曾晨，朱俊，李季，楊一帆

摘要：基于蘇州地區(qū)2018—2021年黑碳（black carbon，BC）質(zhì)量濃度觀測數(shù)據(jù)，結(jié)合黑碳儀模型、濃度權(quán)重軌跡分析法（concentration weighted trajectory，CWT），對蘇州地區(qū)BC分布特征和來源進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，2018—2021年蘇州BC平均質(zhì)量濃度為1.81 μg/m3且呈逐年下降的趨勢，與2018年相比，2021年BC年平均質(zhì)量濃度下降了43.6%。同時，蘇州本地源以化石燃料（fossil fuel，ff）燃燒為主，75.5%的BC由化石燃料燃燒產(chǎn)生。在BC質(zhì)量濃度逐年降低的同時，BCff占比也呈逐年下降的趨勢。在季節(jié)變化上，BC質(zhì)量濃度在冬季最高，夏季最低，BC和BCff日變化均呈現(xiàn)為雙峰型分布。與溫度、降水相比，相對濕度對BC質(zhì)量濃度影響較??；當(dāng)BC質(zhì)量濃度小于6 μg/m3時，BC質(zhì)量濃度隨風(fēng)速增加而減??；同時，BC質(zhì)量濃度在各風(fēng)向上的分布差異并不明顯。潛在源分析顯示，四季BC的潛在源區(qū)多集中在西南方向，浙江、安徽、江西這3個省份對蘇州BC影響相對更多。

關(guān)鍵詞：蘇州；黑碳；來源解析；質(zhì)量濃度特征；后向軌跡

中圖分類號：X513? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A? ? ? ? ? 文章編號：2096-3599（2023）01-0001-00

DOI：10.19513/j.cnki.issn2096-3599.2023.01.007

Characteristics and sources of black carbon aerosols in Suzhou

ZENG Chen1， ZHU Jun2， LI Ji3，4， YANG Yifan5

（1. Suzhou Meteorology Bureau， Suzhou 215131， China; 2. Nanjing Intelligent Environmental Sci-Tech Co.， Ltd， Nanjing 210000， China; 3. Key Laboratory for Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Shandong， Jinan 250031， China; 4. Shandong Meteorological Engineering Technology Center， Jinan 250031， China; 5. Leibniz Institute for Tropospheric Research， Leipzig 04138， Germany）

Abstract：? Based on continuous observations of black carbon （BC） mass concentration between 2018 and 2021 in Suzhou， this study uses the Aethalometer model and concentration weighted trajectory （CWT） analysis， and investigates the temporal evolution characteristics and potential source apportionment of BC in Suzhou. The results show that the mean BC mass concentration in Suzhou is 1.81 μg/m3， and it presents a decreasing trend between 2018 and 2021. Compared to that in 2018， the annual mean mass concentration in 2021 decreases by 43.6%. The analysis indicates that the combustion of fossil fuels （BCff） is the largest BC source in Suzhou， 75.5% of BC is derived from BCff， and the proportion decreases year by year with the decrease of BC mass concentration. Moreover， the maximum and minimum BC mass concentration are shown in winter and summer， respectively， and both the diurnal variations of BC mass concentrations and BCff present a bimodal distribution. Compared to temperature and precipitation， relative humidity has less influence on BC mass concentrations; when BC mass concentration is smaller than 6 μg/m3， it decreases as the wind speed increases; meanwhile， the distribution of BC mass concentration in different wind directions does not differ greatly. The source apportionment analysis suggests that the potential source areas of BC are mostly concentrated in the southwest direction， and Zhejiang， Anhui， and Jiangxi provinces have larger influence on BC in Suzhou.

