摘要 通過對滄州市東部農(nóng)業(yè)種植區(qū)土壤重金屬As、Cd、Cr、Cu、Co、Hg、Ni、Zn、V空間分布特征、主導分布趨勢、源解析分析進行研究，通過傳統(tǒng)統(tǒng)計學、PMF、RDA等數(shù)據(jù)處理方法，歸納有效來源和影響因素。結果表明：相對于中國土壤背景值而言，研究區(qū)表層土壤Cr、Hg和Pb平均含量偏高，為60.440、0.058和26.340 mg/kg，其余Cd、Zn、Ni、Cu、As平均含量偏低，分別為0.167、63.490、23.340、22.330、8.230 mg/kg。經(jīng)典統(tǒng)計學的3種方法均表明，As、Cr、Cu、Ni之間和Cd、Pb、Zn之間各自來源可能存在一致性。PMF和RDA研究結果表明，土壤重金屬來源主要為3種，即大氣沉降因素解釋了Hg（79.8%），地質(zhì)背景源分別解釋As（82.2%）、Cr（72.3%）、Cu（72.1%）和Ni（76.8%），人為活動影響因素分別解釋Cd（78.3%）、Pb（80.9%）和Zn（78.5%）。同時，As、Cu、Cr和Ni與環(huán)境因子中Al2O3和SiO2相關性強，證明其與地質(zhì)背景相關；Cd、Pb、Zn與環(huán)境因子中N、P、MgO和CaO相關性強。厘定了滄州市該種植區(qū)表層土壤重金屬的源和匯。

關鍵詞 土壤重金屬；冗余分析；經(jīng)典統(tǒng)計學；滄州市

中圖分類號 X 53? 文獻標識碼 A

文章編號 0517-6611（2023）12-0069-05

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2023.12.015

Source Analysis of Heavy Metals in Soil of a Planting Area in the East of Cangzhou

ZHANG Lin

（Zhejiang Ocean University，Zhoushan，Zhejiang 316022）

Abstract The spatial distribution characteristics，dominant distribution trends，and source analysis of heavy metals As，Cd，Cr，Cu，Co，Hg，Ni，Pb，Zn，and V in soils of the eastern agricultural growing area of Cangzhou City were studied，and the effective sources and influencing factors were summarized by traditional statistical，PMF，and RDA data processing methods.The results showed that the average contents of Cr，Hg and Pb in the surface soils of the study area were high at 60.440，0.058 and 26.340 mg/kg relative to the background values of Chinese soils，and the average contents of the remaining Cd，Zn，Ni，Cu and As were low at 0.167，63.490，23.340，22.330 and 8.230 mg/kg，respecotively.kg.all three methods of classical statistics suggest that there may be consistency between the respective sources of As，Cr，Cu，and Ni and between Cd，Pb，and Zn.the results of the PMF and RDA studies indicate that the soil heavy metal sources are divided into three main categories，i.e.，atmospheric deposition factors explain Hg （79.8%），geological background sources explain As （82.2%），Cr （72.3%），Cu （72.1%） and Ni （76.8%），and anthropogenic activity influence factors explained Cd （78.3%），Pb （80.9%） and Zn （78.5%），respectively.Meanwhile，As，Cu，Cr and Ni were strongly correlated with Al2O3 and SiO2 in the environmental factors，another strong evidence of their correlation with geological background; Cd，Pb and Zn were strongly correlated with N，P，MgO and CaO in the environmental factors.The sources and sinks of heavy metals in the surface soils of this planting area in Cangzhou City are clarified，and methodological references are provided for the prevention and control of heavy metal pollution in the surface soils of suburban areas around municipalities as well as for planning.

Key words Soil heavy metals;Redundancy analysis;Classical statistics;Cangzhou

作者簡介 章琳（1986—），男，浙江杭州人，助理工程師，碩士，從事農(nóng)村發(fā)展資源、土地資源規(guī)劃研究。

收稿日期 2022-07-27

土壤重金屬是研究土壤環(huán)境一項成熟的地球化學指標，也是土壤環(huán)境污染治理中棘手的難題。因其具有難遷移、來源廣、易累積的化學屬性增加了土壤保護與修復工作的難度，又因其毒性高、可潛伏、易致病，引起國際社會各領域的高度重視和廣泛關注［1-2］。土壤重金屬可以通過呼吸、飲食、皮膚接觸等途徑攝入體內(nèi)，造成長期體內(nèi)積累，當積累量超標就會直接影響人類健康，亦稱“化學定時炸彈”。

