車佳殷 陳超 李衛(wèi)艷 李維 陳彥軍

1) (河北地質(zhì)大學(xué)數(shù)理學(xué)院,河北省光電信息與地球探測技術(shù)重點實驗室,石家莊 050031)

2) (陜西師范大學(xué)物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,西安 710119)

3) (邢臺學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,邢臺 054001)

4) (中國空間技術(shù)研究院,北京空間機(jī)電研究所,北京 100094)

1 引言

阿秒光學(xué)是近二十年來伴隨著超強(qiáng)超短激光脈沖技術(shù)的快速發(fā)展而興起的一門學(xué)科,其研究在阿秒尺度測量和操控物質(zhì)內(nèi)部電子運動的手段和理論,為人類認(rèn)識微觀世界提供了嶄新工具.超強(qiáng)超短激光脈沖與物質(zhì)相互作用[1,2]會產(chǎn)生豐富的超快物理現(xiàn)象,如閾上電離[3?6]、高次諧波輻射[7?10]和非次序雙電離[11?13]等.人們進(jìn)一步把這些現(xiàn)象用于超快探測[14,15],發(fā)展了可用于研究隧穿時間的阿秒鐘技術(shù)[16]、可用于監(jiān)測散射電子運動軌道的高次諧波光譜技術(shù)[17]以及可用于探測電子Wigner時間延遲的阿秒條紋相機(jī)技術(shù)[18]、RABBITT 方法[19,20]等.雖然阿秒測量取得了一系列令人鼓舞的發(fā)現(xiàn)和成果,但仍處于發(fā)展的初始階段[21],存在一系列亟需解決的問題.目前阿秒測量遇到的關(guān)鍵問題主要分為以下三個方面.

1)理論上,量子力學(xué)中沒有時間算符,對時間的“測量”是量子力學(xué)的基本問題[22?24].這就使得即使對于簡單的系統(tǒng),對新的阿秒測量結(jié)果的解釋也很復(fù)雜,引出了許多概念和理論上的問題,諸如哪些時間信息可以獲取,哪些過程可以操控,短期動力學(xué)如何決定更復(fù)雜系統(tǒng)的電子特性等.其中一個基本的概念問題是在光電效應(yīng)過程中,電子吸收一個光子是否需要時間,或者從量子角度說,電子波函數(shù)是否對光吸收事件存在響應(yīng)時間,從而導(dǎo)致電離時間延遲.對于單光子電離(一類弱場誘導(dǎo)的光電效應(yīng)),阿秒條紋實驗測量到了Ne 原子價電子和內(nèi)層電子的相對電離時間延遲,并指出這一延遲對應(yīng)Wigner 時間延遲[23].但相關(guān)實驗也引出了許多問題: 首先,實驗測量到的條紋移動無嚴(yán)格理論將其與Wigner 時間延遲對應(yīng)[24];其次,Wigner 時間延遲對應(yīng)與電子自由運動情況相比下電子波包的額外量子相位偏移,而不是吸收光子的實際時間[25];最后,實驗得到的只是相對延遲,而不是絕對延遲.對于強(qiáng)場隧穿電離(一種強(qiáng)場誘導(dǎo)的光電效應(yīng)),阿秒鐘實驗測量到了He 原子隧穿電離時間延遲的上限為幾十個阿秒[25],但也引出了許多問題: 首先,對另外原子的一些實驗給出了不同的結(jié)果,即不存在隧穿時間延遲[26,27];其次,沒有嚴(yán)格的理論來建立實驗觀測量(即光電子動量分布(photoelectron momentum distribution,PMD)偏移角)與隧穿時間延遲的映射關(guān)系[27];最后,沒有統(tǒng)一的理論可以定量描述針對不同原子分子和不同激光參數(shù)測量到的偏轉(zhuǎn)角[25?30].

2)實驗上,目前的超快測量技術(shù)無法直接實現(xiàn)對過程的阿秒分辨,而需要通過理論模型從實驗觀測量反演時間信息.超快探測實驗觀測光與物質(zhì)相互作用結(jié)束后系統(tǒng)的頻域信息,比如光電子譜、光輻射譜(諧波譜)或光吸收譜,然后通過建立的理論模型從這些譜中反演電子運動的阿秒時間信息,進(jìn)而實現(xiàn)阿秒分辨測量[16,17].因此,理論模型在目前的阿秒探測方案中具有關(guān)鍵作用,理論模型的精確性將決定反演信息的精確性[31],進(jìn)而直接影響對實驗結(jié)果的解釋或者對所測量過程的描述.上面討論的阿秒條紋實驗和阿秒鐘實驗?zāi)壳按嬖诘膯栴},很大程度上也源于沒有精確統(tǒng)一的理論模型描述相關(guān)過程,進(jìn)而也無法建立觀測量和時間之間的精確唯一的映射.

3)研究對象上,目前的阿秒探測主要集中在原子,對于分布更廣泛、結(jié)構(gòu)更豐富的分子的探測亟需深入.分子特別是極性分子[32,33],由于具有更多的自由度,其在強(qiáng)激光場中會呈現(xiàn)許多新的效應(yīng),例如兩中心干涉[34]、準(zhǔn)直和取向[35,36]、固有偶極子[37]和核的振動[38]等.對于復(fù)雜的分子,例如陀螺分子,還具有不同的構(gòu)型.在關(guān)于分子的阿秒探測中,需要充分考慮上述分子特有的效應(yīng),發(fā)展適合的理論模型以描述、尋找適合的特征量以表征、構(gòu)建適合的探測方案以測量上述效應(yīng).上述效應(yīng)本身除了可作為阿秒探測的“對象”,還能作為有效手段去獲取系統(tǒng)結(jié)構(gòu)或動力學(xué)信息.

理論模型在阿秒測量實驗中起到了關(guān)鍵的作用.目前人們常用的模型包括半經(jīng)典模型[3,9]和量子[5,6]的強(qiáng)場近似模型.這些模型通過電子軌道概念(包括長軌道和短軌道)描述電子的運動,即針對每一個頻域觀測量,比如光電子動量或諧波能量,在時域上都有確定的電離時間(以及返回時間)與之對應(yīng),因此在擬觀測過程的頻域和時域之間建立起了聯(lián)系[31].根據(jù)這些電子軌道,即可通過頻域觀測量反演系統(tǒng)時間信息.通常的強(qiáng)場理論模型未考慮庫侖效應(yīng),而相關(guān)研究已表明[39,40]該效應(yīng)對系統(tǒng)的光電子能譜[41]、動量譜[42]和角分布[16]等都具有重要影響.近些年來,已經(jīng)發(fā)展了包含庫侖效應(yīng)的針對強(qiáng)場電離的半經(jīng)典或量子理論模型[39,42].這些模型對于理解電子在激光場和庫侖場共同作用下的超快動力學(xué)起到了重要作用.然而由于強(qiáng)場電離過程涉及庫侖-電子-外場三體之間復(fù)雜的相互作用,對此過程中庫侖效應(yīng)的解析描述一直是理論的難點,不同的近似處理會給出觀測量和時間之間不同的映射.

