尤本勝，楊黎明，蔡健霞，童丞飛，周梓怡，馬書占，陳開(kāi)寧，古小治*

衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬污染特征及退田還湖的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)初探①

尤本勝1，楊黎明2，蔡健霞2，童丞飛2，周梓怡2，馬書占1，陳開(kāi)寧2，古小治2*

(1 江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院國(guó)家環(huán)境保護(hù)長(zhǎng)江中下游水生態(tài)健康重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210036；2 中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210008)

衡水湖西湖區(qū)作為衡水湖重要的生態(tài)系統(tǒng)服務(wù)供給區(qū)，在開(kāi)展生態(tài)補(bǔ)水和退田還湖的過(guò)程中，現(xiàn)有西湖區(qū)大部分露灘在淹水后土壤中賦存的重金屬釋放會(huì)產(chǎn)生一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。本文從土壤重金屬賦存特征、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及淹水釋放通量風(fēng)險(xiǎn)估算等方面綜合評(píng)估西湖區(qū)土壤生態(tài)安全。在調(diào)查區(qū)域內(nèi)布設(shè)9斷面46個(gè)樣方，以0 ～ 60 cm土壤為研究對(duì)象，7種管控重金屬作為研究要素。采用地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法分析西湖區(qū)重金屬空間分布特征和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，并通過(guò)室內(nèi)柱樣模擬的方法開(kāi)展土壤淹水后重金屬釋放風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。西湖區(qū)土壤中Zn和Cd的平均含量顯著高于河北省土壤背景值，其中重金屬 Cd 累積特征比較明顯，中度污染水平以上的區(qū)域占97.83%，各重金屬含量在空間上呈現(xiàn)南北高中間低的分布規(guī)律，西湖區(qū)土壤總體處于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。7種重金屬元素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率依次為：Cd>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn，其中37.71% 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)來(lái)自Cd的貢獻(xiàn)，其次是As(18.81%) 和Pb(4.94%)。淹水后土壤中重金屬的釋放特征隨土地利用類型變化差異顯著，其中菜地釋放通量最高，果園次之，麥田最低，不同土地利用方式造成的有機(jī)質(zhì)累積可能是土壤重金屬釋放通量差異的主要原因。此外，衡水湖周邊主要以石灰性土壤為主(土壤表層浸出液pH≈9；Ca2+含量為1.135 ～ 1.143 mg/g)，這些以碳酸鹽結(jié)合態(tài)為主要賦存形式的重金屬相對(duì)穩(wěn)定，淹水之后，經(jīng)跟蹤監(jiān)測(cè)發(fā)現(xiàn)各重金屬水溶態(tài)浸出濃度均未超標(biāo)。因此，西湖區(qū)退田還湖后整體的水生態(tài)安全風(fēng)險(xiǎn)為低風(fēng)險(xiǎn)。

衡水湖西湖區(qū)；重金屬分布特征；土壤淹水；釋放通量；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

衡水湖作為國(guó)家級(jí)自然保護(hù)區(qū)，是北方重要的淡水湖泊[1]，具有防洪蓄水、涵養(yǎng)水源、局部氣候調(diào)節(jié)、改善生態(tài)環(huán)境、維護(hù)生物多樣性等多種重要的生態(tài)服務(wù)功能[2]，在水生態(tài)安全方面具有重要意義。衡水湖主要分為東、西2個(gè)湖區(qū)。目前主要靠東湖常年蓄水，西湖區(qū)主要由沼澤、灘地和農(nóng)田構(gòu)成[3]。衡水湖沒(méi)有自然入徑河流，水源主要來(lái)自西南部匯水、引蓄衛(wèi)運(yùn)河及黃河水，滿足景觀用水和灌溉需求，以維持其濕地生態(tài)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和功能[4]。目前，衡水湖經(jīng)過(guò)大規(guī)模排水造田，從事農(nóng)業(yè)生產(chǎn)后，使得水資源短缺和用水矛盾十分突出，近年來(lái)又開(kāi)始重新蓄水，恢復(fù)湖泊濕地生態(tài)功能[5]。實(shí)施退田還湖可大幅增強(qiáng)衡水湖的蓄水功能，打通衡水湖與周圍水系之間的聯(lián)系，對(duì)打造京津冀生態(tài)環(huán)境支撐區(qū)具有重大意義[6]。另一方面，在西湖區(qū)開(kāi)展生態(tài)補(bǔ)水和退田還湖的過(guò)程中，應(yīng)充分考慮經(jīng)過(guò)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和人類活動(dòng)后的土壤實(shí)施淹水處理可能產(chǎn)生的生態(tài)安全性問(wèn)題，其中被重金屬污染的土壤經(jīng)過(guò)淹水處理后因土壤環(huán)境條件改變可能會(huì)發(fā)生重金屬再釋放過(guò)程，從而加重湖庫(kù)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)[7–9]，根據(jù)環(huán)保部調(diào)查數(shù)據(jù)顯示，我國(guó)大約有80% 以上的水體沉積物受到不同程度的重金屬污染[10]，重金屬作為典型的累積性污染物，具有持久性和生物毒性，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康造成嚴(yán)重的威脅[11]。而湖庫(kù)作為人類主要的飲用水源地，其重金屬污染已成湖庫(kù)用水安全的重大威脅之一。

