孫龍德，王小軍，馮子輝，邵紅梅，曾花森，高 波，江 航

（1.多資源協(xié)同陸相頁(yè)巖油綠色開采全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，黑龍江 大慶 163712；2.黑龍江省陸相頁(yè)巖油重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，黑龍江 大慶 163712；3.中國(guó)石油天然氣股份有限公司，北京 100007；4.大慶油田有限責(zé)任公司，黑龍江 大慶 163002；5.大慶油田 勘探開發(fā)研究院，黑龍江 大慶 163712；6.中國(guó)石油 勘探開發(fā)研究院，北京 100083）

頁(yè)巖油作為一類非常重要的非常規(guī)油氣資源，由于其資源潛力巨大以及在北美油氣總產(chǎn)量中的比重不斷增加［1］，已受到國(guó)內(nèi)外專家的廣泛關(guān)注［2-5］。已有的頁(yè)巖油氣勘探實(shí)踐表明［1，4］，海相富含有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖一般以硅質(zhì)或鈣質(zhì)頁(yè)巖為主，發(fā)育大量有機(jī)質(zhì)孔隙，既是良好的烴源巖層，也是油氣的有效儲(chǔ)集體。因此，許多學(xué)者對(duì)其有機(jī)質(zhì)孔成因、演化特征等開展了大量的研究工作［6-12］。近年來(lái)中國(guó)在渤海灣、鄂爾多斯和準(zhǔn)噶爾等陸相盆地中相繼發(fā)現(xiàn)陸相頁(yè)巖油［13-15］，一般富集在泥頁(yè)巖的砂巖“甜點(diǎn)段”或泥質(zhì)與鈣質(zhì)互層的頁(yè)巖中，儲(chǔ)層巖性以粉砂質(zhì)頁(yè)巖或鈣質(zhì)頁(yè)巖為主，孔隙類型主要為粒間孔和晶間孔，有機(jī)質(zhì)孔數(shù)量少，與海相頁(yè)巖儲(chǔ)層差別較大。古龍頁(yè)巖是指松遼盆地晚白堊世陸相地層中含有豐富有機(jī)質(zhì)、具有一定成熟度和成巖演化程度的深水細(xì)粒紋層狀巖系，近幾年頁(yè)巖油勘探實(shí)現(xiàn)了歷史性重大戰(zhàn)略突破［16-17］，發(fā)現(xiàn)了產(chǎn)自于層狀和紋層狀黏土質(zhì)長(zhǎng)英頁(yè)巖的陸相頁(yè)巖油。其儲(chǔ)集空間主要以有機(jī)質(zhì)孔縫為主，儲(chǔ)層以黏土礦物含量高、孔隙度相對(duì)較高為特征。證實(shí)陸相頁(yè)巖既可以作為優(yōu)質(zhì)烴源巖也可以成為頁(yè)巖油的有效儲(chǔ)層，顛覆了陸相儲(chǔ)層的儲(chǔ)集性和黏土礦物含量呈負(fù)相關(guān)的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)，以及陸相頁(yè)巖不能作為產(chǎn)油層的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)。

本文基于松遼盆地白堊系古龍頁(yè)巖大量的場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡、薄片鑒定、低溫氮?dú)馕?、高壓壓汞、地球化學(xué)等實(shí)驗(yàn)分析數(shù)據(jù)，建立古龍頁(yè)巖有機(jī)-無(wú)機(jī)孔隙與微裂縫雙孔介質(zhì)儲(chǔ)集體系，闡明成烴、成巖與成孔的耦合關(guān)系，明確孔-縫組合與頁(yè)巖油富集關(guān)系，以期為陸相頁(yè)巖油形成與富集規(guī)律研究提供理論依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

松遼盆地位于中國(guó)東北部，面積26×104km2，上白堊統(tǒng)為大型陸相淡水-微咸水坳陷湖盆沉積，自下而上發(fā)育青山口組、姚家組、嫩江組、四方臺(tái)組和明水組，累計(jì)厚度大于2 580 m［18］。其中，青山口組和嫩江組為晚白堊世兩次大規(guī)模湖侵形成的半深湖-深湖相頁(yè)巖，巖性以紋層狀和層狀頁(yè)巖為主，夾少量薄層粉砂巖、介殼灰?guī)r和白云巖等，是松遼盆地主要生油巖和頁(yè)巖油產(chǎn)層。松遼盆地古龍頁(yè)巖一般指青山口組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖系［16］，主要在白堊系青山口組中、下部的一段（青一段，K2qn1）和二段（青二段，K2qn2）發(fā)育。