關(guān)于上述問題,本文提出了針對原子強(qiáng)場電離的響應(yīng)時間理論[43],響應(yīng)時間對應(yīng)于可測量的庫侖-電子-外場三體強(qiáng)相互作用時間,可在量子和經(jīng)典邊界處確定.從系統(tǒng)對稱性出發(fā),引入位力定理和沖量定理便可得到由系統(tǒng)基本參數(shù)決定的響應(yīng)時間公式,進(jìn)而得到時間和觀測量之間的簡單映射.該理論能定量重現(xiàn)近年來系列阿秒鐘實驗曲線,為相關(guān)實驗現(xiàn)象提供了統(tǒng)一的理論框架.

2 理論方法

接下來詳細(xì)介紹強(qiáng)場響應(yīng)時間理論模型,該模型基于強(qiáng)場近似(SFA)[5],但進(jìn)一步考慮了庫侖效應(yīng)[39,42,44].響應(yīng)時間理論模型考慮母核附近電子感受到的主要庫侖效應(yīng),假設(shè)在隧穿出口電子處于一個過渡態(tài)(高里德伯態(tài)),該狀態(tài)同時具有束縛態(tài)和連續(xù)態(tài)的性質(zhì).隧穿電子從該過渡態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殡婋x態(tài)需要一段有限的時間(響應(yīng)時間).這個時間又可以表征為庫侖誘導(dǎo)的電離時間延遲,結(jié)合位力定理和沖量定理,給出了該延遲時間的解析表達(dá),并進(jìn)一步建立了實驗觀測量與電離時間之間清晰的映射關(guān)系.該映射關(guān)系為人們定量研究強(qiáng)場光電效應(yīng)響應(yīng)時間提供了一個簡單的工具.

2.1 不包含庫侖的動量-時間映射關(guān)系

結(jié)合強(qiáng)場近似(SFA)鞍點理論[5,6],對強(qiáng)場電離事件起到主要貢獻(xiàn)的是一系列特定的電子軌道,這些軌道對應(yīng)的光電子動量p滿足以下鞍點方程:

其中A(t) 是電場E(t) 的矢勢.時間ts=t0+itx是復(fù)數(shù),實部t0又可以理解為隧穿出射時間.當(dāng)不考慮庫侖效應(yīng)的時候,隧穿出射時間t0就對應(yīng)于電子的電離時間.取(1)式中電離能Ip=0,可以得到Simple-Man (SM)模型的動量時間映射關(guān)系:

對于真實的原子情況Ip≠0,可以給出SFA關(guān)于動量時間的映射關(guān)系:

其中,v(t0)=p+A(t0) 是隧穿出點位置r0≡r(t0)=處電子的初速度[45].該速度反映了電子隧穿的基本量子效應(yīng).對應(yīng)于電子軌道 (p,t0) 的復(fù)振幅表示為c(p,t0)≡c(p,ts)～e-b,其中b是準(zhǔn)經(jīng)典作用量Ip}dt′的虛部[5].

2.2 包含庫侖的動量-時間映射關(guān)系

阿秒鐘實驗巧妙地運用橢圓偏振激光場中PMD 的偏轉(zhuǎn)角作為特征量來提取電子隧穿時間信息[16,25,26,29,30].橢圓偏振激光場具有以下形式:

其中,

EL對應(yīng)于脈沖峰值強(qiáng)度I的最大激光振幅.ε是橢偏率,ω是激光頻率,f(t) 是包絡(luò)函數(shù).可以通過對比理論和實驗得到的橢偏場中的PMD 偏轉(zhuǎn)角及相關(guān)動量來檢驗理論模型的準(zhǔn)確性.

強(qiáng)橢圓偏振激光場作用下電子的隧穿位置可粗略估計為r0≈Ip/E0.對于實驗中通常用到的激光參數(shù)(如He 原子在強(qiáng)度I=5×1014W·cm-2、橢偏率ε=0.87 的激光場中),電子的隧穿出點距離母核中心約10 a.u..在這個位置,哈密頓量H0=p2/2+V(r)的一系列高能束縛態(tài)占有較大的概率.因此假設(shè)對于一個真實的原子,在隧穿出點r(t0)附近,具有動量p的隧穿電子波包是由一系列H0的高能束縛態(tài)構(gòu)成的.換言之,在t0時刻隧穿電子處于一個準(zhǔn)束縛態(tài),其中|n〉是H0的本征態(tài).這個準(zhǔn)束縛態(tài)近似滿足位力定理,即.實際上,

其中,非對角項對于平均勢能的貢獻(xiàn)為

實際計算中,不同非對角項之間相互抵消,而且一個非對角項的振幅絕對值一般情況下小于對應(yīng)的對角項.所以,〈V(r)/2〉n≠m的振幅通常小于〈V(r)/2〉,后者既包含了對角項又包含了非對角項的貢獻(xiàn).

根據(jù)前面的介紹,準(zhǔn)束縛態(tài)還具有連續(xù)態(tài)的性質(zhì).接下來延續(xù)SFA 的觀點,認(rèn)為電子在t0時刻隧穿出壘,可以將其視為一個自由粒子.進(jìn)一步假設(shè)考慮庫侖效應(yīng)的時候,可以將束縛電子波包當(dāng)作一個具有庫侖誘導(dǎo)速度vi的準(zhǔn)粒子進(jìn)行處理.庫侖誘導(dǎo)速度vi滿足vi=-|vi|r0/r0,其中,且

這里,nf=2,3 是單電子系統(tǒng)的自由度.隧穿出點處庫侖誘導(dǎo)速度vi與激光場誘導(dǎo)的初速度v(t0) 方向相反.再根據(jù)SM 圖像[9],準(zhǔn)自由粒子在t0時刻沿著總電場E(t) 的方向發(fā)生隧穿之后,具有一個激光誘導(dǎo)的初速度v(t0) 和一個庫侖誘導(dǎo)的初速度vi,滿足下面的映射關(guān)系:

其中,p′是庫侖修正的隧穿電子漂移動量,速度vi描述了隧穿過程中電子靠近核感受到的庫侖勢的影響.另外,研究表明相比于SFA,強(qiáng)場電離過程中的庫侖效應(yīng)表現(xiàn)為一個電離時間延遲[31].考慮該延遲效應(yīng),假設(shè)從t0時刻到ti=t0+τ時刻關(guān)系式-A(ti)?vi-A(t0) 成立.進(jìn)一步可以得到:

結(jié)合(4)式和(5)式可以知道,與速度vi相關(guān)的庫侖效應(yīng)在電離時間ti和隧穿時間t0之間誘導(dǎo)產(chǎn)生了一個延遲τ.在時間ti之后,隧穿電子自由,且初速度滿足v(ti)≡v(t0),電子僅在激光場的作用下運動,可以忽略庫侖效應(yīng)的影響.

