董莉，鄒天森,2,3，徐睿,2，張澤乾,2,3，楊鵲平,2*

1.中國環(huán)境科學研究院

2.國家長江生態(tài)環(huán)境保護修復聯(lián)合研究中心

3.北京師范大學水科學研究院

氮是生物必需的營養(yǎng)元素之一，是構(gòu)成生命體的基本元素。氮素的生物地球化學循環(huán)涉及范圍廣，生態(tài)環(huán)境影響大，是地球上最重要的生物地球化學循環(huán)之一[1]?；钚缘╮eactive nitrogen, Nr）是處于氧化或還原態(tài)的氮?；钚缘杀簧镏苯永?，并在食物鏈中流動[2]。因此，活性氮在生態(tài)系統(tǒng)中扮演著至關(guān)重要的角色，控制著生態(tài)系統(tǒng)的凈初級生產(chǎn)力[3-4]。工業(yè)革命前，閃電和生態(tài)固氮作用是產(chǎn)生活性氮的主要途徑，環(huán)境中活性氮的產(chǎn)生和消耗基本處于平衡狀態(tài)[5]。然而，工業(yè)革命以來，特別是人工合成氨技術(shù)問世以來，人為活性氮的產(chǎn)生量已遠超自然活性氮，嚴重干擾了氮素生物地球化學循環(huán)，并在全球范圍內(nèi)造成嚴重的生態(tài)環(huán)境問題[6-7]。在中國，食物生產(chǎn)和消費是人為活性氮輸入最主要的來源，占人為活性氮輸入的85%，其造成的氮素環(huán)境損失約占中國總氮足跡的86%[8-9]。

隨著城市化進程的不斷加快，全球人口不斷向城市集聚。由于城市的外部依賴性，其對于食物的巨大需求導致大量活性氮進入城市，但其中能被人類有效利用的部分僅占很小比例，大部分活性氮又以城市代謝廢物的形式排放到環(huán)境中[1]。城市食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)排放的活性氮已經(jīng)成為全球面臨的重大環(huán)境問題之一[10]。為厘清城市食物氮代謝的內(nèi)在機理，為氮素管理提供科學指導和依據(jù)，定量表征城市食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素代謝過程逐漸成為了研究熱點。早期的研究主要采用收支平衡法[11]，該方法基于質(zhì)量守恒定律，通過建立氮素輸入項、輸出項和系統(tǒng)內(nèi)累積項之間的收支平衡關(guān)系來研究氮素輸入和輸出。但收支平衡法不能定量反映氮素在系統(tǒng)內(nèi)部的流動情況[12]。物質(zhì)流分析法的出現(xiàn)彌補了上述不足。該方法將系統(tǒng)劃分為若干子系統(tǒng)，并將氮素收支平衡的思想拓展到每個子系統(tǒng)層面，根據(jù)各子系統(tǒng)間的內(nèi)在聯(lián)系，建立起系統(tǒng)內(nèi)部的氮素流動過程。物質(zhì)流方法完整刻畫了系統(tǒng)氮素輸入、輸出以及內(nèi)部流動的全過程，大大推動了人為活性氮的定量研究。

