梁鎧淇　洪昌壽　陳志斌等

關鍵詞：鈾尾礦庫灘面;覆蓋處置;多孔射氣介質;氡析出

中圖分類號：TL75+ 2 文獻標識碼：A

氡（222 Rn）是一種無色、無味的放射性惰性氣體，被世界衛(wèi)生組織列為僅次于吸煙的第二大肺癌誘因，也是我國明確提出應予控制的室內(nèi)污染物;此外，白血病、皮膚癌以及出現(xiàn)在兒童中的某些癌癥也與氡的暴露密切相關[1] 。鈾礦開采、加工過程中產(chǎn)生了大量廢石和尾礦，鈾尾礦大多由細砂組成，采礦過程所提取物料的體積占比約為98%，含原始巖礦中85%的放射性，鐳為放射性的主要來源[2] 。選取合適的地質層后，鈾尾礦經(jīng)覆蓋治理儲存在地表處置場中，從而形成鈾尾礦庫。由于土壤的阻滯作用，氡在其中的駐留時間延長，故可采用土壤覆蓋法抑制氡從鈾尾礦庫灘面析出[3] 。

近年來，多層覆蓋隔離方法常見于鈾尾礦庫灘面治理。從早期覆蓋階段發(fā)展至生態(tài)覆蓋階段，其設計可大致歸納為控氡屏障層（黏土層） 及用于低滲透性設計、生物阻擋、侵蝕阻擋及巖石保護等的其他層斷面[4-5] 。各鈾尾礦庫設置覆蓋層的目的可能不盡相同，但主要包括：限制人和動物的接觸;防止水的滲入;控制氡的析出及直接輻射至可接受水平[6] 。隨著自然環(huán)境日趨復雜，新的問題、風險疊加化，使覆蓋層控氡性能極可能發(fā)生退化甚至失效。研究表明，經(jīng)退役環(huán)境治理的鈾尾礦庫灘面氡析出主要受鈾尾礦本身及灘面覆蓋層固有特性及外部因素的影響[7] 。當多孔介質固有特性或外部環(huán)境條件發(fā)生改變時，氡在介質中的射氣系數(shù)、擴散系數(shù)及滲流速度均可能隨之變化，從而影響鈾尾礦庫灘面氡析出。基于外部因素的多孔射氣介質氡析出機理研究，為長期以來國內(nèi)外學者的關注焦點，主要包括擴散-對流[8-9] 、孔（裂） 隙流體載運[10] 、微氣泡搬運[11] 、接力傳遞[12] 、應力應變[13] 及溫度壓力[14] 等作用。對于多孔射氣介質顆粒表面的氡析出而言，其內(nèi)在影響因素主要為[15-16] ：鈾尾礦中鐳的含量、理化性質（如孔隙度、孔隙結構、滲透性等），氡原子的重力特征（如結晶分異、熔離作用）、放射性特征（如衰變、核反沖）、穩(wěn)定性特征（如化合物鍵性及其能量）;外在影響因素主要表現(xiàn)為：大氣環(huán)境影響氡從鈾尾礦—覆蓋層交界面經(jīng)由覆蓋層向上運移直至析出的過程。

因此，本文綜述了關于鈾尾礦庫灘面氡析出機理及其影響因素的研究成果，主要包括：（1） 鈾尾礦庫灘面氡析出機理及決定氡析出的相關參數(shù);（2）多孔射氣介質固有特性對鈾尾礦庫灘面氡析出的影響機制;（3）外部氣象環(huán)境條件對覆蓋層的作用機制及氡析出對相關環(huán)境因子的響應結果。在此基礎上，對鈾尾礦庫灘面氡析出的相關研究方向進行展望，提出未來研究過程中可予以考慮的問題，以期更合理地評估鈾尾礦庫灘面氡析出對相關影響因素的響應模式，為鈾尾礦庫灘面覆蓋治理提供有意義的參考。