青一段和青二段泥頁(yè)巖厚度160～330m，總有機(jī)碳含量（TOC）為0.73 %～8.68 %，平均2.37%，生油母質(zhì)以湖相藻類體為主，含少量陸源有機(jī)質(zhì)，有機(jī)質(zhì)類型主要為I 型，鏡質(zhì)體反射率（Ro）為0.50 %～1.67 %，有機(jī)質(zhì)處于成熟-高成熟階段［19］。這套泥頁(yè)巖不僅是松遼盆地大型陸相砂巖油藏的重要烴源巖層，也為陸相頁(yè)巖油發(fā)育提供了重要的物質(zhì)條件。本研究廣泛采集了不同凹陷、不同成熟度的青一段和青二段頁(yè)巖樣品，樣品分布見圖1。

圖1 松遼盆地北部構(gòu)造分區(qū)與樣品分布Fig.1 Structural zones and sample locations in the northern Songliao Basin

2 古龍頁(yè)巖有機(jī)-無(wú)機(jī)孔縫體系

2.1 孔隙類型

Loucks 等［9］綜合孔隙成因和骨架類型，將泥頁(yè)巖孔隙類型分為礦物基質(zhì)孔、有機(jī)質(zhì)孔和裂縫孔三大類，根據(jù)孔隙與礦物顆粒的接觸關(guān)系，礦物基質(zhì)孔又分為粒間孔和粒內(nèi)孔。以往的有機(jī)質(zhì)孔泛指所有有機(jī)質(zhì)內(nèi)的孔隙，而缺乏對(duì)有機(jī)質(zhì)來(lái)源的識(shí)別。Canter 等［20］根據(jù)有機(jī)質(zhì)的成因，將有機(jī)質(zhì)孔進(jìn)一步細(xì)分為原生有機(jī)質(zhì)孔和次生有機(jī)質(zhì)孔，其中原生有機(jī)質(zhì)孔指生物格架孔如植物細(xì)胞空腔，次生有機(jī)質(zhì)孔為干酪根或運(yùn)移瀝青裂解收縮形成的孔隙。次生有機(jī)質(zhì)孔是海相頁(yè)巖主要發(fā)育的孔隙類型［7-11，21-24］。與海相頁(yè)巖不同，前期的研究表明［19］，中-高成熟度的古龍頁(yè)巖主要發(fā)育以黏土礦物為骨架，但在成因上又與有機(jī)質(zhì)生烴有關(guān)的有機(jī)黏土復(fù)合孔，即孔縫來(lái)源于富氫干酪根生烴收縮，而其形成與保存機(jī)制又與黏土礦物類型及演化有關(guān)［25］。準(zhǔn)確識(shí)別不同成因的有機(jī)質(zhì)孔和微裂縫，對(duì)頁(yè)巖孔隙演化規(guī)律的機(jī)理認(rèn)識(shí)，含油性和頁(yè)巖油可動(dòng)性的評(píng)價(jià)具有重意義。因此，本次研究結(jié)合以往的頁(yè)巖孔縫分類方案，建立古龍頁(yè)巖孔縫成因及分類方案，將古龍頁(yè)巖孔隙類型分為有機(jī)孔、無(wú)機(jī)孔和微裂縫三大類（圖2）。

圖2 松遼盆地白堊系青一段古龍頁(yè)巖孔隙成因分類Fig.2 Various types of pore genesis for the Gulong shale in the 1st member of the Qingshankou Formation（K2qn1），Songliao Basin