Keywords： Suzhou; black carbon; source apportionment; characteristics of mass concentration; backward trajectory

引言

由化石燃料和生物質(zhì)等不完全燃燒產(chǎn)生的黑碳（black carbon，BC）氣溶膠是一種黑色吸收類溶膠[1]。BC是僅次于二氧化碳的全球人為增暖因子，對區(qū)域氣候和輻射強(qiáng)迫有很大影響[2]。一方面BC使大氣上層增溫，下層降溫，造成“穹頂效應(yīng)”[3-4]，不利于水汽的循環(huán)過程和污染物在大氣中的擴(kuò)散；另一方面，BC一旦被排放進(jìn)入大氣中便會經(jīng)歷老化過程，會進(jìn)一步改變其光學(xué)、輻射特性[5-7]；并且老化后的BC可以直接作為云凝結(jié)核或者冰核，從而改變云的微物理特性，甚至輻射特性[8-9]。此外，BC在PM2.5中普遍存在[10-11]，BC的強(qiáng)吸附性可能會吸附一些有毒物質(zhì)并隨呼吸進(jìn)入人體[12]，引發(fā)多種疾病危害人體健康[13]。

我國對BC污染一直高度重視，且國土遼闊，不同地區(qū)的生產(chǎn)生活存在差異，從而導(dǎo)致BC污染分布也具有地域特征，因此，研究不同地區(qū)BC污染分布特征具有重要的意義[14-15]。研究發(fā)現(xiàn)，京津冀地區(qū)、長江三角洲（長三角）地區(qū)和珠江三角洲（珠三角）地區(qū)是我國BC污染較嚴(yán)重的地區(qū)[16-17]。目前已有很多學(xué)者對上述3個地區(qū)BC的時空演變特征及來源進(jìn)行了相關(guān)分析。肖思晗等[18]2015年在長三角重要城市南京對BC進(jìn)行觀測發(fā)現(xiàn)，南京BC質(zhì)量濃度季節(jié)變化為冬季>秋季>夏季>春季，日變化呈現(xiàn)雙峰型，質(zhì)量濃度高值主要出現(xiàn)在07：00—08：00。謝鋒等[19]2019年1—5月在南京對BC進(jìn)行觀測發(fā)現(xiàn)，南京BC排放源以機(jī)動車排放為主，同時BC的波長吸收指數(shù)（angstrom absorption exponent，AAE）冬春整體差異不大，春季為1.32，冬季為1.30。孫天林等[20]研究了珠三角典型城市東莞的BC污染特征，發(fā)現(xiàn)本地排放、東南海岸和華中地區(qū)長距離輸送是東莞地區(qū)BC的污染氣團(tuán)主要來源，而南海方向來的氣流對東莞地區(qū)的污染影響較小。關(guān)亞楠等[21]觀測發(fā)現(xiàn)，在石家莊南郊BC質(zhì)量濃度日變化仍呈雙峰分布，高峰分別為06：00—09：00和19：00—22：00，季節(jié)變化也為冬季>秋季>夏季>春季。蘇州作為長三角重要城市和“工業(yè)大市”，黑碳污染情況一直是大眾關(guān)注的熱點(diǎn)。丁銘等[22]發(fā)現(xiàn)蘇州BC質(zhì)量濃度季節(jié)變化明顯，變化規(guī)律與春季秸稈燃燒、秋冬季逆溫霧霾等影響因素具有相關(guān)性。陳誠等[23]對比了南京和蘇州BC污染情況，發(fā)現(xiàn)2013年蘇州BC污染比南京嚴(yán)重且受西北方向污染氣團(tuán)傳輸影響較大。

綜上所述，目前在蘇州開展的有關(guān)BC的觀測研究還不夠全面，一方面對近年來蘇州大力整治環(huán)境后BC污染變化特征分析較少，PM2.5下降顯著，但BC的變化情況并不清晰；另一方面，蘇州地區(qū)BC的排放來源以及潛在源區(qū)尚未明晰。因此，基于美國Magee Scientific公司生產(chǎn)的AE（Aethalometer）31型黑碳儀（以下簡稱“AE31型黑碳儀”）觀測到的BC質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，統(tǒng)計分析其年、季節(jié)、月、日變化特征，并利用黑碳儀模型分析蘇州BC的排放源特征，同時結(jié)合濃度權(quán)重軌跡分析法（concentration weighted trajectory，CWT）分析蘇州地區(qū)BC的潛在源區(qū)。這將為蘇州地區(qū)BC變化規(guī)律及其環(huán)境效應(yīng)提供數(shù)據(jù)支撐，同時為蘇州大氣污染治理提供科學(xué)理論依據(jù)。