1 鈾尾礦庫灘面氡析出機理

1. 1 鈾尾礦庫灘面基本假設

多孔介質是由固體基質及大量孔隙組成的復合體，其孔隙通常被單相或多相流體所填充;射氣作用為含有鐳或其他核素的固體物質向外部介質自發(fā)或人為地釋放放射性氣體的過程，具備上述特性的多孔介質即為多孔射氣介質。就鈾尾礦庫而言，鈾尾礦本身及灘面覆蓋層均為由固體顆粒及孔隙空間組成的多孔射氣介質，氡在顆粒之間連通的間隙運移;若間隙中無阻擋氡和空氣運移的物質，射氣介質中連通的孔隙及裂隙即為氡運移的主要通道[17] 。

鈾尾礦為鈾尾礦庫灘面的主要氡源，其鐳含量、礦物顆粒結構特征等性質決定可運移氡的產(chǎn)生能力。覆蓋層的關鍵部分為氡屏障層，通常由壓實的低放射性黏土組成，且更多地作為阻滯氡向上運移、析出至大氣的隔離屏障。

1. 2 可運移氡的產(chǎn)生

由于鈾提取的物理和化學過程濃縮了廢料中的鐳，鈾尾礦中幾乎包含了原礦中存在的所有鐳[18] ;覆蓋層的材料組成大多為低放射性黏土、砂石與土壤，因而覆蓋層中的氡一般可忽略不計。由此可知，鈾尾礦為鈾尾礦庫灘面的主要氡源。

氡從鈾尾礦的孔隙空間經(jīng)擴散、對流或滲流等過程運移至大氣;眾所周知，氡原子通過核反沖和擴散從固體顆粒擴散至自由孔隙空間，進而運移至介質表面[18-19] 。當鐳原子衰變?yōu)殡痹訒r，發(fā)射出α 粒子，各粒子所具有的衰變能量與質量成反比，即α 粒子所分配的衰變能量為氡原子（86～103 keV）的104 ～ 105 倍。依據(jù)動量守恒，各α 粒子及氡原子均朝相反方向移動。氡原子在其軌跡上移動，直至能量轉移到主物質上。氡原子可在普通礦物中移動20 ～ 70 nm，在水中可移動100 nm，在空氣中可移動63 μm，該距離被稱為氡的反沖距離[7] 。因此，并非所有氡原子均可在介質的間隙中遷移。由鈾尾礦或土壤散發(fā)的氡氣分布在孔隙的氣液兩相之間，當其運移至干燥的土壤表面時，其可能會被吸附在固體礦物相上[20] 。圖1 為氡在礦物顆粒的反沖過程示意圖，其中，A-A′為未離開礦物顆粒的氡原子;B-B′為反沖至相鄰顆粒的氡原子;C-C′為失去剩余反沖能量在孔隙中自由擴散的氡原子，D-D′為反沖至孔隙空氣中嵌入相鄰顆粒的氡原子，R 為反沖距離。

1. 3氡的析出

由于氡在固體顆粒內(nèi)的擴散系數(shù)較小，難以擴散至大氣;若其位于孔隙間，則析出可能性增大。氡從尾礦釋放至大氣主要經(jīng)歷以下過程[22-23] ：

（1）射氣作用（emanation）。鐳衰變而成的氡原子在反沖作用下從顆粒中逃逸至顆粒之間的孔隙空間。

（2） 運移作用（ transport/ migration）。擴散和對流使已射氣至孔隙的氡原子通過連通孔隙運移到達地表。

（3）析出（exhalation）。運移至暴露表面的氡原子進入大氣。

圖2 為鈾尾礦庫灘面多層覆蓋氡析出過程示意圖。

1. 4 氡析出相關參數(shù)

（1）射氣系數(shù)

氡原子被鐳原子衰變釋放后，可能發(fā)生下述現(xiàn)象：a、移動一小段距離，并保持在同一晶粒中;b、穿越孔隙，嵌入相鄰的晶粒中;c、釋放到孔隙中[24] 。由此可見，鈾尾礦產(chǎn)生的氡原子并非都能釋放至大氣，僅有少部分的氡原子可離開固體顆粒，從而進入礦物顆粒的孔隙空間。其中，可離開礦物顆粒氡原子的所占比例（物質顆粒內(nèi)部產(chǎn)生并逃逸至孔隙空間中氡的比例），稱為“ 射氣系數(shù)”、“射氣分數(shù)”或“射氣能力”[25] 。研究表明，鈾尾礦的氡射氣系數(shù)通常介于0. 1 ～ 0. 4，巖石和土壤的氡射氣系數(shù)一般介于0. 05～0. 7[25-26] 。

