李林祥,曾國強(qiáng),楊小峰,周春芝,*

(1. 軍事科學(xué)院防化研究院,北京 102205;2. 成都理工大學(xué)地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610059)

1 引言

γ能譜分析技術(shù)是指通過分析γ能譜所包含的不同能量成分的射線信息來推斷樣品中的同位素種類及含量,從而達(dá)到核素識別以及核素活度分析的目的,在工業(yè)材料探測、核事故處理以及環(huán)境輻射監(jiān)測等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1,2]。傳統(tǒng)的能譜分析方法主要是通過各種尋峰算法得到γ能譜中的全能峰信息,通過核素庫匹配,確定樣品中所含放射性核素的成分,實(shí)現(xiàn)定性分析;然后再通過全能峰面積等定量分析,進(jìn)一步計(jì)算出樣品中所含放射性核素的活度,從而實(shí)現(xiàn)定量分析[3]。傳統(tǒng)的γ能譜分析方法存在計(jì)算復(fù)雜、設(shè)置參數(shù)多,精度差等問題,尤其對于弱峰和疊峰,難以得到令人滿意的分析結(jié)果[4]。

近年來基于核素模板庫的全譜分析方法得到了廣泛的應(yīng)用。此方法主要是根據(jù)γ能譜的線性疊加特性[5],通過構(gòu)建γ能譜標(biāo)準(zhǔn)庫,采用線性回歸等方法擬合未知核素得到線性擬合系數(shù),通過權(quán)重系數(shù)判斷某種核素是否存在并得到其相對活度。Roemer等人構(gòu)建了γ能譜庫,并將其應(yīng)用于核素識別,證明了模擬γ能譜用于能譜分析的可行性,并分析了其對γ譜分析性能的影響[6];Carlevaro等人利用遺傳算法優(yōu)化線性擬合系數(shù),其計(jì)算結(jié)果可以很好的擬合核素的相對活度[7]。杜曉闖等人基于徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)仿真γ能譜模板庫,并使用集成模型,實(shí)現(xiàn)了核素識別,但模型計(jì)算結(jié)果中不包含核素活度的定量分析[8]。

為實(shí)現(xiàn)對γ能譜的定量分析,本文提出了基于自適應(yīng)鄰域粒子群算法(AN-PSO)的γ能譜分析方法。利用碲鋅鎘(CZT)探測器Monte Carlo模擬譜構(gòu)建標(biāo)準(zhǔn)γ能譜庫,分別對不同組分的CZT探測器模擬譜和實(shí)測譜進(jìn)行了分析,驗(yàn)證了基于AN-PSO算法對γ能譜進(jìn)行定量分析方法的可行性。同時也證明,利用γ模擬譜作為標(biāo)準(zhǔn)能譜也可以很好的應(yīng)用于γ能譜的定量分析。

2 理論基礎(chǔ)

2.1 γ能譜分析理論

由于γ能譜系統(tǒng)是一種線性時不變系統(tǒng),因此滿足線性疊加原理[5]:多種核素的混合γ能譜等于其中各種放射性核素的分立γ能譜的線性組合,即

(1)

式(1)中:Ni為含多種放射性核素樣品的混合γ能譜在第i道上的計(jì)數(shù);Rij為只含第j種放射性核素樣本的分立γ能譜在第i道的計(jì)數(shù);εi是由于噪聲等原因在能譜第i道上產(chǎn)生的計(jì)數(shù);αj為線性疊加系數(shù);N為待分析樣品中所含放射性核素的種類數(shù)。只要采用適當(dāng)?shù)乃惴ㄇ蟪鍪?1)中的線性疊加系數(shù),即可對γ能譜所含各核素成分進(jìn)行定性分析的同時進(jìn)行定量分析。

通過分析不難看出,對復(fù)雜核素伽馬能譜進(jìn)行分析可以看成一個優(yōu)化問題,即

(2)

式中,Nexp由探測器獲得的待分析樣品的實(shí)測γ能譜,Ncal根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)γ能譜矩陣R和線性疊加系數(shù)α的擬合譜,其值為

Ncal=Rα

(3)

2.2 粒子群算法

粒子群優(yōu)化算法(ParticleSwarm Optimization,PSO)是由Ebehart和Kennedy于1995年提出的一種隨機(jī)優(yōu)化算法,該算法源于對鳥群和魚群覓食行為的仿生模擬,具有工作原理簡單、程序?qū)崿F(xiàn)簡單、以及計(jì)算參數(shù)少等優(yōu)點(diǎn),被廣泛的應(yīng)用于科學(xué)和工程領(lǐng)域[9,10]。

(4)

(5)

其中:w為慣性權(quán)重;c1和c2為學(xué)習(xí)因子;r1和r2為均勻分布在[0,1]范圍內(nèi)的隨機(jī)數(shù)[11,12]。