1 資料和方法

本研究自2018年1月1日—2021年12月31日（其中2021年10月數(shù)據(jù)丟失缺測）利用AE31型黑碳儀對蘇州黑碳?xì)馊苣z進(jìn)行觀測。采樣點(diǎn)位于蘇州北部一座辦公樓樓頂（31.38°N、120.65°E，離地約25 m）如圖1所示，其周圍的污染源以當(dāng)?shù)氐慕煌ê凸I(yè)污染為主。同時，為方便討論BC質(zhì)量濃度的季節(jié)變化特征，觀測期間3—5月為春季，6—8月為夏季，9—11月為秋季，12月—次年2月為冬季。

AE31型黑碳儀共有7個波長的測量通道，分別是370、470、525、590、660、880和950 nm，此研究將BC標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)量濃度設(shè)定為880 nm處測得的BC質(zhì)量濃度。AE31型黑碳儀根據(jù)朗伯-比爾（Lambert-Beer）定律和光學(xué)衰減測量方法，通過測定石英濾膜上BC對光的衰減量，從而計算出BC的質(zhì)量濃度。該儀器的采樣流量為5.0 L/min，實(shí)際觀測過程為4.9 L/min，同時配備了精度為1 ng/m3的PM2.5進(jìn)樣切割頭。儀器的具體介紹參見文獻(xiàn)[24—25]。在數(shù)據(jù)處理過程中，首先，將原采樣頻率為5 min的數(shù)據(jù)處理成1 h平均值，同時參考Ran等[26]的方法進(jìn)行數(shù)據(jù)訂正；然后，參考肖思涵等[18]的方法剔除了明顯異常值（與該小時平均值之差的絕對值超過3倍標(biāo)準(zhǔn)差），同時保證每小時內(nèi)可用數(shù)據(jù)不少于測得數(shù)據(jù)的60%；最后，通過處理后的1 h平均值得到日平均和月平均值。

采用黑碳儀模型[27]進(jìn)一步判定化石燃料（fossil fuel，ff）燃燒和生物質(zhì)燃料（biomass burning，bb）燃燒對BC的貢獻(xiàn)，該模型認(rèn)為，大氣環(huán)境中的BC僅來自于化石燃料燃燒排放的BC（BCff）以及生物質(zhì)燃燒排放的BC（BCbb），定義某一波長（λ）下BC的吸收如下：

式（1）中，）和分別為化石燃料燃燒排放BC的吸收系數(shù)和生物質(zhì)燃燒排放BC的吸收系數(shù)。相較于化石燃料燃燒排放BC的吸收系數(shù)），生物質(zhì)燃燒排放BC的吸收系數(shù)對波長的敏感度更高，對370 nm 或 470 nm的短波吸收作用要遠(yuǎn)強(qiáng)于對880 nm 或 950 nm的長波吸收作用[27-28]。因此，、λ與VAAEff（BCff對應(yīng)的AAE值）、VAAEbb（BCbb對應(yīng)的AAE值）的對應(yīng)關(guān)系，以及BCbb的貢獻(xiàn)率Rbb，可由公式（2）—（6）得到。其中，AAE主要是描述BC對不同波長光的吸收情況，通常認(rèn)為VAAEff=1.0[28]，VAAEbb=2.0[24]。

本研究中，觀測站點(diǎn)BC質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)區(qū)域通過運(yùn)用濃度權(quán)重軌跡分析法（CWT）[29-30]計算得出。采樣點(diǎn)500 m高度處氣團(tuán)的24 h后向軌跡模擬使用Wang等[31]研發(fā)并被廣泛應(yīng)用的Meteoinfo軟件中的TrajStat插件，之后將所有氣流軌跡覆蓋區(qū)間劃分為分辨率0.25°×0.25°的網(wǎng)格，其中網(wǎng)格上的平均權(quán)重濃度由下式計算：