國內(nèi)外學者基于物質(zhì)流分析開展了大量城市食物氮代謝研究。從研究內(nèi)容來看，主要集中在氮素流動參數(shù)、氮素流動通量和利用效率、時空分布特征、驅(qū)動因素、氮素損失及其環(huán)境效應、未來情景預測和減排潛力估算等方面[13-19]。例如，王曉玉等[20]探討了中國各省(區(qū)、市)各類大田作物的秸稈系數(shù)取值，認為水稻為0.74～1.33，小麥為1.05～1.41，玉米為0.93～1.30。Dong 等[21]采用物質(zhì)流分析研究了1995—2015年廣州市人類生產(chǎn)與消費系統(tǒng)的氮素流動，發(fā)現(xiàn)人為干擾極大地改變了活性氮在城市系統(tǒng)中的分布格局，表現(xiàn)為活性氮在大氣中大量富集，人口、工業(yè)、飲食和能源消費對人為活性氮增長的貢獻率合計約為94%。Liao 等[22]采用物質(zhì)流分析研究了2000—2018年上海市食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮流動模式和驅(qū)動因素，結(jié)果表明，食品生產(chǎn)和消費系統(tǒng)中活性氮輸入主要來源包括氮肥、外來畜禽飼料和植物性食品；農(nóng)業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)的氮利用效率處于較低水平，僅為18.43%～27.6%；作物種植面積是糧食生產(chǎn)和消費系統(tǒng)活性氮投入的主要驅(qū)動力。Lin等[23]定量研究了1991—2010年廈門市食物源碳、氮、磷的代謝過程，發(fā)現(xiàn)食物源碳、氮、磷在城市系統(tǒng)中具有多種代謝通量，其中氮、磷主要排放到垃圾填埋場和水中；人口增長和飲食結(jié)構(gòu)的變化加速了營養(yǎng)物質(zhì)的環(huán)境排放；采用綜合系統(tǒng)方法，將城市營養(yǎng)代謝過程與更廣泛的生物地球化學循環(huán)相結(jié)合，對于提升城市氮素管理至關(guān)重要。

中國快速的城市化進程孕育了若干超大城市群。城市群是區(qū)域城市經(jīng)濟、人口和交通高度集約化、一體化的高級發(fā)展形態(tài)。其內(nèi)部各城市間緊密的經(jīng)濟、交通、人口流動相互作用可使城市環(huán)境問題放大成為跨區(qū)域問題[24]。因此，對氮素循環(huán)的擾動更為劇烈[25]。然而，當前的研究多數(shù)集中于單個城市，鮮有城市群尺度的研究。單個城市尺度的研究已無法解決城市化進程高級階段面臨的氮污染問題，有必要針對多城市耦合效應下的食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮流動開展定量研究。為此，筆者利用物質(zhì)流分析方法，以長三角城市群食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)為研究對象，定量分析2019年系統(tǒng)氮素流動格局和影響因素，以期為減少城市群食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)活性氮排放提供決策依據(jù)。

1 研究區(qū)與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

長三角城市群是中國最發(fā)達、人口最稠密的地區(qū)之一，包括以上海為核心的26 個城市。長三角城市群總面積為213 982.5 km2，約占全國國土面積的2.2%。2019年，其國內(nèi)生產(chǎn)總值（GDP）為19.74 萬億元，常住人口約1.56 億人，分別占全國的19.92%和11.11%[26]。除上海外，其余25 個城市分布在3 個省級行政區(qū)，具體包括江蘇省的南京市、無錫市、常州市、蘇州市、南通市、鹽城市、揚州市、鎮(zhèn)江市、泰州市，浙江省的杭州市、寧波市、嘉興市、湖州市、紹興市、金華市、舟山市、臺州市，以及安徽省的合肥市、滁州、馬鞍山市、蕪湖市、宣城市、銅陵市、池州市、安慶市[27]。

1.2 研究方法

1.2.1 模型分析框架

采用物質(zhì)流模型量化2019年長三角城市群食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素流動。模型的地理系統(tǒng)邊界為長三角行政區(qū)劃邊界。根據(jù)前期文獻調(diào)研結(jié)果（表1），結(jié)合實際情況進行子系統(tǒng)劃分和指標設(shè)置。將食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)劃分為6 個子系統(tǒng)，即農(nóng)田種植、畜禽養(yǎng)殖、水產(chǎn)養(yǎng)殖、人類消費、廢物管理和環(huán)境支持子系統(tǒng)。在農(nóng)田種植子系統(tǒng)中，選擇水稻、小麥、玉米、豆類、薯類、花生、油菜籽、棉花、甘蔗、蔬菜和水果共11 種作物類型。這些作物的播種面積占研究區(qū)域作物總播種面積的90%以上。在畜禽子系統(tǒng)中，主要考慮豬、牛、羊、兔、禽5 類動物。水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)包括魚、蟹和蝦3 類水產(chǎn)，并同時考慮了水產(chǎn)養(yǎng)殖和水產(chǎn)捕撈。對于人類消費子系統(tǒng)，食物消費同時考慮了家庭飲食和外出就餐，食物類型包括谷物、蔬菜、水果、豬肉、牛肉、羊肉、禽肉、雞蛋、牛奶和水產(chǎn)共10 類。由于無法獲得城市層面的食物進出口數(shù)據(jù)，本研究假設(shè)研究區(qū)域內(nèi)生產(chǎn)的食物優(yōu)先滿足當?shù)叵M需求。只有在產(chǎn)生剩余時才會流出到區(qū)域外，如有短缺則通過區(qū)域外輸入來滿足。

