高 宇，劉 佳，秦躍平

（1.晉能控股煤業(yè)集團(tuán) 馬道頭煤業(yè)公司，山西 大同 037000；2.太原理工大學(xué) 安全與應(yīng)急管理工程學(xué)院，山西 太原 030000；3.中國礦業(yè)大學(xué)（北京）應(yīng)急管理與安全工程學(xué)院，北京 100083）

明確煤層瓦斯流動機(jī)理，建立科學(xué)完善的理論模型是提高礦井瓦斯抽采效率，充分開發(fā)煤層氣資源的根本途徑[1-3]。近年來，學(xué)者們對煤粒瓦斯流動規(guī)律做出大量的研究，但一直存在分歧[4-6]。一些學(xué)者認(rèn)為煤粒瓦斯流動機(jī)理遵循菲克定律并建立非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動數(shù)學(xué)模型[7-8]，但在后續(xù)研究中發(fā)現(xiàn)，菲克定律并不能準(zhǔn)確地描述煤粒瓦斯流動行為，在瓦斯擴(kuò)散的初期或后期，其實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模擬結(jié)果未能匹配[9-11]。一些學(xué)者將理論和實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合，基于菲克定律建立動態(tài)擴(kuò)散系數(shù)瓦斯流動模型[11-13]。動態(tài)擴(kuò)散系數(shù)模型的建立解決了結(jié)果不匹配的問題，確保計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，但其物理意義不明確，與菲克定律的初始假設(shè)相悖，且模型計(jì)算較為復(fù)雜。因此，學(xué)者們使用新的理論建立煤粒瓦斯流動模型。文獻(xiàn)［10，14-16］以達(dá)西定理和菲克定律建立2種瓦斯流動模型，對比分析模型解算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，認(rèn)為煤粒中瓦斯流動規(guī)律服從達(dá)西定律，并通過不同的實(shí)驗(yàn)條件與煤樣進(jìn)行驗(yàn)證。然而，LIU 等[17]反演滲透系數(shù)時(shí)發(fā)現(xiàn)，系數(shù)隨壓力的增加成倍減小，該結(jié)果與文獻(xiàn)［18］的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相差甚大，即基于達(dá)西定律建立的煤基質(zhì)瓦斯流動模型也存在一定問題；QIN 等[19]、LIU 等[20]基于游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論建立新的瓦斯流動模型，該模型的關(guān)鍵常數(shù)微孔道擴(kuò)散系數(shù)擺脫壓力、時(shí)間因素的影響，能夠準(zhǔn)確描述煤粒瓦斯流動過程，但仍需改變實(shí)驗(yàn)條件得到瓦斯流動的普適性規(guī)律。煤粒形狀在煤層瓦斯流動機(jī)理和數(shù)值模擬研究中至關(guān)重要[21]，現(xiàn)如今，大多煤粒瓦斯流動模型都將煤粒形狀簡化為球形[22-24]。然而，在煤層地質(zhì)條件、煤體本身的性質(zhì)和開采行為等因素影響下，煤粒形狀會發(fā)生變化。因此，有必要對不同形狀煤粒瓦斯吸附過程進(jìn)行研究。

基于上述問題，分別建立圓柱形和球形煤粒瓦斯流動模型，并開展恒壓條件下，不同粒徑與吸附壓力的煤粒瓦斯吸附實(shí)驗(yàn)，對比分析2 種模型的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果，進(jìn)一步完善和驗(yàn)證游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散機(jī)理的適用性，研究煤粒形狀對煤粒瓦斯流動行為的影響。

1 煤粒瓦斯定壓動態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)

1.1 煤樣制備

實(shí)驗(yàn)煤樣取自晉能煤業(yè)集團(tuán)某礦，密封后運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室。將煤樣人工粉碎，篩網(wǎng)按照所需粒徑由高到低堆放，倒入破碎的煤樣，進(jìn)行篩分。得到4 種煤樣，各取50 g 分別放置試樣袋中備用。煤樣的粒徑與吸附常數(shù)（MT/T 752—1997）見表1。