式（7）中，的單位與輸入計算物質(zhì)的單位一致，是氣團(tuán)軌跡總數(shù)，是氣團(tuán)軌跡，是軌跡經(jīng)過網(wǎng)格時對應(yīng)的要素值，是軌跡在網(wǎng)格停留的時間，單位為h[32]。作為一種條件概率函數(shù)，當(dāng)各網(wǎng)格內(nèi)氣流滯留時間較短時（即經(jīng)過受點(diǎn)區(qū)域的所有軌跡端點(diǎn)數(shù)的值較小），CWT值的不確定性便會增大。綜上所述，需引入經(jīng)驗(yàn)權(quán)重函數(shù)（），從而對其進(jìn)行區(qū)間化賦權(quán)和降誤差處理[33-34]，權(quán)重函數(shù)定義為：

依此，通過對再進(jìn)行加權(quán)計算，從而獲得網(wǎng)格上的加權(quán)濃度權(quán)重軌跡，其單位與單位一致：

2 結(jié)果與討論

2.1蘇州BC質(zhì)量濃度特征

2018—2021年蘇州BC年平均質(zhì)量濃度分別為2.34、2.01、1.57、1.32 μg/m3，4 a平均質(zhì)量濃度為1.81 μg/m3。對比發(fā)現(xiàn)，BC年平均質(zhì)量濃度逐年降低，平均每年下降0.35 μg/m3。與前一年相比，2019—2021年BC年平均質(zhì)量濃度每年分別下降14.1%、21.9%、15.9%；與丁銘等[21]2012年觀測得到的BC年平均質(zhì)量濃度3.3 μg/m3相比，2021年BC質(zhì)量濃度下降60.0%。

表1為2018—2021年蘇州BC季節(jié)平均質(zhì)量濃度，4 a的季節(jié)平均質(zhì)量濃度分別為冬季（2.33 μg/m3）>春季（1.81 μg/m3）>秋季（1.77 μg/m3）>夏季（1.35 μg/m3），BC質(zhì)量濃度冬季高、夏季低的情況與多地觀測到的結(jié)果一致，魏夏潞等[35]給予了解釋。即冬季溫度低、機(jī)動車燃率降低，尾氣排放增加，同時邊界層穩(wěn)定，垂直擴(kuò)散減弱，導(dǎo)致BC質(zhì)量濃度較高；夏季氣溫高、大氣湍流利于BC擴(kuò)散，同時夏季降水量大，BC易通過濕沉降被清除，因此夏季BC質(zhì)量濃度低。除了2021年BC秋季平均質(zhì)量濃度略高于春季，其余年份結(jié)論與4 a平均結(jié)果一致。同時，2018—2021年BC季節(jié)平均質(zhì)量濃度基本呈現(xiàn)逐年降低的趨勢（2019年夏季除外），四季平均質(zhì)量濃度分別下降44.4%、27.8%、42.5%、50.9%。BC年平均質(zhì)量濃度、季節(jié)平均質(zhì)量濃度下降明顯，這表明近年來蘇州市黑碳污染減輕顯著，尤其是冬季，減輕最為明顯。

由2018—2021年BC月平均質(zhì)量濃度變化情況（圖2）來看，BC月平均質(zhì)量濃度隨月份先下降后上升，7、8月處于谷值，1、12月達(dá)到峰值。這與表2中BC污染夏季最輕、冬季最重的結(jié)論一致。對比各年份之間BC月平均質(zhì)量濃度發(fā)現(xiàn)，大多月份BC質(zhì)量濃度呈逐年下降的趨勢，但也有些月份例外。如2020年的2、3月BC質(zhì)量濃度與2019年相比降幅明顯，同時低于2021年，這可能與新冠肺炎疫情爆發(fā)后采取的防控措施有關(guān)，2020年1月24日蘇州市發(fā)布疫情防控一級響應(yīng)，直到2020年3月19日蘇州開始陸續(xù)復(fù)工復(fù)產(chǎn)。此外，與同年1、12月相比，2月BC質(zhì)量濃度減少顯著，到了3月BC質(zhì)量濃度又有所增加（2018年除外），這可能是因?yàn)?月為農(nóng)歷春節(jié)時期，員工放假、企業(yè)停工、出行車輛大幅減少，污染排放減少，BC質(zhì)量濃度下降[23]。