根據(jù)質(zhì)量平衡原理，各子系統(tǒng)間氮素流動通量總體符合以下公式：

式中：INi和OUTj分別為子系統(tǒng)的各類氮輸入項和氮輸出項；STOk為子系統(tǒng)氮素累積。

模型中氮素在食物生產(chǎn)與消費各子系統(tǒng)中的流動共包括40 個氮流（F01～F40），詳見圖1。

1.2.2 數(shù)據(jù)來源

研究所用數(shù)據(jù)主要包括活動水平數(shù)據(jù)和相關(guān)參數(shù)?；顒铀綌?shù)據(jù)包括人口（城鎮(zhèn)人口和農(nóng)村人口）、耕地面積、有效灌溉面積、化肥用量、作物產(chǎn)量、作物播種面積、畜禽數(shù)量、動物產(chǎn)品產(chǎn)量、水產(chǎn)養(yǎng)殖面積、水產(chǎn)品產(chǎn)量、人均食品消費量、城市污水排放總量等，主要來源于國家統(tǒng)計局、地方統(tǒng)計局和其他政府部門發(fā)布的統(tǒng)計年鑒及相關(guān)官方數(shù)據(jù)文件。相關(guān)參數(shù)包括氮沉降速率、生物固氮率、食物氮含量等，主要來自公開發(fā)表的文獻和書籍等。本研究優(yōu)先使用研究區(qū)域本地的氮素相關(guān)參數(shù)。

1.2.3 不確定性分析

本研究基于活動水平數(shù)據(jù)和排放因子或系數(shù)來計算各氮流通量。一般認為，氮流通量的不確定性與活動水平數(shù)據(jù)的質(zhì)量和參數(shù)的可靠性有關(guān)。為減少計算的不確定性，本研究的活動數(shù)據(jù)采用官方統(tǒng)計年鑒數(shù)據(jù)。統(tǒng)計年鑒數(shù)據(jù)是中國可獲得的最準確的活動數(shù)據(jù)，本研究假設(shè)其不確定性為5%[28]。相比之下，從已發(fā)表的文獻中獲得的相關(guān)參數(shù)則表現(xiàn)出相對較大的差異性，參照前人的研究成果，不確定性為20%[22]。

由于氮的排放因子在大多數(shù)情況下不服從正態(tài)分布，本研究采用誤差傳播方程[29]估算不同來源氮流通量的不確定性。氮流通量的不確定性用百分數(shù)表示，不確定性范圍用平均值和標準差(M ± SD)表示。

2 結(jié)果與討論

2.1 系統(tǒng)氮素流動模式

2019年長三角城市群食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮流格局見圖1。食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮輸入總量為3 472.56 Gg/a，主要包括含氮化肥、氮沉降、生物固氮、系統(tǒng)外部飼料輸入、系統(tǒng)外部糧食和動物產(chǎn)品輸入、水產(chǎn)捕撈等。農(nóng)田種植子系統(tǒng)含氮化肥輸入為最大的氮輸入項，為1 900.14 Gg/a，約占氮輸入總量的54.7%。系統(tǒng)總體氮輸出為3 061.29 Gg/a，包括氮素損失和產(chǎn)品輸出等。其中，氮素損失總量高達2 783.47 Gg/a，占總體氮輸出的90.9%，是系統(tǒng)氮素輸出的最主要形式。系統(tǒng)輸出中氮素損失占比高的主要原因是長三角城市群人口聚集效應導致的巨大食物消費量。根據(jù)本研究的相關(guān)結(jié)果，2019年長三角城市群常住人口為1.56 億人，居民對糧食和動物產(chǎn)品的消費量分別高達594.43 和260.57 Gg/a，比系統(tǒng)內(nèi)生產(chǎn)的糧食（可用作口糧部分）和動物產(chǎn)品可提供的氮素總量高出152.39 Gg/a。系統(tǒng)內(nèi)生產(chǎn)的糧食和動物產(chǎn)品氮素總量無法滿足當?shù)氐男枨?，還需外部調(diào)入，僅部分水產(chǎn)品可以輸出。因此，系統(tǒng)向外輸出的食物產(chǎn)品氮素量很少，氮素輸出主要表現(xiàn)為氮素損失。