西湖區(qū)以景觀用水為主，區(qū)域內(nèi)無(wú)工業(yè)污染，周圍居民以農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為主，主要考慮農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中土壤重金屬輸入的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。目前關(guān)于衡水湖水體和沉積物中重金屬污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等方面的研究報(bào)道較多[12]，而關(guān)于衡水湖保護(hù)區(qū)開(kāi)展退田還湖后生態(tài)安全性評(píng)估的研究較少，因此開(kāi)展衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬污染特征分析及淹水后生態(tài)安全性評(píng)估，對(duì)衡水湖水生態(tài)安全保護(hù)有著重要的意義。本文以衡水湖西湖區(qū)土壤為研究對(duì)象，通過(guò)野外調(diào)研的手段對(duì)研究區(qū)域內(nèi)土壤中7種管控重金屬進(jìn)行分析，利用地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法來(lái)評(píng)價(jià)土壤重金屬的污染特征和空間分布規(guī)律。此外，通過(guò)室內(nèi)原位土柱模擬淹水現(xiàn)象考查淹水過(guò)程對(duì)土壤重金屬浸出釋放的影響，分析上覆水水體中重金屬含量變化和釋放通量，對(duì)淹水土壤重金屬短期釋放風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行初步分析。本研究為西湖區(qū)開(kāi)展退田還湖工程中土壤重金屬污染釋放風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供理論依據(jù)，有助于評(píng)價(jià)西湖區(qū)土壤重金屬對(duì)衡水湖土壤重金屬污染的貢獻(xiàn)率，為衡水湖土壤重金屬污染的有效控制和科學(xué)管理提供理論支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

調(diào)查區(qū)域范圍為衡水湖西湖區(qū)域，囊括桃城區(qū)和冀州區(qū)部分村莊，調(diào)查總面積為45.79 km2。調(diào)查區(qū)域內(nèi)主要為農(nóng)作物種植區(qū)以及衡水湖森林公園用地，土地利用類型為種植業(yè)和林地用地，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)方式主要以種植業(yè)為主。該區(qū)域成土母質(zhì)為河流沉積物，沙、壤、黏質(zhì)俱全，湖區(qū)及東部以亞黏土和黏土為主；中隔堤及湖區(qū)西部以亞黏土及砂土為主；湖區(qū)圍堤以亞黏土為主。保護(hù)區(qū)土壤大體可歸納為兩個(gè)土類：潮土和鹽土。湖東岸以中壤質(zhì)潮土和輕壤質(zhì)潮土為主，有少量鹽化潮土。湖西岸以沙壤質(zhì)潮土為主，有部分沙壤質(zhì)輕鹽化潮土。潮土是自然保護(hù)區(qū)的主要土壤類型，潮土母質(zhì)主要是由黃河攜帶的泥沙沉積形成，土壤顏色以棕色為主，沉積層理清楚明顯。此外，地下水直接參與成土過(guò)程，表土、底土有潛育化現(xiàn)象。土壤有機(jī)質(zhì)含量湖區(qū)大部分為Ⅱ 類(0.7% ～ 1.0%)，少量為Ⅳ 類(<0.6%)。

1.2 樣品采集與處理

根據(jù)土地利用類型、池塘分布、村莊及點(diǎn)源分布特征，本研究沿東湖區(qū)湖濱帶環(huán)湖公路至西湖區(qū)縱深7 km范圍內(nèi)布設(shè)調(diào)查斷面，共布設(shè)9個(gè)調(diào)查斷面，共計(jì)46個(gè)采樣點(diǎn)(圖1)。每個(gè)采樣點(diǎn)利用鐵鏟或螺旋取土鉆進(jìn)行樣品采集，為了保證樣品的準(zhǔn)確性，本研究選取同一區(qū)域內(nèi)的混合樣品作為該區(qū)域的土壤樣品。具體采樣步驟為：在5 m對(duì)角線上采集5個(gè)分樣組成混合樣，充分混合后選取3 kg土壤樣品裝入自封袋，并運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行冷凍干燥處理，去除樣品中的沙石和動(dòng)植物殘?bào)w后，研磨過(guò)200目篩后裝入自封袋中備用。制備完成后的土壤樣品放入干燥器內(nèi)保存并送至中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所所級(jí)公共技術(shù)服務(wù)中心進(jìn)行重金屬指標(biāo)測(cè)定。此外，池塘、麥田、果園和菜地等不同類型的區(qū)域分別采集沉積物柱狀樣品，沉積物柱狀樣品使用柱狀采樣器(φ90 mm× 500 mm，Rigo公司，日本)進(jìn)行原位無(wú)擾動(dòng)采集，每個(gè)區(qū)域采集3根原位柱狀樣品，泥層厚度不少于20 cm，每個(gè)柱狀樣品采集后立即用橡膠塞和密封膜密封后運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室。同時(shí)，每個(gè)區(qū)域采集10 L上覆水用于沉積物重金屬釋放試驗(yàn)。