對比2018—2021年四季BC質(zhì)量濃度日變化（圖3）發(fā)現(xiàn)，四季BC質(zhì)量濃度的日變化基本呈現(xiàn)雙峰型分布且峰值集中在05：00—09：00、17：00—21：00。BC質(zhì)量濃度谷值集中在12：00—15：00。BC質(zhì)量濃度第1次峰值的出現(xiàn)可能主要與太陽輻射、大氣層結(jié)條件及動力條件變化等密切相關(guān)，第2次峰值主要與人為活動（交通尾氣排放、生活用火等）相關(guān)。日出后人為活動增加，黑碳?xì)馊苣z濃度增加，特別是在交通早高峰期，大量黑碳?xì)馊苣z隨著機(jī)動車尾氣被排放到大氣中。同時，清晨容易出現(xiàn)大氣逆溫，逆溫層限制了黑碳?xì)馊苣z的垂直擴(kuò)散，也會導(dǎo)致黑碳質(zhì)量濃度升高，因此，05：00—09：00出現(xiàn)第1次峰值。之后隨著太陽短波輻射增強(qiáng)，近地層湍流運(yùn)動加強(qiáng)，對流邊界層發(fā)展，垂直擴(kuò)散能力增強(qiáng)，黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度逐漸下降，12：00—15：00達(dá)到谷值。17：00之后由于晚高峰期以及居民烹飪導(dǎo)致BC排放增加、在地面堆積，使其質(zhì)量濃度再次達(dá)到峰值。入夜后，人為活動減少，黑碳排放隨之減少，質(zhì)量濃度略有降低。同時，秋季黑碳質(zhì)量濃度日變化最大，尤其是2018年，達(dá)到1.149 μg/m3，其次是冬季，夏季日變化幅度最小，這主要是由各季節(jié)間氣溫、大氣擴(kuò)散能力、清除能力、邊界層高度不同導(dǎo)致的[36]。此外，夏季的第一個峰值略早于其他季節(jié)，冬季的第一個峰值略晚于其他季節(jié)（2018年除外）。一方面，因?yàn)橄募緶囟雀摺⑼牧骰顒影l(fā)展較早，冬季溫度低，湍流活動發(fā)展晚，大氣層結(jié)比其他季節(jié)更為穩(wěn)定；另一方面，這可能與人類活動習(xí)慣相關(guān)，夏季日出早，開始活動的時間也相應(yīng)提前，而冬季日出晚，開始活動時間相應(yīng)延遲[34]。

為了解蘇州BC污染程度，進(jìn)一步對比近年來蘇州與我國其他地區(qū)BC平均質(zhì)量濃度（表2）發(fā)現(xiàn)，蘇州BC質(zhì)量濃度值低于京津冀地區(qū)[21，37-38]、華中地區(qū)[39-40]、珠三角地區(qū)的城區(qū)[38]以及同為長三角地區(qū)的南京[19]，略高于北京[37]、深圳的郊區(qū)[41]、淮南農(nóng)村地區(qū)[35]。由此可見，雖然蘇州BC污染較其他城市較輕，但仍不可忽視。

