潘建清,季衛(wèi)英,顧佳濤,李文瑾,刁成梅,崔中華,李章濤

植酸修飾復合生物炭對鎘污染稻田土壤的鈍化效果研究

潘建清1,2,季衛(wèi)英3*,顧佳濤4,李文瑾1,刁成梅1,崔中華1,李章濤1

1. 浙江科技學院環(huán)境與資源學院, 浙江 杭州 310023 2. 長興縣農業(yè)技術推廣服務總站, 浙江 湖州 313100 3. 浙江省耕地質量與肥料管理總站, 浙江 杭州 310020 4. 杭州市城建設計研究院有限公司, 浙江 杭州 310000

當前我國農田土壤重金屬污染形勢嚴峻，為降低稻田土壤鎘(Cd)的生物有效性，減少稻米對Cd的吸收積累，實現中輕度Cd污染稻田土壤的安全利用。通過在浙江嘉興和金華兩地，連續(xù)開展3年田間試驗，研究植酸修飾復合生物炭在不同施用量下對稻田土壤中Cd遷移轉化的影響。結果表明，與不施肥和常規(guī)施肥相比，施用植酸修飾復合生物炭顯著提升酸性土壤pH值，使嘉興和金華兩處稻田土壤中可交換態(tài)Cd含量分別下降53.57%～64.84%和52.43%～65.17%，并顯著減少稻米對Cd的吸收積累(降低幅度大于61%)，且對水稻產量有一定的增產作用。總體上，施用植酸修飾復合生物炭具有中和土壤酸化作用，使土壤中Cd由可交換態(tài)向鐵錳氧化物結合態(tài)轉化，從而降低土壤中Cd的生物有效性，減少稻米對Cd的吸收積累，最終實現Cd污染稻田土壤的安全利用。

植酸修飾; 生物炭; 重金屬污染; 土壤鈍化

土壤環(huán)境質量以及農產品關系人民群眾身體健康，關系美麗中國建設，保護好土壤環(huán)境是推進生態(tài)文明建設和維護國家生態(tài)安全的重要內容。土壤重金屬污染具有隱蔽性、危害大、不可降解等特點，已成為危及生態(tài)環(huán)境和人類健康的全球性關鍵問題。根據2014年《全國土壤污染狀況調查公報》顯示，全國耕地土壤中重金屬等污染物點位超標率達19.4%，其中土壤鎘(Cd)的點位超標率為7%，Cd是我國農田土壤污染物中的首要污染物[1]。Cd是一種污染大、毒性強的重金屬，在環(huán)境中遷移性強，可通過食物鏈積累，威脅動物和人體健康[2,3]。當前，Cd污染問題在我國農田土壤中較為突出，土壤Cd污染問題對水稻等糧食作物生產和人民健康帶來潛在威脅。在大宗谷類作物中，水稻對Cd的吸收能力最強；全國有約10%的市售大米Cd含量超過食品中Cd限量衛(wèi)生標準限定值0.2 mg·kg-1，南方稻米Cd超標率達23%；我國有65%的人口以稻米為主食，降低人體Cd慢性暴露的風險刻不容緩[4]。

原位鈍化修復作為一種經濟有效的處理方法常被用于修復農田土壤重金屬污染問題。這種技術將鈍化材料施用到受到重金屬污染的土壤中，材料可與土壤相互作用來改變重金屬的形態(tài)降低重金屬的生物有效性，從而減少土壤中重金屬向植物中的遷移[5,6]。近年來，生物炭作為一類新型環(huán)境功能材料，因其特殊的結構和基本特性，對重金屬陽離子具有較強的吸附固持能力，在土壤重金屬污染修復與治理等方面具有廣闊的應用前景[7-9]。然而，在土壤重金屬污染修復中，生物炭對土壤重金屬的鈍化效率隨著其施用量的增加呈上升趨勢，從而增加土壤污染修復成本[10]。有研究發(fā)現，多種鈍化材料復合可以相互彌補缺陷，使復合鈍化材料的整體性能優(yōu)于單一原材料的性能，從而提高其對土壤重金屬的鈍化效果[11]。王艷紅等[12]研究表明，施用石灰與泥炭復合鈍化材料對土壤重金屬的鈍化效果優(yōu)于單施材料。與單施生物炭相比，生物炭和石灰、褐煤復合可以顯著降低水稻和小麥中Cd的含量[13]，而生物炭復合材料對不同類型Cd污染土壤的長期鈍化穩(wěn)定性的影響及其鈍化機理研究尚不明確。