流行病學證據(jù)表明，Cd過量不僅可以導致“骨痛病”，還可以引起腎功能障礙，Cd具有眾多對人體的不可逆危害，美國毒物管理委員會將其規(guī)定為第6位人體健康威脅物［3］；當孕婦血液中Pb含量大約為100 μg/L時，會使妊娠高血壓風險迅速增加并且降低胎兒的神經(jīng)系統(tǒng)發(fā)育，甚至會使孕婦自然流產(chǎn)；2018年國際癌癥研究機構將As、Cd、Cr、Ni劃定為自然界中第一組致癌物，人體長時間暴露于該環(huán)境下，易患皮炎、哮喘、肺癌等［4］；人體長期接觸重金屬超標的土壤會對呼吸系統(tǒng)和神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生嚴重影響。近些年，我國土壤重金屬環(huán)境總體狀況不容樂觀，Yuan等［5］在ISI Web of Knowledge website以2000—2019年為時間段，以“中國”“農(nóng)田和城市土壤重金屬含量”“田間監(jiān)測實驗”等為文獻搜索關鍵字，對我國土壤重金屬污染狀況進行了總結和梳理，結果表明：我國城市土壤重金屬平均污染水平高于農(nóng)業(yè)土壤，且Cd是我國土壤中污染最嚴重的重金屬之一，占農(nóng)田和城市土壤重金屬污染的33.54% 和44.65%；Tan等［6］在北京主城區(qū)與郊區(qū)過渡帶采集220件表層土壤樣品，測定了土壤中As、Cr、Cd、Hg、Pb濃度，采用模糊分類法和空間預測相結合方法對土壤污染狀況進行了評價，結果表明：土壤重金屬污染主要集中在研究區(qū)西北部和東部，尤其是靠近城區(qū)的東南部主要積累了Hg、Cr和Pb。

重金屬來源十分廣泛，這也成為控制和治理的公認難題，為進一步掌握重金屬遷移轉化機理并提高科學防治能力，準確判定有效來源已經(jīng)成為必要的途徑。目前，滄州市城郊區(qū)土壤重金屬來源主要分為1項天然源（地質(zhì)背景）和5項人為源（工礦企業(yè)污染物排放、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動、交通運輸、大氣沉降、城市建設）。除此之外，土壤重金屬來源也包括室內(nèi)吸煙的煙霧、蚊香片或不銹鋼材料的燃燒等非主要來源途徑。

隨著人口密度逐年增加，土壤環(huán)境的優(yōu)劣已經(jīng)成為市民房屋選址、度假旅游甚至乘車規(guī)劃等日常活動考慮因素之一。針對研究區(qū)以往研究程度和定量化源解析的實際要求，筆者設定了研究的主要目標：一是掌握滄州市某農(nóng)業(yè)種植區(qū)表層土壤重金屬含量分布特征，二是定量化厘定土壤重金屬的有效來源，三是探明土壤重金屬來源的主要影響因素，以期為市級城市周邊郊區(qū)土壤表層重金屬污染防治工作及規(guī)劃提供方法借鑒。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

滄州市地處河北省東南部，北托京津、東靠渤海灣、南臨山東，區(qū)域地理坐標為37°29′～38°57′N，115°42′～117°50′E。滄州地處冀中平原東部，地勢低平，整體地勢自西南向東北傾斜，其西部是太行山山前沖積扇緣之一，中部是河流沖積形成的平原，東部為濱海海積湖積平原。整體海拔2～18 m，表現(xiàn)為明顯的暖溫帶大陸季風氣候，四季分明，溫度適中，光照充足，雨熱同季，降水集中。夏季炎熱多雨，冬季寒冷干燥，年平均氣溫13 ℃，年平均降水585 mm。特色產(chǎn)品金絲小棗和泊頭鴨梨享譽國內(nèi)外，研究區(qū)選取滄州市東部某一種植區(qū)，區(qū)內(nèi)主要種植茄子、豆角、黃瓜和西紅柿等蔬菜類作物。

筆者于2019年6—9月共采集表層土壤樣品，采樣深度0～20 cm，共計339件（圖1）。采樣密度為3～5件/km2，每個樣品均由1個中心點及4個子樣點等重量組合而成。在保證各分樣點土壤類型基本一致的前提下，盡量避開垃圾土、水土流失嚴重或表層土明顯已被破壞等可能對樣品造成污染的地塊，分樣點距中心點距離不小于80 m，樣品原始重量大于1 kg，采樣過程中以木鏟采集。樣品采集完畢后經(jīng)自然風干后過孔徑為40目的尼龍篩，再經(jīng)過球粒星磨機處理后過孔徑為100目尼龍篩，測試樣品制備后冷藏保存。