引起輻射健康問題的因素為氡子體而非氡原子，然而，氡衰變產(chǎn)物不能在氣相中通過固相顆?？紫哆w移，其僅在氡存在的范圍內(nèi)才存在于大氣中[25] 。縱使環(huán)境水平的氡不會直接構成危害，但其濃度是控制與氡子體相關的輻射健康危害因素。氡的同位素性質列于表1。

氡原子的射氣模型可劃分為3 類[27] ：

1）假設鐳在固體顆粒中均勻分布，不受水分影響，可預測氡射氣作用的最大可能性。僅當顆粒表面至產(chǎn)生氡的距離小于顆粒內(nèi)每個移動方向的反沖距離時，顆粒中產(chǎn)生的氡才能從顆粒中析出;能從顆粒中析出的氡原子與未能析出的氡原子比例取決于氡析出位置與表面的垂直深度。

2）濕潤條件下，利用氡射氣的宏觀現(xiàn)象解釋其微觀現(xiàn)象。鐳層中產(chǎn)生的氡原子向礦石、鐳層或水膜內(nèi)部移動。朝向礦石或鐳層內(nèi)部的氡原子不會從顆粒中析出;向水膜移動的氡原子可能最終停留在鐳層、水膜或孔隙中;其余氡原子最終將嵌入相鄰顆粒。

3）干燥條件下，利用所觀測的氡射氣數(shù)據(jù)預測濕潤條件下氡射氣的平緩值。其著重于觀測氡原子離開顆粒后的行為，若氡原子的運動方向上無水分，空氣中氡的反沖范圍遠大于水中氡的反沖范圍時，氡原子可能會與相鄰顆粒碰撞并嵌入其中;若孔隙中存在水分，氡原子停留在孔隙中的可能性增大。圖3 為氡原子射氣模型。

（2）擴散系數(shù)

氡的固相擴散（solid diffusion） 運移機制以經(jīng)典菲克擴散定律為基礎而建立，其認為氡原子無時無刻進行熱運動，且可自發(fā)地從高濃度區(qū)域向低濃度區(qū)域擴散遷移[29] 。由菲克第一定律（FicksFirst Law）可知，氡的擴散遷移通量為[30] ：

由上式可知，多孔介質中氡的有效擴散系數(shù)與介質中的孔隙度呈正相關，與介質中的含水飽和度呈負相關。因此，相對干燥的多孔介質及良好的土壤孔隙度分布可為氡的擴散提供更大的自由空間， 使氡的有效擴散系數(shù)增大， 利于氡的擴散[34-35] 。

2 鈾尾礦庫灘面氡析出影響因素及析出規(guī)律

鈾尾礦的氡遷移與鈾礦體類似，均為多作用、多形式、多條件的綜合效應[36] 。多孔射氣介質（鈾尾礦及灘面覆蓋層）固有特性和外部環(huán)境氣象條件是氡遷移的主要影響因素，氡的射氣系數(shù)、擴散系數(shù)、析出率等析出特性與上述因素存在較大的相關性[7，37] 。

2. 1 多孔射氣介質固有特性的影響

如上所述，多孔射氣介質含鐳礦物顆粒中，鐳含量及分布情況、礦物顆粒特征、孔隙結構、含水率、溫度等多孔介質固有特性會影響氡的射氣過程、擴散過程等，進而改變其表面氡析出率。

