馬 礪，馬武陽，姚 剛，智榮臻，唐耀勇，張 波

（1.西安科技大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院，陜西 西安 710054；2.兗煤菏澤能化有限公司 趙樓煤礦，山東 菏澤 274700；3.新礦內(nèi)蒙古能源有限責(zé)任公司，內(nèi)蒙古 鄂爾多斯 016200；4.兗礦能源集團股份有限公司，山東 鄒城 273500）

0 引 言

據(jù)統(tǒng)計，中國原煤入洗率達到74.7%［1］，采用洗選加工技術(shù)可提高煤炭使用效率，實現(xiàn)煤炭資源清潔化利用［2］。由于不可控因素致使煤堆長期存放時，洗選加工提高了煤炭品位的同時使精煤自然發(fā)火危險性相較于原煤及中煤增大［3-4］。

國內(nèi)外學(xué)者目前對煤堆自燃規(guī)律做了大量研究。曲國娜等通過數(shù)值模擬研究粒徑與煤堆自燃風(fēng)速的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)當煤堆粒徑小于0.5 mm時，不易發(fā)生自燃［5］。ZHU等認為風(fēng)力驅(qū)動是煤堆內(nèi)部氣流流動的主要作用力，該作用力對煤自燃起重要推動作用，風(fēng)速增大既可以促進也可以抑制煤堆氧化反應(yīng)速率和熱浮力［6］。WANG等通過建立縮尺寸煤堆模型，研究煤堆體積對自燃影響，發(fā)現(xiàn)煤堆體積越大，臨界自燃溫度越低，越容易自然發(fā)火［7］。閆泌陽等研究煤堆排列方式對煤堆高溫區(qū)域的影響，發(fā)現(xiàn)沿風(fēng)流方向采用先高后低的排列方式能有效減小煤堆高溫區(qū)域面積［8］。劉星魁等通過數(shù)值模擬研究不同傾角下煤堆自燃規(guī)律，發(fā)現(xiàn)傾角增大使煤堆升溫速率增大［9］。CHU等通過數(shù)值模擬研究細煤覆蓋對煤堆自熱的影響，發(fā)現(xiàn)細煤覆蓋后可阻止氧氣擴散，從而阻礙煤堆氧化反應(yīng)［10］。

綜上所述，學(xué)者們目前對煤堆自燃規(guī)律影響因素的研究主要集中在煤堆體積、擺放方式及傾角等；對洗選煤堆自熱時空演化規(guī)律缺乏研究，對不同品位煤堆自熱過程異同的分析也鮮有報道。文中以銅川長焰煤為載體，利用程序升溫試驗得出不同品位煤樣自燃特性，建立煤堆二維模型，模擬出不同品位煤堆升溫規(guī)律，為洗選煤堆自燃防控提供理論基礎(chǔ)。

1 程序升溫試驗

1.1 煤樣制備

煤樣取自銅川長焰煤，在工作面采集新鮮煤樣后用多重保鮮膜密封送至試驗室，破碎并篩分出2～3 mm粒徑煤樣。選用大浮沉試驗得出不同品位煤樣，大浮沉試驗是指將0.5 mm以上煤樣在不同密度級重介質(zhì)溶液中進行重力選礦［11］，利用ZnCl2固體顆粒配制的密度級有1.2，1.4，1.5，2.0 g／cm3。將篩分后的煤樣放置于密度為1.2 g／cm3的溶液中靜止10 min，浮物撈出作為一個品位煤樣，沉物撈出后根據(jù)其余溶液密度由小到大分別將其放置于溶液中并重復(fù)上述步驟，由此得出5種品位煤樣。將得出的5種品位煤樣及原煤裝入樣品袋中送至真空干燥箱中干燥72 h。各煤樣工業(yè)分析見表1。

表1 煤樣工業(yè)分析Table 1 Proximate analysis of coal samples %

1.2 程序升溫試驗系統(tǒng)

利用油浴程序升溫試驗系統(tǒng)測試煤樣在低溫氧化中氣體產(chǎn)生量，如圖1所示。將干燥后的煤樣稱取250 g放置于煤樣罐中，通入30 mL／min純氮氣2 h以上，待排出煤樣吸附氣體并使煤溫與油溫一致后，開啟升溫系統(tǒng)并將通入的氣體改為空氣，設(shè)置升溫速率為0.3℃／min，初始試驗溫度為27℃。煤溫達到30℃后每10℃測試一次氣體，待煤溫至180℃后停止測氣。

