曲文彥 李淵 劉晶

摘要：多環(huán)芳烴（PAHs）是廣泛存在于環(huán)境中的一類持久性有機污染物，農作物作為主要的食物來源，可吸收環(huán)境中的PAHs 并富集到體內，隨后通過食物鏈，最終危害人體健康。為了明確山西省土壤和玉米中PAHs 的污染特征及其暴露風險，采集105 個表層土壤及玉米籽粒樣本，檢測16 種優(yōu)先控制的PAHs。結果表明，土壤中Σ 16PAHs 含量為22.12～1 315.43 ng/g，平均值為426.17 ng/g，土壤主要受到高分子量PAHs（3～5 環(huán)）的影響，呈輕度—中度污染；高分子量PAHs（3～5 環(huán)）分別占土壤和玉米中所有PAHs 總量的81.32% 和91.58%。山西省玉米中PAHs 總含量為8.73～760.70 ng/g，平均為307.07 ng/g；菲（Phe）在土壤中的平均含量最高（235.34 ng/g），苯并[b]熒蒽（Bbf）在玉米中的平均含量最高（70.81 ng/g）。太原—臨汾盆地是土壤和玉米污染最嚴重的地區(qū)，燃燒源和交通源分別是土壤和玉米PAHs 的主要來源；此外，6.09% 的玉米種植區(qū)可能會遭受高致癌暴露風險。

關鍵詞：土壤；玉米；多環(huán)芳烴；空間格局；致癌風險；源解析

中圖分類號：X53 文獻標識碼：A 文章編號：1002?2481（2023）03?0299?07

多環(huán)芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）是廣泛存在于環(huán)境中的一類持久性有機污染物，其致癌和致突變潛力嚴重威脅著生態(tài)系統(tǒng)和人類健康。土壤作為PAHs 主要的匯，是受PAHs威脅最嚴重的生態(tài)系統(tǒng)之一。大氣中的PAHs 通過干濕沉降不斷沉積到土壤表層，并最終與土壤顆粒結合[1]。由于PAHs 的親酯性、疏水性和高穩(wěn)定性，因此，PAHs 很容易被土壤顆粒吸附并遷移到其他位置，環(huán)境中超過90% 的PAHs 集中在土壤中[2]。根據(jù)《中國土壤調查公報》，全國土壤中PAHs 超標率為1.4%，部分地區(qū)已呈重度污染狀態(tài)[3]。土壤PAHs 的分布受到區(qū)域經濟發(fā)展、能源組成和人口密度的顯著影響，其主要來自于工業(yè)活動的釋放，如化石燃料燃燒發(fā)電、車輛排放、煉油、化工制造和工業(yè)加工等[4]。伴隨著工業(yè)化的高速發(fā)展和化石能源的消費，土壤受到PAHs 污染的程度進一步加劇[5]。農作物作為主要的食物來源，可吸收土壤中的PAHs 并富集到體內，隨后通過食物鏈，最終危害人體健康[6-7]。

近幾年來，國內外關于土壤受PAHs 污染，進而農產品被污染的報道不斷出現(xiàn)[8-10]，主要集中在土壤中或農作物中PAHs 的濃度和風險，而針對大宗作物及其土壤中PAHs 空間分布和來源的協(xié)同分析較少。LIU 等[11]調查了某化工廠附近農業(yè)土壤的PAHs，Σ16PAHs（16 priority PAHs）的含量范圍為250.49～9 387.26 ng/g（平均為2 781.42 ng/g），部分樣點已經嚴重污染并對農作物造成嚴重危害。

PARA?BA 等[12]通過設計田間試驗并建立模型，研究玉米籽粒富集PAHs 的能力，結果顯示，玉米籽粒對PAHs 的富集因子范圍為1.57～10.97 L/kg，且高環(huán)PAHs 在玉米中的富集能力低于低環(huán)PAHs。

陳亞南[13]調查了長春市區(qū)周邊7 條主要公路沿線玉米中PAHs 含量，結果表明，玉米中PAHs 的范圍為202.70～716.00 ng/g，平均值為362.01 ng/g，高速公路兩側玉米和玉米葉片中PAHs 的含量沒有出現(xiàn)隨路基距離的增加而減少的規(guī)律。了解農業(yè)土壤及農作物中PAHs 污染狀況，并溯源分析，對于我國農業(yè)環(huán)境污染防治意義重大。玉米是黃土高原旱塬區(qū)的主要糧食作物，其生產對保障山西省的糧食安全具有重要意義[14]。

本研究采集了山西省主要玉米產區(qū)的土壤及玉米籽粒，分析了PAHs 的污染特征和來源，評估了居民可能遭受的致癌風險，并提出了土壤及玉米PAHs 污染的防治措施，旨在為山西省玉米PAHs的防治及作物產量提升提供科學依據(jù)。

