更強(qiáng)的還原性環(huán)境，有利于U6+的還原富集成礦；當(dāng)攜帶著大量鈾酰腐殖酸鹽絡(luò)合物的氧化流體運(yùn)移至氧化還原過渡帶附近時(shí)，鈾酰腐殖酸鹽絡(luò)合物被還原劑（大量有機(jī)質(zhì)和黃鐵礦等）還原卸載：Na4UO2（CnHnCOO）n+還原劑→U4++CO32（Beider and Feldman，1991；Min et al.，2005；吳兆劍等，2014），形成鈾的簡單氧化物-瀝青鈾礦，部分U4+與SiO44-發(fā)生反應(yīng)形成鈾石，在石英碎屑周圍或圍繞黃鐵礦呈膠狀產(chǎn)出，與黃鐵礦伴生，圍繞黃鐵礦邊緣部分交代黃鐵礦（圖5a）；從而使得氧化還原過渡帶（礦化帶）中的U 含量達(dá)到最高值，Th/U 比值達(dá)到最低值。在此過程中SiO2發(fā)生沉淀，石英發(fā)生次生加大（圖5b），降低了砂巖碎屑物顆粒間的孔隙，使得砂體變得致密堅(jiān)硬，表現(xiàn)為過渡帶中的SiO2含量增高，SiO2含量較紅色砂巖明顯增多。此外，在U 富集的同時(shí)稀土元素也發(fā)生了富集，ΣREE、LREE、HREE 含量在灰（灰白）色氧化還原過渡帶中達(dá)到最高值，其中HREE富集尤為明顯。

圖5 砂巖特征照片F(xiàn)ig.5 Photos of sandstone characteristics

3.2 成礦后古氧化帶被二次還原改造階段

成礦后由于古近紀(jì)盆地南部渭河斷陷的形成，切斷了蝕源區(qū)的水補(bǔ)給，使盆地南部地下水補(bǔ)-徑-排系統(tǒng)遭到破壞。下伏的還原性氣（流）體（瀝青、CH4等）沿?cái)鄬舆M(jìn)入目的層砂體（圖5c、d），該時(shí)期的流體為還原流體，大規(guī)模的紅色古氧化砂巖遭受強(qiáng)烈的還原作用改造，F(xiàn)e3+被還原成Fe2+，使得Fe2+含量達(dá)到最高，F(xiàn)e3+/Fe2+比值達(dá)到最低值，古氧化砂體由紅色被二次還原呈灰綠色。又因?yàn)槎芜€原的灰綠色砂體經(jīng)歷過早期的氧化作用，使得砂體中的Corg、∑S 含量明顯減少。黑云母發(fā)育綠泥石化析出K+離子，表現(xiàn)為灰綠色砂巖中K2O 含量達(dá)到最低值；Si、Mg、Fe、Al 等元素在礦物顆粒表面沉淀形成針狀綠泥石：SiO44++Mg2++Fe2++Al3++O2→（Mg， Al）3（OH）6｛（Mg，F(xiàn)e，Al）3［（Si，Al）4O10］（OH）2｝（李子穎等，2007）；Al2O3、Na2O、P2O5含量在灰綠色砂巖中達(dá)到最低值，這可能是黏土礦物含量減少引起的，這與野外觀察到灰綠色砂巖普遍較含礦砂巖和紅色砂巖更疏松的特征相一致；而黏土礦物的流失會(huì)導(dǎo)致REE 元素的減少，這也與紅色砂巖→灰綠色砂巖ΣREE、LREE、HREE 含量降低的特征相符。該階段古氧化砂體表現(xiàn)為灰綠色砂巖及包裹著紅色殘留體的灰綠色砂巖。

4 結(jié)論

（1）總結(jié)了古層間氧化帶各分帶砂巖地球化學(xué)特征：紅色砂巖中SiO2、SO3含量最低，MnO、MgO、CaO、Al2O3、K2O、P2O5含量最高，REE 弱富集，F(xiàn)e3+含量最高、Fe3+/Fe2+比值最大、Corg 和∑S含量最少；含礦砂巖中CaO、MnO、MgO 含量低，富集U、REE，Corg及∑S含量最高、Fe2+含量高、Fe3+/Fe2+介于紅色和灰色砂巖之間；灰色砂巖中REE 含量最低，Corg、∑S含量僅次于含礦砂巖；灰綠色砂巖中SiO2含量最高，Al2O3、Na2O、K2O、P2O5含量最低，MnO、MgO 含量低，Corg、∑S 僅高于紅色古氧化砂巖，F(xiàn)e2+含量最高、Fe3+/Fe2+比值最低。

（2）將旬邑-宜君地區(qū)古層間氧化帶發(fā)育的水-巖作用過程分為兩個(gè)階段：①古氧化帶形成+大規(guī)模成礦階段，含氧水進(jìn)入目的層砂體使U 被氧化為U6+，與植物碎屑物氧化分解的腐殖酸形成鈾酰腐殖酸鹽絡(luò)合物發(fā)生遷移，長石高嶺土化使Si 發(fā)生流失，F(xiàn)e2+被大量氧化成Fe3+使得砂體表現(xiàn)呈紅色；當(dāng)攜帶大量鈾酰腐殖酸鹽絡(luò)合物的氧化流體運(yùn)移至氧化還原過渡帶，鈾酰腐殖酸鹽絡(luò)合物被還原成U4+，形成鈾的簡單氧化物-瀝青鈾礦，U4+與SiO44-發(fā)生反應(yīng)形成鈾石，SiO2發(fā)生沉淀（石英次生加大），使砂巖變得致密堅(jiān)硬。②二次還原改造階段，成礦后下伏的還原性氣（流）體沿?cái)鄬舆M(jìn)入目的層砂體，F(xiàn)e3+被還原成Fe2+，黑云母發(fā)育綠泥石化析出K+離子，使得砂體呈灰綠色。

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