2. 1. 1 鐳含量及分布與氡析出的關聯(lián)性

鐳（226 Ra） 是多孔射氣介質中氡（222 Rn） 的直接衰變母體核素，介質中鐳的含量及分布與氡射氣系數(shù)密切相關[17] 。在一定程度上，其能反映氡的地質潛勢。由于氡的地質潛勢可反映出多孔介質氡對大氣氡的貢獻度，則鐳在多孔介質中的含量及分布情況決定了介質中氡濃度水平與介質暴露表面的氡析出率。已有樣品測量分析結果顯示，多數(shù)情況下礦物鐳含量與氡射氣系數(shù)存在正線性相關關系，但亦存在二者相關性不顯著的情況。鐳含量及氡析出率呈明顯正相關關系，利用鐳含量及氡析出率的經(jīng)驗公式，可預測物相特征相似、鈾品位相近的鈾尾礦庫氡析出率。表2 為鈾尾礦庫的礦物鐳含量與氡射氣系數(shù)、氡析出率關系。

然而，土壤氣體中的氡濃度水平在小范圍區(qū)域內(nèi)具有較大差別，未能與土壤中的鐳含量構成良好的相關性[45] ，故平均鐳含量不適用于土壤中氡含量的估計。圖4 以美國佛羅里達州磷礦區(qū)為例，說明不同土地類型鐳濃度及氡通量的范圍。

鐳分布情況是影響氡射氣過程的關鍵因素。眾所周知，鈾礦石中含有天然鈾，其中，238 U 含量為99. 275%，235 U 含量為0. 715%，234 U 含量為0. 005%。由于鈾含量和各種子核素的活性在沉積礦床內(nèi)部是可變的，且含鈾地下水與土壤或沉積物的各種成分相互作用[46] ，故鈾礦中的鈾元素分布不均。事實上，含鈾同位素在含鈾礦物中分布不均勻， 通常集中分布于材料的某些區(qū)域;由于鐳和鈾在物性上可能存在一定的聯(lián)系，因此，鐳不可能均勻分布。

鈾礦的內(nèi)部結構與粘土磚或粉煤灰的內(nèi)部結構完全不同，為探究氡的射氣過程，應了解介質的微觀結構，尤其應注意其為礦物顆?；蚯蛐晤w粒（如粉煤灰）。Morawska 和Phillips[47] 將粉煤灰顆粒視為其中一種尾礦材料，基于不同的粒子鐳原子分布模型（如圖5） 及粒子內(nèi)部結構，研究單個分離粒子的射氣系數(shù)問題。

2. 1. 2 礦物顆粒特征

對于土壤等松散的地質材料，粒徑分布會對其力學行為產(chǎn)生影響;當其受風和水的侵蝕時，該現(xiàn)象尤為明顯，上述情況在鈾尾礦庫的管理中得到證實[48] 。由氡原子的射氣機理可知，氡原子能從土壤顆粒逃逸至大氣的前提條件為，鐳原子必須在顆粒表面的反沖距離內(nèi)（根據(jù)材料的密度而有所不同），同時，反沖的方向必須可將氡原子送向顆粒的外部。顆粒的大小和形狀是控制土壤射氣系數(shù)的兩個重要因素，上述因素在一定程度上決定了有多少鈾和鐳足夠接近土壤顆粒的表面，使新形成的氡原子逃逸到孔隙空間[24] 。因此，基于礦物顆粒大小、礦物元素組成成分等礦物顆粒特征與氡的射氣系數(shù)、擴散系數(shù)所存在關系的認識， 對于鈾尾礦庫灘面治理具有重要意義。

（1）顆粒粒徑對氡析出的影響

顆粒尺寸是多孔介質氡析出的重要影響因素，然而學界上關于該因素與氡射氣系數(shù)所建立的關系存在差異。

Sakoda[49] 等學者基于Monte Carlo 方法建立了礦物顆粒尺寸對土壤氡射氣的影響模型，結果表明：晶粒尺寸對氡的射氣系數(shù)具有顯著影響。除含水率為100%的狀態(tài)，二者呈正相關關系;當顆粒粒徑大于100 μm，氡的射氣系數(shù)為固定值25%，該趨勢與Sasaki[50] 等學者基于平面孔隙模型研究所得結果一致。