古龍頁(yè)巖有機(jī)孔分為有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)孔和有機(jī)黏土復(fù)合孔縫。有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)孔包括生物格架孔和瀝青粒內(nèi)孔。古龍頁(yè)巖偶見由植物細(xì)胞構(gòu)成的生物格架孔［25］，瀝青粒內(nèi)孔則主要見于高成熟階段的頁(yè)巖，為滯留油裂解形成的海綿孔狀或氣泡孔。瀝青粒內(nèi)孔一般呈網(wǎng)狀分布于石英或長(zhǎng)石碎屑間、黏土格架間、黃鐵礦晶間等，掃描電鏡下可見蜂窩狀有機(jī)孔，與海相頁(yè)巖有機(jī)孔成因相同，但數(shù)量少，占總孔隙的0.7 %～1.4 %。有機(jī)黏土復(fù)合孔是古龍頁(yè)巖發(fā)育的特殊孔隙類型，其孔隙骨架為黏土礦物，但在成因上屬于有機(jī)質(zhì)孔，即孔隙空間來(lái)源于有機(jī)質(zhì)生烴收縮［19］。有機(jī)黏土復(fù)合孔、縫具有較復(fù)雜的孔隙形態(tài)，孔徑大小不一，具蜂窩狀、網(wǎng)狀、縫狀結(jié)構(gòu)，常與黏土礦物、石英等無(wú)機(jī)礦物伴生，成熟-高成熟階段，孔隙數(shù)量占總孔隙的20.5 %～41.0 %。無(wú)機(jī)孔分為粒間孔、黏土礦物晶間孔、長(zhǎng)石粒內(nèi)溶孔、碳酸鹽溶孔及黃鐵礦晶間孔等。粒間孔是無(wú)機(jī)孔的主要類型，一般為棱角狀、狹縫狀分布于碎屑顆粒間，數(shù)量占總孔隙的6.9 %～27.3 %。黏土礦物晶間孔多呈長(zhǎng)條狀，分布于黏土礦物片間，隨著黏土轉(zhuǎn)化程度增加，黏土晶間孔越來(lái)越發(fā)育，連通性變好，數(shù)量占總孔隙的3.4 %～13.7 %。黃鐵礦晶間孔為球狀、棱角狀分布于黃鐵礦周圍，這類孔隙數(shù)量較少，占總孔隙不到1 %。長(zhǎng)石粒內(nèi)溶孔為長(zhǎng)條狀、團(tuán)塊狀分布于長(zhǎng)石內(nèi)部，碳酸鹽溶孔為菱形，分布于碳酸鹽內(nèi)部，數(shù)量占總孔隙的6.8 %～34.2 %。

2.2 微裂縫特征

古龍頁(yè)巖發(fā)育大量不同尺度（納米級(jí)-微米級(jí)）的微裂縫［26］，與有機(jī)-無(wú)機(jī)孔共同構(gòu)成古龍頁(yè)巖特殊的孔縫儲(chǔ)集體系。根據(jù)裂縫發(fā)育形態(tài)或發(fā)育部位微裂縫分為層間縫、頁(yè)理縫、成巖收縮縫和構(gòu)造縫。根據(jù)發(fā)育尺度，古龍頁(yè)巖中的微裂縫可分為3級(jí)。一級(jí)為微米級(jí)的構(gòu)造縫或網(wǎng)狀縫（圖3a，b），這類裂縫在斷裂活動(dòng)區(qū)、白云巖薄夾層或白云質(zhì)頁(yè)巖中相對(duì)發(fā)育；CT分析表明，裂縫數(shù)量占總孔隙的9.8 %～23.5 %，裂縫寬度22.7～41.9 μm。二級(jí)為微米級(jí)頁(yè)理縫（圖3c，d），主要發(fā)育于頁(yè)巖紋層界面、貧富有機(jī)質(zhì)紋層界面；這類頁(yè)理縫數(shù)量受巖性、TOC和Ro控制，隨埋深增加呈增大趨勢(shì)，如三肇凹陷頁(yè)理縫線密度一般在500 條/m，而古龍凹陷最高可達(dá)2 800條/m以上；CT分析表明，裂縫數(shù)量占總孔隙的4.5 %～20.2 %，裂縫寬度為2.46～3.15 μm。三級(jí)為納米級(jí)頁(yè)理縫（圖3e，f），一般發(fā)育在有機(jī)黏土復(fù)合體內(nèi)、黏土與有機(jī)質(zhì)間、黏土與碎屑顆粒間，其形成主要與有機(jī)質(zhì)生烴產(chǎn)生的體積收縮有關(guān)，場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡分析裂縫寬度為30～240 nm。頁(yè)理縫的發(fā)育有效提高了頁(yè)巖水平滲透率，如表1 所示，相同條件下，頁(yè)巖水平滲透率平均是垂直滲透率的22倍。

表1 松遼盆地白堊系古龍頁(yè)巖水平滲透率和垂直滲透率Table 1 Horizontal and vertical permeabilities of the Cretaceous Gulong shale in the Songliao Basin

圖3 松遼盆地白堊系青一段古龍頁(yè)巖不同尺度微裂縫發(fā)育特征顯微照片F(xiàn)ig.3 Images showing the microfissures of different scales in the Gulong shale in the K2qn1，Songliao Basin

2.3 孔縫體系

根據(jù)頁(yè)理縫與有機(jī)-無(wú)機(jī)孔隙的關(guān)系，建立古龍頁(yè)巖雙孔介質(zhì)儲(chǔ)集空間分布模式。如圖4 所示，頁(yè)理縫溝通有機(jī)-無(wú)機(jī)孔隙，形成古龍頁(yè)巖油主要的儲(chǔ)集空間和流動(dòng)通道。頁(yè)巖油開發(fā)期間，通過壓裂改造產(chǎn)生的人工裂縫溝通了頁(yè)理縫，頁(yè)理縫又與基質(zhì)孔隙連通，因此構(gòu)成了人工裂縫-頁(yè)理縫-基質(zhì)孔隙有效的輸運(yùn)體系通道，使古龍頁(yè)巖油得以采出。這種納米級(jí)-微米級(jí)的流動(dòng)通道在頁(yè)巖油伴生氣產(chǎn)出時(shí)起到類似分子篩的作用［27］，導(dǎo)致古龍頁(yè)巖油開采初期天然氣甲烷碳同位素呈現(xiàn)先變輕后變重的規(guī)律（圖5）。