表1 煤樣粒徑與吸附常數(shù)Table 1 The particle size and adsorption constants

1.2 實(shí)驗(yàn)過程

實(shí)驗(yàn)儀器為H-Sorb 2006 高溫高壓吸附分析儀，實(shí)驗(yàn)儀器由7 個(gè)部分構(gòu)成，實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1。取6.5 g 煤樣，裝入樣品管后接入樣品預(yù)處理區(qū)，保證密封嚴(yán)密，在電腦界面設(shè)置樣品預(yù)處理參數(shù)：溫度105 ℃，真空干燥5 h。預(yù)處理完畢后，將樣品管接入試驗(yàn)區(qū)，在電腦界面設(shè)置實(shí)驗(yàn)參數(shù)，進(jìn)行不同粒徑、不同初始壓力（0.5、1、2、4 MPa）下的煤粒瓦斯吸附實(shí)驗(yàn)。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 The schematic of the experimental system

實(shí)驗(yàn)流程：保持V3～V7 處于關(guān)閉狀態(tài)，當(dāng)樣品實(shí)驗(yàn)區(qū)裝置穩(wěn)定時(shí)，打開針閥V2～V4 使得瓦斯注入?yún)⒖脊?，使參考罐?nèi)氣體壓力達(dá)到2p2；待參考罐中壓力穩(wěn)定在2p2后再關(guān)閉V2，打開V5，將參考罐與樣品罐連通，使得參考罐壓力由2p2降至p2，樣品罐壓力由0 至p2，隨即關(guān)閉V5；給參考罐充氣至給定的壓力p3，樣品罐中隨著吸附的進(jìn)行，壓力逐漸降低，待樣品罐壓力由p2降至p1時(shí)，打開V5，連通參考罐與樣品罐，使得參考罐壓力由p3降至p2，樣品罐壓力由p1升至p2，隨即關(guān)閉V5，繼續(xù)給參考罐補(bǔ)氣至給定壓力p3,樣品罐中隨著吸附的進(jìn)行，壓力逐漸降低；重復(fù)以上步驟直至吸附達(dá)到平衡。整個(gè)吸附實(shí)驗(yàn)過程中保持壓力恒定，p1、p2、p3差值控制在1%以內(nèi)。吸附過程中壓力隨時(shí)間變化曲線如圖2。

圖2 吸附過程中壓力隨時(shí)間變化曲線Fig.2 Curves of pressure with time during adsorption

4種煤樣的曲線類似，由于篇幅所限，以JN-4 煤樣為例，JN-4 煤樣累積瓦斯吸附量變化曲線如圖3?？芍?，壓力越大累計(jì)吸附量越大，吸附速率也越大。

圖3 JN-4 煤樣累積瓦斯吸附量變化曲線Fig.3 Curves of gas accumulative adsorption amount variation in JN-4 coal sample

2 煤粒瓦斯定壓吸附數(shù)學(xué)模型

2.1 圓柱形煤粒數(shù)學(xué)模型

2.1.1 模型的建立

基于文獻(xiàn)［20-21］提出的煤粒內(nèi)瓦斯運(yùn)移規(guī)律服從游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論，建立圓柱形煤粒瓦斯數(shù)學(xué)模型，假設(shè)圓柱形煤粒為各方向物性均勻變化的多孔介質(zhì)，壓力變化對煤粒結(jié)構(gòu)無影響；圓柱形煤粒內(nèi)瓦斯流動符合朗格繆爾方程，其溫度保持不變，并將瓦斯視為理想氣體。

在煤粒中，瓦斯流的質(zhì)量通量與游離瓦斯密度梯度成正比，即圓柱形煤粒中瓦斯流動的驅(qū)動力為密度梯度，因此：

式中：Jm為煤粒瓦斯流質(zhì)量通量，即為單位時(shí)間內(nèi)通過單位面積的瓦斯質(zhì)量，kg/（m2·s）；Dm為游離瓦斯微孔道運(yùn)移系數(shù)，與煤的孔隙結(jié)構(gòu)和氣體性質(zhì)有關(guān)，m2/s；ρg為游離態(tài)瓦斯密度，kg/m3；n 為法線方向長度，m。

游離態(tài)瓦斯為理想氣體，且游離態(tài)瓦斯的密度與其壓力成正比。由理想氣體狀態(tài)方程可得：

式中：M 為瓦斯摩爾質(zhì)量，取0.016 kg/mol；Rg為通用氣體常數(shù)，取8.314 J/（mol·K）；T 為理想氣體熱力學(xué)溫度，K；p 為氣體壓力，MPa；Km為微孔道擴(kuò)散系數(shù)，kg/（MPa·m·s）；r 為瓦斯擴(kuò)散距離，m。