Markkanen 及Arvela[51] 、De Martino[52] 等學者對土壤氡射氣及析出問題研究時，得出氡射氣系數(shù)與礦物顆粒尺寸呈負相關關系的結論。Hassan[53] 等學者認為，隨著礦物顆粒尺寸的增大，其比表面積減小。因此，直接反沖氡原子數(shù)目減少，可析出的自由氡原子數(shù)目亦相應減少，故氡射氣系數(shù)隨礦物顆粒尺寸增大而減小。

（2） 礦物顆粒元素組成及pH 對氡析出的影響

氡的射氣系數(shù)及擴散系數(shù)是氡析出的主要特征參數(shù)，Phong Thu[54] 等學者構建了氡射氣系數(shù)與土壤主要組成元素及pH 值的相關系數(shù)矩陣，列于表3。結果表明，氡的射氣系數(shù)與土壤中的鐵、錳等含量正相關。其原因可能為：鐵（錳） 氧化物或鐵（錳）-氫氧化物沉淀是具有較強氡射氣能力的化合物，主要作為表面涂層存在[24] 。因此，在含有高鐵/ 錳含量的土壤樣品中，即土壤顆粒中含有較高濃度的鐵（錳）氧化物或羥基氧化物時，土壤顆粒中的鐳傾向于吸附在顆粒表面。除此之外，pH 對氡射氣系數(shù)也會產(chǎn)生一定的影響。

2. 1. 3 孔隙結構特征

多孔介質滲透與擴散性能與其內(nèi)部孔隙結構特征存在依賴關系，孔隙結構及大小對顆粒中氡的射氣作用及擴散作用造成影響。因此，改變多孔介質孔隙結構特征，必將對氡析出造成影響。

基于土壤孔隙流體和土壤孔隙結構特征可開展氡在土壤中遷移的數(shù)學描述分析。上述特征與土壤水分、體積密度、總孔隙度、通氣孔隙度、孔隙大小分布、粒徑分布、空氣滲透性、導水性、內(nèi)表面積等參數(shù)有關。Nielson[55] 等學者構建了孔隙分布模型，為從孔徑分布及其含水率角度預測氡在土壤中的擴散系數(shù)提供了理論依據(jù)。該孔隙組合模型預測的氡擴散系數(shù)對土壤中位孔徑的依賴性相對較小，但對孔徑分布寬度的依賴性較大。該依賴性表明，在一定的水分飽和度下，若土壤具有較大的孔隙變化范圍，則能達到更低的氡擴散系數(shù)。將該理論應用于鈾尾礦庫灘面治理可實現(xiàn)較好的控氡效果。

隨著土壤孔隙率的增加，氡擴散的空間增加，其擴散過程更易發(fā)生，故土壤孔隙率與氡的擴散系數(shù)呈正相關關系[56] 。圖6 可用于估算孔隙度已知的射氣介質中氡的擴散系數(shù)，但需注意擴散系數(shù)隨孔隙流體的類型和條件的改變而具有較大的變化。

2. 1. 4 介質內(nèi)部溫度

在常溫狀態(tài)下，多孔介質中部分氡通過其內(nèi)部的毛細管、孔隙擴散至礦物顆粒外的自由空間，其余大部分氡原子則被束縛在介質晶格中。對介質進行熱處理后，介質中氡的射氣作用會產(chǎn)生相應的變化。特別地， 達到塔曼溫度（ tammanntemperature）時，其晶格會發(fā)生破壞作用（如變形、松動），使原本束縛在晶格中的氡大量析出[58] 。除此，溫度對介質氡析出的影響還表現(xiàn)在如下兩個方面：（1）影響氡的解吸速度，以此改變氡的射氣系數(shù);（2）影響氡原子的平均動能，使氡的擴散系數(shù)改變。