2.2 子系統(tǒng)氮素流動模式

各子系統(tǒng)氮素輸入和輸出的主要成分見圖2。

圖2 2019年長三角城市群食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)各子系統(tǒng)氮輸入和氮輸出Fig.2 Nitrogen inputs and outputs in subsystems of food production and consumption system in the Yangtze River Delta city cluster in 2019

2.2.1 農(nóng)田種植子系統(tǒng)

2019年，農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)氮輸入總量為2 756.98 Gg/a，是氮素輸入最高的子系統(tǒng)。其中，化肥輸入是最大的輸入項，占比高達68.9%。農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)的氮素輸出總量為2 434.80 Gg/a，主要包括糧食、秸稈和氮損失。其中，氮損失總量為1 325.53 Gg/a，占比為54.4%，高于糧食和秸稈中的氮量。上述研究結(jié)果表明，長三角城市群農(nóng)田種植系統(tǒng)氮素輸入的大部分流失到了環(huán)境中。這可能與系統(tǒng)內(nèi)施氮強度過高，且結(jié)構(gòu)不合理有關(guān)。2019年，區(qū)域農(nóng)田種植子系統(tǒng)施氮強度為318.98 kg/hm2，遠高于基于保證產(chǎn)量目標前提下的區(qū)域平均適宜施氮量（150 ～250 kg/hm2）[30-31]和歐盟規(guī)定的農(nóng)田氮素養(yǎng)分投入標準（145～275 kg/hm2）[32]。從施肥結(jié)構(gòu)來看，化肥氮素施用強度為276.07 kg/hm2，遠高于朱兆良[33]建議的化肥施氮限量標準（180 kg/hm2）和農(nóng)業(yè)農(nóng)村部印發(fā)的主要大田作物氮肥定額用量（150～180 kg/hm2）[34]；相反，有機氮（糞肥和秸稈還田）施用強度僅為42.91 kg/hm2，遠低于朱兆良[33]建議的有機糞肥氮施用量（131.93 kg/hm2）。已有研究表明，有機氮對于維持土壤有機碳氮庫，增加土壤保水保肥性能，減少對無機氮肥依賴具有重要作用[35]。有機氮投入量不足會導致土壤有機氮庫變小，一方面農(nóng)田對無機氮肥的高強度投入依賴性增大，進而驅(qū)動氮肥持續(xù)大量投入；另一方面，土壤保肥能力下降和氮肥的高強度投入，又增加了氮肥的大量流失，形成了惡性循環(huán)。因此，長三角城市群農(nóng)業(yè)生產(chǎn)子系統(tǒng)施氮強度過高，且有機氮肥投入比例過低是氮素流失比高的重要原因之一。

2.2.2 禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)

禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮素輸入總量為689.23 Gg/a，最大的輸入項來源于系統(tǒng)外動物飼料輸入，為207.64 Gg/a，占30.1%。系統(tǒng)外動物飼料輸入占比最高的特點與上海市禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)相同[22]。氮輸出總量為680.55 Gg/a，最大的輸出項為氮損失，為371.02 Gg/a，占比為54.5%。氮損失來自動物糞便貯存環(huán)節(jié)的流失。相比之下，糞便還田量較低（97.21 Gg/a），還田率僅28.3%。這可能與長期以來中國農(nóng)田種植與禽畜養(yǎng)殖業(yè)總體脫離的現(xiàn)實有關(guān)[36]。若打通上述2 個子系統(tǒng)間的氮素循環(huán)路徑，將禽畜糞肥還田率提升至國外的約80%，將可以向農(nóng)田子系統(tǒng)增加約177.33 Gg/a 的有機氮素輸入。即使維持當前農(nóng)田種植子系統(tǒng)氮素投入強度不變，也可減少等量的化肥施用量，提高有機氮的比例，有利于減少系統(tǒng)氮素的損失。