圖1 衡水湖西湖區(qū)土壤樣品采集點(diǎn)分布圖

1.3 室內(nèi)模擬土壤淹水靜態(tài)釋放試驗(yàn)設(shè)計(jì)

所有柱狀樣品轉(zhuǎn)運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室后，立即使用400目篩絹過(guò)濾原位采集的上覆水樣，以去除水樣中40 μm粒徑以上的顆粒物及一些浮游動(dòng)物，以避免對(duì)柱內(nèi)水樣和泥水界面的擾動(dòng)，便于開(kāi)展靜態(tài)釋放培養(yǎng)試驗(yàn)。所有樣品按照編號(hào)順序整齊排列，采用虹吸的方法，使用乳膠管引流排出柱狀泥樣的上覆水，避免攪動(dòng)沉積物–水界面，隨后沿壁緩慢加入過(guò)濾后的水樣至界面以上20 cm處并做標(biāo)記。釋放試驗(yàn)開(kāi)始后，分別于0、12、24、36、48、60、72、108 h以及20、30和43 d在上覆水中抽取100 mL水樣，使用0.45 μm玻璃纖維膜過(guò)濾并檢測(cè)水樣中的重金屬含量，取樣后添加原水樣至20 cm刻度線標(biāo)記處。

1.4 樣品分析測(cè)試

土壤分析指標(biāo)包括7種有害重金屬(As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn)元素含量測(cè)定及浸出毒性測(cè)定。重金屬的測(cè)定參考《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》[13]；底泥浸出毒性的測(cè)試采用HJ/T 299—2007《固體廢物浸出毒性浸出方法硫酸硝酸法》中的方法[14]，測(cè)定浸出液中重金屬含量。其中16種重金屬的測(cè)定使用7700X 型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)。重金屬釋放通量計(jì)算方法參考杜奕衡等[15]研究方法。

1.5 重金屬污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

表1 河北省土壤重金屬背景值與農(nóng)用地土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值參照表(mg/kg)

表2 農(nóng)用地土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)參照表

1.6 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2016軟件處理試驗(yàn)數(shù)據(jù)，并利用多個(gè)指數(shù)進(jìn)行重金屬污染程度評(píng)價(jià)。衡水湖西湖區(qū)土壤點(diǎn)位圖利用Suffer軟件進(jìn)行繪制；數(shù)據(jù)圖的繪制使用Origin9.0軟件完成；各指標(biāo)差異性分析使用單因素方差檢驗(yàn)(ANOVA)方法，數(shù)據(jù)相關(guān)性使用Pearson相關(guān)性分析，上述分析方法使用SPSS 19.0軟件完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬空間分布特征

衡水湖西湖區(qū)土壤中7種管控重金屬元素As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量范圍分別為6.55 ～ 17.81、0.11 ～ 1.61、44.43 ～ 243.34、9.68 ～ 67.36、18.34 ～ 46.72、12.60 ～ 155.22和40.40 ～ 4 565.84 mg/kg(圖2)。與河北省土壤背景值相比，在46個(gè)采樣點(diǎn)中，所調(diào)查的7種管控重金屬均有采樣點(diǎn)超過(guò)河北省土壤背景值的情況。其中，重金屬元素Cd含量均超過(guò)河北省土壤背景值，重金屬元素Pb含量超過(guò)背景值的采樣點(diǎn)數(shù)量占所有采樣點(diǎn)位的50% 以上。

與農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值相比，所有采樣點(diǎn)重金屬元素As、Cr、Cu、Ni和Pb含量均低于土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值，僅有重金屬元素Cd和Zn存在超過(guò)土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值的點(diǎn)位，含量分別達(dá)到1.61 mg/kg和4 565.84 mg/kg，是河北省重金屬含量背景值的17.1倍和58.2倍。從46個(gè)采樣點(diǎn)的重金屬元素平均含量來(lái)看，7種管控重金屬的平均含量均未超過(guò)農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值，而Zn和Cd含量平均值分別為河北省土壤背景值的2.12倍和2.34倍。

從重金屬空間分布情況來(lái)看，西湖區(qū)域土壤各重金屬含量空間分布差別較大，南部土壤重金屬累積污染特征較為顯著并呈現(xiàn)不同程度的重金屬累積，總體表現(xiàn)為南北高中間低的分布規(guī)律；其次，西湖區(qū)域北部與衡水湖濕地毗鄰區(qū)域的土壤存在Ni和As累積污染特征。

圖2 衡水湖西湖區(qū)土壤7種管控重金屬含量空間分布

2.2 土壤重金屬與理化參數(shù)的相互關(guān)系

對(duì)土壤中不同重金屬進(jìn)行相關(guān)性分析可大致推測(cè)重金屬元素的來(lái)源[18]。由表3可知，土壤中Cr與Cu、Ni、TN和有機(jī)質(zhì)呈極顯著正相關(guān)關(guān)系(=46，<0.01)，與As、Cd、Pb、Zn、TP之間無(wú)顯著相關(guān)性，這表明土壤中Cr、Cu、Ni、TN和有機(jī)質(zhì)具有相似的污染源或由同一污染源擴(kuò)散而來(lái)，而與土壤中As、Cd、Pb、Zn、TP的污染來(lái)源不同。土壤中Zn與Cd、Cu、Pb之間存在極顯著正相關(guān)關(guān)系(=46，<0.01)，這說(shuō)明土壤中Zn與Cd、Cu、Pb具有較為一致的污染來(lái)源。土壤中As與Cd、Cu、Ni、Pb和有機(jī)質(zhì)之間存在顯著的正相關(guān)關(guān)系(=46，<0.05)。