對于輻射防護而言，量化溫度對氡析出的影響具有現(xiàn)實意義。Iskandar[59] 等學者利用累積法量化氡輻射功率對土壤溫度的依賴性，研究干燥土壤在-20 ℃ ～45 ℃ 之間氡的輻射量，建立了氡輻射功率及土壤溫度間的函數(shù)關系式，如圖7 所示。Stranden[60] 等學者認為土壤溫度與氡析出率呈正相關關系的原因為：溫度的升高會減緩固體顆粒對氡的吸附，利于氡的解吸，使氡射氣系數(shù)增大。綜上所述，溫度勢能作為土壤氡析出的主要驅動力之一，會促進其內(nèi)擴散-對流作用的發(fā)生。當多孔介質體系中溫度勢增大，流速增大，對流作用加強。流體從低溫的地方流向高溫的地方，多孔介質溫度梯度越大，對流作用越強，在氡析出多孔射氣介質模型中， 溫度梯度越大， 氡析出量越大[61] 。

為驗證溫度影響下礦物輻射損傷與氡擴散存在關聯(lián)性的假說，國際原子能機構（ IAEA） 對花崗巖、鋯石晶體、鋯石砂、榍石、磷釔礦石和獨居石等重鈾礦物逐步退火分析，將各溫度段氡原子逸出數(shù)據(jù)歸一化后，確定退火和氡析出之間存在的聯(lián)系，如圖8 所示[62] 。結果表明，除磷釔礦石和獨居石外，其余樣品在1 000 ℃ 以上的高溫下幾乎無氡原子從顆粒內(nèi)部析出，高溫處理后所觀察到的氡析出可能為超聲波清洗未去除的表面雜質及顆粒表面所析出的氡子體。與土壤、巖石等多孔介質在自然環(huán)境溫度所呈現(xiàn)的的氡析出規(guī)律不同，高溫退火條件下，礦物晶體結構受損，影響晶體穩(wěn)定性，氡析出率隨退火溫度升高而減小。

2. 1. 5 含水率

多孔介質含水率與氡射氣系數(shù)、擴散系數(shù)之間存在密切聯(lián)系。由于氡在水中的反沖距離小于空氣，當氡原子進入含水的孔隙時，其停留在孔隙體積中的可能性增大，無法通過孔隙進入相鄰顆粒[63] 。

Strong 及Levins[64] 從干燥（w=0. 2%）、濕潤（w=5. 7%）和水飽和狀態(tài)的鈾尾砂中測定了氡輻射通量。結果表明，相較于完全干燥狀態(tài)，尾砂在含水飽和度為2%時，其氡射氣系數(shù)急劇增大;當尾砂處于完全飽水狀態(tài)時，所對應的氡射氣系數(shù)是完全干燥狀態(tài)的4 倍。然而，濕潤尾砂的氡析出率最大，干燥尾砂其次，飽水尾砂最小。出現(xiàn)上述現(xiàn)象的可能原因為，多孔介質中氡的射氣系數(shù)與含水率呈正相關，但其擴散系數(shù)因孔隙存在液相而有所下降。表4 為鈾尾礦庫在不同含水率下的氡析出率。

多數(shù)學者認為，多孔介質中氡的析出率隨含水率的增加而增加，當其達到特定的含水飽和度時，氡析出率逐漸下降[60，66] 。對于上述特征，其原因可歸結為[54，60，64，66-67] ：多孔介質中水含量的增加，促發(fā)α 粒子的反沖，使氡的射氣系數(shù)增加;相應地，孔隙中自由氡原子的數(shù)量亦會增加。直至其達到飽和狀態(tài)，氡的射氣系數(shù)趨于穩(wěn)定，擴散系數(shù)明顯下降，多孔介質表面析出的氡原子減少。圖9 為多孔介質氡析出相關參數(shù)與顆粒含水率關系趨勢變化圖。

2. 2 外部氣象環(huán)境條件的影響

鈾尾礦庫灘面氡析出率一定程度上取決于鈾尾礦中的鐳含量，覆蓋層內(nèi)壓實土層的類型及其固有特性的變化;但覆蓋層內(nèi)所析出的氡亦會隨時間的變化而呈現(xiàn)不同規(guī)律。環(huán)境溫度、大氣壓力、降雨量、環(huán)境風速等氣象因子作用于覆蓋層后，改變其內(nèi)壓實土層的孔隙結構、溫度、含水率等，使土壤的氡射氣能力及氡運移特性改變。由