1材料和方法

1.1 樣品采集和處理

2020 年9—10 月，從山西省玉米主要產區(qū)采集了105 份表層土壤樣本，在采樣點位置同時采集玉米籽粒樣品（圖1）。在10～30 cm 土層收集土壤樣本，并將其儲存在聚乙烯袋中，然后在-4 ℃下儲存。移除土壤樣本中的石塊和殘余根系，并冷凍干燥48 h。分析前，將土壤樣本篩分為70 個網(wǎng)眼顆粒[15]。所采集的玉米籽粒樣品自然風干后用植物粉碎機進行研磨，磨碎的樣品收集好在低溫保存待用。使用全球定位系統(tǒng)（GPS、GISIBAO G138BD）記錄樣本的位置。

本研究中16 種優(yōu)先PAHs 為萘（Nap）、苊（Acy）、苊（Ace）、芴（Flu）、菲（Phe）、蒽（Ant）、熒蒽（Fla）、芘（Pyr）、苯并[a]蒽（Baa）、?（Chr）、苯并[b]熒蒽（Bbf）、苯并[k]熒蒽（Bkf）、苯并[a]芘（Bap）、茚并[1，2，3-cd]芘（Inp）、二苯并[ah]蒽（Daa）和苯并[ghi]苝（Bgap）。

1.2 化學分析和質量控制

用10 g 無水硫酸鈉（1∶1，V/V）和2 g 活性銅，使用自動溶劑提取器（Dionex ASE 300，Sunnyvale，CA，USA）處理10 g 土壤樣品。將20 mL 正己烷/二氯甲烷（1∶1，V/V）作為萃取溶劑加入混合物中。PAHs（20 mg/kg 的d8 Nap、d10 Ace、d10 Ant、d12Chr 和d12 Pyr）被用作替代物。添加30 mL 正己烷/丙酮后，用超聲波提取混合物10 min。然后，使用旋轉蒸發(fā)器將提取物濃縮至2 mL，并加載到硅膠氧化鋁色譜柱上進行清理，并在分析之前在氮氣流中濃縮至1 mL。分析前，更換溶劑并將洗脫液濃縮至1～2 mL。使用HP-5MS 毛細管柱（長度30 m，內徑0.32 mm，膜厚0.25 mm），通過氣相色譜-質譜法（島津GC-MS 2010 plus，Japan）測量所有PAHs。根據(jù)美國環(huán)保局方法8270D、3550B 執(zhí)行分析程序，并通過外部參考物（Sigma-AldrichCorporation Supelco，USA）的峰面積分析PAHs 的標準樣品。

準確稱取5.0 g 經干燥研磨的玉米籽粒、5 g 無水硫酸鈉和5 g 銅粉，放置于250 mL 錐形瓶中，用40 mL 二氯甲烷/丙酮（1∶1，V/V）溶液進行超聲提取。將3 次超聲處理的提取液收集至磨口錐形瓶中，旋轉蒸發(fā)至1 mL，得到濃縮液。經固相萃取柱純化后，用60 mL 正己烷/二氯甲烷（7∶3，V/V）進行洗脫。洗脫液通過旋轉蒸發(fā)儀濃縮并用10 mL正己烷進行溶劑置換，最終濃縮定容至1 mL，過0.22 μm 濾膜后裝入2 mL 自動進樣瓶中待測。玉米樣品PAHs 的測定條件與土壤的測定條件相同。

標準曲線的相對標準偏差小于20%，線性定量方程R2>0.99。方法檢出限為10～15 ng/g，回收率為48.14%～123.88%，包括d8 Nap（48.14%～82.68%）、d10 Ace（57.78%～86.29%）、d10 Phe（60.61%～104.13%）、d12 Chr（66.91%～115.70%）和d12 Pyr（73.45%～123.88%）。

1.3 源解析

正矩陣分解（PMF）是一種簡單實用的污染源分析方法，可以定量分析PAHs 源的貢獻比例。PMF 不依賴于污染源的排放成分譜和許多研究中應用最廣泛的源識別受體模型。使用美國EPA（環(huán)境保護局）PMF 5.0 進行PMF 計算。山西土壤中的PAHs 污染可分為3 個主要來源：煤炭和生物質、焦化、石油和交通。

1.4 致癌風險評估

Bap 毒性當量濃度（Toxic equivalent concentration?Bapeq）用于評估PAHs 的健康風險，并通過將單個PAH 的濃度乘以相應的毒性當量因子（Toxicityequivalent factor，TEF）值來計算。通過3 種途徑評估土壤和玉米PAHs 的致癌風險（Carcinogenicrisk，CR），包括成人的意外攝入、皮膚接觸和呼吸攝入。美國環(huán)保局規(guī)定，當風險水平低于10-6時，不存在CR；當風險水平在10-6～10-4 時，存在潛在CR；當風險水平大于10-4 時，CR 較高。在本研究中，創(chuàng)建了4 個分類風險水平，即極高（CR>4.0×10-5）、高（2.0×10-5）。