我們前期通過實驗室土壤培養(yǎng)試驗，篩選得到一種由氧化鈣、碳酸鈣、黏土礦物及植酸修飾生物炭按照55:18:10:17質量比組成的植酸修飾復合生物炭土壤調理劑(BT)，其對稻田土壤Cd污染的鈍化效果均優(yōu)于單一的氧化鈣、碳酸鈣和植酸修飾生物炭。因此，本研究通過3年期田間試驗，探討植酸修飾復合生物炭土壤調理劑在不同施用量下對土壤pH、水稻產量、稻米Cd含量和土壤中Cd形態(tài)轉化的影響，驗證其鈍化效果及長效穩(wěn)定性，以期為該土壤調理劑鈍化修復Cd污染稻田土壤提供理論依據和技術支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗基地位于浙江省嘉興市某稻田(30°40′18″N，120°26′22″E)和金華市某稻田(29°13′50″N，119°54′49″E)，兩處供試稻田土壤基本理化性質如表1所示。植酸修飾復合生物炭土壤調理劑(國家發(fā)明專利號ZL202010692261.X)，由浙江雙美農業(yè)科技有限公司生產提供。嘉興和金華兩處稻田種植水稻品種分別為秀水134和浙富7號。

表1 試驗基地土壤基本理化性質

1.2 試驗設計

田間試驗開展時間為2016年6月至2018年11月。試驗基地設置4個處理：對照(CK)，不施用肥和土壤調理劑；常規(guī)施肥處理(CT)，肥料用量為過磷酸鈣225 kg·hm-2，碳酸氫銨375 kg·hm-2，尿素375 kg hm-2，氯化鉀150 kg hm-2；植酸修飾復合生物炭土壤調理劑(BT)，在常規(guī)施肥處理基礎上，BT1和BT2施用量分別為1.5 t·hm-2和3.0 t·hm-2。小區(qū)試驗完全隨機區(qū)組設計，每個小區(qū)30 m2(5 m×6 m)，各小區(qū)間田埂用防水塑料薄膜防滲，四周設置保護行，小間之間設置獨立進排水溝渠。所有處理均設置3次重復。每年在水稻種植前期，各小區(qū)按處理一次性將肥料和土壤調理劑施于土壤表面，隨后利用小型旋耕機進行翻耕使其與土壤充分混合，待土壤調理劑與土壤穩(wěn)定化一周后移栽苗齡為30 d的水稻秧苗，每個小區(qū)種植的水稻秧苗植株數量保持一致，水稻生長過程中田間管理均與當地農戶田間正常生產相一致。每年6月上旬進行水稻移栽，同年11月下旬收獲并采集水稻及其對應土壤樣品。土壤樣品經自然風干后分別研磨過2 mm和0.15 mm尼龍網篩后，裝入塑料自封袋密封儲存，以備后續(xù)土壤性質分析。水稻稻谷先超純水清洗后于烘箱內60 ℃烘干至恒生，經脫殼、研磨后過0.15 mm尼龍網篩后儲存于塑料自封袋中，以備后續(xù)測定稻米中重金屬的含量。

1.3 測定方法

土壤pH采用去離子水提取(水土質量比2.5:1)，采用梅特勒SevenMulti型pH計進行測定。采用萬分之一天平準確稱取0.200 0 g研磨過0.15 mm篩的土壤或稻米樣品，采用HNO3:H2O2:HF=5:2:1(v/v/v)和微波消解儀(Mars 6, CEM Crop.,美國)進行消解，用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS) (PlasmaQuant MS, Analytik Jena, 德國)測定溶液中重金屬離子含量。土壤中重金屬形態(tài)分析采用Tessier A等[14]連續(xù)提取法分為可交換態(tài)(F1)、碳酸鹽結合態(tài)(F2)、鐵錳氧化物結合態(tài)(F3)、有機結合態(tài)(F4)和殘渣態(tài)(F5)。