結(jié)合上面的討論,延遲τ可以被進(jìn)一步理解為強(qiáng)場光電效應(yīng)中原子內(nèi)部電子對光的可觀測響應(yīng)時間.具體來說,由于庫侖勢的存在,電子在時間t0到達(dá)隧穿出點并未立即自由.在激光場的作用下,電子波包需要一段有限的響應(yīng)時間(對應(yīng)延遲τ)從一個同時具有束縛態(tài)和連續(xù)態(tài)性質(zhì)的準(zhǔn)束縛態(tài)演變?yōu)闊o庫侖的電離態(tài).在實際處理中,時間t0之前的隧穿過程通過SFA 鞍點理論進(jìn)行描述,隧穿不需要時間;電離時間ti之后,可以忽略庫侖效應(yīng);因此,延遲τ(響應(yīng)時間)包含了電子、核以及光子三體強(qiáng)相互作用所有的可觀測時間.

2.3 包含庫侖的角度-時間映射關(guān)系

在阿秒鐘實驗中,PMD 偏轉(zhuǎn)角通常是針對具有最大振幅的最可幾軌道(MPR)定義的.MPR對應(yīng)特定的電子軌道 (p,t0),其中t0是橢偏光主場的峰值時刻|Ex(t0)|=E0.而且對于MPR,沿著主場方向的初速度vx(t0)=0,沿著副場方向的初速度vy(t0) 由于非絕熱效應(yīng)不為零[28].結(jié)合(5)式可以得到MPR 動量分布偏轉(zhuǎn)角的表達(dá)式:

該式建立了動量分布偏轉(zhuǎn)角θ與電離時間ti=t0+τ之間的映射關(guān)系.通過該映射,若已知實驗或TDSE 偏轉(zhuǎn)角,就可以進(jìn)一步得到時間延遲τ.當(dāng)Keldysh參數(shù)遠(yuǎn)小于1的時候[1],考慮到|vy(t0)/Ay(t0)|?1,有p′ ≈-A(ti).這里相當(dāng)于將延遲τ引入到了SM 模型映射關(guān)系p=-A(t0)中.進(jìn)一步得到MPR 光電子動量分布偏轉(zhuǎn)角的絕熱版本表達(dá):

2.4 響應(yīng)時間

接下來給出MPR 響應(yīng)時間的解析表達(dá)式.根據(jù)上述推導(dǎo),-A(ti)?vi-A(t0),以及|vi|=,結(jié)合沖量定理,可以得到

對應(yīng)于MPR 的響應(yīng)時間可以表示為

在求解(1)式鞍點方程的過程中忽略Ey(t) 的影響,可以得到隧穿出點位置r(t0) 的近似表達(dá)式以及y(t0)≈0.考慮單活性電子近似,對于類氫原子庫侖勢滿足V(r)=-Z/r,Z是有效電荷.可以進(jìn)一步得到延遲(響應(yīng)時間)的解析表達(dá)式:

對于三維情況,(9)式中電荷量可取為Z=;對于二維情況,電荷量可以選擇為模擬中使用的數(shù)值.(9)式表明,延遲τ隨著激光振幅E0以及激光波長λ的增加(對應(yīng)于激光頻率ω的減小)而減小.而且可以判斷二維情況下(nf=2)的延遲要大于三維情況(nf=3).當(dāng)Keldysh 參數(shù)γ ?1時,進(jìn)一步得到x(t0)≈(Ip/E0)(1-γ2/4),延遲可進(jìn)一步表示為.

需要注意的是(8)式僅適用于長程庫侖勢,對于短范圍勢(例如Yukawa 勢)情況,在隧穿位置處庫侖勢近似為零,因此(8)式預(yù)言此時的響應(yīng)時間為零,這也與我們相關(guān)的TDSE 模擬結(jié)果一致.對于具有短程勢的1 價負(fù)離子體系的電離過程,上述預(yù)言需要相關(guān)實驗的進(jìn)一步檢驗.另外,在求解鞍點方程的過程中忽略Ey(t) 的影響,可得到沿著副場方向電子的初速度

將TRCM 理論得到的時間延遲τ以及初速度vy(t0)代入(6)式,可以解析計算光電子動量分布的偏轉(zhuǎn)角.

2.5 TRCM 模型

(8)式是針對強(qiáng)橢圓偏振激光場中的MPR 討論的.可以將其推廣至任意SFA 電子軌道(p,t0)以及不同形式的激光場,表達(dá)式為

其中,|E(t0)|是t0時刻的激光場振幅.對于橢圓偏振激光

一旦得到了延遲τ,結(jié)合(5)式p′=v(t0)-A(ti=t0+τ),v(t0)=p+A(t0) 就可以得到庫侖修正之后的動量.假設(shè)庫侖修正的電子軌道 (p′,ti) 對應(yīng)的振幅c(p′,ti) 等于對應(yīng)的SFA 電子軌道 (p,t0) 的振幅c(p,t0)～e-b.其 中b ＞0 是準(zhǔn)經(jīng)典作用量的虛部[5],就可以直接得到考慮庫侖修正的光電子動量分布,不需要再求解包含電場力和庫侖力的牛頓方程.借助響應(yīng)時間的概念,強(qiáng)場隧穿電離可以被分為3 個基本過程,即隧穿(tunneling)、響應(yīng)(response)和經(jīng)典運動(classic Motion),如圖1(a)中(I)—(III)所示,這3 個過程可以分別通過鞍點理論、半經(jīng)典以及經(jīng)典理論進(jìn)行描述,并由此建立了TRCM 理論模型.圖1(a)中,電子在激光主場峰值時刻t0隧穿出壘(滿足px ≡px(t0)=0),受到庫侖作用電子并未立即自由,從時間t0到電離時間ti有一段延遲τ=ti-t0.這個延遲反映了強(qiáng)場隧穿電離過程中電子對光的響應(yīng)時間,可通過(8)式和(9)式進(jìn)行量化.憑借TRCM 模型,可以直接通過圖1(c)中不包含庫侖效應(yīng)的SFA 動量分布,得到圖1(d)中考慮庫侖修正的動量分布,而且圖1(d)的偏轉(zhuǎn)角結(jié)果與圖1(b)中數(shù)值實驗(TDSE)的結(jié)果定量一致.