表3 土壤重金屬含量與TN、TP、有機(jī)質(zhì)的相關(guān)性分析

注：樣本數(shù)=46；**表示相關(guān)性達(dá)<0.01顯著水平，*表示相關(guān)性達(dá)<0.05顯著水平。

2.3 衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 地累積指數(shù)評(píng)價(jià)法 西湖區(qū)土壤7種管控重金屬地累積指數(shù)統(tǒng)計(jì)比例見(jiàn)圖3，除As以外，其他重金屬元素均有不同程度的累積，其中重金屬元素Cd的累積特征較為明顯，是衡水湖保護(hù)區(qū)西湖區(qū)域土壤中富集的主要重金屬元素，Cd污染程度在中度污染水平以上的區(qū)域占97.83%，平均污染等級(jí)為1級(jí)。其次是Cu，中度污染水平以上占比約為15%。此外，重金屬元素Cd、Pb和Zn在部分區(qū)域累積程度達(dá)到了重度和極重污染水平，As整體表現(xiàn)為無(wú)累積。

圖3 衡水湖西湖區(qū)土壤7種管控重金屬累積程度

圖4 46個(gè)采樣點(diǎn)的重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等級(jí)

西湖區(qū)土壤7種管控重金屬元素潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)具有明顯的空間分布差異(圖5)，潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較高區(qū)域主要集中于西湖區(qū)南部地段，存在高風(fēng)險(xiǎn)和可接受風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域?？傮w表現(xiàn)為南部區(qū)域風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)高于中部和北部區(qū)域的空間分布規(guī)律。南部區(qū)域土壤重金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)較高的原因主要是該區(qū)域人口較為密集，經(jīng)濟(jì)比較發(fā)達(dá)。

圖5 土壤重金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)空間分布

2.4 淹水后土壤重金屬釋放生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

2.4.1 不同土地利用類型土壤重金屬靜態(tài)釋放特征 不同土地利用類型淹水處理后各重金屬指標(biāo)的靜態(tài)釋放特征存在明顯的差異(圖6)。7種重金屬釋放濃度大小具體表現(xiàn)為Zn>As>Cu>Ni>Cr>Pb> Cd。對(duì)不同土地利用類型而言，重金屬元素As、Cd、Ni和Zn的靜態(tài)釋放特征具有較為相似的變化規(guī)律，表現(xiàn)為麥田的釋放量最高，菜地的釋放量次之，果園的釋放量最低；重金屬元素Cr、Cu和Pb的靜態(tài)釋放特征具有較為一致的變化趨勢(shì)，釋放量大小表現(xiàn)為麥田>果園>菜地。圖7為不同土地利用類型土壤淹水重金屬釋放通量對(duì)比結(jié)果，從不同重金屬來(lái)看，As的釋放通量最高，Zn次之，Cd最低；從不同土地利用類型來(lái)看，菜地釋放通量最高，果園次之，麥田最低。

2.4.2 西湖區(qū)土壤淹水重金屬浸出風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估 西湖區(qū)土壤經(jīng)淹水43 d后，Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb濃度均值分別為0.80、5.09、2.86、30.08、12.13、0.04和0.41 μg/L(表4)，均未超過(guò)且遠(yuǎn)小于GB 3838—2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[19]Ⅰ 類水標(biāo)準(zhǔn)限值和GB 5749—2022《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》[20]限值。因此，衡水湖西湖區(qū)土壤經(jīng)淹水后水生態(tài)安全風(fēng)險(xiǎn)處于低風(fēng)險(xiǎn)水平。同時(shí)，采用GB5085.3—2007《危險(xiǎn)廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn)浸出毒性鑒別》[21]的浸出毒性鑒別標(biāo)準(zhǔn)值對(duì)西部區(qū)土壤重金屬的浸出狀況進(jìn)行評(píng)判，評(píng)判結(jié)果表明西湖區(qū)土壤未達(dá)到危險(xiǎn)廢物的標(biāo)準(zhǔn)。