2.2.3 水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)

水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮素輸入總量為554.43 Gg/a。餌料為水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)最大的氮素輸入項，為342.74 Gg/a；其次是天然捕撈，為101.10 Gg/a，其氮素占長三角城市群水產(chǎn)品氮素輸入總量的36%。水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮輸出總量為489.91 Gg/a，最主要的輸出項為水產(chǎn)品，為282.75 Gg/a。水產(chǎn)品中的氮素除滿足本地需求外（116.03 Gg/a），多數(shù)輸出到系統(tǒng)外（166.73 Gg/a）。長三角地區(qū)是中國重要的水產(chǎn)品生產(chǎn)基地之一，浙江、江蘇、安徽和上海4 省市水產(chǎn)品產(chǎn)量約占全國總產(chǎn)量的20.4%[26]，其中約80%產(chǎn)自長三角城市群[37-40]，產(chǎn)量遠大于當?shù)匦枨罅俊Ｒ虼?，與農(nóng)田種植和畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)不同，長三角城市群水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮主要以水產(chǎn)品的形式輸出，而非氮損失。

2.2.4 人類消費子系統(tǒng)

2019年人類消費子系統(tǒng)氮素消費總量為971.02 Gg/a。從城鄉(xiāng)分布來看，城市居民氮消費總量為736.12 Gg/a，是農(nóng)村居民氮消費總量的3.13 倍?；诔Ｗ∪丝谟嬎惆l(fā)現(xiàn)，長三角城市群城市居民人均氮消費量為6.5 kg/a，農(nóng)村居民人均氮消費量為5.6 kg/a。因此，城市化進程是導致研究區(qū)域人類消費子系統(tǒng)氮素消費量持續(xù)增長的重要原因。該結(jié)論與Gao 等[41]的結(jié)果一致?？梢灶A見，隨著當?shù)厝丝诳偭坷^續(xù)增長和城市化率的持續(xù)提高，將有更多人口進入城市，未來氮消費總量也將持續(xù)增加。從食物氮結(jié)構(gòu)來看，長三角城市群糧食消費量為594.43 Gg/a，動物產(chǎn)品和水產(chǎn)品的消費量為376.60 Gg/a。動物源（含水產(chǎn)）食物氮在食物消費氮總量中的比例為41.1%，高于全國平均水平（40%）[42]。動物源食物所占比例與經(jīng)濟發(fā)展水平密切相關(guān)[43]。長三角城市群經(jīng)濟較為發(fā)達，因此，動物源食物消費占比也較高。人類消費系統(tǒng)氮素輸出總量為955.13 Gg/a，大部分均以代謝廢物或糞便形式損耗（879.77 Gg/a）。

2.3 氮素流動指標

氮素利用效率（NUE）用于指示系統(tǒng)氮素利用的效率，其定義為氮素產(chǎn)品輸出與氮素輸入的比值。在本研究中，每個食物生產(chǎn)子系統(tǒng)的NUE 通過產(chǎn)品中的氮素量除以本子系統(tǒng)的氮素投入總量得出（表2）。由表2 可知，長三角城市群農(nóng)田種植子系統(tǒng)、畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)的NUE 分別為42.6%、30.8%和40.1%，高于長江中下游城市群、廣州和全國平均水平，但遠低于美國、加拿大和歐洲等。國際上推薦農(nóng)田種植子系統(tǒng)NUE 的參考值為50.0%～90.0%，當NUE＜50.0% 時，表明氮素效率低[44]。因此，研究區(qū)域農(nóng)田種植NUE 尚有很大的提升空間。