圖1 強(qiáng)場隧穿電離過程示意圖及光電子動量分布結(jié)果比較[43] (a) 強(qiáng)場隧穿電離示意圖,電子在 t0 時刻隧穿出壘,對應(yīng)隧穿過程(I);響應(yīng)過程(II)發(fā)生在 t0 — ti 之間;ti 時刻之后,電子電離并做經(jīng)典運動,對應(yīng)過程(III).(b) TDSE 光電子動量分布,激光參數(shù)以及偏轉(zhuǎn)角大小如圖所示;(c) SFA 光電子動量分布;(d) TRCM 光電子動量分布,偏轉(zhuǎn)角θ=7.7°.圖(c),(d)的激光參數(shù)與圖(b) TDSE 一致,且圖(d)中TRCM 參數(shù)選擇nf=2Fig.1.Sketch of strong field tunneling ionization process and comparison of PMD results[43].(a) Sketch of strong field tunneling ionization,electron exits the barrier at the peak time t0 of the laser field,in (I) process,the response process (II) occurs between the exit time t0 and the ionization time ti ;after time ti,the electron makes a classical motion,corresponding to the process (III).(b) PMD result of TDSE,laser parameters and offset angle are as shown;(c) PMD result of SFA;(d) PMD result of TRCM and the offset angle is also shown.Panels (c) and (d) use the same laser parameters as panel (b) TDSE,and the parameter nf=2 is selected in TRCM.

2.6 適用性分析

首先,TRCM 模型假設(shè)在電離時間ti之后,庫侖效應(yīng)對于隧穿電子動力學(xué)的影響可以忽略.因此,該模型沒有考慮電子隨后可能發(fā)生的庫侖再散射(結(jié)合)效應(yīng).尤其是當(dāng)使用橢偏率較小的橢偏光作用于原子分子的時候,直接電離的電子可能會與再散射電子發(fā)生干涉效應(yīng)從而影響到PMD可觀測量.近期相關(guān)研究借助TRCM 理論模型,系統(tǒng)地對比分析了激光橢偏率對于阿秒鐘PMD偏轉(zhuǎn)角等可觀測量的影響,結(jié)果指出在橢偏率0.45—1.0 范圍內(nèi),TRCM 模型能夠?qū)嶒灲Y(jié)果給出較好的定量預(yù)言[46].

另外有一點需要說明的是,在理論部分提到庫侖誘導(dǎo)速度vi和平均動能的關(guān)系的時候引入了參量nf.對引入該參數(shù)的物理依據(jù)做如下陳述: 根據(jù)量子力學(xué)基本規(guī)律,束縛波函數(shù)的對稱性反映了系統(tǒng)庫侖對稱性的基本要求.響應(yīng)時間理論假設(shè)電子在隧穿出點處于一個準(zhǔn)束縛態(tài),其波函數(shù)具有類似S 態(tài)的對稱分布(動能沿著電子運動的自由度平均分配),且系統(tǒng)的平均動能與平均勢能近似滿足位力定理,即nf表示系統(tǒng)的自由度.隧穿出點原子的電子波函數(shù)的類S 態(tài)對稱分布由其庫侖對稱性決定.電子要發(fā)生隧穿電離,從束縛態(tài)變?yōu)檫B續(xù)態(tài),就要打破這種內(nèi)在庫侖對稱性的要求,最直接的方式就是從外場中獲得-|vi|的沖量沿著隧穿方向(電子運動的一個自由度方向)破壞庫侖對稱性.簡單來講,庫侖對稱性決定隧穿出點(準(zhǔn))束縛波函數(shù)對稱性,束縛波函數(shù)對稱性決定動能依據(jù)nf平均分配.

3 響應(yīng)時間理論模型的應(yīng)用

響應(yīng)時間理論模型(TRCM)可應(yīng)用于不同靶材及不同形式的激光場,為定量解釋和預(yù)言阿秒超快物理現(xiàn)象提供了一個簡單的工具.接下來詳細(xì)介紹該模型的相關(guān)具體應(yīng)用.

首先,TRCM 理論模型不僅可以定量地重現(xiàn)系列阿秒鐘實驗曲線,還能對這些實驗給出一致的物理解釋[43].例如在圖2 和圖3 所展示的實驗研究中,對于H 原子的實驗偏移角的解釋[26,27]是不存在隧穿時間延遲,而關(guān)于He 和Ar 的實驗偏轉(zhuǎn)角的解釋[28,29]則是存在有限的隧穿時間延遲.這些關(guān)于相似實驗現(xiàn)象的不同解釋源于對實驗結(jié)果的分析中采用了不同的理論模型.這些理論模型均通過實驗的觀測量來反演時間,且被應(yīng)用于解釋特定實驗結(jié)果.與上述模型方案處理不同,響應(yīng)時間理論模型首先根據(jù)激光和原子參數(shù)計算響應(yīng)時間,然后根據(jù)響應(yīng)時間得到實驗觀測量.結(jié)合圖2 和圖3 可以看到,針對不同氣體靶或激光參數(shù)TRCM理論預(yù)言的光電子動量分布偏轉(zhuǎn)角以及電離時間延遲,與實驗結(jié)果均符合得很好.TRCM 理論模型統(tǒng)一解釋了這些不同實驗中觀測到的偏轉(zhuǎn)角,即這些偏轉(zhuǎn)角均起源于強(qiáng)場電離過程中電子對光的響應(yīng),其大小反映了響應(yīng)過程的時間尺度.

圖2 響應(yīng)時間理論應(yīng)用于H (a),(b)和He (c) [43].圖中的實、虛線是響應(yīng)時間理論預(yù)言的結(jié)果,點和圈是實驗或TDSE 的結(jié)果.需要強(qiáng)調(diào),圖中的Eq.(1)— Eq.(3)依次對應(yīng)于本文(6)式、(8)式、(9)式.(a) 響應(yīng)時間理論計算所得偏轉(zhuǎn)角與文獻(xiàn)[26]實驗(Exp.H)和TDSE 結(jié)果(Coulomb 1 和Coulomb 2)的比較.(b) 響應(yīng)時間理論計算所得延遲時間與文獻(xiàn)[26]實驗(Exp.H)和TDSE 結(jié)果(Coulomb 1 和Coulomb 2)的比較.(c) 響應(yīng)時間理論計算得到的偏轉(zhuǎn)角(包含絕熱版本)與文獻(xiàn)[28]中的實驗(Exp.)以及三維TDSE 結(jié)果的比較Fig.2.Application of response time theory to H (a),(b) and He (c) [43].Real and dashed lines are the predicted results of response time theory,while the points and circles are the results of experiments or TDSE.It should be emphasized that Eq.(1)?Eq.(3) in these figures,corresponding to the Eq.(6),Eq.(8),Eq.(9) introduced in the theoretical section: (a) Comparison of the offset angles calculated by response time theory with the experimental (Exp.H) and TDSE (Coulomb 1 and Coulomb 2) results in Ref.[26];(b) comparison of lag time calculated by response time theory with experimental (Exp.H) and TDSE (Coulomb 1 and Coulomb 2)results in Ref.[26];(c) comparison of the offset angles calculated by response time theory with the experiment (Exp.) in Ref.[28]and our three-dimensional TDSE results.