圖4 松遼盆地古龍頁(yè)巖人工裂縫-頁(yè)理縫-基質(zhì)孔隙復(fù)合輸運(yùn)模式Fig.4 Composite shale oil migration model in a combination of induced fractures，bedding fissures，and matrix pores for the Gulong shale in the Songliao Basin

圖5 松遼盆地GY1井天然氣甲烷碳同位素與試采時(shí)間關(guān)系Fig.5 Production test time vs.carbon isotope value of methane in natural gas from well GY1，Songliao Basin

3 成烴與成巖作用共同控制孔縫的形成

3.1 成巖與成孔的耦合關(guān)系

成巖作用研究表明（圖6），古龍頁(yè)巖主要處于早成巖-中成巖階段的中成巖演化階段，可細(xì)劃分為3個(gè)階段，即中成巖A1，A2和B期，分別對(duì)應(yīng)低成熟、成熟和高成熟階段。成巖作用主要有機(jī)械壓實(shí)、黏土礦物轉(zhuǎn)化、溶解、膠結(jié)及有機(jī)質(zhì)生烴及滯留油裂解作用，成巖與成孔耦合關(guān)系較好（圖7）：①早成巖期—中成巖A1期（Ro＜0.9 %），主要受壓實(shí)和孔隙膠結(jié)作用，頁(yè)巖孔隙呈逐漸降低的趨勢(shì)，其中中成巖A1期晚期（Ro=0.7 %～0.9 %）有機(jī)質(zhì)開始生烴，有機(jī)質(zhì)孔比例開始增加；②中成巖A2期（Ro=0.9 %～1.3 %），受干酪根生烴作用、有機(jī)酸溶解作用和黏土礦物轉(zhuǎn)化作用，頁(yè)巖總孔隙度呈快速增加的趨勢(shì)，有機(jī)質(zhì)孔持續(xù)增加，顆粒溶蝕孔相對(duì)比例達(dá)到最大；③中成巖B 期（Ro＞1.3 %），頁(yè)巖油裂解轉(zhuǎn)化作用增加強(qiáng)，產(chǎn)生大量納米級(jí)孔隙，有機(jī)質(zhì)孔相對(duì)比例持續(xù)增加，受機(jī)械壓實(shí)和晚期礦物膠結(jié)作用，粒間孔、晶間孔和溶蝕孔減少，頁(yè)巖總孔隙度變化不大。

圖6 松遼盆地白堊系青一段古龍頁(yè)巖成巖階段和成巖作用類型典型掃描電鏡照片F(xiàn)ig.6 Typical scanning electron microscopy（SEM）images of diagenetic stages and diagenetic types for the Gulong shale in the 1st member of the Qingshankou Formation，Songliao Basin

圖7 松遼盆地古龍頁(yè)巖成孔與成烴、成巖耦合關(guān)系Fig.7 Coupling relationships of pore/fissure evolution with hydrocarbon generation and with diagenesis for the Gulong shale，Songliao Basin

3.2 成烴與成孔的耦合關(guān)系

古龍頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)來(lái)源主要層狀藻，藻類保存條件好，原始?xì)渲笖?shù)（HI）高，主要在600～800 mg/g，平均達(dá)750 mg/g［28］。生烴模擬實(shí)驗(yàn)表明［19］，層狀藻類體生烴轉(zhuǎn)化率高，生烴后面積收縮率超85 %，實(shí)驗(yàn)條件下能夠形成大量沿層分布的納米級(jí)、細(xì)長(zhǎng)條形孔縫。圖8是不同成熟度地質(zhì)樣品的氬離子拋光-場(chǎng)發(fā)射電鏡典型圖片，可以看出，低成熟階段時(shí)古龍頁(yè)巖層狀藻呈條帶狀與黏土礦物復(fù)合具定向分布，有機(jī)孔不發(fā)育，零星分布于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部。成熟階段，有機(jī)質(zhì)內(nèi)部可見密集分布的納米孔隙，孔徑在10～100 nm，局部連通成縫狀孔。隨熱演化程度增加，藻類生烴后趨于消失，在黏土片間、碎屑顆粒間形成有機(jī)孔、縫，孔徑范圍10～200 nm，表現(xiàn)為有機(jī)質(zhì)裂解形成大量網(wǎng)狀孔。有機(jī)孔縫的發(fā)育整體遵循了“從無(wú)到有，從小到大”的過程。