于鈾尾礦含量基本穩(wěn)定，故鈾尾礦庫的“氡源量”潛勢大體上處于動態(tài)穩(wěn)定;此時，覆蓋層內(nèi)土壤的特征決定了氡析出的驅動力及擴散-對流過程。因此，了解土壤氡析出對外部氣象環(huán)境條件的響應特征，可為探究氣象環(huán)境因子對鈾尾礦庫灘面氡析出的影響提供參考。

2. 2. 1 環(huán)境溫度

關于環(huán)境溫度對土壤氡濃度的影響存在相互矛盾的觀察結果。部分學者認為溫度對土壤氡濃度影響甚微;然而，亦有學者認為溫度是造成土壤氡濃度變化的主要影響因素。表5 為環(huán)境溫度與土壤氡濃度關聯(lián)性觀察結果匯總表。

對于表6 所示的觀察結果，其得出不一致結論的可能原因為：（1）實驗所處地理環(huán)境不同，存在一定的地域性差異。如某些區(qū)域降水強度大、規(guī)律性強，氡運移、析出通道被阻塞，進而掩蓋了溫度與土壤氡濃度所存在的聯(lián)系。同時，自然環(huán)境中的土壤氡析出受外界多重氣象因子影響，土壤中氡的射氣系數(shù)、擴散系數(shù)與各氣象因子相關性難以量化。因而，外界環(huán)境溫度對土壤氡濃度影響程度表現(xiàn)不一致。（2）外界影響因素不穩(wěn)定。多數(shù)實驗于室外開展，無法較好地控制變量，故所得實驗結果差異性較大。（3） 劃分時間尺度及數(shù)據(jù)處理方法不同，導致所得結果矛盾。如：Monnin和Seidel[74] 及Gaso[75] 等學者研究短時間尺度及長時間尺度土壤氡濃度與溫度之間的關聯(lián)性時，得出不一致的結論。

2. 2. 2 環(huán)境氣壓與土壤壓力

大氣壓力波動使土壤氣與大氣之間產(chǎn)生壓力差，在此壓力差作用下土壤孔隙空間內(nèi)的氡將發(fā)生對流（或滲流），從而對氡的運移及析出造成顯著影響。通常，大氣壓力的變化會顯著影響多孔介質中氡通量的瞬時值。而大多數(shù)情況下，應關注氡時間平均通量與大氣壓力之間的關系[79] 。圖10 為壓力對氡體積活度影響示意圖。

由圖10 可知，氣壓與土壤體積活度呈負相關。其主要原因可能為：氡運移及析出是一個綜合滲流-擴散過程，且多孔射氣介質中的氣體與大氣在多孔介質界面與其相互作用。當大氣壓增加時，空氣進入孔隙并壓縮氣體;而當壓力降低時，空氣及土壤中的氣體從孔隙中排出[82] 。然而，F(xiàn)ujiyoshi[83] 等學者曾得出如下觀察結果：少數(shù)情況下，氡的活性隨土壤壓力增加而增加，其可能與該地區(qū)的地震活動等事件相關。由此可推測，利用氡濃度與氣象參數(shù)間所存在的規(guī)律利于判斷自然界異?；顒邮录陌l(fā)生。

2. 2. 3 環(huán)境濕度與降水量

土壤氡濃度的季節(jié)性變化主要歸因于土壤淺層部分的含水飽和度及保水特性[37，70，84] ，當土壤含水率在15% ～20%時，其射氣系數(shù)最高，此時，土壤顆粒的薄層存在孔隙水，孔隙水將吸收氡原子逃逸時的部分反沖能量;當土壤含水率較高且未達到飽和狀態(tài)時，土壤顆粒上較厚的液體封層將氡原子困于孔隙液體中，使其通過液相或進入氣相，進而進行擴散-對流機制的運移[71] 。對于降水量及環(huán)境濕度對土壤氡析出的影響，主要有如表6 所示的觀察結果。