圖3 響應(yīng)時間理論應(yīng)用于其他氣體靶[43].圖中的灰實線和橙色點線是TRCM 理論給出的偏轉(zhuǎn)角結(jié)果;藍(lán)色點為實驗以及TDSE 的結(jié)果;Eq.(1)對應(yīng)于理論部分介紹的(6)式 (a) 與實驗He 結(jié)果(Exp.He) [29]比較;(b) 與實驗Ar 結(jié)果(Exp.Ar) [29]比較;(c) 與實驗H2 結(jié)果(Exp.H2) [30]比較;(d) 與H 的TDSE 結(jié)果(TDSE H) [27]比較.在所有情況中,TRCM 理論均很好地預(yù)言了實驗的偏轉(zhuǎn)角Fig.3.Application of response time theory to other gas targets[43].Gray solid lines and orange dotted lines are the offset angle results of TRCM theory,while the blue dots represent the results of experimental and TDSE;Eq.(1) in these figures,corresponding to the Eq.(6) introduced in the theoretical section: (a) Comparison between theoretical angles with the He experimental results (Exp.He) [29];(b) comparison between theoretical angles with the Ar experimental results (Exp.Ar) [29];(c) comparison between theoretical angles with the H2 experimental results (Exp.H2) [30];(d) comparison between theoretical angles with the TDSE results (TDSE H) of H [27].In all cases,the TRCM theory predicts the offset angle of the experiment well.

其次,TRCM 理論模型可以用來得到阿秒鐘實驗觀測量的標(biāo)度律公式[46].在實驗研究過程中,精確地標(biāo)定激光強(qiáng)度是困難的,系統(tǒng)的研究激光橢偏率對阿秒鐘實驗觀測量的影響,將會為實驗結(jié)果的場強(qiáng)依賴規(guī)律提供有益的補(bǔ)充[28].通過比較激光橢偏率對動量分布偏轉(zhuǎn)角及相關(guān)動量的影響,結(jié)果顯示,隨著橢偏率的增大動量分布偏轉(zhuǎn)角減小,而沿著偏振主軸方向的動量變化緩慢,沿著偏振副軸方向的動量增加明顯.這些現(xiàn)象均與實驗結(jié)果保持一致,如圖4 所示.借助TRCM 理論模型,得到了阿秒鐘實驗偏轉(zhuǎn)角及相關(guān)動量對橢偏率依賴的標(biāo)度律公式,而且進(jìn)一步給出了編碼在該偏轉(zhuǎn)角中的庫侖誘導(dǎo)電離時間延遲(響應(yīng)時間)對激光橢偏率的依賴關(guān)系.標(biāo)度律的提出有望為人們更好地理解阿秒鐘在不同條件下的適用性及可行性提供系統(tǒng)的理論參考.

圖4 應(yīng)用響應(yīng)時間理論得到阿秒鐘橢偏依賴的標(biāo)度律關(guān)系[46].實線是TRCM 理論模型的結(jié)果,空心符號分別是TDSE 和實驗[47]的結(jié)果 (a),(b) 動量分布最亮點(最可幾軌道)對應(yīng)沿著激光偏振主軸方向 px 和副軸方向 py 的動量比較;(c) 動量分布偏轉(zhuǎn)角結(jié)果的比較Fig.4.Applying response time theory to obtain the scaling law for the ellipticity dependence of the observable in attoclocks[46].The solid line is the result of the TRCM,while the hollow symbol are the results of TDSE and experimental[47],respectively:(a),(b) Comparison of the momentum along the laser polarization main axis px and the minor axis py corresponding to the brightest point (most probable route) of the PMD;(c) comparison of the results of PMD offset angles.

TRCM 理論模型還可以應(yīng)用于不同形式的激光場,例如正交雙色激光場[48],得到的原子光電子動量分布如圖5 所示.可以看到,動量分布呈現(xiàn)出了明顯的上下不對稱蝴蝶結(jié)構(gòu).這種不對稱結(jié)構(gòu)在SFA 的結(jié)果中消失,在TRCM 和考慮庫侖修正的強(qiáng)場近似(MSFA)結(jié)果中重現(xiàn).進(jìn)一步研究比較發(fā)現(xiàn),TDSE 光電子動量分布呈現(xiàn)出了兩個特征結(jié)構(gòu),一個矩形結(jié)構(gòu)可以形象地理解為“蝴蝶的身體”,還有一個肩狀結(jié)構(gòu).正交雙色激光場中這兩個典型結(jié)構(gòu)的位置依賴于激光參數(shù).借助TRCM模型分析可以知道這兩個結(jié)構(gòu)起源于原子內(nèi)部電子對于正交雙光誘導(dǎo)光輻射過程的阿秒響應(yīng).我們還給出了可以定量計算這兩個結(jié)構(gòu)位置的數(shù)學(xué)表達(dá)式(即矩形邊界、肩結(jié)構(gòu)E0和E1分別是正交雙色激光場主場和副場的振幅,τ為響應(yīng)時間),憑借該表達(dá)式可以建立基于正交雙光精準(zhǔn)操控電子出射的高分辨雙光阿秒計時儀.

圖5 響應(yīng)時間理論應(yīng)用于正交雙色激光場[48] (a) TDSE 動量分布結(jié)果;(b) 響應(yīng)時間理論(TRCM)結(jié)果;(c) 庫侖修正的強(qiáng)場近似(MSFA)結(jié)果;(d) 強(qiáng)場近似(SFA)結(jié)果.圖中水平白線展示TRCM 預(yù)言肩結(jié)構(gòu)對應(yīng)位置數(shù)值,垂直雙白線中間部分是矩形結(jié)構(gòu),水平紅色箭頭指示矩形結(jié)構(gòu)的寬度.可以看到TRCM 肩結(jié)構(gòu)及矩形結(jié)構(gòu)的位置與TDSE 的結(jié)果定量上一致Fig.5.Application of response time theory to orthogonal two-color (OTC) laser field[48]: (a) PMD of TDSE;(b) PMD of TRCM;(c) PMD of Coulomb-modified strong field approximation (MSFA);(d) PMD of SFA.The horizontal white line in each figure displays the shoulder position values predicted by TRCM,the middle part of the vertical double white lines is a rectangular structure,and the horizontal red arrow indicates the width of the rectangular structure.It can be seen that the positions of the TRCM shoulder and rectangular structure are quantitatively consistent with the results of TDSE.