2.3 自適應(yīng)鄰域粒子群算法

粒子群算法是是通過種群粒子之間以及粒子本身的進(jìn)行學(xué)習(xí),相互影響,通過不斷地迭代,到達(dá)最優(yōu)解的一種算法[13]。粒子的迭代更新主要包括“社會部份”和“自知部分”;不同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),粒子的學(xué)習(xí)以及迭代過程對最終結(jié)果具有較大的影響。如果種群中每個粒子的鄰域從迭代開始到停止都是固定不變的,即在種群迭代過程中,每個粒子的學(xué)習(xí)樣本是固定的,將導(dǎo)致種群陷入局部最優(yōu)解的概率增加。尤其在復(fù)雜核素識別問題中,由于核素譜峰位較為復(fù)雜,且統(tǒng)計(jì)性不好,更容易陷入局部最優(yōu)而導(dǎo)致無法正確給出核素分析結(jié)果[14]。

圖1 自適應(yīng)鄰域變換示意圖

為克服這個缺陷,本文提出使用自適應(yīng)鄰域PSO算法進(jìn)行核素識別,即在算法運(yùn)行過程中,每個粒子根據(jù)粒子自身對應(yīng)的適應(yīng)函數(shù)值進(jìn)行動態(tài)的組建鄰居。粒子之間關(guān)系的遠(yuǎn)近可以用粒子間的距離來度量,即每個粒子的鄰居按照粒子之間的歐氏距離進(jìn)行選擇[15]。則有當(dāng)前粒子的鄰居可以由下式確定

(6)

其中,Disi(t)表示在迭代時刻t當(dāng)前粒子i與種群中其它粒子的距離的集合;M表示種群規(guī)模;neii(t)表示在迭代時刻t,當(dāng)前粒子i的鄰域的集合;n表示粒子i擁有的鄰域個數(shù),本算法模型中取n=M/3;arg(C)表示得到元素C的索引值;sort(A)表示對集合A中的元素按從小到大順序排序。

在算法運(yùn)行過程中通過對鄰域的動態(tài)調(diào)整,增加粒子群學(xué)習(xí)樣本的多樣性,使得算法能夠跳出局部最優(yōu),提高全局最優(yōu)搜索能力。具體地,自適應(yīng)動態(tài)鄰域PSO算法執(zhí)行步驟如下:

3）許多醫(yī)學(xué)院校目前實(shí)驗(yàn)室安全檢查表檢查項(xiàng)目不齊全，定量分析不足。大多數(shù)醫(yī)學(xué)院校實(shí)驗(yàn)室安全管理目前沒有專門的安全檢查表。而現(xiàn)有的年度實(shí)驗(yàn)室工作檢查表中所覆蓋范圍嚴(yán)重不足，評估標(biāo)準(zhǔn)也是以定性為主，存在很大的主觀性。

AlgorithmAN-PSO

Step1:初始化種群參數(shù);

Step2:適應(yīng)度值檢測;

Step3:全局最優(yōu)和局部最優(yōu)更新;

Step4:如果達(dá)到終止條件,則結(jié)束;否則進(jìn)行下一步;

Step5:粒子速度和位置更新;

Step6:判斷距上次鄰域調(diào)整經(jīng)過的迭代次數(shù),若達(dá)到,則進(jìn)行鄰域調(diào)整;

Step7:轉(zhuǎn)入步驟Step2,繼續(xù)進(jìn)行循環(huán)迭代。

3 實(shí)驗(yàn)過程及結(jié)果分析

3.1 標(biāo)準(zhǔn)能譜數(shù)據(jù)庫構(gòu)建

表1 Monte Carlo模擬各核素粒子以及能譜數(shù)據(jù)

圖2 部分核素的模擬能譜圖

3.2 模擬γ能譜分析

利用所構(gòu)建的能譜響應(yīng)模型模擬得到了五組γ譜數(shù)據(jù),分別為133Ba、60Co兩種核素的單核素譜;241Am、137Cs兩種核素的疊加譜;133Ba、152Eu兩種核素的疊加譜;以及241Am、133Ba、60Co三核素疊加譜。然后利用AN-PSO算法進(jìn)行分析,計(jì)算結(jié)果見表2,各模擬譜與AN-PSO算法得到的最后擬合譜按計(jì)數(shù)最大值歸一化結(jié)果如圖3。

表2 模擬γ能譜分析結(jié)果

根據(jù)表2的結(jié)果可以看出,AN-PSO算法可以用于模擬γ能譜的定量分析,而且具有較好的效果,各核素活度平均分析誤差為2.46%,相對活度的平均分析誤差為1.47%。對于不同的核素組分的放射源γ能譜,AN-PSO算法均給出了正確的分析結(jié)果,得到了能譜中包含的核素成分,以及相應(yīng)核素發(fā)生衰變的粒子數(shù)。從圖3中也可以看出,AN-PSO算法得到的擬合譜與原始模擬譜吻合程度較高。Data2的分析結(jié)果中出現(xiàn)了誤分析的核素152Eu,但其核素的全譜計(jì)數(shù)僅為5199,相對于整個能譜全譜計(jì)數(shù)值較小,相對活度僅為1.09%。