圖8 松遼盆地古龍頁(yè)巖不同演化階段有機(jī)孔、縫發(fā)育特征場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡照片F(xiàn)ig.8 FE-SEM images showing organic pores/fissures in the Gulong shale in the Songliao Basin at different evolutionary stages

對(duì)不同成熟度、不同有機(jī)碳含量古龍頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)孔比例定量分析表明（圖9），隨著有機(jī)質(zhì)成熟度升高，TOC越高有機(jī)孔的發(fā)育程度越大（圖9a）。有機(jī)質(zhì)成熟度（Ro）低于0.9 %時(shí)，有機(jī)孔發(fā)育程度較低，一般小于20 %，古龍頁(yè)巖基質(zhì)孔隙以粒間孔、黏土晶間孔等無(wú)機(jī)孔為主，TOC與孔隙度沒有明顯的相關(guān)性（圖9b）。Ro大于0.9 %后，有機(jī)孔發(fā)育程度明顯增大，最高占比達(dá)70 %以上，TOC與孔隙度呈明顯的正相關(guān)關(guān)系（圖9c）。在相同的成熟階段，有機(jī)孔發(fā)育程度與頁(yè)巖TOC有關(guān)，頁(yè)巖TOC小于2 %，有機(jī)孔比例一般小于20 %，頁(yè)巖TOC大于2 %，有機(jī)孔比例一般大于40 %，表明頁(yè)巖成熟度和有機(jī)碳含量是控制有機(jī)孔發(fā)育的主要因素。

圖9 松遼盆地古龍頁(yè)巖不同成熟度、不同有機(jī)質(zhì)豐度與有機(jī)質(zhì)孔占比關(guān)系Fig.9 Proportion of organic pores/fissures vs.maturity and TOC content for the Gulong shale，Songliao Basin

3.3 有機(jī)酸溶解作用與成孔的耦合關(guān)系

地層酸性流體對(duì)碳酸鹽、長(zhǎng)石等不穩(wěn)定礦物的溶蝕作用是儲(chǔ)層次生孔隙形成的重要機(jī)制［29］，有時(shí)甚至成為高-過成熟頁(yè)巖儲(chǔ)層主要的成孔機(jī)制，如北澳大利亞中元古界Barney Creek 組頁(yè)巖儲(chǔ)層的孔隙主要為長(zhǎng)石和白云石顆粒溶蝕孔［30］，其地層酸性流體主要來(lái)自有機(jī)質(zhì)的生烴作用。古龍頁(yè)巖在成巖早期埋深較淺時(shí)可見到較多的方解石、長(zhǎng)石等不穩(wěn)定礦物的粒內(nèi)溶孔，這些孔隙在進(jìn)一步埋深和成巖演化后，多由于機(jī)械壓實(shí)和膠結(jié)充填而遭到破壞［25］。有機(jī)質(zhì)生烴過程能夠形成大量的有機(jī)酸［31］，其中古龍頁(yè)巖有機(jī)酸隨埋深呈先降低再增大最后再降低的變化規(guī)律［32］，有機(jī)酸增大的階段與有機(jī)質(zhì)生烴窗口對(duì)應(yīng)（埋深在1 800～2 200 m，峰值在2 000 m 左右，Ro在1.0 %左右）。場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡分析表明，在中成巖A2期，頁(yè)巖普遍發(fā)育長(zhǎng)石、方解石和菱鐵礦等顆粒溶蝕孔，孔隙尺寸一般為微米級(jí)，內(nèi)部可見大量原油充注（圖6）。不同類型孔隙定量分析表明（圖7），顆粒溶孔占比在生油高峰階段達(dá)到最大。