1.4 數據分析

所有數據均采用Microsoft Excel 2013進行整理，采用SPSS 22.0軟件進行數據顯著差異分析，采用Origin 2021軟件進行數據作圖。

2 結果與分析

2.1 土壤調理劑對水稻產量的影響

由圖1可以看出，與不施肥CK相比，常規(guī)施肥和土壤調理劑處理顯著增加了稻谷產量和水稻秸稈生物量。嘉興試驗基地中，2016年至2018年連續(xù)3年測產數據顯示，與對照CK相比，常規(guī)施肥使稻谷產量分別增加了11.16%、12.34%和14.13%，使水稻秸稈生物量分別增加了9.26%、11.39%和12.26%；而土壤調理劑使稻谷產量增加了11.25%～14.16%、12.51%～14.35%和16.36%～17.76%，使水稻秸稈生物量分別增加了10.01%～13.19%、14.49%～16.48%和14.85%～17.18%。金華試驗基地中，連續(xù)3年測產數據顯著，與CK相比，常規(guī)施肥使稻谷產量分別增加了4.13%、12.42%和15.86%，使水稻秸稈生物量分別增加了8.71%、7.41%和17.00%；而土壤調理劑使稻谷產量分別增加了7.30%～10.12%、16.49%～16.58%和20.58%～21.96%，使水稻秸稈生物量分別增加了12.10%～13.71%、9.31%～10.74%和19.42%～20.87%。由嘉興和金華兩處基地連續(xù)3年試驗結果可以看出，土壤調理劑對稻谷產量和水稻秸稈生物量的增加效果略高于常規(guī)施肥處理，且水稻產量隨著土壤調理劑施用量的增加呈現增加的趨勢。

圖1 土壤調理劑對水稻稻谷(A)和秸稈(B)產量的影響

2.2 土壤調理劑對土壤pH的影響

從圖2可以看出，在嘉興試驗基地種植水稻過程中，與對照空白(CK)相比，常規(guī)施肥處理(CT)使稻田土壤pH下降了0.15～0.18個單位；而施用植酸修飾復合生物炭土壤調理劑(BT)可顯著增加稻田土壤pH值，2016至2018連續(xù)3年監(jiān)測結果顯示，與CK相比，施用BT使稻田土壤pH值分別增加了0.24～0.38、0.24～0.43和0.25～0.57個單位。在金華試驗基地種植水稻過程中，與CK相比，單施CT處理使稻田土壤pH值下降了0.02～0.07個單位；而施用BT可顯著增加稻田土壤pH值，連續(xù)3年監(jiān)測結果顯示，施用BT使稻田土壤pH值分別增加了0.21～0.38、0.22～0.41和0.22～0.46個單位。由嘉興和金華兩處基地連續(xù)3年試驗結果可以看出，常規(guī)施肥對土壤pH有一定的降低趨勢；施用土壤調理劑BT可顯著增加稻田土壤pH值，且土壤pH值隨著BT施用量的增加而顯著增加。

圖2 土壤調理劑對水稻成熟期土壤pH值的影響

2.3 土壤調理劑對土壤Cd形態(tài)轉化的影響

由圖3可以看出，嘉興和金華兩處試驗基地土壤中Cd主要以鐵錳氧化物結合態(tài)(F3)為主，其次為殘渣態(tài)(F5)和可交換態(tài)(F1)。土壤中Cd的各種形態(tài)中，最容易被水稻吸收利用的是F1，而其他四種形態(tài)結合的重金屬生物有效性依次降低。在嘉興試驗基地中，2016年至2018年，CK處理土壤中F1-Cd形態(tài)百分比含量分別為17.89%、16.27%和14.54%，CT處理土壤中F1-Cd形態(tài)百分比含量分別為18.72%、16.93%和15.86%，BT處理土壤中F1-Cd形態(tài)百分比含量分別為6.88%～8.36%、6.17%～6.92%和5.28%～6.35%；CK處理中F3-Cd形態(tài)百分比含量分別為55.75%、57.78%和59.27%，CT處理中F3-Cd形態(tài)百分比含量分別為56.80%、57.75%和57.92%，BT處理中F3-Cd形態(tài)百分比含量分別為63.34%～63.68%、64.25%～62.50%和63.68%～63.20%。而在金華試驗基地中，2016年至2018年，CK處理中土壤中F1-Cd形態(tài)百分比含量分別為17.64%、16.21%和15.40%，CT處理土壤中F1-Cd形態(tài)百分比含量分別為18.23%、17.53%和16.96%，BT處理土壤中F1-Cd形態(tài)百分比含量分別為6.67%～8.42%、6.79%～7.73%和5.62%～6.67%；CK處理中F3-Cd形態(tài)百分比含量分別為56.85%、57.07%和58.30%，CT處理中F3-Cd形態(tài)百分比含量分別為57.58%、57.39%和56.40%，BT處理中F3-Cd形態(tài)百分比含量分別為65.46%～65.98%、64.64%～65.03%和66.67%～66.85%。

圖3 土壤調理劑對嘉興(A)和金華(B)土壤Cd形態(tài)轉化的影響

由嘉興和金華兩處基地連續(xù)3年試驗結果可以看出，與CK相比，常規(guī)施肥處理略微增加了土壤中交換態(tài)Cd的含量，而土壤調理劑可顯著降低土壤中可交換態(tài)Cd的含量。土壤調理劑通過將土壤中Cd的形態(tài)由交換態(tài)向鐵錳氧化物結合態(tài)轉化，從而降低了土壤中Cd的生物有效性，可減少水稻對Cd的吸收積累。