2.2 氣象要素對BC質(zhì)量濃度的影響

統(tǒng)計2018—2021年蘇州地區(qū)日平均溫度、降水、相對濕度和風(fēng)向風(fēng)速小時平均數(shù)據(jù)，得到BC質(zhì)量濃度與各氣象要素直接的相關(guān)性。圖4是BC日平均質(zhì)量濃度與溫度、降水、相對濕度對應(yīng)的散點(diǎn)圖及其擬合結(jié)果，其中2018—2021年的樣本量分別為332、348、323和319，線性擬合公式為y=ax+b，r為相關(guān)系數(shù)，p為顯著性水平。根據(jù)散點(diǎn)分布情況，3個氣象要素與BC質(zhì)量濃度的散點(diǎn)圖沒有明顯某類函數(shù)的分布特征。于是，以2021年溫度與BC質(zhì)量濃度的相關(guān)性為例，對比了線性擬合與非線性擬合結(jié)果。其中，線性擬合下相關(guān)系數(shù)為-0.245，非線性擬合時為-0.18。降水與相對濕度存在同樣的結(jié)論。基于此，選取線性擬合方式，同時其相關(guān)性通過皮爾遜（Person）相關(guān)系數(shù)計算方法得到。由圖4可以看出，BC質(zhì)量濃度與溫度、降水存在負(fù)相關(guān)關(guān)系，與相對濕度不存在相關(guān)關(guān)系。同時，BC質(zhì)量濃度與溫度的相關(guān)性，高于BC質(zhì)量濃度與降水的相關(guān)性。通常，降水能一定程度上清除大氣中的氣溶膠，這里BC和降水沒有顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系可能是因?yàn)樘K州的降水多為小雨，2018—2021年蘇州地區(qū)降水量達(dá)到中雨及以上的日數(shù)僅占全年的11.5%（4 a平均值），因此對BC的濕清除不明顯。

由2018—2021年BC質(zhì)量濃度及溫度、相對濕度、降水量的月變化情況（圖5）可知，蘇州地區(qū)月平均溫度為5～30 ℃，月平均降水為0～20 mm，月平均相對濕度為60%～80%。與圖4相關(guān)性結(jié)果一致，BC質(zhì)量濃度的月變化趨勢與溫度、降水相反，而其隨相對濕度的變化趨勢并不明顯。

風(fēng)向風(fēng)速是影響黑碳?xì)馊苣z在大氣中擴(kuò)散的一個重要條件，圖6為BC質(zhì)量濃度頻率與風(fēng)速的關(guān)系圖。對比發(fā)現(xiàn)，BC質(zhì)量濃度頻率隨質(zhì)量濃度升高而降低，呈單峰分布，BC質(zhì)量濃度集中在0～3 μg/m3。同時，隨著年份增加，高質(zhì)量濃度BC的頻率顯著降低，這也驗(yàn)證了BC污染情況逐年轉(zhuǎn)好。此外，當(dāng)BC質(zhì)量濃度小于6 μg/m3時，BC質(zhì)量濃度隨風(fēng)速增加而減小顯著，這與風(fēng)速越大污染物擴(kuò)散越快的認(rèn)知一致；而當(dāng)BC質(zhì)量濃度超過6 μg/m3后，存在BC質(zhì)量濃度增加同時風(fēng)速略微增加的情況，這可能是其他地區(qū)的污染氣團(tuán)輸送導(dǎo)致蘇州BC質(zhì)量濃度升高。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)此時的風(fēng)向以西南風(fēng)為主，質(zhì)量濃度升高是受來自西南方向的污染氣團(tuán)輸送過程影響，這也與2.3節(jié)中得出的蘇州BC潛在源區(qū)集中在西南方向的結(jié)論一致。由風(fēng)向與BC質(zhì)量濃度的關(guān)系（圖7）可以看出，與圖6中BC質(zhì)量濃度頻率相對應(yīng)，各風(fēng)向上BC質(zhì)量濃度大多小于3 μg/m3。對比發(fā)現(xiàn)，BC質(zhì)量濃度在各風(fēng)向上的分布差異并不明顯，未出現(xiàn)在某一風(fēng)向上的集中污染。