3.4 原油轉(zhuǎn)化作用與成孔的耦合關(guān)系

以往的研究表明［33］，頁(yè)巖儲(chǔ)層與砂巖或碳酸鹽巖等常規(guī)儲(chǔ)層內(nèi)原油裂解具有很大的差異。常規(guī)儲(chǔ)層為氫匱乏環(huán)境，原油裂解固體瀝青產(chǎn)率高，一般為原油質(zhì)量的55 %～60 %［34］，與之相比，富有機(jī)質(zhì)黏土巖為氫富余環(huán)境，干酪根和黏土礦物均可以提供氫源，因此原油裂解固體瀝青產(chǎn)率較低［33］。古龍頁(yè)巖生烴模擬實(shí)驗(yàn)表明［35］，頁(yè)巖內(nèi)滯留油裂解固體瀝青產(chǎn)率只有21 %。此外，Xiao 等（2010）［36］研究表明，蒙脫石、伊利石等黏土礦物對(duì)原油裂解具有抑制作用，而石英、碳酸鹽等礦物對(duì)原油裂解具有促進(jìn)作用。古龍頁(yè)巖提取的干酪根與蒙脫石、伊利石、綠泥石等黏土礦物混合生烴模擬實(shí)驗(yàn)表明，黏土礦物能夠極大促進(jìn)輕烴的生成，如蒙脫石與干酪根混合物裂解，輕烴（C6—14）含量最大達(dá)46 %，重?zé)N（C15+）含量最低為28 %，而純干酪根裂解，輕烴含量最低達(dá)35 %，與重?zé)N接近，反映黏土加氫作用降低了原油的歧化反應(yīng)速度，增加了中間產(chǎn)物輕烴（C6—14）的數(shù)量。黏土礦物對(duì)頁(yè)巖滯留油的加氫催化作用和對(duì)產(chǎn)物的影響，導(dǎo)致古龍頁(yè)巖發(fā)育特殊的有機(jī)質(zhì)孔，即有機(jī)黏土復(fù)合孔。如圖10所示，中-低演化階段晶間或粒間大孔內(nèi)的滯留油在高演化階段易裂解形成固體瀝青，其內(nèi)發(fā)育了海相頁(yè)巖中常見的氣泡孔或海綿孔；而黏土晶間納米孔內(nèi)的原油由于黏土礦物的加氫催化作用（原油與黏土接觸面大）在高成熟演化階段易轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)的油氣（在掃描電鏡下常見原油溢出），形成有機(jī)黏土復(fù)合孔。綜上所述，對(duì)于富黏土富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖，受黏土礦物催化作用，原油轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)油氣，形成有機(jī)黏土復(fù)合孔，是古龍頁(yè)巖主要的有機(jī)質(zhì)孔類型；而對(duì)于硅質(zhì)頁(yè)巖、碳酸鹽頁(yè)巖，原油裂解生成固體瀝青，形成有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)孔。

圖10 松遼盆地古龍頁(yè)巖有機(jī)黏土復(fù)合孔與粒間孔原油轉(zhuǎn)化對(duì)比場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡照片F(xiàn)ig.10 FE-SEM images showing the comparison of crude oil conversion between organo-clay complex pores and intergranular pores for the Gulong shale，Songliao Basin

3.5 黏土礦物轉(zhuǎn)化與成孔的耦合關(guān)系

古龍頁(yè)巖礦物成分復(fù)雜，包括石英、鉀長(zhǎng)石、斜長(zhǎng)石、方解石、白云石、黃鐵礦等脆性礦物，伊利石、伊/蒙混層、綠泥石等黏土礦物［37-38］。隨成巖演化，頁(yè)巖礦物組成發(fā)生規(guī)律性變化（圖11），其中黏土礦物類蒙脫石向伊利石、伊/蒙混層轉(zhuǎn)化，為黏土礦物晶間孔的形成創(chuàng)造了條件。

蒙脫石是具有層狀結(jié)構(gòu)的黏土礦物，屬三層型結(jié)構(gòu)單元層，即由兩層四面體層夾一層八面體層構(gòu)成，具有很好的懸浮力或吸附力［39-41］。古龍頁(yè)巖成巖演化中，蒙脫石向伊利石、伊/蒙混層轉(zhuǎn)化是一個(gè)消耗鉀離子低能耗的自發(fā)反應(yīng)，該過程脫出層間水，導(dǎo)致層間塌陷，顆粒體積收縮形成微孔隙，這些微孔隙可增加頁(yè)巖油氣的賦存空間，理論上可以使孔隙增加15%～30 %［42-43］。另外，黏土礦物演化脫水可能形成高異常流體壓力，導(dǎo)致巖石發(fā)生破裂而形成微裂縫，裂縫既是致密泥頁(yè)巖中油氣的滲濾通道，也是油氣儲(chǔ)集空間。

古龍頁(yè)巖全巖礦物、黏土礦物相對(duì)含量變化與孔隙演化具有一定的耦合關(guān)系（圖11）。成巖早期階段，頁(yè)巖黏土礦物主要為蒙脫石、伊利石和綠泥石，頁(yè)巖孔隙類型以原生粒間孔為主，孔隙數(shù)量受壓實(shí)作用影響較大。隨著成巖作用加強(qiáng)，蒙脫石向伊/蒙混層、伊利石的轉(zhuǎn)化逐漸減弱，消耗鉀長(zhǎng)石中鉀離子，表現(xiàn)為蒙脫石減小與鉀長(zhǎng)石含量降低趨勢(shì)相一致。蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化過程中釋放出部分孔隙空間，增加了黏土晶間孔比例，孔隙度隨埋深呈增加趨勢(shì)。