2.4 土壤調理劑對稻米Cd含量的影響

由圖4可以看出，嘉興和金華兩處試驗基地中，對照和常規(guī)施肥處理組水稻糙米中全Cd含量都超過了《食品安全國家標準食品中污染物限量》(GB 2762-2017)規(guī)定的0.2 mg·kg-1，而施用植酸修飾復合生物炭土壤調理劑處理使稻米中Cd的含量達標。2016年至2018年連續(xù)3年的監(jiān)測數據顯示，與CK相比，施用CT使嘉興基地稻米Cd含量分別增加了0.58%、1.19%和1.53%，使金華基地稻米Cd含量分別增加了0.93%、1.17%和0.31%；而施用BT使嘉興試驗基地稻米Cd含量分別下降了51.02%～60.93%、51.63%～60.53%和51.53%～59.82%，同時使金華試驗基地稻米Cd含量分別下降了50.31%～54.32%、54.23%～57.73%和55.86%～62.35%。由嘉興和金華兩處基地連續(xù)3年試驗結果可以看出，與CK相比，常規(guī)施肥可在一定程度上增加稻米Cd的含量，而施用植酸修飾復合生物炭土壤調理劑可顯著降低稻米Cd的含量，并符合食品安全國家標準限量值0.2 mg·kg-1以下，實現了Cd污染稻田土壤種植水稻的安全生產。

圖4 土壤調理劑對稻米中Cd含量的影響

3 討論

從連續(xù)3年的田間試驗結果可以看出，施用BT可以顯著增加稻田土壤的pH值，且隨其施用量的增加而顯著增加。這是由于植酸修飾復合生物炭土壤調理劑中含有氧化鈣、碳酸鈣等堿性物質，在施入土壤后會釋放羥基離子、碳酸根等中和土壤酸性離子，形成石灰效應提高土壤pH值[15]；而生物炭吸附位點上的鈣、鎂、鉀等元素會被Cd取代，進而促進土壤pH值的增加[16]。有研究表明，土壤pH是控制土壤Cd的形態(tài)、溶解度、遷移率和植物有效性的主要參數[17,18]。土壤施用堿性物料，在提高土壤pH的同時，可通過化學沉淀、離子交換等方式降低土壤中Cd離子濃度[19,20]。土壤pH值增加會促進土壤中有效態(tài)Cd向植物難以利用的難溶態(tài)Cd形態(tài)轉化[11]，這也驗證了我們的試驗結果，即施用土壤調理劑后使土壤中可交換態(tài)Cd向鐵錳氧化物結合態(tài)轉化?？傮w來看，植酸修飾復合生物炭土壤調理劑可顯著提升兩處試驗基地土壤pH值，并顯著降低土壤中容易被植物吸收利用的交換態(tài)Cd的含量，從而降低土壤中Cd的生物有效性，減少了水稻對Cd的吸收積累，達到鈍化修復土壤中Cd污染的效果。

土壤-作物系統(tǒng)中重金屬的遷移能力和生物毒性，不僅與其總量相關，更大程度上由其化學形態(tài)分布決定，不同結合形態(tài)的重金屬所產生的環(huán)境效應不同，直接影響到重金屬的生物可利用性。如可交換態(tài)重金屬具有最高生物有效性，可以用來評估該重金屬的生物可利用程度，碳酸鹽結合態(tài)、鐵錳氧化物結合態(tài)和有機結合態(tài)被定義為潛在可利用組分，而殘渣態(tài)的生物有效性最低，在短時間內不會轉化為溶解態(tài)，較為穩(wěn)定[21-23]。研究結果表明，在酸性土壤添加石灰、有機肥、生物炭等堿性材料可以增加土壤pH值，降低土壤中可交換態(tài)重金屬的含量，使其向植物難利用形態(tài)轉化[24,25]。Markovi? J等[26]研究也發(fā)現，向Cd污染土壤施加生物炭后，顯著增加土壤pH值，使土壤中Cd的形態(tài)發(fā)生重新分配，即Cd的形態(tài)由可交換態(tài)向鐵錳氧化物結合態(tài)轉化。Liu GF等[27]研究發(fā)現，在酸性Cd污染土壤施用堿性土壤調理劑造成土壤pH增加，降低土壤氧化能力，從而增強土壤鐵錳氧化物對Cd的吸附。本研究中，嘉興和金華兩處試驗基地對照處理土壤中F1-Cd含量較高，容易被水稻吸收利用，而施用植酸修飾復合生物炭土壤調理劑均能顯著增加土壤pH值，降低土壤中交換態(tài)Cd的含量，并使其向水稻較難利用的鐵錳氧化物結合態(tài)轉化，而其他三種形態(tài)的Cd沒有發(fā)生明顯變化。