由表6 可知，降雨強度較小時，其對土壤氡析出無顯著影響;發(fā)生強降雨事件后，氡析出率均發(fā)生一定程度的下降。在強降雨條件下，表層土壤將達到含水飽和狀態(tài)，發(fā)生封蓋效應，使氡聚集于覆蓋層之下而難以向大氣釋放，該效應將導致測量的土壤氡濃度增加。此外，封蓋效應可隔絕土壤與大氣，使土壤氡析出免受外部環(huán)境氣象條件的影響[86-87] 。相應地，其氡析出率恢復至正常值所需時間主要取決于降水量[88] 。

2. 2. 4 環(huán)境風速

自20 世紀40 年代，已有學者認識到空氣流經(jīng)土壤表面時，會產(chǎn)生大氣湍流與伯努利效應，以驅使土壤氣體從深部向上流動[68] ，其與大氣壓力降低所產(chǎn)生的效應基本一致[71] 。

多數(shù)學者認為，風對土壤氡濃度水平具有不確定的影響，或其與其他氣象因素共同作用時，因與土壤氡析出關聯(lián)性較小而未能顯現(xiàn)其作用效果[71，89] ;亦有研究表明，氡通量密度與風速呈弱負相關性[90] 。在當前的研究中，土壤氡濃度未能與某一特定風速或風向形成密切的關聯(lián)性[76] 。故可認為環(huán)境風速對土壤氡析出的影響甚微。

3 結論與展望

氡從鈾尾礦庫灘面源源不斷釋放，使其成為鈾礦冶行業(yè)主要輻射源。本文以國內(nèi)外學術界針對鈾尾礦庫灘面氡析出機理及影響因素的研究成果為基礎，通過歸納總結，獲得如下認識、設想及思考：

（1）鈾尾礦庫灘面的主要氡源為鈾尾礦，其鐳含量、礦物顆粒結構特征等性質決定了可運移氡的產(chǎn)生能力。經(jīng)環(huán)境治理后的鈾尾礦庫灘面，其中的氡屏障層作為構成灘面覆蓋系統(tǒng)最為關鍵的部分，通常由低放射性的壓實黏土構成，形成阻滯氡向上運移、析出至大氣的通道。

（2）在鈾尾礦庫灘面中，可遷移氡的產(chǎn)生、遷移及析出與氡的射氣系數(shù)、擴散系數(shù)及氡析出率密切相關。以往有關氡運移、析出機理的研究中，多將鈾尾礦庫的材料假設為單一均勻、各向同性、不可壓縮。然而，在真實的自然條件下，組成鈾尾礦庫的多孔射氣介質并非均勻且可壓縮;相應地，外界氣候環(huán)境的變化促使鈾尾礦庫中的多孔射氣介質固有特性發(fā)生改變，氡析出交界面亦非如理想狀況平齊。交界面類型如圖11 所示。

如何更貼切地表達真實條件下的氡析出過程，為未來值得探索的方向。故可在假設氡析出交界面平齊的前提下，建立理想狀況氡遷移方程;通過模擬實驗，得出相應的氡析出模型，進而得出對應交界面類型的氡遷移方程修正因子，對理想模型進行修正。

（3）對于如環(huán)境溫度、大氣壓力、降水量、環(huán)境風速等影響鈾尾礦庫灘面氡析出的氣象因子，學界對其研究結果尚未達成共識。外界環(huán)境因素不穩(wěn)定、研究方法、研究時間尺度不一致等客觀因素均可能對觀察結果造成影響。

（4）長期以來，國內(nèi)外學者基于理論推導或實驗模擬等手段對多孔射氣介質中氡析出規(guī)律進行研究，但側重于對單或雙因素進行理論分析或室內(nèi)試驗研究，未將影響氡析出的眾多因素耦合作用考慮在內(nèi)。由于小尺度實驗可能存在差異性，而大尺度實驗所得的實驗現(xiàn)象基本上是可重復的，盡管存在特異性，但可統(tǒng)計相關規(guī)律，忽視關聯(lián)性較小的因素，故探討耦合因素影響氡析出時，可考慮開展大尺度實驗。