EPC工程管理的利潤(rùn)是從管理費(fèi)當(dāng)中對(duì)管理成本進(jìn)行扣除之后的結(jié)余，管理成本的控制和工程管理之間的成效是反比的關(guān)系，EPC工程的管理不能出現(xiàn)工程實(shí)體索賠的費(fèi)用，然而其責(zé)任風(fēng)險(xiǎn)還是一直存在的，在現(xiàn)實(shí)當(dāng)中的EPC的工程管理只是具有一些微權(quán)力管理，和自身責(zé)任之間并不能完全地匹配。

4 頁(yè)巖油富集與頁(yè)巖孔縫體系演化的耦合關(guān)系

4.1 頁(yè)巖孔縫組合演化特征

如前所述，受不同演化階段孔隙發(fā)育主控因素的變化，古龍頁(yè)巖孔縫組合特征呈現(xiàn)規(guī)律的變化（圖6）：早成巖期—中成巖A1期，古龍頁(yè)巖儲(chǔ)集空間以無(wú)機(jī)粒間孔為主，其次是晶間孔和粒內(nèi)溶孔；中成巖A2期，古龍頁(yè)巖儲(chǔ)集空間以頁(yè)巖顆粒溶孔和有機(jī)孔為主，其次是晶間孔和粒間孔，其中溶蝕孔貢獻(xiàn)率最高達(dá)50 %；中成巖B期，古龍頁(yè)巖儲(chǔ)集空間以有機(jī)孔縫為主，孔隙貢獻(xiàn)率最高超70 %。頁(yè)理縫發(fā)育受成巖階段和有機(jī)質(zhì)生烴共同控制（圖12），隨成熟度增加，納米縫數(shù)量由5 072 條/cm 變?yōu)?3 529 條/cm；縫寬納米級(jí)、縫長(zhǎng)微米級(jí)，均隨成熟度增加而增大；相近成熟度頁(yè)巖，其頁(yè)理縫發(fā)育差異主要受TOC的影響，TOC越高，頁(yè)理縫越發(fā)育。

圖12 松遼盆地古龍頁(yè)巖納米級(jí)頁(yè)理縫演化Fig.12 Evolution of nano-scale bedding fissures in the Gulong shale，Songliao Basin

4.2 孔隙結(jié)構(gòu)演化特征

高壓壓汞實(shí)驗(yàn)表明（圖13），頁(yè)巖孔喉半徑分布從數(shù)量和體積上都以納米級(jí)小孔喉為主；隨演化程度升高，孔喉半徑小于4 nm 的小孔隙和微米級(jí)大孔隙數(shù)量都更加發(fā)育。氮?dú)馕椒治霰砻鳎▓D14）頁(yè)巖孔徑范圍多小于256 nm，以小于64 nm 孔徑為主，隨成熟度增加，頁(yè)巖平均孔徑呈遞減趨勢(shì)，從最高8 nm 左右降至4 nm。綜合壓汞、氮?dú)馕胶虲T等分析確定全尺度孔徑分布（圖15），結(jié)果表明隨成熟度增加，頁(yè)巖孔徑分布由“三峰”向“雙峰”和“單峰”轉(zhuǎn)變，小于100 nm 孔隙對(duì)孔隙度貢獻(xiàn)呈增加趨勢(shì)。

圖13 松遼盆地古龍頁(yè)巖不同演化階段頁(yè)巖孔隙結(jié)構(gòu)特征分布Fig.13 Distributions of pore structures for the Gulong shale in the Songliao Basin at different evolutionary stages

圖14 松遼盆地古龍頁(yè)巖不同演化階段氮?dú)馕娇讖椒植糉ig.14 Pore size distributions with nitrogen adsorption for the Gulong shale in the Songliao Basin at different evolutionary stages

圖15 松遼盆地古龍頁(yè)巖全孔徑分布特征演化Fig.15 Diagrams showing the evolution of full-scale pore size distribution for the Gulong shale in the Songliao Basina.