瓦斯含量為吸附態(tài)和游離態(tài)瓦斯含量之和，計(jì)算方程如下：

式中：X 為煤粒的瓦斯含量，m3/kg；E 為游離瓦斯系數(shù)，m3/（kg·MPa）；n0為煤粒孔隙率，%。

式中：T0、p0為標(biāo)況下氣體的溫度與壓力，分別取273.15 K、0.101 325 MPa；ρc為煤的視密度，kg/m3。

圓柱形煤粒中瓦斯的吸附過程為瓦斯質(zhì)量流從軸線沿徑向從外表面流入。取圓柱形煤粒中厚度為dr 的圓柱殼進(jìn)行分析，根據(jù)質(zhì)量守恒定律：

式中：t 為瓦斯吸附時(shí)間，s；Km1為圓柱形煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)，kg/（MPa·m·s）；ρs為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的瓦斯的密度，取0.717 kg/m3。

初始條件與邊界條件如下：

式中：p0為煤粒內(nèi)部吸附初始壓力，取0 MPa；R為圓柱形煤粒半徑，m；pw為煤粒外部壓力，MPa。

2.1.2 模型的解算

通過有限差分法對煤粒定壓瓦斯吸附數(shù)學(xué)模型進(jìn)行計(jì)算，把整個(gè)圓柱體劃分成以0 為中心的實(shí)心小圓柱體，節(jié)點(diǎn)i 對應(yīng)圓柱殼，節(jié)點(diǎn)N 對應(yīng)圓柱形煤粒外表面。圓柱形煤粒節(jié)點(diǎn)劃分示意圖如圖4。

圖4 圓柱形煤粒節(jié)點(diǎn)劃分示意圖Fig.4 Schematic diagrams of node division of cylindrical coal particles

以圓柱形煤粒的第i 個(gè)圓柱環(huán)為例，根據(jù)質(zhì)量守恒定律，在單位時(shí)間內(nèi)，瓦斯從圓柱環(huán)內(nèi)側(cè)流出的含量與圓柱環(huán)外側(cè)流入的瓦斯量為i 圓柱環(huán)內(nèi)部的瓦斯吸附量，即：

以0 節(jié)點(diǎn)為中心的圓柱體內(nèi)，吸附過程中瓦斯變化主要為圓柱殼流入的瓦斯量，故小圓柱體的差分方程為：

式中：上標(biāo)j 為時(shí)間節(jié)點(diǎn)編號；下標(biāo)i 為節(jié)點(diǎn)編號；h 為圓柱的高，m；Δtj為第j 個(gè)時(shí)間步長。

式（8）～式（10）構(gòu)成圓柱形煤粒瓦斯非穩(wěn)態(tài)流動有限差分模型。方程中每一時(shí)刻的瓦斯含量均可由上一時(shí)刻的方程求出，因此可得出圓柱形煤粒內(nèi)任意節(jié)點(diǎn)在任意時(shí)間點(diǎn)所含的瓦斯吸附量ΔQj，即：

圓柱形煤粒瓦斯累積吸附量為各個(gè)時(shí)間段吸附量之和。

2.2 球形煤粒數(shù)學(xué)模型

2.2.1 模型的建立

同樣，球形煤粒瓦斯流動數(shù)學(xué)模型的假設(shè)條件與圓柱形煤粒類似，瓦斯流動服從游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論。根據(jù)質(zhì)量守恒定律，得到球形煤粒瓦斯流動方程為：

式中：Km2為球形煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)，kg/（MPa·m·s）。

球形煤粒瓦斯流動數(shù)學(xué)模型的初始條件和邊界條件與圓柱形煤粒數(shù)學(xué)模型相同，即：

式中：R1為球形煤粒半徑，m。

2.2.2 模型的解算

同理，球形煤粒瓦斯定壓吸附數(shù)學(xué)模型為非線性偏微分方程，采用有限差分法對模型進(jìn)行解算。球形煤粒的網(wǎng)格單元劃分與圓柱形煤粒類似，把整個(gè)球體劃分成1 個(gè)實(shí)心小球體和若干個(gè)球殼，球形煤粒節(jié)點(diǎn)劃分示意圖如圖5。