圖6 不同土地利用類型土壤淹水重金屬釋放濃度比較

圖7 不同土地利用類型土壤淹水重金屬釋放通量比較

3 討論

3.1 衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬污染特征原因探討

衡水湖西湖區(qū)重金屬污染特征在空間上呈南北高中間低的分布規(guī)律，結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查，發(fā)現(xiàn)西湖區(qū)北部和南部分別有滏東排河和冀碼渠兩條河道，南部污染嚴(yán)重地段人口比較集中，而中部區(qū)域主要是農(nóng)作物種植區(qū)以及衡水湖森林公園用地。因此，生活污水以及農(nóng)業(yè)活動(dòng)應(yīng)該是西湖區(qū)重金屬污染的主要來(lái)源。這與趙向東[22]分析河北省土壤污染總體現(xiàn)狀相一致，受人類活動(dòng)影響為主，自然影響次之。王大安等[23]研究分析衡水湖周邊岸帶植被對(duì)道路徑流污染物中重金屬具有很好的截留效應(yīng)，而西湖區(qū)南部植被分布相對(duì)較多，因此岸帶植被分布差異也可能是造成西湖區(qū)土壤重金屬空間分布差異的原因之一。此外衡水湖西湖區(qū)土壤整體上呈現(xiàn)重金屬Cd的富集，且分布較為均勻，根據(jù)相關(guān)研究報(bào)道表明重金屬元素Cd是黃河水中的主要污染因子[24]，而黃河水是衡水湖主要引用水源，因此人類活動(dòng)和生態(tài)補(bǔ)水可能是土壤中重金屬元素Cd富集的主要原因。另外重金屬Cd對(duì)人體的危害不容忽視，Cd的環(huán)境容量比較小，土壤中富集的Cd會(huì)被農(nóng)作物吸收，最終會(huì)通過(guò)食物鏈危害人類健康[25]。

3.2 不同土地利用類型土壤重金屬釋放特征分析

衡水湖西湖區(qū)不同土地利用類型土壤淹水處理后各重金屬元素呈現(xiàn)出不同的釋放特征，土地利用方式不同可能是各重金屬元素釋放特征產(chǎn)生差異的主要原因[26]。陳建[27]的研究表明中國(guó)菜地土壤重金屬的分布具有明顯的區(qū)域特征。曾希柏等[28]發(fā)現(xiàn)菜地土壤重金屬含量升高甚至超標(biāo)均與不合理的農(nóng)業(yè)灌溉有直接的關(guān)系，其次是農(nóng)藥、農(nóng)膜等農(nóng)用化學(xué)品的使用等；孟敏等人[29]的研究發(fā)現(xiàn)，山東和河北等省市地區(qū)土壤重金屬來(lái)源主要以肥料，尤其是畜禽糞便等有機(jī)肥為主，這是造成農(nóng)田土壤重金屬元素Cr和Cu等累積的主要原因，并隨著種植年限的延長(zhǎng)重金屬均呈現(xiàn)不同程度的累積。陳學(xué)民等[30]研究發(fā)現(xiàn)天水果園土壤重金屬含量的差異性主要來(lái)源于果園農(nóng)藝措施、農(nóng)藥化肥使用種類及數(shù)量及灌溉水源等方面的因素影響。結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查，西湖區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)含量范圍為1.7% ～ 8.7%，均值為4.1%，在空間分布上呈南北部高中部低，這與重金屬累積分布特征相一致。表明土壤有機(jī)質(zhì)對(duì)重金屬具有吸附絡(luò)合作用[31]，在一定程度上會(huì)造成土壤重金屬的富集[32]。同時(shí)，不同土地利用類型有機(jī)質(zhì)含量分布也存在差異，其中菜地有機(jī)質(zhì)含量最高，其次為農(nóng)田，果園含量最低。其原因可能是菜地和農(nóng)田施用畜禽糞便等有機(jī)肥及存在有機(jī)農(nóng)膜殘留，致使菜地和農(nóng)田土壤對(duì)有機(jī)質(zhì)的累積效應(yīng)較為明顯，進(jìn)而導(dǎo)致菜地和農(nóng)田對(duì)重金屬的富集作用較強(qiáng)。當(dāng)土壤中吸附絡(luò)合的重金屬外界環(huán)境發(fā)生改變時(shí)，如淹水會(huì)使重金屬出現(xiàn)浸出現(xiàn)象，進(jìn)而釋放到水體中[33]，這可能是導(dǎo)致菜地和農(nóng)田土壤中重金屬釋放通量較高的原因之一。因此，不同土地利用類型有機(jī)質(zhì)累積特性可能會(huì)導(dǎo)致重金屬釋放通量的差異，適當(dāng)?shù)馗淖兺恋乩霉芾矸绞胶驼{(diào)整土地利用結(jié)構(gòu)，對(duì)土壤重金屬污染防控有著重要的意義。

表4 淹水后土壤重金屬浸出毒性統(tǒng)計(jì)

土地類型差異也是影響土壤重金屬釋放特征的原因之一，如地表粗糙度大會(huì)對(duì)大氣沉降物質(zhì)存在一定的截留阻滯作用[7]，使得重金屬更容易進(jìn)入土壤造成重金屬富集現(xiàn)象。另外，不同土地類型的土壤其成土母質(zhì)、耕種方式以及作物種植類型等對(duì)重金屬含量與賦存形態(tài)、累積趨勢(shì)特征產(chǎn)生明顯的影響[34]，從而導(dǎo)致土壤淹水后重金屬釋放通量的差異。