4.3 含油性與孔縫組合關(guān)系

如圖16 所示，場(chǎng)發(fā)射電鏡分析揭示古龍頁(yè)巖不同類型孔縫、不同大小孔縫均可含油：①低成熟階段粒間孔和晶間孔發(fā)育，少量孔隙內(nèi)可見到油膜，油質(zhì)較重，含油量低，游離烴含量（S1）多分布在1～4 mg/g，且與孔隙度耦合關(guān)系較差（圖17 a），反映并非所有的孔隙都含油；②成熟階段溶蝕孔發(fā)育，在裂縫、有機(jī)孔、粒間孔及晶間孔中也可見大量油氣富集，游離烴含量高，S1多分布在2～6 mg/g，且與孔隙度耦合關(guān)系好（圖17b），反映大部分孔隙含油；③成熟階段發(fā)育有機(jī)孔和頁(yè)理縫，孔縫內(nèi)可見大量油氣（圖17c），原油在掃描電鏡下多呈溢出狀態(tài)（圖16 g，h），反映油質(zhì)較輕，反映有機(jī)孔縫均含油的特征，S1多分布在2～8 mg/g，輕烴校正后［24］，S1可達(dá)4～16 mg/g，且與孔隙度耦合關(guān)系好。

圖16 松遼盆地古龍頁(yè)巖不同演化階段孔隙類型與含油性特征場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡照片F(xiàn)ig.16 FE-SEM images showing pore types and their oil-bearing properties in the Gulong shale in the Songliao Basin at different evolutionary stages

圖17 松遼盆地古龍頁(yè)巖不同演化階段孔隙度與游離烴含量（S1）相關(guān)關(guān)系Fig.17 Correlations between porosity and free hydrocarbons（S1）of the Gulong shale in the Songliao Basin at different evolutionary stages

4.4 頁(yè)巖油富集與儲(chǔ)層孔縫演化關(guān)系

綜合上述分析結(jié)果，古龍頁(yè)巖油富集與有機(jī)質(zhì)、礦物及孔隙演化具有密切聯(lián)系。未熟-低成熟演化階段，沿層分布的層狀藻形成干酪根網(wǎng)絡(luò)［44］，并與黏土結(jié)合形成復(fù)合體。隨成熟度的增加，干酪根開始裂解生成瀝青，然后轉(zhuǎn)化成石油［19，28，35，45］，與此同時(shí)，層狀藻收縮形成沿層分布的有機(jī)黏土復(fù)合孔、縫（圖2），黏土礦物從無(wú)序到有序，硬度增強(qiáng)［46］疊加生烴超壓，對(duì)有機(jī)孔縫起到支撐作用；有機(jī)質(zhì)生烴產(chǎn)生的有機(jī)酸溶蝕方解石和長(zhǎng)石等礦物形成大量溶蝕孔。原油在中-低成熟階段主要富集在層狀藻生烴形成的孔縫中，隨著成熟度增加，原油生成量不斷增大，部分原油開始在溶蝕孔、粒間孔等無(wú)機(jī)孔縫中富集（圖16）。高演化階段，在層狀藻生烴收縮形成的有機(jī)黏土復(fù)合孔縫中，原油轉(zhuǎn)化成輕質(zhì)油氣，而在顆粒溶蝕孔、粒間孔等中的原油裂解成固體瀝青和天然氣，形成氣泡孔或海綿孔（圖10）。

5 結(jié)論

1）古龍頁(yè)巖發(fā)育基質(zhì)孔和微裂縫構(gòu)成雙孔介質(zhì)儲(chǔ)集體系，基質(zhì)孔為頁(yè)巖油提供富集空間，微裂縫為頁(yè)巖油提供儲(chǔ)集空間和滲流通道。

3）不同演化階段古龍頁(yè)巖具有不同的孔縫組合特征。早成巖期—中成巖A1期、有機(jī)質(zhì)未熟-低成熟演化階段，儲(chǔ)集空間主要為微納米級(jí)無(wú)機(jī)粒間孔、晶間孔，微裂縫/頁(yè)理縫不發(fā)育，平均孔徑大，孔徑分布呈三峰形態(tài)；中成巖A2期、有機(jī)質(zhì)成熟演化階段，儲(chǔ)集空間主要為微米級(jí)溶蝕孔和微納米級(jí)有機(jī)質(zhì)孔，微裂縫較發(fā)育，平均孔徑較小，孔徑分布呈雙峰形態(tài)；中成巖B 期，有機(jī)質(zhì)高成熟演化階段，儲(chǔ)集空間主要為納米級(jí)有機(jī)質(zhì)孔縫和頁(yè)理縫，平均孔徑小，孔徑分布呈單峰形態(tài)。

4）古龍頁(yè)巖油的富集與孔縫組合演化具有耦合關(guān)系，低成熟演化階段頁(yè)巖油主要富集于無(wú)機(jī)粒間孔和晶間孔中，成熟演化階段頁(yè)巖油主要富集于溶蝕孔和有機(jī)黏土復(fù)合孔縫內(nèi)，高成熟演化階段頁(yè)巖油主要富集于有機(jī)黏土復(fù)合孔縫和頁(yè)理縫中，油質(zhì)變輕。