圖5 球形煤粒節(jié)點(diǎn)劃分示意圖Fig.5 Node division of spherical coal particles

球形煤粒中瓦斯流動遵循質(zhì)量守恒定律，對于煤粒內(nèi)部各球殼1～N-1 節(jié)點(diǎn)，瓦斯流動差分方程為：

以0 節(jié)點(diǎn)為中心的球體內(nèi)，瓦斯流動的差分方程為：

對于球殼外表面N 節(jié)點(diǎn)：

式（15）～（17）構(gòu)成球形煤粒瓦斯非穩(wěn)態(tài)流動有限差分模型。方程中每一時(shí)刻的瓦斯含量均可由上一時(shí)刻的方程求出，因此可得出球形煤粒內(nèi)任意節(jié)點(diǎn)在任意時(shí)間點(diǎn)所含的瓦斯吸附量。

n 時(shí)刻，煤粒瓦斯累積吸附量Qn如下：

3 程序設(shè)計(jì)

根據(jù)上述建立的圓柱形和球形煤粒瓦斯定壓吸附有限差分模型及邊界條件，運(yùn)用C 語言編制計(jì)算機(jī)相關(guān)程序，程序結(jié)構(gòu)流程如圖6。

圖6 程序結(jié)構(gòu)流程Fig.6 Program structure flow chart

4 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比

數(shù)值模擬參數(shù)見表2。通過對數(shù)據(jù)整理，分別得到實(shí)驗(yàn)和模擬程序下瓦斯累積吸附量與時(shí)間的關(guān)系曲線。將球形和圓柱形煤粒的模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比分析，篇幅所限，僅給出4 種粒徑2 MPa 壓力下的曲線對比圖和JN-3 號煤樣在4 種壓力下的曲線對比圖。為更清晰顯示結(jié)果，將圖中的縱坐標(biāo)對數(shù)化。2 MPa 下不同粒徑煤樣的累積吸附量變化曲線如圖7，不同壓力下JN-3 煤樣的累積吸附量變化曲線如圖8。

圖7 2 MPa 下不同粒徑煤樣的累積吸附量變化曲線Fig.7 Change curves of accumulative adsorption with time of different particle size under 2 MPa

圖8 不同壓力下JN-3 煤樣的累積吸附量變化曲線Fig.8 Change curves of accumulative adsorption with time of JN-3 coal sample under different pressures

表2 數(shù)值模擬參數(shù)Table 2 Numerical simulation parameters

從圖7、圖8 可以看出：當(dāng)煤樣粒徑不同或初始吸附壓力不同時(shí)，隨著吸附時(shí)間的增加，無論煤粒形狀是圓柱形還是球形，其數(shù)值模擬結(jié)果都與實(shí)驗(yàn)結(jié)果保持一致，匹配度較高。由此可知，2 種模型均可用于描述定壓條件下煤粒瓦斯吸附全過程，累積瓦斯吸附量隨時(shí)間的變化趨勢與煤粒形狀基本無關(guān)。同時(shí)，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的高度匹配進(jìn)一步驗(yàn)證了游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論的準(zhǔn)確性和可靠性。雖然圓柱形煤粒和球形煤粒的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合，但2 種模型的微孔道擴(kuò)散系數(shù)存在較大差異。JN-3 煤樣不同吸附壓力下的微孔道擴(kuò)散系數(shù)見表3。在2 MPa 吸附壓力下，不同粒徑煤樣下的微孔道擴(kuò)散系數(shù)見表4。不同煤粒形狀的微孔道擴(kuò)散系數(shù)對比圖如圖9。

圖9 不同煤粒形狀的微孔道擴(kuò)散系數(shù)對比圖Fig.9 Contrast diagrams of micro-channel diffusivity coefficient with different coal particle shapes

表3 不同吸附壓力下的微孔道擴(kuò)散系數(shù)Table 3 Diffusion coefficients of microchannels under different adsorption pressures

表4 不同粒徑煤樣下的微孔道擴(kuò)散系數(shù)Table 4 Diffusion coefficients of microchannels under different particle size of coal samples