TRCM 理論模型還可以被進(jìn)一步推廣到分子體系[49].通過數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)對稱分子相較于同樣電離能的原子,光電子動量分布偏轉(zhuǎn)角會大2°—3°.隨著分子的核間距增大,二者之間的角度差進(jìn)一步增大.通過在原子TRCM 理論模型基礎(chǔ)之上進(jìn)一步考慮分子庫侖勢的雙中心特性,發(fā)展了適用于分子體系的響應(yīng)時間理論. 分子TRCM 理論不僅定量的再現(xiàn)了TDSE 的結(jié)果, 而且揭示了相同電離能條件下, 分子內(nèi)部電子對于強(qiáng)場誘導(dǎo)電離事件的響應(yīng)顯著區(qū)別于原子. 詳細(xì)來說, 相同激光作用下, 分子雙中心形成的勢壘相較于原子更低更窄, 分子相較于原子的隧穿出點位置更靠近于系統(tǒng)質(zhì)心; 相同電離能下, 分子的庫侖有效電荷量更大.這些因素一致貢獻(xiàn)于分子內(nèi)部電子隧穿之后相較于原子會感受到更強(qiáng)的庫侖效應(yīng), 從而導(dǎo)致分子體系具有更大的電離時間延遲, 對應(yīng)于更大的動量分布偏轉(zhuǎn)角. 結(jié)果表明, 分子在強(qiáng)場隧穿電離過程中的響應(yīng)時間比原子長10—20 as 以上, 如圖6 所示.

圖6 響應(yīng)時間理論應(yīng)用于分子體系[49] (a)相同激光參數(shù)下對稱分子離子 和同樣電離能的模型原子勢函數(shù)曲線比較, 插圖是放大隧穿出點位置處兩者的區(qū)別; (b)—(j) 不同激光參數(shù)條件下TDSE 及TRCM 理論給出的 和原子動量分布偏轉(zhuǎn)角、電離時間延遲的比較Fig. 6. Application of response time theory to molecular system[49]: (a) Comparison of potential function curves of symmetric molecular ion and model atom with the same ionization energy under the same laser parameters, the inset magnifies the difference at the tunneling exit; (b)?(j) comparison of and model atom PMD offset angles and ionization time lags given by TDSE and TRCM under different laser parameters.

相較于原子和對稱分子,極性分子由于具有固有偶極,其在強(qiáng)激光場中的動力學(xué)包含隧穿、激發(fā)和Stark 效應(yīng)等基本量子過程,且電子相對于不同核的運動形成了鮮明的參照.這為研究響應(yīng)時間提供了一個理想的平臺,既方便于研究這些基本過程與響應(yīng)時間之間的內(nèi)在聯(lián)系,又可以檢驗強(qiáng)場理論的適用性.最近關(guān)于極性分子強(qiáng)場電離的研究結(jié)果展示,線偏振單色激光場中極性分子HeH+光電子動量分布呈現(xiàn)了顯著的左右不對稱性[50].進(jìn)一步分析表明該不對稱性源于極性分子庫侖和固有偶極之間復(fù)雜的相互作用,其中庫侖誘導(dǎo)的電離時間延遲(響應(yīng)時間)具有基本作用.利用這一與響應(yīng)時間緊密相關(guān)的光電子動量分布的不對稱性,可以在亞周期內(nèi)探測極性分子的電離動力學(xué).例如,利用正交雙色激光場中極性分子動量分布各象限權(quán)重的不對稱性,可以探測極性分子在亞周期內(nèi)的激發(fā)態(tài)動力學(xué)[51];利用橢圓偏振激光場中極性分子動量分布上下偏移角的不對稱性,可以分辨極性分子在亞周期內(nèi)的固有偶極效應(yīng)[52],如圖7 所示.

圖7 響應(yīng)時間理論應(yīng)用于極性分子體系[52].(a)—(c)不同方案得到的極性分子HeH+光電子動量分布結(jié)果比較 (a) TDSE;(b) MSFA-PD;(c) MSFA.(d) TRCM 理論模型偏轉(zhuǎn)角公式的絕熱版本給出的角度-時間對應(yīng)曲線,脈沖前后半個周期極性分子的偏轉(zhuǎn)角相差2°—3°.(e)—(j) 不同激光參數(shù)下脈沖前后半個周期極性分子電離時間延遲(響應(yīng)時間)及差值的比較.前后半個周期響應(yīng)時間展示了10—20 as 的差異θ=arctan[Ax(t)/Ay(t)]Fig.7.Application of response time theory to polar molecular system [52].(a)?(c) Comparison of PMD results of polar molecules HeH+obtained from different methods: (a) TDSE;(b) MSFA-PD;(c) MSFA.(d) Corresponding curve of offset angle and time given by the adiabatic version of the TRCM model,the offset angle of polar molecules in the first and second half laser cycle differs by 2°?3°.(e)?(j) Comparison of the ionization time lag (response time) and lag difference of polar molecules in the first and second half laser cycle under different laser parameters.The time lag of polar molecules in the first and second half laser cycle differs by 10?20 as.θ=arctan[Ax(t)/Ay(t)]

4 討論與總結(jié)

對近年來激光誘導(dǎo)原子分子光電效應(yīng)中相關(guān)阿秒測量研究進(jìn)行簡單的討論和總結(jié).在一般的阿秒鐘實驗中[25],光電子動量分布偏轉(zhuǎn)角θ被認(rèn)為是由兩部分構(gòu)成: 第1 部分θdelay認(rèn)為是與隧穿時間延遲τ相關(guān)的偏轉(zhuǎn),滿足θdelay≈ωτ;第2 部分θref認(rèn)為是隧穿電子遠(yuǎn)離母核過程中庫侖效應(yīng)誘導(dǎo)的偏轉(zhuǎn).實驗上最先測量得到θ,然后通過半經(jīng)典模擬得到θref(半經(jīng)典模擬中認(rèn)為不包含隧穿時間延遲,因此模擬得到的偏轉(zhuǎn)角就是θref),最后從θ中減去θref就得到θdelay.如前所述,根據(jù)上述方案針對不同原子的實驗得到了不同的結(jié)果,潛在的原因之一可能是在半經(jīng)典模擬中,總要選擇模型勢來近似模擬靶原子在激光場中動力學(xué),而選擇不同的模型勢可能導(dǎo)致計算出的θref存在一些差異.