3.3 西湖區(qū)土壤重金屬淹水釋放風(fēng)險(xiǎn)初步分析

本文重點(diǎn)從衡水湖西湖區(qū)底泥淹水后土壤重金屬釋放特征和釋放強(qiáng)度來(lái)進(jìn)行探討，結(jié)合淹水后土壤重金屬釋放濃度，整體評(píng)價(jià)土壤的污染狀況。西湖區(qū)以景觀用水為主，區(qū)域內(nèi)無(wú)工業(yè)生產(chǎn)，周圍以農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為主，主要考慮農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中重金屬輸入的風(fēng)險(xiǎn)。土壤淹水后，西湖區(qū)域內(nèi)土壤中As表現(xiàn)出的釋放通量最高，Zn次之，Cd最低，這可能與大量使用含As農(nóng)藥有關(guān)。淹水后重金屬釋放濃度均未超過(guò)水生態(tài)安全風(fēng)險(xiǎn)限值，整體處于低風(fēng)險(xiǎn)水平，可滿足當(dāng)?shù)毓喔扔盟熬坝^用水需求。此外，衡水湖西湖區(qū)本身存在豐富的蘆葦濕地，在濕地根際及底泥表面氧化層溶解氧比較充足，對(duì)重金屬固化效應(yīng)強(qiáng)烈[12,35]。但局部土壤亞表層及非根際土壤形成的厭氧環(huán)境微區(qū)域，是重金屬厭氧釋放的高風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)，淹水后重金屬浸出釋放的潛在風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較高。

崔邢濤等人[35]的研究表明，河北中南部平原土壤中重金屬賦存形態(tài)以重金屬Cd的有效態(tài)含量最高，達(dá)36.83%，其中碳酸鹽態(tài)達(dá)到17.82%；其次重金屬Pb的有效態(tài)達(dá)13.37%，其中碳酸鹽態(tài)達(dá)到12.38%。此外，Cu、Hg、Cr、As、Zn主要以穩(wěn)定態(tài)的形式存在，整體潛在危害性較小。衡水湖土壤主要以石灰性土壤為主，土壤表層浸出液pH≈9，土壤性質(zhì)偏堿性[36]。此外，衡水湖周邊土壤中含鈣鹽比較豐富，土壤中鈣離子含量范圍為1.135 ～ 1.143 mg/g[37]，鈣鹽能夠有效抑制特征重金屬遷移轉(zhuǎn)化[38]，可與某些重金屬結(jié)合形成鈣鹽沉淀，降低重金屬浸出風(fēng)險(xiǎn)[39]。同時(shí)土壤中的石灰性組分對(duì)重金屬可能會(huì)產(chǎn)生一定的鈍化作用，在某種程度上可減緩?fù)寥乐兄亟饘僭籴尫?，從而降低環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)[40]。因此，這些以碳酸鹽結(jié)合態(tài)為主要賦存形式的重金屬相對(duì)穩(wěn)定，淹水之后經(jīng)跟蹤監(jiān)測(cè)發(fā)現(xiàn)各重金屬的水溶態(tài)浸出濃度均未超標(biāo)，西湖區(qū)退田還湖后整體的水生態(tài)安全為低風(fēng)險(xiǎn)。

4 結(jié)論

1) 衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬呈南北高中間低的空間分布規(guī)律，人類活動(dòng)是土壤重金屬產(chǎn)生空間分布差異的主要原因。土壤重金屬元素Cd的累積特征較為明顯，中度污染以上區(qū)域占97.83%，應(yīng)引起重視。西湖區(qū)土壤的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)總體表現(xiàn)為低風(fēng)險(xiǎn)水平，危害程度為輕度生態(tài)危害。

2) 淹水后不同土地利用類型的7種重金屬釋放規(guī)律存在明顯差異，各元素釋放濃度大小具體表現(xiàn)為Zn>As>Cu>Ni>Cr>Pb>Cd。不同土地類型的重金屬釋放通量也存在差異，其中菜地釋放通量最高，果園次之，麥田最低，不同土地利用方式造成的有機(jī)質(zhì)累積可能是土壤重金屬釋放通量差異的主要原因。

3) 淹水后各重金屬靜態(tài)釋放濃度均未超過(guò)GB3838—2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅰ類水標(biāo)準(zhǔn)和GB5749—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》，水生態(tài)安全風(fēng)險(xiǎn)為低風(fēng)險(xiǎn)，可滿足當(dāng)?shù)毓喔扔盟熬坝^用水需求。

[1] 王乃姍, 張曼胤, 崔麗娟, 等. 河北衡水湖濕地汞污染現(xiàn)狀及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2016, 37(5): 1754–1762.

[2] 王悅, 孫金旭, 盧艷敏. 衡水湖湖濱帶底泥重金屬檢測(cè)及污染分析與評(píng)價(jià)[J]. 山東化工, 2019, 48(21): 251–256.

[3] Liang C, Li X W, Zhuge H J. The analysis and evaluation of wetland restoration scenarios in the Hengshui Lake national nature reserve, Hebei, China[J]. Advanced Materials Research, 2013, 864/865/866/867: 1121–1127.

[4] 張浩, 戶超. 引黃調(diào)水對(duì)衡水湖濕地水質(zhì)水量影響研究[J]. 人民黃河, 2012, 34(10): 86–88.

[5] 郭子良, 張余廣, 劉麗. 河北衡水湖濕地生態(tài)補(bǔ)水策略的探討[J]. 濕地科學(xué)與管理, 2019, 15(4): 27–30.