2.3 蘇州BC排放來源

BC主要源自含碳物質(zhì)的不完全燃燒，通過黑碳質(zhì)量濃度日變化可知蘇州黑碳來源與人為活動息息相關(guān)，主要以化石燃料燃燒（燃煤、汽車尾氣排放等）和生物質(zhì)燃燒（秸稈、木炭、樹葉等焚燒）為主，將由化石燃料燃燒和生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的黑碳分別定義為BCff和BCbb。圖8為2018—2021年BCff、BCbb、AAE及Rbb的月變化情況。2018—2021年BCff年平均質(zhì)量濃度分別為1.78、1.52、1.19、1.00 μg/m3，BCbb年平均質(zhì)量濃度分別為0.56、0.49、0.38、0.32 μg/m3，BCff、BCbb年平均質(zhì)量濃度均呈下降趨勢，與前一年相比，2019—2021年BCff分別下降14.6%、21.7%、16.0%，BCbb分別下降12.5%、22.4%、15.8%。同時，與BC月變化規(guī)律一致，BCff和BCbb質(zhì)量濃度冬季最高、夏季最低且多數(shù)月份BCff、BCbb質(zhì)量濃度呈現(xiàn)逐年降低的趨勢。2018—2021年AAE年平均值分別為1.06、1.08、1.08及1.09，一方面AAE值接近1，說明蘇州BC多由化石燃料燃燒產(chǎn)生，另一方面與前一年相比，2019—2021年AAE分別增加1.9%、0%、0.9%，即AAE四年變化不明顯。2018—2021年Rbb年平均值分別為0.243、0.245、0.246和0.247，Rbb逐年上升且與前一年相比，2019—2021年Rbb分別增加0.8%、0.4%、0.4%，與AAE一樣，Rbb四年略有增長，但漲幅不大。AAE、Rbb的月變化規(guī)律均與BCff、BCbb一致，即隨著月份增大先下降后上升，冬季AAE、Rbb的平均值約是夏季的1.16倍。不同年份之間AAE、Rbb的月際變化差異并不明顯。

總體而言，2018—2021年在BCff質(zhì)量濃度逐年降低的同時，AAE、Rbb逐年上升，結(jié)合觀測點(diǎn)的位置特征，說明蘇州由燃煤、燃油等導(dǎo)致的污染逐年減輕，這也得益于近年來蘇州重視黑碳污染整治及電車使用率增加。

BCff、BCbb四季質(zhì)量濃度日變化（圖9a—d）與BC質(zhì)量濃度日變化規(guī)律一致，呈雙峰分布，秋季質(zhì)量濃度日變化最大，夏季變化最小，相較于BCbb，BCff表現(xiàn)出更為顯著的日變化特征。除夏季BCff第一個峰值出現(xiàn)在05：00—07：00，其他季節(jié)出現(xiàn)在06：00—08：00，第二個峰值則均出現(xiàn)在18：00—20：00，這與蘇州早晚高峰時間一致。同時，BCbb質(zhì)量濃度變化受早晚高峰的影響明顯小于BCff。

前文提到，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的BC占比較高時，AAE接近2，而化石燃料燃燒產(chǎn)生的BC占比較高時，AAE值會接近1[24，28]，蘇州地區(qū)AAE 這4 a平均值為1.08，四季AAE平均值分別為1.08、1.00、1.09、1.16，進(jìn)一步證實(shí)蘇州BC主要源于化石燃料的燃燒。AAE值冬季最高（圖9h）、夏季最低（圖9f），與曹夏等[41]在西安、孫天林等[20]在東莞、王璐等[43]在成都的研究結(jié)果一致，這可能與冬季居民取暖、生物質(zhì)燃燒增加有關(guān)。同時，春、夏、秋三季AAE日變化呈現(xiàn)先下降后曲折上升再下降的趨勢（圖9e—g），2個拐點(diǎn)也與BCff峰值的時間接近，進(jìn)一步證實(shí)BCff占比越高，AAE值越小，越接近1。冬季AAE日變化趨勢沒有其他3個季節(jié)明顯，這是由于冬季大氣層結(jié)穩(wěn)定，垂直擴(kuò)散弱，BCff、BCbb日變化均不明顯。

Rbb為BCbb占BC總質(zhì)量濃度的比例，如公式（6）所示。2018—2021年蘇州地區(qū)Rbb平均值為0.245，即蘇州24.5%的BC由生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生，75.5%的BC由化石燃料燃燒產(chǎn)生。四季Rbb平均值分別為0.246、0.236、0.248、0.256，即Rbb冬季最高，夏季最低。同時，Rbb日變化規(guī)律（圖9i—l）與AAE一致，進(jìn)一步驗(yàn)證了早晚高峰時間BCff濃度升高，占比增加。