1.5 統(tǒng)計分析

多變量統(tǒng)計技術，包括直方圖和餅圖，均在SigmaPlot 14.0（Systat，USA）上運行。所有空間可視化地圖均使用ArcGIS Desktop 10.2（Esri，USA）繪制。采用空間自相關方法（Global MoranⅠ）對土壤樣品的空間特征進行分析，對具有空間相關性的污染物進行聚類和離群值分析（Anselin-Local-MoranⅠ）?？紤]到并非所有類型的PAHs 都具有顯著的空間自相關，使用地質統(tǒng)計分析工具箱中的反距離加權法（Inverse distance weighting，IDW）對污染物進行空間預測。IDW 插值的冪設置為1。最大和最小鄰居分別設置為15 和10。

2結果與分析

2.1 山西省土壤和玉米PAHs 的含量和組成特征分析

山西省土壤中多環(huán)芳烴（PAHs）的含量如表1所示。

由表1 可知，土壤Σ16 PAHs 的含量為22.12～1 315.43 ng/g，平均值為426.17 ng/g，土壤中4 環(huán)PAHs 的含量最高，為81.22 ng/g。菲（Phe）在土壤中的平均含量最高，為32.92 ng/g。不同環(huán)數(shù)的土壤PAHs 所占比例如圖2 所示，主要為Phe、Bbf 和Fla，分別占PAHs 總量的13.64%、13.45% 和12.48%。土壤樣品中4 環(huán)PAHs 含量最高（37.58%），其次是5 環(huán)（23.94%）、3 環(huán)（19.80%）、6 環(huán)（13.56%）和2 環(huán)（5.12%）。高分子量PAHs（3～5 環(huán)）占所有PAHs總量的81.32%。

由表2 可知，玉米Σ16 PAHs 的含量為8.73～760.70 ng/g，平均值為307.07 ng/g，土壤中5 環(huán)PAHs 的含量最高，為91.58 ng/g。Bbf 在玉米中的平均含量最高， 為70.81 ng/g。不同環(huán)數(shù)的玉米PAHs 占比結果如圖2 所示，主要為Bbf、Fla 和Phe，分別占PAHs 總量的34.12%、16.23% 和9.93%。土壤樣品中4 環(huán)PAHs 含量最高（44.13%），其次是3 環(huán)（32.59%）、2 環(huán)（14.86%）、6 環(huán)（4.27%）和2 環(huán)（4.15%）。高分子量PAHs（3～5 環(huán)）占PAHs 總量的91.58%。

2.2 山西省土壤和玉米PAHs 的空間分布格局

土壤和玉米中16 種PAHs 具有一致的空間格局，其中，山西省中部和西部較高，北部、南部和東部較低（圖3）。具體而言，這些地區(qū)位于臨汾盆地和太原盆地。山西省南部地區(qū)土壤和玉米中的PAHs 呈“低—低”聚類，而中部的太原市土壤和玉米中的PAHs 呈現(xiàn)“高— 高”聚類和“低— 高”離群值的混合聚類模型（圖3）。

2.3 山西省土壤和玉米PAHs 的來源分析

在土壤樣本中，3 種已確定來源對PAHs 總量的相對貢獻依次為煤炭和生物質燃燒（43.1%）、焦炭（35.6%）、石油和交通（21.3%），煤炭和生物質燃燒是土壤PAHs 的主要來源（圖4）。在玉米樣本中，石油和交通（57.1%）是玉米PAHs 的主要來源，其次為煤炭和生物質燃燒（26.5%）和焦炭（16.4%）。

2.4 山西省土壤和玉米PAHs 的致癌風險

山西省土壤中16 種PAHs 的Bap 毒性當量（Bapeq）為2.20～974.89 ng/g，平均值為30.81 ng/g。7 種致癌PAHs 的Bapeq 值為0.96～180.40 ng/g，平均值為20.57 ng/g，占Σ16 PAHs Bapeq值的97.53%，其中，7 種致癌PAHs 對致癌風險的貢獻最大，僅Bap（11.25 ng/g）就占Bapeq 總量的52.02%。玉米中PAHs 的Bapeq 值為0.30～426.34 ng/g，平均值為14.36 ng/g。7 種致癌PAHs 的Bapeq值為0.44～102.13 ng/g，平均值為12.10 ng/g，占Σ 16 PAHsBapeq值的96.88%。土壤和玉米中PAHs 對成人的高危暴露區(qū)域分別為6.09% 和1.41%（圖5），土壤和玉米PAHs 高風險區(qū)主要分布在晉中太原盆地和忻州盆地。