圖1 油浴程序升溫試驗系統(tǒng)Fig.1 Programmed heating test system for oil bath

1.3 試驗結(jié)果與分析

1.3.1 耗氧速率

耗氧速率的高低能夠體現(xiàn)出各煤樣在低溫階段對氧氣吸附能力的強弱，計算見式（1）［12］。

式中 V0（T）為煤在標準氧濃度下的耗氧速率，mol·cm-3·s-1；Q為試驗供風(fēng)量，m3／s；CO為標準氧濃度，%；S為爐體橫斷面面積，m2；Z1，Z2分別為進氣口與出氣口高度，m；C1，C2分別為進氣口與出氣口氧濃度，%。

利用式（1）計算出各煤樣耗氧速率如圖2所示。從圖2可以看出，隨著煤溫升高，耗氧速率逐漸變大。這是由于煤樣活性基團數(shù)量隨煤溫升高不斷增多，氧氣與活性官能團反應(yīng)能力增強。隨著煤樣品位升高，耗氧速率增大。這是因為煤樣中灰分含量降低，固定碳含量升高，對氧氣的吸附能力增強，表現(xiàn)為耗氧速率增大。煤樣C耗氧速率高于煤樣F，說明洗選加工使煤樣自燃危險性增大。這是由于原煤經(jīng)過采掘及破碎后，表面覆蓋了較多的煤灰，而洗選加工去除了煤樣表面雜質(zhì)，使氧氣更易通過細小孔隙進入煤樣內(nèi)部，造成煤樣自燃危險性增大。煤樣E依然具有一定的氧化能力，180℃時耗氧速率相較于煤樣A下降約38.9%。

圖2 煤樣耗氧速率Fig.2 Oxygen consumption rate of coal samples

1.3.2 放熱強度

煤樣在氧化升溫過程中所需熱量來自于煤氧復(fù)合反應(yīng)，其大小反映出煤體自發(fā)產(chǎn)熱的能力，計算見式（2）［13］。

式中 ΔH為煤氧復(fù)合反應(yīng)的化學(xué)吸附熱，ΔH＝284.97 kJ／mol；ΔHCO與ΔHCO2分別為生成1 mol CO及CO2的平均反應(yīng)熱，ΔHCO＝311.9 kJ／mol，ΔHCO2＝446.7 kJ／mol；VCO（T）與VCO2（T）分別為CO與CO2的生成率，mol·cm-3·s-1。

各煤樣放熱強度計算結(jié)果如圖3所示。

圖3 煤樣放熱強度Fig.3 Exothermic intensity of coal samples

從圖3可以看出，隨著煤溫升高，放熱強度逐漸增大。煤樣A，B，C分別在60～70℃及100～110℃達到臨界溫度及干裂溫度，煤樣D，E及原煤特征溫度相較于煤樣A，B，C增大10～20℃。煤溫由常溫升至臨界溫度過程中煤樣放熱強度增加較為平緩，當煤溫超過臨界溫度后放熱強度陡增。這是因為在煤自燃低溫階段中化學(xué)吸附放熱量較少，達到臨界溫度后，化學(xué)反應(yīng)放熱逐漸在煤氧復(fù)合反應(yīng)中占主導(dǎo)地位［14］。隨著煤炭品位升高，放熱強度增大，超過臨界溫度后煤樣放熱強度差異顯著。這是因為一方面高品位煤樣由于活性位點受灰分包裹少更易接觸到氧氣；另一方面灰分含量低，吸收熱量少，煤樣蓄熱能力增強，造成放熱強度增大［15］。

2 數(shù)值模擬

將煤樣A，B，C，D，E及原煤F的自燃參數(shù)導(dǎo)入煤堆模型中，得出6種煤堆在堆積過程中溫度場分布及最高溫度的時空演化趨勢。

2.1 煤堆模型

2.1.1 數(shù)學(xué)模型

1）假定氧氣在煤堆中的運輸僅存在對流及擴散，氧氣濃度C的運輸方程可由式（3）計算［16-17］。

式中 ε為煤堆孔隙率；C為煤堆空氣中氧濃度，mol／m3；D0為氧氣擴散系數(shù)，取10-9m2／s。

2）根據(jù)煤堆與空氣的對流傳熱規(guī)律得出煤堆與空氣的能量方程［18］。

式中 Ch為單位體積煤堆的比熱容，J／（K·m3）；λh為煤堆的導(dǎo)熱系數(shù)，W／（m·K）；q（T）為溫度為T時的放熱強度，W／m3。

2.1.2 物理模型

煤堆擺放形狀近似于梯形［19］，使用Icem建立二維模型并劃分網(wǎng)格，網(wǎng)格數(shù)量為6 813 541，網(wǎng)格質(zhì)量在0.99以上；煤堆為底部邊長30 m，上邊長10 m，高8 m的梯形體，放置于200 m×60 m的環(huán)境中。幾何模型如圖4所示。