從圖9（a）可以看出：當(dāng)煤粒形狀相同時(shí)，吸附壓力變化，微孔道擴(kuò)散系數(shù)的值僅發(fā)生略微的變化，由此可見，吸附初始壓力對微孔道擴(kuò)散系數(shù)的影響較小。對于游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論，其關(guān)鍵參數(shù)微孔道擴(kuò)散系數(shù)擺脫吸附壓力和吸附時(shí)間的依賴。與之前所建立的達(dá)西模型相比[10，14-16]，游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論可更好地描述煤粒瓦斯流動過程。當(dāng)吸附壓力保持不變時(shí)，不同形狀煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)值存在較大差異。圓柱形煤粒Km1值大于球形煤粒Km2值。這可能是因?yàn)閷τ诓煌螤畹拿毫?，其?nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)不同，導(dǎo)致瓦斯在煤粒中流動時(shí)的有效擴(kuò)散截面面積不同。因此，將實(shí)際的煤粒簡化為圓柱形和球形在一定程度上都是可行的，但球形煤粒模型通?？珊喕癁橐痪S模型，對于模型劃分與數(shù)值模擬較為簡便，相對于圓柱形模型更便于應(yīng)用。此外，通過對比數(shù)值可發(fā)現(xiàn)，與球形煤粒相比，圓柱形煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)值增加了近一倍，這可能與煤粒的幾何形狀密切相關(guān)，需進(jìn)一步研究。

從圖9（b）可以看出：當(dāng)煤粒形狀相同時(shí)，煤樣粒徑增加，微孔道擴(kuò)散系數(shù)增加，這可能是因?yàn)楫?dāng)煤樣粒徑增加時(shí)，單位質(zhì)量煤中的大孔和中孔的比例增加，微孔擴(kuò)散系數(shù)增大。因此，煤粒微孔道擴(kuò)散系數(shù)與煤的自身性質(zhì)，孔隙結(jié)構(gòu)，氣體性質(zhì)等因素相關(guān)。同理，當(dāng)煤樣粒徑相同時(shí)，不同形狀煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)值存在較大差異，與圖9（a）所述情況相同。

煤體具有復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)，內(nèi)部擁有大量的裂隙網(wǎng)絡(luò)將其分割成無數(shù)個(gè)煤基質(zhì)塊，煤基質(zhì)內(nèi)又存在大量的孔隙。圓柱形煤?？梢暈槟骋婚L軸方向上半徑無限的橢球體，不同煤粒形狀下，累積氣體吸附量隨時(shí)間變化的曲線基本一致，其變化趨勢與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致。因此，游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論可應(yīng)用于不同形狀煤粒的氣體運(yùn)移建模中。煤粒的形狀對氣體運(yùn)移行為沒有顯著影響。圓柱形煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)值約為球形煤粒的2 倍，這可能是因?yàn)閷τ诓煌螤畹拿毫?，其有效擴(kuò)散截面積不同，煤粒內(nèi)表面擁有大量的微孔通道，作為煤粒吸附氣體的唯一通道。煤粒進(jìn)行吸附時(shí)，在氣體擾動場的影響下，氣體分子與煤粒外表面發(fā)生碰撞，進(jìn)入煤體裂隙。在壓力梯度作用下，氣體分子通過裂隙滲透到煤基質(zhì)中，基質(zhì)中的氣體分子在密度梯度作用下發(fā)生擴(kuò)散，并吸附于煤基質(zhì)表面的吸附位點(diǎn)。因此，煤粒表面的裂隙與微孔越多，裂隙和微孔的橫截面積就越大，那么煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)值也就越大。

5 結(jié) 語

1）圓柱形和球形煤粒數(shù)學(xué)模型的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均高度匹配，游離瓦斯密度梯度擴(kuò)散理論可用于描述不同形狀煤粒瓦斯運(yùn)移行為，且煤粒形狀對煤粒內(nèi)瓦斯的運(yùn)移規(guī)律沒有影響。為便于瓦斯流動建模工作，通?？蓪⒚毫Ｐ螤詈喕癁榍蛐?。

2）煤粒微孔道擴(kuò)散系數(shù)與煤的自身性質(zhì)，孔隙結(jié)構(gòu)，氣體性質(zhì)等因素相關(guān)，與吸附壓力和吸附時(shí)間無關(guān)，種常數(shù)性質(zhì)在實(shí)際應(yīng)用中十分便利。煤樣粒徑與微孔道擴(kuò)散系數(shù)成正相關(guān)，這主要是由于大粒徑煤粒比小粒徑煤樣具有更大的有效擴(kuò)散面積。

3）不同形狀煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)存在顯著差異，圓柱形煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)大于球形煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)，約為2 倍，這可以解釋為不同形狀的表面積不同導(dǎo)致瓦斯有效擴(kuò)散截面積的差異。這里推薦將煤粒簡化球形狀并遵循游離瓦斯密度梯度驅(qū)動理論來描述煤粒中的瓦斯吸附/解吸中的擴(kuò)散行為。