表2 不同國家和地區(qū)食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素利用效率對比Table 2 Comparison of NUEs in food production and consumption systems in different countries and areas

長三角城市群畜禽養(yǎng)殖和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)NUE 較高。一方面，畜禽養(yǎng)殖的NUE 取決于動物類別、飼養(yǎng)方式和管理水平[45]。長三角地區(qū)的禽畜養(yǎng)殖管理處于較高水平，如夏玉玲等[19,22]研究發(fā)現(xiàn)，2018年長三角城市群中心城市上海市禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)的NUE 為37.41%，高于本研究結(jié)果。另一方面，可能與各研究NUE 的計算方式和年份不同有關(guān)。雖然國內(nèi)外不同研究普遍將NUE 定義為產(chǎn)品氮輸出與氮輸入總量之間的比值，但關(guān)于產(chǎn)品氮的定義（如是否包括皮、毛、骨等加工副產(chǎn)物）以及計算NUE 時采用的參數(shù)（如不同動物產(chǎn)品氮含量等）卻不盡相同。而且，其他研究的年份早于本研究，均可能對NUE 結(jié)果有一定影響。

2.4 氮素損失結(jié)構(gòu)

食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素損失如圖3 所示。2019年，系統(tǒng)的氮素損失總量為2 783.47 Gg/a。從來源結(jié)構(gòu)來看，來自農(nóng)田種植子系統(tǒng)的氮素損失最高，為1 325.53 Gg/a，占比為47.6%；其后依次為人類消費子系統(tǒng)（879.77 Gg/a，占比為31.6%）、畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)（371.02 Gg/a，占比為13.3%）和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)（207.16 Gg/a，占比為7.4%）。因此，農(nóng)田種植子系統(tǒng)和人類消費子系統(tǒng)是長三角城市群氮素損失最主要的來源。結(jié)合農(nóng)田種植子系統(tǒng)NUE 低于50.0%的情況，未來其氮素管理的重點應為提高NUE。人類消費子系統(tǒng)的氮素損失貢獻較大則表明，長三角城市群人口集聚效應帶來了巨大的環(huán)境壓力。由于該地區(qū)城市化進程仍在加快，預計未來人類消費子系統(tǒng)氮素排放量將呈現(xiàn)持續(xù)增加趨勢，應在未來加強氮處理系統(tǒng)建設(shè)，減緩對環(huán)境的影響。

圖3 食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素損失路徑Fig.3 Nitrogen loss paths to the environment from food production and consumption system

由圖3 可知，系統(tǒng)氮素損失絕大部分進入大氣環(huán)境（占比為70.7%），且大氣中的氮排放主要來自農(nóng)田種植子系統(tǒng)（占比為60.3%），其次是人類消費子系統(tǒng)（24.2%）、水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)（9.1%）和禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)（6.4%）。進入大氣環(huán)境中的氮素主要是通過反硝化生成的氮氣，為1 173.79 Gg/a，占59.7%；其次是以氨揮發(fā)形式排放的NH3，為751.0 Gg/a，占比為38.2%；其余為NO2和NOx。雖然進入大氣環(huán)境的氮素主要是對環(huán)境無害的氮氣，活性氮比例相對較低，但依然表明系統(tǒng)氮素損失較大。特別是農(nóng)田種植子系統(tǒng)，大量化肥通過反硝化、氨揮發(fā)的方式逸散到大氣環(huán)境，不僅造成了氮素的極大浪費，帶來生態(tài)環(huán)境問題，也在一定程度上推高了施氮強度，導致惡性循環(huán)。農(nóng)戶普遍采用的撒施氮肥技術(shù)，是造成氮肥施用強度過大和大量損失的重要原因之一[31]。為此，應積極推行國際上流行的“4R”施肥理念和技術(shù)，即確定合理的施肥量（right rate）、施用正確的肥料品種（right source）、選擇正確的施肥時期（right time）和正確的施肥位置（right place），多種措施齊下，提高氮肥NUE，減少農(nóng)田種植子系統(tǒng)氮素損失[50]。