3.3 實(shí)測γ能譜分析

為進(jìn)一步研究算法的適用性,利用構(gòu)建的精細(xì)γ射線能譜響應(yīng)模型得到模擬γ能譜作為標(biāo)準(zhǔn)譜,對CZT探測器的實(shí)測譜進(jìn)行了分析。測量系統(tǒng)由CZT探測器、多道脈沖幅度分析儀、電荷靈敏前置放大器、高壓模塊組成。為實(shí)現(xiàn)通過核素全譜計(jì)數(shù)計(jì)算相應(yīng)核素的活度,首先使用實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有的241Am、133Ba、137Cs、60Co、152Eu五種放射源對探測器探測效率進(jìn)行刻度。表3列出了實(shí)驗(yàn)中使用的放射性核素及其活度情況,以及計(jì)數(shù)率刻度情況。

表3 放射性核素計(jì)數(shù)率刻度結(jié)果

實(shí)驗(yàn)中,使用測量系統(tǒng)共得到了7組核素組分不同、測量時間不同、統(tǒng)計(jì)性有所區(qū)別的γ能譜數(shù)據(jù),并使用AN-PSO算法進(jìn)行分析,各γ能譜數(shù)據(jù)情況以及分析結(jié)果如表4所示。

表4 實(shí)測譜分析結(jié)果

分析表4結(jié)果可知,基于模擬γ能譜模板庫的AN-PSO算法對γ能譜的分析也具有較好的效果,核素的活度平均分析誤差為7.82%,相對活度平均分析誤差為3.30%。γ能譜中各核素組分的相對活度值已經(jīng)非常接近實(shí)際核素的相對活度。由于模擬γ能譜與實(shí)測譜存在一定誤差,以模擬γ能譜作為標(biāo)準(zhǔn)譜對實(shí)測γ能譜進(jìn)行分析,誤差相對于對模擬γ能譜的分析要大一些。考慮到實(shí)際應(yīng)用中很多場景無法提前得到實(shí)測譜作為標(biāo)準(zhǔn)譜,模擬γ能譜作為標(biāo)準(zhǔn)譜進(jìn)行能譜分析具有較廣泛的實(shí)際應(yīng)用價值。

從Data6、Data7、Data8三組能譜數(shù)據(jù)的分析結(jié)果來看,γ能譜的統(tǒng)計(jì)特性對AN-PSO算法性能具有一定的影響的影響。從圖4中可以看出,隨著測量時間的延長、能譜計(jì)數(shù)增大,能譜的統(tǒng)計(jì)特性逐漸變好、能譜分析的效果也有顯著提高。測量時間為10s時,137Cs的活度誤差為7.32%,而當(dāng)測量時間達(dá)到60s時,137Cs的活度誤差降低到了3.34%。這一點(diǎn)從Data4和Data5兩組能譜數(shù)據(jù)的分析結(jié)果也可以看出。

圖4 Data3、Data4、Data5三組數(shù)據(jù)AN-PSO算法擬合結(jié)果

進(jìn)一步分析AN-PSO算法對混合核素能譜的分析能力。如圖5所示,分別為Data9、Data11、Data12三組能譜數(shù)據(jù)的擬合結(jié)果。從圖中可以看出,僅有Data4中133Ba的81keV全能峰以及Data12中的133Ba的81keV全能峰、152Eu的121.8keV全能峰能夠被觀察到且計(jì)數(shù)較少以外,其它分支的全能峰均幾乎不可見。說明AN-PSO算法對弱峰具有很好的識別能力,當(dāng)然從表4中詳細(xì)計(jì)算值可以看出,當(dāng)某種核素計(jì)數(shù)過小時,核素的活度分析誤差會增大。此外,從分析結(jié)果來看,AN-PSO算法對152Eu以及133Ba這種能量分支比較多,容易出現(xiàn)重疊峰的分析也具有較好的效果。

圖5 Data4、Data6、Data7三組數(shù)據(jù)AN-PSO算法擬合結(jié)果

4 結(jié)論

本文提出了一種基于自適應(yīng)粒子群算法(AN-PSO)的γ能譜定量分析方法。結(jié)果表明,該算法能夠準(zhǔn)確分析出γ能譜中的核素成分,并給出核素的活度以及能譜中各核素組分的相對活度。該算法對模擬γ譜的分析的活度平均分析誤差為2.46%;基于CZT探測器模擬γ能譜庫,對CZT探測器實(shí)測譜進(jìn)行分析,平均分析誤差為7.82%;隨著全譜計(jì)數(shù)提高,分析誤差還可進(jìn)一步降低;該算法不受重峰影響,對弱峰也具有一定的識別能力;在而且在沒有足夠放射源刻度的情況下,也可用于γ核素識別,具有廣闊的應(yīng)用前景。下一步可以考慮進(jìn)一步精細(xì)化模擬譜以及完善γ能譜庫,并將該方法用于準(zhǔn)實(shí)時γ能譜測量及分析系統(tǒng)。