1.2 測試方法和質(zhì)量控制

土壤樣品共分析測試18項元素指標。土壤樣品利用HNO3-HF-HClO4的混合溶液進行消解，采用X射線熒光光譜法（X-ray fluorescence）測定Cr、Pb、Zn和Al2O3的含量，采用電感耦合等離子質(zhì)譜法（XSERIES2）測定Cd和Cu的含量，As和Hg通過使用原子熒光光譜法（AFS-9530）進行測定，采用氧化燃燒-氣相色譜法測定N的含量，采用管式爐燃燒紅外吸收法測定Corg的含量，采用電感耦合等離子體光譜法（ICP-AES，HK-2000）測定SiO2、Na2O、CaO、MgO、K2O、Ni和P的含量。土壤pH采用玻璃電極法測定（土液比1∶2.5），試驗用水均為超純水。

土壤測定過程采用國家有色金屬及電子材料分析測試中心研制的有色金屬ICP-MS標準溶液（GNM-M26193-2013）進行質(zhì)量保證和質(zhì)量控制，準確度（RE），其是由國家一級標準物質(zhì)為密碼樣（7%）插入測試結果得到，測試精密度（RD）以重復樣（5%）分析結果評定。每件土壤樣品完成3次重復測試，加標回收率在96%～104%，相對標準偏差為±4%。分析質(zhì)量要求均參照《土壤環(huán)境質(zhì)量標準（GB 15618—2008）》。

1.3 數(shù)據(jù)處理與制圖

采用SPSS 19.0軟件對樣品數(shù)據(jù)完成正態(tài)分布性檢驗、相關性分析、聚類分析、因子分析等，其中聚類分析方法選用最近鄰元素法，度量標準選擇區(qū)間Pearson相關性。因子分析選用最大四次方值法，抽取設置特征值大于1，最大收斂性迭代次數(shù)設置為25次；采用Excel 2016完成數(shù)據(jù)的基本參數(shù)統(tǒng)計分析，并驗證數(shù)據(jù)的分布類型。采用EPA PMF 5.0軟件進行定量化源解析模型的構建，完成正矩陣分解模型（PMF），其特點是能夠依據(jù)所組成的數(shù)據(jù)集合進行分類并計算出源貢獻率；采用Canoco 5.0軟件完成冗余分析（RDA）。

2 結果與分析

2.1 土壤元素含量特征

以描述性統(tǒng)計分析為基本依據(jù)，通過計算8項重金屬元素的最值、均值、標準差和變異系數(shù)等統(tǒng)計學特征值，歸納總結土壤重金屬分布特征和區(qū)間界限，剔除異常值后的結果見表1。土壤重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb及Zn含量中位值分別為8.440、0.223、61.400、25.300、0.053、25.130、29.490和66.940 mg/kg。研究表明，變異系數(shù)（CV）是衡量一組或多組土壤樣本數(shù)據(jù)變異程度的數(shù)學指標，一定區(qū)域內(nèi)可以有效表達數(shù)據(jù)的離散程度。該數(shù)值越小，重金屬元素的空間分布均勻程度越高，離散趨勢越低，反之則離散趨勢越高。依據(jù)該土壤數(shù)據(jù)總體特點，將變異系數(shù)劃定為以下3種類型：CV≥100%為強分異（起伏度高），60%≤CV＜100%為中強分異（起伏度中等）、CV＜60%為均勻分布（起伏度弱）。依據(jù)以上分類標準，研究區(qū)表層土壤中Cd、Hg、Pb和Zn屬于強分異，表明局部地區(qū)可能受到人為活動影響，存在點源或面狀污染；As、Cu、Cr和Ni分異程度最弱，表明主要受到地質(zhì)背景影響；無中強分異分布。

2.2 經(jīng)典統(tǒng)計學來源分析

2.2.1 土壤重金屬元素之間的相關性。

重金屬源解析是研究污染物的來源對周圍環(huán)境污染影響程度大小的方法，土壤元素間關系的密切程度為土壤重金屬的來源和遷移途徑研究提供了重要數(shù)據(jù)，若高相關系數(shù)，則表明相關重金屬元素可能為潛在同一污染源。對土壤重金屬元素進行相關性分析，土壤重金屬元素的相關系數(shù)見表2，As、Cr、Cu和Ni之間相關系數(shù)分布為0.567～0.712，均為顯著或極顯著相關關系；Cd、Pb和Zn之間相關系數(shù)分布為0.702～0.872，均為極顯著相關關系；Hg除與Cd（0.447）、Pb（0.455）和Zn（0.457）呈顯著相關關系外，與其他元素均呈不顯著關系。由此推斷，As、Cr、Cu和Ni之間，Cd、Pb與Zn之間可能具有相同的來源。