進入地表水環(huán)境的氮素損失總量為603.29 Gg/a。進一步研究發(fā)現(xiàn)，氮素損失進入地表水的主要途徑是氮徑流，總量為451.16 Gg/a，占74.8%；以點源形式進入水體的總量為152.14 Gg/a，占25.2%。對于氮徑流，畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)對徑流總量的貢獻最大，為228.80 Gg/a，占比為50.7%，其次是農(nóng)田種植子系統(tǒng)（109.77 Gg/a，占比為24.3%）和人類消費子系統(tǒng)（85.42 Gg/a，占比為18.9%）。因此，控制地表水環(huán)境氮污染的關(guān)鍵在于控制畜禽養(yǎng)殖和農(nóng)田種植子系統(tǒng)的氮徑流損失。為此，應打通農(nóng)田種植和畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)間的流通渠道，大幅提高畜禽糞便的還田比例。既可以有效減少畜禽糞便的氮素損失，還可以提高農(nóng)田種植子系統(tǒng)的有機氮投入，有助于實現(xiàn)系統(tǒng)層面的高NUE，降低氮素損失。

進入地下水的氮素損失為87.36 Gg/a。人類消費子系統(tǒng)是氮淋洗最主要的貢獻者，為41.09 Gg/a。基于本研究的估算，人類消費子系統(tǒng)氮淋洗的主要途徑是生活污水滲漏。因此，應提高生活污水收集率，減少滲漏量。

2.5 氮素損失空間分布

基于長三角各城市行政區(qū)域面積，計算各城市食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素損失強度，其空間分布如圖4 所示。長三角城市群中，上海、揚州、鹽城氮素損失強度位列前三位，分別為26.43、23.20 和22.26 kg/hm2。南通、嘉興、泰州也呈現(xiàn)較高的氮素損失強度，分別為20.23、18.25 和17.80 kg/hm2。杭州、宣城、池州氮素損失強度較低，分別為6.14、5.83 和4.55 kg/hm2。為探究影響氮素損失空間分布的因素，基于2019年各城市統(tǒng)計年鑒中的社會經(jīng)濟和自然因素數(shù)據(jù)，采用皮爾遜相關(guān)分析研究氮素空間損失強度與各城市社會經(jīng)濟狀況和自然因素之間的關(guān)系，結(jié)果如圖5 所示。由圖5 可知，氮素損失強度與GDP（P＜0.05,r=0.42）、單位面積GDP（P＜0.05,r=0.48）、人口數(shù)量（P＜0.05,r=0.47）、人口密度（P＜0.01,r=0.53）、化肥施用強度（P＜0.01,r=0.64）、單位面積畜禽養(yǎng)殖數(shù)量（P＜0.01,r=0.66）、耕地面積占比（P＜0.01,r=0.69）和森林覆蓋率（P＜0.01,r=-0.76）相關(guān)性具有統(tǒng)計學意義，說明上述因素是影響氮素損失強度空間差異性的因素。該結(jié)論與先前的研究[51]結(jié)果一致。氮素損失強度與各因素間的相關(guān)系數(shù)為0.42～0.76，表明其與上述因素相關(guān)程度一般。這可能與氮損失強度受眾多因素綜合影響，作用機制復雜有關(guān)。

圖4 食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素損失空間分布Fig.4 Spatial distribution pattern of nitrogen losses to the environment from food production and consumption system

圖5 氮素損失強度與社會經(jīng)濟因素皮爾遜相關(guān)分析Fig.5 Pearson correlation analysis between nitrogen loss intensity and local socioeconomic factors

上海市是典型的經(jīng)濟高度發(fā)達地區(qū)和人口密集區(qū)，揚州、鹽城、南通、嘉興、泰州是典型的高強度農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)，且6 座城市森林覆蓋率均較低（圖6）。這些特點共同導致了上述城市氮素損失強度較高。