通過TDSE 和包含庫侖效應(yīng)的強(qiáng)場近似研究了正交極化雙色場中原子的電離[31].在研究中同時計算瞬時電離產(chǎn)量和光電子動量分布.瞬時電離產(chǎn)量通過從整個含時波函數(shù)中實時減去能量較低的束縛態(tài)成分而得到,因為能量較低的束縛態(tài)波函數(shù)主要分布在核附近,因此得到的瞬時電離產(chǎn)量可以近似認(rèn)為反映了隧穿出點附近的連續(xù)態(tài)實時布局?jǐn)?shù),即電子在隧穿出點附近的實時電離行為,這時電離的電子還未遠(yuǎn)離核.計算得到的TDSE 瞬時電離速率(瞬時電離產(chǎn)量關(guān)于時間的導(dǎo)數(shù))最大值對應(yīng)時刻ti相較于外場峰值時刻t0存在百阿秒的偏移τ,即ti=t0+τ.在將瞬時電離產(chǎn)量和TDSE動量分布結(jié)果進(jìn)行比較的過程中,進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)光電子動量p′和電離時間ti近似滿足關(guān)系式p′ ≈-A(ti)((5)式的絕熱版本,見關(guān)于(7)式的討論).該式意味著包含庫侖誘導(dǎo)的電離時間延遲τ的實際電離時間ti和包含庫侖效應(yīng)的實際光電子動量p′仍然存在一一對應(yīng)關(guān)系,庫侖對光電子動量的影響基本由庫侖誘導(dǎo)的電離時間延遲決定.將關(guān)系式p′ ≈-A(ti)應(yīng)用于橢圓偏振激光場[52],這就意味著光電子動量分布的整個偏轉(zhuǎn)角θ均是由庫侖誘導(dǎo)電離時間延遲τ導(dǎo)致的(見(7)式).TDSE 模擬中瞬時電離產(chǎn)量和光電子動量分布的緊密對應(yīng)為強(qiáng)場電離中充分的時間延遲物理圖像的建立提供了直接依據(jù).關(guān)系式p′ ≈-A(ti) 包含的時間延遲物理圖像可理解如下: 隧穿電子在母核附近相較于遠(yuǎn)離母核會感受到更強(qiáng)的庫侖效應(yīng).庫侖效應(yīng)對于隧穿電子的主要影響(即電子感受到的關(guān)鍵庫侖作用)發(fā)生在電子隧穿通過被外場壓彎的勢壘過程中.可以想象,庫侖力將阻礙電子立即脫離母核發(fā)生電離,使得隧穿電子的電離時間從無庫侖時候的t0延遲到了考慮庫侖時候的ti=t0+τ,之后的庫侖效應(yīng)可以忽略.因此電子在隧穿電離過程中感受到的庫侖效應(yīng)等效于延遲電離,即電離時間從無庫侖時候的t0變?yōu)榘瑤靵鲂?yīng)時候的ti.使用上述延遲概念,研究發(fā)現(xiàn)可以清晰地解釋很多復(fù)雜的強(qiáng)場物理現(xiàn)象[50?53],因此可認(rèn)為這個延遲τ反映了一個基本的物理時間,即強(qiáng)場電離中原子內(nèi)部電子對光的響應(yīng)時間;從量子力學(xué)角度來看,該延遲反映的是電子波包對于強(qiáng)場電離的響應(yīng)時間.

基于TDSE 的結(jié)果,進(jìn)一步提出了響應(yīng)時間理論模型(TRCM 模型)來定量描述時間延遲τ[43].TRCM 模型將該延遲描述為可以在量子與經(jīng)典邊界處明確定義并測量的庫侖-電子-外場三體強(qiáng)相互作用時間.該模型的主要觀點可以簡述為: 當(dāng)電子在外場峰值時刻t0到達(dá)隧穿出點r(t0) (一般大約距離母核10 a.u.)并不是立即自由,隧穿電子仍然處于一個準(zhǔn)束縛態(tài)(一個由無場哈密頓量H0系列高能束縛態(tài)構(gòu)成的波包),該狀態(tài)近似滿足位力定理.該狀態(tài)可以被進(jìn)一步當(dāng)做一個具有庫侖勢誘導(dǎo)速度vi的準(zhǔn)粒子進(jìn)行處理.速度vi的方向指向母核,與t0時刻電子出射位置矢量方向相反.根據(jù)沖量定理,電子需要從外電場中獲得|vi|=E0τ的沖量來抵消掉隧穿出點處庫侖誘導(dǎo)的速度.當(dāng)時間大于ti=t0+τ之后,庫侖效應(yīng)的影響可以忽略,電子自由.根據(jù)上面的分析,可得到時間延遲τ,即響應(yīng)時間的解析表達(dá)式,即(8)式.

在關(guān)于弱場光電離時域性質(zhì)的阿秒測量中,還經(jīng)常會用到Wigner 時間延遲的概念[54].Wigner時間延遲被定義為出射電子波函數(shù)的相移關(guān)于能量的導(dǎo)數(shù).這一定義最早是針對電子在庫侖場中的散射提出,后來人們將這一概念應(yīng)用于光電離[23].Wigner 時間延遲意圖描述電子在庫侖場中運動的時候和其自由運動的時候時域性質(zhì)的區(qū)別.值得注意的是在傳統(tǒng)的量子力學(xué)中,電子在庫侖場中的散射是定態(tài)問題(自由電子穿過勢壘時候的透射和反射也是定態(tài)問題),而對于定態(tài)問題時間和坐標(biāo)可分離變量,一般不討論其時域性質(zhì),Wigner 時間延遲的提出可理解為對傳統(tǒng)量子力學(xué)的擴(kuò)展.

與前述中通過(8)式在隧穿出點處定義的響應(yīng)時間相比,Wigner 時間延遲是一個思想量,其只能從測量得到的Wigner 相位中推導(dǎo)出來,而(8)式中僅包含基本的激光和原子的參數(shù)(參照(9)式),在知道這些基本參數(shù)情況下,可直接計算得到響應(yīng)時間.此外,Wigner 時間延遲針對電子和核之間的兩體相互作用提出,與系統(tǒng)吸收光子的實際時間無關(guān)[25];而(8)式定義的響應(yīng)時間針對激光-電子-核之間的三體強(qiáng)相互作用提出,刻畫了系統(tǒng)吸收光子的時間.再者,Wigner 時間延遲描述電子在庫侖場中運動時庫侖場對其運動的加速或者遲滯作用這一經(jīng)典圖像,而(8)式定義的響應(yīng)時間包含電子在隧穿出點處從束縛態(tài)演化到連續(xù)態(tài)這一半經(jīng)典的圖像.