3結論與討論

由于我國尚未有土壤PAHs 的環(huán)境標準，根據(jù)歐洲土壤污染標準，Σ16 PAHs<200 ng/g 表示無污染，200～600 ng/g 表示弱污染，600～1 000 ng/g表示中度污染，而>1 000 ng/g 表示重度污染[16]。

山西省土壤Σ16 PAHs 的最大值比嚴重污染水平（1 000 ng/g）高1.34 倍，因此，山西省土壤PAHs 呈中—重度污染水平，山西省玉米PAHs 呈無—弱污染水平。污染土壤和玉米中以高分子量PAHs（3～5 環(huán)，81.32%）為主，表明PAHs 的來源可能與大量的工業(yè)活動和大量的交通運輸有關。高分子量PAHs（3～6 環(huán)）主要由包括交通排放、焦化和工業(yè)燃煤在內的高溫燃燒過程產生，而低分子PAHs（<3 環(huán)）主要由包括家用煤炭和生物質燃燒在內的中低溫燃燒過程產生。PMF 源識別進一步證實，以煤炭和生物質燃燒為主的工業(yè)活動是山西土壤PAHs 污染的主要驅動因素，而交通源對玉米PAHs 的影響更為關鍵。農業(yè)活動引入的輕工業(yè)、運輸業(yè)和旅游業(yè)增加了土壤中PAHs[17-18]。此外，農藥的使用和農業(yè)活動廢水的排放嚴重影響了土壤環(huán)境，例如，本研究觀察到農田中Phe 水平較高，這可能是由Phe 制備的農藥噴灑引起的。

高含量PAHs 主要分布在臨汾盆地和太原盆地。煤炭是臨汾市最大的礦產資源，探明儲量398億t，占山西省的14%。臨汾每年約生產1 920 萬t 焦炭，占山西省的21.2%，發(fā)電量為204.9 億kW·h。太原盆地是山西省的經濟和政治中心，包括太原、呂梁和晉中市。太原盆地有許多大型焦化企業(yè)，年產量約為1 000 萬t。2021 年，呂梁生產原煤14 575 萬t，焦炭2 500 萬t，發(fā)電330.3 億kW·h[19]。2017 年，晉中市原煤產量7 289 萬t，焦炭產量1 161 萬t，發(fā)電量192.3 億kW·h[20]。大量的焦化和燃煤發(fā)電可能是這些地區(qū)土壤PAHs 污染的最重要因素。一些多環(huán)芳烴，如Bap，由于其疏水性，很容易隨大氣長距離遷移，并容易沉積在周圍地區(qū)。此外，太原有7 243 km的開放道路和1.04 km/km2的公路網(wǎng)密度。繁忙的交通排放是玉米PAHs 含量較高的重要因素，太原土壤PAHs 的高— 低和低— 高空間集群可能是潛在的問題區(qū)域，需進一步關注。雖然點源污染是由采礦業(yè)、焦化、冶煉和交通造成的，但污染源附近城市地區(qū)的環(huán)境質量管理不容忽視[21-23]。

Bap 在山西省土壤和玉米中的風險最高。Bap是一種5-PAH，通常來源于煤焦油、化石燃料燃燒、香煙煙霧、汽車尾氣以及焦化、煉油、瀝青和塑料行業(yè)的工業(yè)污水[24-25]。Bap 很容易留在土壤中，然后污染糧食作物、水果和蔬菜。長期生活在高含量Bap 的環(huán)境中會導致慢性中毒，甚至肺癌。山西省的煤炭工業(yè)、焦化和繁忙的交通是形成Bap 的重要因素，工業(yè)廢物和汽車尾氣的處理對降低居民接觸PAHs 的風險非常有效。山西省所有土壤和玉米樣品都有PAHs 致癌風險。風險分布預測結果顯示，近10% 的玉米產區(qū)可能對居民產生高致癌風險，再加上使用玉米導致的風險，這些地區(qū)的居民需要被及時保護，以預防相關疾病，決策者需制定合理可行的土壤保護措施以確保居民健康。

本研究采集了山西省105 個表層土壤及玉米籽粒樣本，并檢測了16 種優(yōu)先控制的PAHs，以了解其污染特征及暴露風險。結果表明，山西省土壤和玉米中Σ16 PAHs的平均含量分別為426.17、307.07 ng/g，主要受到高分子PAHs（3～5 環(huán)）的影響，山西省土壤PAHs 呈中—重度污染水平，山西省玉米PAHs 呈無—弱污染水平。菲和苯并[b]熒蒽是土壤和玉米中含量最高的PAH。太原—臨汾盆地是土壤和玉米污染最嚴重的地區(qū)，燃燒源和交通源分別是山西省土壤和玉米PAHs的主要來源。此外，山西省6.09% 的玉米種植區(qū)可能會遭受高致癌暴露風險。

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