除了本地源排放的影響，其他地區(qū)的氣流輸送也是影響蘇州BC質(zhì)量濃度變化的重要因素。因此，利用濃度權(quán)重軌跡分析法（CWT）分析了2018—2021年不同季節(jié)影響蘇州BC質(zhì)量濃度變化的可能潛在源區(qū)及其貢獻(xiàn)。春季（圖10a），BC的潛在源區(qū)集中在西南方向的浙江西部、安徽南部、江西中部、廣東北部等區(qū)域，西北方向的東海海上區(qū)域及西北方向的安徽西北部區(qū)域；夏季（圖10b），CWT較大值集中在江蘇北面的山東東北部、湖南東南部等區(qū)域；秋季（圖10c），BC潛在源區(qū)同樣主要集中在西南方向，主要是浙江北部和中部以及江西中部、東部部分區(qū)域；冬季（圖10d），除海上部分氣流外，CWT較大值仍是集中在西南方向，浙江西北部、江西北部、安徽東南部等區(qū)域，此外，江蘇中部及東南區(qū)域也是冬季蘇州BC的潛在源區(qū)?？偟脕碚f，四季BC的潛在源區(qū)多集中在西南方向，浙江、安徽、江西這3個省份對蘇州BC影響相對更多。

3 結(jié)論

（1）蘇州2018—2021年BC年平均質(zhì)量濃度分別為2.34、2.01、1.57、1.32 μg/m3，4 a平均質(zhì)量濃度為1.81 μg/m3。4 a的季節(jié)平均質(zhì)量濃度分別為冬季（2.33 μg/m3）>春季（1.81 μg/m3）>秋季（1.77 μg/m3）>夏季（1.35 μg/m3）。2018—2021年BC年平均質(zhì)量濃度呈逐年下降的趨勢，與2018年相比，2021年黑碳年平均質(zhì)量濃度下降43.6%；與丁銘等[19]2012年觀測得到的BC年平均質(zhì)量濃度3.3 μg/m3相比，2021年BC質(zhì)量濃度下降60.0%；四季平均質(zhì)量濃度分別下降44.4%、27.8%、42.5%、50.9%。

（2）蘇州BC質(zhì)量濃度與溫度、降水存在負(fù)相關(guān)關(guān)系，與相對濕度不存在相關(guān)關(guān)系。同時，BC質(zhì)量濃度與溫度的相關(guān)性，高于它與降水的相關(guān)性；當(dāng)BC質(zhì)量濃度小于6 μg/m3時，風(fēng)速隨BC質(zhì)量濃度增加而減小顯著，而當(dāng)BC質(zhì)量濃度超過6 μg/m3后，存在風(fēng)速略微增加的情形。同時，BC質(zhì)量濃度在各風(fēng)向上的分布差異并不明顯。

（3）2018—2021年BCff年平均質(zhì)量濃度分別為1.78、1.52、1.19、1.00 μg/m3，BCbb年平均質(zhì)量濃度分別為0.56、0.49、0.38、0.32 μg/m3，同時BCff和BCbb質(zhì)量濃度冬季最高、夏季最低且多數(shù)月份BCff、BCbb質(zhì)量濃度呈現(xiàn)逐年降低的趨勢。2018—2021年AAE年平均值分別為1.06、1.08、1.08和1.09，Rbb年平均值分別為0.243、0.245、0.246和0.247， AAE、Rbb的月變化規(guī)律均與BCff、BCbb一致，不同年份之間AAE、Rbb的月分布差異并不明顯。

（4）蘇州BC潛在源區(qū)在不同年份、不同季節(jié)均存在差異。綜合4 a的結(jié)果來看，春季，BC的潛在源區(qū)集中在西南方向的浙江西部、安徽南部、江西中部、廣東北部等區(qū)域，西北方向的東海海上區(qū)域及西北方向的安徽西北部區(qū)域；夏季，CWT較大值集中在江蘇北面的山東東北部、湖南東南部等區(qū)域；秋季，BC潛在源區(qū)同樣集中在西南方向，主要是浙江北部和中部以及江西中部、東部部分區(qū)域；冬季，除海上部分氣流外，CWT較大值仍集中在西南方向，浙江西北部、江西北部、安徽東南部等區(qū)域，此外，江蘇中部及東南區(qū)域也是冬季蘇州BC的潛在源區(qū)。

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