水稻是對重金屬Cd吸收最強的大宗谷類作物，但水稻對Cd的吸收受土壤Cd含量和理化性質的影響[28]。施用土壤調理劑可以調節(jié)酸性土壤pH值，從而影響土壤中有效態(tài)Cd含量的變化。本研究中施用植酸修飾復合生物炭土壤調理劑后土壤pH值增加、可交換態(tài)Cd含量和稻米中Cd含量下降。研究表明稻米Cd含量與土壤F1-Cd含量呈顯著正相關，而土壤中可交換態(tài)Cd和稻米Cd含量與土壤pH值呈顯著負相關[24]。土壤pH是影響土壤Cd生物有效性和稻米吸收的重要因素[16]。本研究所采用土壤調理劑富含鈣、鎂、磷等養(yǎng)分元素，對水稻產量有一定的增產作用[29,30]；土壤調理劑中復合的石灰組分可以中和土壤酸度，增加土壤pH值，而生物炭組分可能通過離子交換、表面絡合、沉淀等作用鈍化土壤中Cd的生物有效性，從而減少土壤中有效態(tài)Cd向稻米的遷移和積累[24,31]。從嘉興和金華兩處試驗得出，本研究所用的土壤調理劑施用量在1.5 t·hm-2時即可顯著降低稻米中Cd的含量，并使稻米中Cd的含量符合食品衛(wèi)生國家標準限量值要求，實現區(qū)域Cd污染土壤的安全生產，保障糧食安全。

4 結論

（1）與對照相比，施用土壤調理劑分別使嘉興和金華兩處試驗基地土壤增加0.24～0.57和0.21～0.46個pH單位，該土壤調理劑具有良好的中和土壤酸化能力；

（2）施用土壤調理劑可顯著降低土壤中可交換態(tài)Cd的含量，使土壤中Cd的形態(tài)由可交換態(tài)向鐵錳氧化物結合態(tài)轉化，從而降低了土壤中有效態(tài)Cd的含量；

（3）施用土壤調理劑使嘉興和金華兩處基地種植稻米Cd降低60%以上，稻米Cd含量符合食品衛(wèi)生國家限量要求，且對水稻生物量無顯著影響。

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Effect of Phytic Acid-modified Composite Biochar on Immobilization of Paddy Soils Polluted by Cadmium

PAN Jian-qing1,2, JI Wei-ying3*, GU Jia-tao4, LI Wen-jin1, DIAO Cheng-mei1, CUI Zhong-hua1, LI Zhang-tao1

1310023,2313199,3310020,4310020,

The soil pollution of the farmland in China has gradually entered into a serious state. In order to reduce the bioavailability of soil cadmium (Cd) as well as the accumulation of Cd in rice grain, and ensure the safe utilization of Cd-contaminated paddy soil. A three-year field experiment was conducted in Cd-contaminated paddy soils in Jiaxing and Jinhua, Zhejiang province, to study the effects of phytic acid-modified composite biochar on the migration and transformation of Cd in paddy soils under different application rates. The results demonstrated that compared with no fertilization and conventional fertilization, the application of phytic acid-modified composite biochar significantly increased soil pH value. The concentrations of soil exchangeable Cd in Jiaxing and Jinhua were reduced by 53.57%-64.84% and 52.43%-65.17%, respectively. Furthermore, the accumulation of Cd in rice grains were significantly reduced, and the application of phytic acid-modified composite biochar increased the rice plant biomass. In general, the application of phytic acid-modified composite biochar can neutralize soil acidification, and transform the exchangeable fraction of Cd into iron-manganese oxide fraction. Therefore, the bioavailability of soil Cd and the accumulation of Cd in rice grains were reduced, and the concentration of Cd in rice grains were below 0.2 mg kg-1. The results of this study can provide technical support for regional food security production.

Phytic acid modification; Biochar; heavy metal polution; soil immobilization

X53

A

1000-2324(2023)04-0570-07

10.3969/j.issn.1000-2324.2023.04.013

2023-01-05

2023-02-06

浙江省基礎公益研究計劃項目(LGF21D010002);國家自然科學基金項目(42207018)

潘建清(1966-),男,大學本科,從事土肥、栽培技術研究和推廣. E-mail:zjcxpjq@126.com

通訊作者:Author for correspondence. E-mail:164206052@qq.com