2.2.2 土壤元素聚類及主成分分析。

土壤重金屬元素含量數(shù)據(jù)完成聚類分析前采用z得分進行標準化，再采用歐氏距離計算變量的相似性，最后應用Ward方法對標準化數(shù)據(jù)進行層次聚類。對研究區(qū)表層土壤中8項重金屬元素含量進行聚類分析，結果如圖2所示，表明土壤重金屬元素出現(xiàn)3種不同的簇，第1個簇為As、Cr、Cu和Ni聚合，第2個簇為Cd、Pb和Zn聚合，二者聚合后又與Hg聚合為第3類。整個聚類過程在歐氏距離上存在顯著性差異，可能具有不同來源，這與相關性分析結論保持一致性。

主成分分析（PCA）是空間尺度上判斷人類周期活動對土壤重金屬元素影響程度的一種有效方法，利用特征值表征不同主成分的影響程度。該研究抽取特征值大于1的主成分，并系統(tǒng)計算每種主成分參與解釋的方差貢獻率，土壤數(shù)據(jù)中8項元素被劃分為3類成分：主成分1（F1）的方差貢獻率為38.57%，為3種主成分中占比最高，因此可以作為衡量土壤重金屬第1來源的指標；主成分2（F2）的方差貢獻率為27.03%；主成分3（F3）的方差貢獻率為17.55%，這3個分量解釋了總方差的83.15%，傳遞了原始數(shù)據(jù)的大部分信息（表3）。

為進一步確定3類主成分中所包含的元素負載大小，經(jīng)過方差最大正交旋轉后，基于3類主成分的重金屬元素在3維空間中的耦合關系，發(fā)現(xiàn)8項元素可分為3種聚類組合，即As-Cr-Cu-Ni、Cd-Pb-Zn和Hg（圖3）。對主成分因子載荷進行統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，As（0.803）、Cr（0.899）、Cu（0.781）和Ni（0.921）在F1中為高載荷，而在F2和F3中均為低載荷；Cd（0.743）、Pb（0.677）和Zn（0.864）在F2中為高載荷，而在F1和F3中均為低載荷； Hg（0.721）在F3中為高載荷，而在F1和F2中均為低載荷（表4）。

綜上所述，經(jīng)典統(tǒng)計學中相關性分析法與聚類分析法以及主成分分析法的結果在一定程度上相互呼應，即As、Cr、Cu、Ni之間和Cd、Pb、Zn之間各自來源可能存在一致性。

2.3 生態(tài)學來源分析

2.3.1 定量化貢獻率計算。

為了更加科學地利用定量化手段研判種植區(qū)范圍內(nèi)8項重金屬的來源，采用正定矩陣因子分解模型（PMF）進行分析（圖4）。結果表明，研究區(qū)主要分為3種來源，分別是大氣沉降源、人為活動來源、地質(zhì)背景源，這與趙永超等［8］的研究結果相一致。

滄州市人口密度的不斷增加勢必帶來人為源類的土壤重金屬污染。相關研究表明，滄州地區(qū)土壤Pb、Zn、Cr等重金屬來源中汽車尾氣顆粒排放為32%，煤炭燃燒為21%，工業(yè)排放物為20%［9］。城市中多數(shù)情況Pb和Zn被認為是交通運輸過程中產(chǎn)生于尾氣中的痕量元素，其中Zn還與城市不透水密封表面積具有相關性，Cr被認為是燃料燃燒過程中的產(chǎn)物［10］。

大氣干濕沉降成為土壤重金屬一個主要的輸入途徑。滄州地區(qū)交通區(qū)、住宅區(qū)、教育區(qū)和旅游區(qū)的街頭灰塵是重金屬匯聚和來源之一，灰塵中存在重金屬污染狀況［11］，有研究表明，灰塵中Cu、Hg、Cd的濃度高于當?shù)乇尘爸?，其中Cd屬于較高污染等級［12］，這為大氣沉降中重金屬的遷移提供了附著載體。地殼中Hg的平均含量為0.080 mg/kg，而全球土壤背景中Hg含量為0.030～0.100 mg/kg，中國土壤背景中Hg為0.038 mg/kg［13］。大量研究表明，大氣干濕沉降可以作為土壤中重金屬的重要來源，滄州城區(qū)冬季燃煤，加之研究區(qū)又處于城區(qū)城下風向，冬季以北風為主，因此大氣沉降來源是Hg的主要來源。雖然該研究Cd不作為大氣干濕沉降的主要來源，但是有相關研究表示，京津冀12個區(qū)農(nóng)業(yè)土壤中Cd大氣干濕沉降輸入通量占總輸入量的40%～98％［14-15］。