圖6 長三角城市群土地利用情況Fig.6 Land use types of the Yangtze River Delta city cluster

2.6 不確定性分析結(jié)果

本研究不確定性的來源主要包括：1）活動水平數(shù)據(jù)。部分活動水平數(shù)據(jù)無法獲取，如2019年長三角城市群各城市人均食品消費數(shù)據(jù)不完整，部分城市的人類消費分析采用的是所在省份省級層面的數(shù)據(jù)。2）模型參數(shù)變異性。模型參數(shù)如氮沉降速率、作物固氮系數(shù)、各類物質(zhì)氮含量等均采用文獻報道數(shù)據(jù)而非實測，且各參數(shù)本身也存在空間尺度的差異。3）模型自身結(jié)構(gòu)。本研究物質(zhì)流模型共考慮了40 種氮流，基本覆蓋了食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)大部分氮素流動，但仍無法做到全部覆蓋，必然會簡化、忽略部分氮素流動。如由于無城市層面的進出口貿(mào)易數(shù)據(jù)，模型中沒有考慮城市食物生產(chǎn)與消費領(lǐng)域的進出口過程。4）不同氮素流動之間的相互影響。部分氮素流相互之間存在聯(lián)系，會互相影響，可能導致不確定性的傳遞和積累。如糧食、秸稈、糞便等的歸趨均是基于現(xiàn)有研究結(jié)果給定的不同用途的比例來確定的，不同歸趨的比例之和為100%，因此，必然存在相互影響。另外，部分氮流如農(nóng)田種植子系統(tǒng)和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮素累積等無法直接計算，而是采用物料平衡法推算得出的結(jié)果，此過程實質(zhì)是將子系統(tǒng)氮素輸入和輸出的不確定性全部傳遞給了氮素累積，必然導致其不確定性較大。

為量化食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)氮素流動不確定性，采用誤差傳播方程計算各氮素流的不確定性，結(jié)果如表3 所示。由表3 可見，各子系統(tǒng)氮素輸入和輸出的不確定性范圍為3.6%～12.2%，氮素累積的不確定性較高，為20.4%～121.4%。本研究的不確定性與Zhang 等[52]的研究結(jié)果大致相當（輸入輸出為4%～42%，氮素累積為31%～342%）。未來氮循環(huán)方面知識和方法的發(fā)展將有助于降低模型的不確定性。

表3 食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)主要氮流的不確定性分析Table 3 Uncertainty analysis of main nitrogen flows in food production and consumption system

3 結(jié)論

（1）2019年長三角城市群食物生產(chǎn)與消費系統(tǒng)總體氮輸入為3 472.56 Gg/a，化肥輸入占54.7%；系統(tǒng)總體氮輸出為3 061.29 Gg/a，氮素損失占90.9%。氮素損失占比高的主要原因是長三角城市群人口聚集效應導致的食物消費量巨大。農(nóng)田種植子系統(tǒng)和人類消費子系統(tǒng)是氮素損失最主要的來源。未來氮素管理的重點是提高農(nóng)田種植子系統(tǒng)的NUE，加強氮處理系統(tǒng)建設(shè)。

（2）70.7%系統(tǒng)氮素損失進入大氣環(huán)境，主要來自農(nóng)田種植子系統(tǒng)。進入地表水氮素損失的主要途徑是氮徑流，占74.8%，畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)和農(nóng)田種植子系統(tǒng)對徑流總量的貢獻較大。人類消費子系統(tǒng)是氮淋洗最主要的貢獻者，主要途徑是生活污水滲漏。為此，應積極推行國際上流行的“4R”施肥理念和技術(shù)，打通農(nóng)田種植子系統(tǒng)和畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)間的流通渠道，大幅提高畜禽糞便的還田比例，提高生活污水收集率，減少滲漏量。

（3）長三角各城市氮素損失強度空間異質(zhì)性較大，上海、揚州、鹽城氮素損失強度位列前三位，分別為26.43、23.20 和22.26 kg/hm2；杭州、宣城、池州氮素損失強度較低，分別為6.14、5.83 和4.55 kg/hm2。

（4）氮素損失強度空間異質(zhì)性與經(jīng)濟、人口、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和土地利用等因素的相關(guān)性具有統(tǒng)計學意義，但相關(guān)性一般。這可能與氮損失強度受眾多因素綜合影響、作用機制復雜有關(guān)。