[6] 解莉. 衡水湖濕地生態(tài)系統(tǒng)健康評(píng)價(jià)及恢復(fù)研究[D]. 保定: 華北電力大學(xué)(河北), 2007.

[7] 陳春樂(lè), 田甜, 郭孝玉, 等. 淋洗修復(fù)后殘留土壤中重金屬的再釋放及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2020, 40(9): 3405–3414.

[8] Fisher-Power L M, Cheng T, Rastghalam Z S. Cu and Zn adsorption to a heterogeneous natural sediment: Influence of leached cations and natural organic matter[J]. Chemosphere, 2016, 144: 1973–1979.

[9] 劉娟, 張乃明, 于泓,等. 重金屬污染對(duì)水稻土微生物及酶活性影響研究進(jìn)展[J]. 土壤, 2021, 53(6): 1152–1159.

[10] 高麗娜. 吉林省西部月亮湖重金屬的環(huán)境地球化學(xué)研究[D]. 長(zhǎng)春: 吉林大學(xué), 2013.

[11] 盧新哲, 谷安慶, 張言午, 等. 基于環(huán)境地球化學(xué)基線的農(nóng)用地重金屬累積特征及其潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)研究[J]. 土壤學(xué)報(bào), 2019, 56(2): 408–419.

[12] 張曼胤, 崔麗娟, 盛連喜, 等. 衡水湖濕地底泥重金屬污染及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 濕地科學(xué), 2007, 5(4): 362–369.

[13] 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局. 土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范: HJ/T 166—2004[S]. 北京: 中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2004.

[14] 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局. 固體廢物浸出毒性浸出方法硫酸硝酸法: HJ/T 299—2007[S]. 北京: 中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2007.

[15] 杜奕衡, 劉成, 陳開(kāi)寧, 等. 白洋淀沉積物氮磷賦存特征及其內(nèi)源負(fù)荷[J]. 湖泊科學(xué), 2018, 30(6): 1537–1551.

[16] 生態(tài)環(huán)境部, 國(guó)家市場(chǎng)監(jiān)督管理總局. 土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行): GB15618—2018[S]. 北京: 中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2018.

[17] 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站. 中國(guó)土壤元素背景值[M]. 北京: 中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 1990: 330–380.

[18] 王賀年, 張曼胤, 郭子良, 等. 衡水湖底泥中7種重金屬元素含量的分布及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 濕地科學(xué), 2020, 18(2): 191–199.

[19] 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局, 國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局. 地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn): GB3838—2002[S]. 北京: 中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2002.

[20] 國(guó)家市場(chǎng)監(jiān)督管理總局, 國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì). 生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn): GB5749—2022[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2022.

[21] 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局, 國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局. 危險(xiǎn)廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn)浸出毒性鑒別: GB5085.3—2007[S]. 北京: 中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2007.

[22] 趙向東. 河北省典型區(qū)域土壤及果品中重金屬含量與特征分析[D]. 保定: 河北農(nóng)業(yè)大學(xué), 2017.

[23] 王大安, 張曼胤, 郭子良, 等. 衡水湖岸帶重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及其對(duì)道路徑流污染物的截留效應(yīng)[J]. 濕地科學(xué)與管理, 2021, 17(3): 24–28, 35.

[24] 李華棟, 宋穎, 王倩倩, 等. 黃河山東段水體重金屬特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 人民黃河, 2019, 41(4): 51–57.

[25] 陳思奇, 楊雨薇, 楊其亮, 等. 國(guó)內(nèi)土壤重金屬鎘污染修復(fù)技術(shù)應(yīng)用現(xiàn)狀與展望[J]. 安徽化工, 2020, 46(1): 8–12.

[26] 劉雪松, 王雨山, 尹德超, 等. 白洋淀內(nèi)不同土地利用類型土壤重金屬分布特征與污染評(píng)價(jià)[J]. 土壤通報(bào), 2022, 53(3): 710–717.

[27] 陳健. 中國(guó)蔬菜土壤重金屬含量和來(lái)源研究[J]. 科技創(chuàng)新與應(yīng)用, 2014(33): 8–9.

[28] 曾希柏, 李蓮芳, 梅旭榮. 中國(guó)蔬菜土壤重金屬含量及來(lái)源分析[J]. 中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué), 2007, 40(11): 2507–2517.

[29] 孟敏, 楊林生, 韋炳干, 等. 我國(guó)設(shè)施農(nóng)田土壤重金屬污染評(píng)價(jià)與空間分布特征[J]. 生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學(xué)報(bào), 2018, 34(11): 1019–1026.

[30] 周悅, 褚克堅(jiān), 蘇良湖, 等. 農(nóng)藝措施對(duì)土壤可溶性有機(jī)質(zhì)的影響研究進(jìn)展[J]. 土壤, 2022, 54(3): 437–445.

[31] 李思民, 王豪吉, 朱曦, 等. 土壤pH和有機(jī)質(zhì)含量對(duì)重金屬可利用性的影響[J]. 云南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2021, 41(1): 49–55.

[32] 章明奎, 鄭順安, 王麗平. 土壤中顆粒狀有機(jī)質(zhì)對(duì)重金屬的吸附作用[J]. 土壤通報(bào), 2007, 38(6): 1100–1104.