2.3.2 土壤特性與PTEs的關系。

冗余分析（RDA）目前已經(jīng)成功應用于土壤環(huán)境領域，為了進一步揭示土壤中其他環(huán)境因子矩陣對重金屬數(shù)據(jù)矩陣的影響，繪制排序圖中并進行分析，選用物種數(shù)據(jù)進行除趨勢對應分析（DCA），依據(jù)每個軸的梯度長度（LGA）確定最適宜的排序方法。依據(jù)LGA值大小，可選擇典范對應分析（CCA）或RDA。該研究中DCA分析結果LGA為0.5，因此采用RDA線性模型分析。

RDA模型可以科學表達出環(huán)境梯度因子和物種因子之間的相關關系。RDA中包含的所有環(huán)境因子對于土壤重金屬具有重要的預測（P＜0.05）。將土壤中8項重金屬元素和10項環(huán)境因子顯示為向量，該環(huán)境或物種因子影響越大時其長度越長，當2種或以上因子之間為銳角時表示它們之間呈正相關關系，為鈍角時呈負相關關系。

種植區(qū)土壤環(huán)境因子可以解釋重金屬含量的78.90%，PC1解釋了52.12%，PC2解釋了26.78%，紅色箭頭線表示環(huán)境因子，黑色箭頭線表示重金屬因子（圖5）。重金屬物種因子As、Cu、Cr和Ni與環(huán)境因子中Al2O3和SiO2均位于左上象限，表明As、Cu、Cr和Ni與Al2O3和SiO2相關性較好，Al2O3和SiO2是巖石風化殼中的主要成分，具有較強的抗腐蝕性和抗風化性，這與土壤母質(zhì)的風化程度和化學成分關系密切［16］，因此證明其來源與地質(zhì)背景因素有關；而物種因子中Cd、Pb、Zn與環(huán)境因子中N、P、MgO和CaO均位于右上象限，且相關性較好，我國是化肥和農(nóng)藥使用大國，據(jù)相關部門統(tǒng)計，2015年中國農(nóng)藥的使用量為178.3萬t，化肥的使用量為6 022.6萬t；而2016年農(nóng)藥使用量為175.4萬t，化肥使用量為605萬t［17］，其中磷肥施用量為12.14～99.38 kg/hm2，全年磷肥的Cd輸入量為10.52 t［18］，因此農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中施用氮肥、磷肥是Cd、Pb、Zn積累的主要來源［19］。除此之外，目前農(nóng)藥中有效成分含有Pb和Zn，表明農(nóng)藥的施用也是土壤重金屬來源之一。但是這些測定值幾乎都與pH呈負相關性，這是由于當土壤中pH含量降低時，大量的H+會與土壤中S2-、OH-等負離子相結合，與負離子結合的Cd、Hg、Ni等重金屬離子結合鍵逐漸變?nèi)?，從而間接增加了重金屬離子的遷移性能。

3 結論

（1）研究區(qū)土壤重金屬含量平均值遞降順序如下：Zn

（63.490 mg/kg）＞Cr（60.440 mg/kg）＞Pb（26.340 mg/kg）＞Ni（23.340 mg/kg）＞Cu（22.330 mg/kg）＞As（8.230 mg/kg）＞Cd（0.167 mg/kg）＞Hg（0.058 mg/kg）。變異系數(shù)表明，Cd、Hg、Pb和Zn屬于強分異，可能受到人為活動影響，As、Cu、Cr和Ni分異程度最弱，受到地質(zhì)背景的影響。

（2）相關性分析、聚類分析以及因子分析均表明As、Cr、Cu、Ni之間和Cd、Pb、Zn之間各自來源可能存在一致性。

（3）PMF研究結果表明，共分為3種來源，大氣沉降因素解釋Hg（79.8%），地質(zhì)背景源分別解釋As（82.2%）、Cr（72.3%）、Cu（72.1%）和Ni（76.8%），人為活動影響因素分別解釋Cd（78.3%）、Pb（80.9%）和Zn（78.5%）。

（4）RDA結果表明，As、Cu、Cr和Ni與環(huán)境因子中Al2O3和SiO2相關性強，證明其與地質(zhì)背景相關；Cd、Pb、Zn與環(huán)境因子中N、P、MgO和CaO相關性強，反映出其與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動密切相關。

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