總之,目前針對光與物質(zhì)相互作用的阿秒測量在理論上遇到了很多困難,對許多實驗結(jié)果的解釋存在很大爭議,甚至得到了相反的結(jié)論,這些困難既有概念上的也有方法上的.概念上因為量子力學(xué)沒有時間算符,定義量子系統(tǒng)的時間存在嚴(yán)峻挑戰(zhàn);方法上因為需要處理庫侖-電子-外場三體相互作用,對其中復(fù)雜庫侖效應(yīng)的精確理論描述存在巨大挑戰(zhàn).強(qiáng)場原子電離響應(yīng)時間理論方法的提出:1)在概念上,把光電效應(yīng)中電子對光的響應(yīng)時間明確定義為有經(jīng)典對應(yīng)的庫侖-電子-外場三體強(qiáng)相互作用時間;2)在方法上,從系統(tǒng)對稱性出發(fā),通過引入位力定理和沖量定理在量子和經(jīng)典的邊界處理復(fù)雜的庫侖效應(yīng);3)在應(yīng)用上,該理論可定量重現(xiàn)近年來系列阿秒鐘實驗曲線,為不同實驗提供了簡單統(tǒng)一的物理圖像.此外,該理論可被應(yīng)用于不同形式的激光場(例如正交雙色激光場)以量化動量分布的特征結(jié)構(gòu).再者,應(yīng)用該理論得到了阿秒鐘實驗觀測量的標(biāo)度律公式,為更好理解阿秒鐘在不同條件下的適用性及可行性提供系統(tǒng)的理論參考.最后,將該理論推廣至分子體系,清晰地闡明了分子與原子系統(tǒng)阿秒鐘動量分布偏轉(zhuǎn)角差異的起源;并利用與響應(yīng)時間密切相關(guān)的極性分子動量分布上下偏角的不對稱性,分辨了極性分子亞周期內(nèi)的固有偶極效應(yīng).響應(yīng)時間理論模型展現(xiàn)了廣泛的適用性和廣闊的應(yīng)用前景,有望成為阿秒測量中簡潔精確的一般理論工具.

5 展 望

響應(yīng)時間理論模型為研究量子經(jīng)典邊界處光電效應(yīng)的響應(yīng)時間問題提供了一個新視角.理論預(yù)言與實驗結(jié)果的一致性支持了量子隧穿是瞬時的,而從量子過渡到經(jīng)典的半經(jīng)典過程需要一段有限的響應(yīng)時間的論點.對響應(yīng)過程的研究進(jìn)一步指出量子轉(zhuǎn)變?yōu)榻?jīng)典存在一個窄的時空邊界,對應(yīng)時間尺度大約100 as,空間尺度大約0.3 a.u.[43].從物理上來講,光電效應(yīng)通常涉及到電子從一個量子行為占主導(dǎo)的束縛態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€經(jīng)典行為主導(dǎo)的自由態(tài).可以進(jìn)一步設(shè)想對于弱光或者有關(guān)單光子躍遷中的光電效應(yīng)如何定義量子與經(jīng)典的邊界并測量響應(yīng)時間,是一個值得深入思考的問題.

另外,庫侖導(dǎo)致的電離時間延遲(即電子的響應(yīng)時間)對高次諧波輻射電子軌道的時域性質(zhì)也具有重要影響[31],會導(dǎo)致諧波輻射電子軌道的出阱時間提前60 as,使其更靠近外場的峰值,進(jìn)而導(dǎo)致短軌道(對應(yīng)漂移時間更短的軌道)對諧波輻射的貢獻(xiàn)增強(qiáng)了1 個數(shù)量級,且再散射電子的返回時間(對應(yīng)諧波輻射時間)相應(yīng)提前了30 as[53].這些影響本質(zhì)上也是源于強(qiáng)場電離過程中電子波函數(shù)對于光場的響應(yīng),從而顯著改變了電子軌道的時頻性質(zhì).然而,到目前為止還沒有理論能定量且高效描述這些影響.在強(qiáng)場隧穿電離響應(yīng)時間理論的基礎(chǔ)上進(jìn)一步考慮再結(jié)合(散射)效應(yīng),從而將該理論推廣至描述高次諧波輻射以及高階閾上電離是接下來迫切需要展開的工作.此外,上述響應(yīng)時間對電子軌道的重要影響也對高次諧波光譜學(xué)實驗[17]提出了重要建議,即以往人們以不包含庫侖效應(yīng)的電子軌道為理論基礎(chǔ)來設(shè)計“再散射電子軌道”重構(gòu)方案,那么如果使用考慮庫侖修正的電子軌道(包含響應(yīng)時間)為基礎(chǔ),重構(gòu)的結(jié)果將會如何? 此外,相關(guān)實驗只是重構(gòu)出了相對的電離和返回時間,對于絕對電離時間(與隧穿時間相關(guān))和返回時間(對應(yīng)諧波輻射時間)的重構(gòu)將會更具有實際意義.再者,相較于原子和對稱分子,極性分子高次諧波的輻射包含了更復(fù)雜的效應(yīng),如多中心干涉、核的振動拉伸以及奇偶諧波輻射等等.如何利用高次諧波光譜實現(xiàn)絕對時間的重構(gòu)? 如何利用高次諧波實現(xiàn)分子再散射軌道的阿秒探測? 都是亟待解決的科學(xué)問題.

值得注意的是,強(qiáng)激光場作用下極性分子由于固有偶極的存在,在脈沖的前后半個周期將發(fā)生不對稱電離現(xiàn)象[50,51].這一現(xiàn)象的產(chǎn)生是由于固有偶極導(dǎo)致的能級Stark 移動,使得電子在單個脈沖亞周期更傾向于從被綴飾向上的能級發(fā)生電離.一個有趣的想法就是,如果將極性分子發(fā)生不對稱電離的相鄰亞周期的電離凈產(chǎn)量作為電流指標(biāo),那么就可以用極性分子作為一個最小尺度的“微觀二極管”來研究阿秒響應(yīng)的開關(guān)器件.這也符合當(dāng)前晶體二極管(可將其稱為經(jīng)典二極管)在兩極間加上正向電壓時,二極管導(dǎo)通,加上反向電壓時,二極管截止的特性.現(xiàn)如今計算機(jī)主板上的晶體二極管具有整流、檢波、調(diào)頻調(diào)制等重要作用,晶體二極管的開關(guān)時間,即晶體二極管對電信號的響應(yīng)時間,是其性能的一個重要指標(biāo),通常為0.1—1.0 ns,這一時間很大程度上決定了計算機(jī)的工作速度.激光場作用下的極性分子通過隧穿電離發(fā)射電子,按照TRCM 理論,隧穿幾乎是瞬時,僅在隧穿出點,電子從隧穿態(tài)過渡到電離態(tài)需要百阿秒的時間,根據(jù)這一機(jī)制,通過尋找適合的材質(zhì)(例如二維材料),有望設(shè)計出巧妙利用隧穿效應(yīng)的具有飛秒乃至亞飛秒響應(yīng)時間的半經(jīng)典二極管,而我們提出的TRCM 響應(yīng)時間理論可為半經(jīng)典二極管的設(shè)計提供簡潔的理論工具.可以設(shè)想,如果用這種半經(jīng)典二極管替換目前廣泛使用的經(jīng)典二極管,將會促進(jìn)一種新型的“半經(jīng)典計算機(jī)”的誕生.這種計算機(jī)一方面從計算效率和信息轉(zhuǎn)換速度上相較于傳統(tǒng)的電子計算機(jī)有飛躍式的提升;另一方面相較于全量子計算機(jī),這種半經(jīng)典計算機(jī)的可操作性更強(qiáng)、更易普及.