[33] 劉鵬, 胡文友, 黃標(biāo), 等. 大氣沉降對(duì)土壤和作物中重金屬富集的影響及其研究進(jìn)展[J]. 土壤學(xué)報(bào), 2019, 56(5): 1048–1059.

[34] 楊碩, 閻秀蘭, 馮依濤. 河北曹妃甸某農(nóng)場(chǎng)農(nóng)田土壤重金屬空間分布特征及來(lái)源分析[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2019, 39(9): 3064–3072.

[35] 崔邢濤, 王學(xué)求, 欒文樓. 河北中南部平原土壤重金屬元素存在形態(tài)及生物有效性分析[J]. 中國(guó)地質(zhì), 2015, 42(2): 655–663.

[36] 張彩鳳. 衡水市不同功能區(qū)土壤營(yíng)養(yǎng)元素的比較[J]. 現(xiàn)代園藝, 2017(23): 21–22.

[37] 高煥君. 衡水湖周邊土壤中水溶性鈣、鎂離子的含量測(cè)定[J]. 安徽化工, 2020, 46(5): 119–120, 123.

[38] 王虎, 吳永貴, 付天嶺, 等. 不同類型伴隨陰離子鈣鹽對(duì)風(fēng)化煤矸石污染物釋放的影響[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 2017, 11(5): 3043–3050.

[39] 胡立芳, 龍於洋, 沈東升, 等. 腐殖酸及鈣鹽對(duì)危險(xiǎn)廢物焚燒殘?jiān)蠧u的協(xié)同穩(wěn)定化作用[J]. 科技通報(bào), 2016, 32(2): 209–213, 217.

[40] 邢金峰, 倉(cāng)龍, 任靜華. 重金屬污染農(nóng)田土壤化學(xué)鈍化修復(fù)的穩(wěn)定性研究進(jìn)展[J]. 土壤, 2019, 51(2): 224–234.

Pollution Characteristics of Heavy Metals in Soils and Ecological Risk with Returning Farmland to Lake in West Lake Area of Hengshui Lake

YOU Bensheng1, YANG Liming2, CAI Jianxia2, TONG Chengfei2, ZHOU Ziyi2, MA Shuzhan1, CHEN Kaining2, GU Xiaozhi2*

(1 State Environmental Protection Key Laboratory of Aquatic Ecosystem Health in the Middle and Lower Reaches of Yangtze River, Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science, Nanjing 210036, China; 2 State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)

The West Lake area of Hengshui Lake is an important ecosystem service supply area, part of the soil would be flooded in the process of ecological water replenishment and returning farmland to the lake. This paper scientifically evaluated the ecological risk of soils in the West Lake area from the following three aspects: the distribution characteristics of soil heavy metals, the assessment of ecological risk, and the risk estimation of flood release flux, in which 46 quadrats of 9 sections were arranged, 0–60 cm soils were sampled, and 7 types of controlled heavy metals were determined, the spatial distribution characteristics of heavy metals and ecological risk levels were assessed using the methods of geo-accumulation index and potential ecological hazard index, the risk of heavy metal release of flooded soils were evaluated by indoor simulation method. The results showed that the average contents of Zn and Cd in the soil of the West Lake area was significantly higher than the background values in Hebei Province, Cd accumulation was relatively obvious, with 97.83% of the area above the moderate pollution level. The contents of all heavy metals were higher in the south and north but lower in the middle, the soil was at a low risk level as a whole. The contribution rates of heavy metals to ecological risk were as follows: Cd>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn, 37.71% of the ecological risk was from Cd, followed by As (18.81%) and Pb (4.94%). The release characteristics of heavy metals in flooded soil varied significantly with land use types, in which the vegetable fields had the highest release flux, followed by the orchards, while the wheat fields were the lowest. The accumulation of organic matter caused by different land use types may be the main reason for the difference in heavy metal release flux in soils. The surrounding area of Hengshui Lake is dominated by calcareous soil (soil surface leaching solution pH≈9; Ca2+content was 1.135–1.143 mg/g), these heavy metals mainly occurred in carbonate binding state are relatively stable, the leaching concentrations of all heavy metals in water soluble state did not exceed the standard after being flooded. Thus, the overall risk of water ecological security is low after returning farmland to lake in the West Lake area of Hengshui Lake.

West Lake area of Hengshui Lake; Distribution characteristics of heavy metals; Soil flooding; Release flux; Ecological risk

S511；X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2023.04.018

尤本勝, 楊黎明, 蔡健霞, 等. 衡水湖西湖區(qū)土壤重金屬污染特征及退田還湖的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)初探. 土壤, 2023, 55(4): 838–847.

國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(42177227)、江蘇省社會(huì)發(fā)展項(xiàng)目(BE2022858)和江蘇省屬公益類科研院所自主科研經(jīng)費(fèi)項(xiàng)目(GYYS2021207)資助。

(guxiaozhi@163.com)

尤本勝(1977—)，男，安徽宿州人，博士，高級(jí)工程師，主要從事湖泊污染治理與修復(fù)研究工作。E-mail: 729789623@qq.com