圖4 煤堆幾何模型Fig.4 Geometric model of coal pile

2.1.3 邊界條件

將風(fēng)流方向設(shè)置為沿X軸正方向，煤堆導(dǎo)熱系數(shù)取0.2。自然堆積下煤堆空隙率取0.3%，自然風(fēng)速取2.5 m／s［20-21］。煤堆頂部及兩坡面設(shè)置為Interior，考慮煤堆底部傳熱。將程序升溫試驗得出煤樣的耗氧速率及放熱強度擬合后通過UDF編譯并導(dǎo)入模型中。

2.2 模擬結(jié)果與分析

2.2.1 煤堆自熱危險區(qū)域

多孔介質(zhì)內(nèi)壓差是驅(qū)動空氣流動的主要因素［22］，煤堆內(nèi)部壓力場及氣流流動如圖5所示。從圖5可以看出，風(fēng)流經(jīng)過煤堆后在左上角形成一個負壓區(qū)，使得煤堆內(nèi)部風(fēng)流向上部移動，從而造成“煙囪效應(yīng)”；風(fēng)流受煤堆的阻礙在背風(fēng)側(cè)形成一個渦流區(qū)，造成新鮮空氣回流進入煤堆背風(fēng)側(cè)，背風(fēng)側(cè)漏風(fēng)較小使得煤氧復(fù)合反應(yīng)相對迎風(fēng)側(cè)較弱。

圖5 壓力場及氣體運移Fig.5 Pressure field and gas migration

煤堆自熱危險區(qū)域的判定借鑒采空區(qū)中以氧氣濃度在8% ～18%的范圍內(nèi)為氧化帶［23］，煤堆內(nèi)部氧濃度場隨堆放時間的演化過程如圖6所示。從圖6可以看出，隨著深入煤堆內(nèi)部，氧濃度逐漸減小，氧化帶逐漸向表層遷移；迎風(fēng)側(cè)煤堆氧化帶處于距離表層1～2 m的區(qū)域，背風(fēng)側(cè)氧化帶處于距離表層2～3 m處，迎風(fēng)側(cè)氧化帶相比背風(fēng)側(cè)淺，這與煤堆內(nèi)部風(fēng)速分布不均勻?qū)е潞难跛俾蚀笮》植疾痪鶆蛴嘘P(guān)。

圖6 A煤堆氧濃度場隨堆放時間變化Fig.6 Oxygen concentration field variation of A coal pile with stacking time

2.2.2 煤堆高溫演化過程

由于各煤堆高溫演化過程相似，僅展示A煤堆最高溫度隨堆放時間變化如圖7所示。從圖7可以看出，煤堆內(nèi)高溫區(qū)域呈橢圓狀分布，堆放一段時間后，煤堆內(nèi)部溫度逐漸升高，高溫區(qū)域逐漸向表面遷移。堆放初期，背風(fēng)側(cè)升溫速率高于迎風(fēng)側(cè)；隨著堆放時間推移，迎風(fēng)側(cè)升溫速率逐漸超過背風(fēng)側(cè)，當堆放20～40 d時，迎風(fēng)側(cè)溫度超過背風(fēng)側(cè)。這是由于迎風(fēng)側(cè)風(fēng)速較大，煤溫較低時熱量蓄積緩慢，隨著煤溫升高，較大的風(fēng)速為煤氧復(fù)合反應(yīng)提供充足的氧氣，背風(fēng)側(cè)風(fēng)速較小使升溫速率受到限制，從而使得迎風(fēng)側(cè)升溫速率超過背風(fēng)側(cè)。為防止自燃對煤炭熱值損耗，將末煤與塊煤共同堆放以減小煤堆孔隙率；隨著堆放時間推移，煤堆內(nèi)溫度場的變化與氧化帶區(qū)域較為吻合。

圖7 A煤堆溫度場隨堆放時間變化Fig.7 Temperature field variation of A coal pile with stacking time

2.2.3 煤堆最高溫度變化

煤堆升溫速率由供風(fēng)速率、放熱反應(yīng)速率及散熱速率等共同決定，將煤堆溫度達到330℃時視為達到著火點［24-25］，煤堆內(nèi)部最高溫度隨時間變化曲線如圖8所示。從圖8可以看出，自然堆積下，品位為57.33%的E煤堆仍然具有自燃危險性。隨著堆放時間推移，升溫速率逐漸增大。煤堆溫度升至臨界溫度所需時間約占著火所需時間的2／3；當最高溫度超過160℃后，溫度呈直線上升，僅需2～3 d達到330℃，煤堆自燃防治需在溫度達到臨界溫度之前。各煤堆自然發(fā)火時間分別為61，65，71，86，120，76 d；隨著煤堆品位降低，升溫速率減小，煤堆著火所需時間變長。

圖8 煤堆最高溫度隨堆放時間變化Fig.8 Maximum temperature variation of coal pile with stacking time

2.2.4 品位對煤堆溫度場影響

各煤堆最高溫度達到80℃時溫度場如圖9所示。從圖9可以看出，隨著煤炭品位降低，高溫區(qū)域面積增大并向內(nèi)部遷移約0.8 m。這是因為低品位煤堆耗氧速率及放熱強度較小，使得氧化帶范圍增大，靠近煤堆表層風(fēng)速較大，熱量難以蓄積。背風(fēng)側(cè)溫度隨煤炭品位降低下降20℃，表明煤自燃對高品位煤堆熱值損耗更大。

圖9 80℃各煤堆溫度分布Fig.9 Temperature distribution of each coal pile at 80℃

2.2.5 風(fēng)速對煤堆溫度場影響

A煤堆在不同風(fēng)速下堆放40 d時的溫度場如圖10所示。從圖10可以看出，隨著風(fēng)速增大，煤堆最高溫度逐漸升高，這是因為大風(fēng)速為煤氧復(fù)合反應(yīng)提供的氧氣增多，煤堆內(nèi)部升溫速率增大，高溫區(qū)域逐漸由迎風(fēng)側(cè)遷移至背風(fēng)側(cè)。當風(fēng)速由2.5 m／s降至0.005 m／s時，煤堆最高溫度減小了24℃，降低環(huán)境風(fēng)速可有效減小煤堆自燃危險性。

圖10 不同風(fēng)速下A煤堆堆放40 d時溫度場分布Fig.10 Temperature field distribution of A coal pile at different wind speeds for 40 days

3 結(jié) 論

1）洗選加工去除了煤樣表面雜質(zhì)使自燃危險性增大，煤樣品位由57.33%升至95.09%時，特征溫度降低10～20℃，耗氧速率及放熱強度逐漸增大，煤溫越高，其增大幅度越大。

2）風(fēng)流經(jīng)過煤堆后在煤堆迎風(fēng)側(cè)左上角形成一個負壓區(qū)，背風(fēng)側(cè)形成一個渦流，導(dǎo)致煤堆內(nèi)部風(fēng)流向上方移動，背風(fēng)側(cè)新鮮空氣回流進煤堆內(nèi)部。隨著堆放時間推移，煤堆內(nèi)部氧氣濃度逐漸降低，迎風(fēng)側(cè)氧化帶在距離煤堆表面1～2 m處，背風(fēng)側(cè)氧化帶處于距離煤堆表面2～3 m處。煤堆迎風(fēng)側(cè)及背風(fēng)側(cè)各存在一個橢圓狀高溫區(qū)域，背風(fēng)側(cè)溫度升至50℃左右受風(fēng)速限制升溫速率降低，最高溫度區(qū)域由背風(fēng)側(cè)變?yōu)橛L(fēng)側(cè)。

3）煤炭品位由57.33%升至95.09%時，煤堆升溫速率逐漸增大，最高溫度達到自燃點所需時間縮短59 d；煤堆氧化帶面積及高溫區(qū)域面積減小并向表面遷移約0.8 m，背風(fēng)側(cè)溫度升高20℃，熱值損耗增大。

4）當風(fēng)速由1 m／s降至0.005 m／s時，高溫區(qū)域逐漸由背風(fēng)側(cè)遷移至迎風(fēng)側(cè)，煤堆內(nèi)最高溫度減小了24℃，控制風(fēng)速可減小煤炭熱值損耗并延緩煤堆自然發(fā)火。