摘要：裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)是核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)與運(yùn)行、核裝置設(shè)計(jì)與測(cè)試以及乏燃料處理與核廢料管理等應(yīng)用中的重要數(shù)據(jù)，同時(shí)也是裂變物理研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。采用基于Zp模型的裂變產(chǎn)額統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法，對(duì)中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變氣體產(chǎn)物核Xe的A=131～135，138，140等7個(gè)同位素核所在質(zhì)量鏈上的產(chǎn)物核產(chǎn)額進(jìn)行了分析評(píng)價(jià)，獲得了能量為0.025 3 MeV（T）、裂變譜（F）和14 MeV（H）的中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變產(chǎn)物核Xe的7個(gè)同位素核的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額評(píng)價(jià)結(jié)果，并建立了ENDF/B-VI格式數(shù)據(jù)庫(kù)。與傳統(tǒng)評(píng)價(jià)方法比較，統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法考慮了同一質(zhì)量鏈上的獨(dú)立產(chǎn)額、累積產(chǎn)額的相互關(guān)聯(lián)，給出的產(chǎn)額相互自洽，增加了產(chǎn)額評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的可靠性。其中^131-133Xe考慮了先驅(qū)核碘的貢獻(xiàn)，累積產(chǎn)額比JEFF-3.3和ENDF/B-VIII.0有所增加。¹³⁴Xe的產(chǎn)額存在分歧，通過分析，采用了較高的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，認(rèn)為該數(shù)據(jù)比較合理。

關(guān) 鍵 詞：裂變產(chǎn)額評(píng)價(jià)；Zp模型；n+²³⁹Pu；核數(shù)據(jù)氧化鈷; 納米結(jié)構(gòu); 電容器; 電催化

中圖分類號(hào)：O343.1;O341

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

doi：10.3969/j.issn.1673-5862.2024.04.011

Yield evaluation for gas products of Xe isotopes from ²³⁹Pu fission induced by thermal neutrons

CUI Song^1，2， LYU Yan^1，2， CHEN Lanfeng^1，2LIU Ling¹，LI Chang^1，2，SHU Nengchuan²，CAO Chaowei²，SU Yang²，CHEN Yongjing²

（1. College of Physical Science and Technology， Shenyang Normal University， Shenyang 110034， China）（1. College of Physical Science and Technology， Shenyang Normal University， Shenyang 110034， China; 2. Key Laboratory of Nuclear Data， China Institute of Atomic Energy， Beijing 102413， China）

Abstract：Fission yield data is an important data in applications such as nuclear reactor design and operation， nuclear device design and testing， spent fuel processing and nuclear waste management， and is also the fundamental data for fission physics research. Unified evaluation method based on the Zp model was applied to study the Xe isotopes’ fission yields from the thermal neutron induced fission of ²³⁹Pu， as well as the yields on the related mass chain of A=131-135， 138， 140. We obtained independent and cumulative yield evaluation results for seven isotopic nuclei of neutron induced ²³⁹Pu fission product Xe with energies of 0.025 3 MeV（T）， fission spectrum（F）， and 14 MeV（H）， and established an ENDF/B-VI format database.Compared with traditional approach， the present method considered the constrains and contributions of the yields on the same mass chain， which could produce self-consistently the yields with more reliability. Among them， ^131-133Xe are slightly higher due to the contribution of the precursor product of Iodine compared to JEFF-3.3 and ENDF/B-VIII.0. The discrepancy exists between the yields of ¹³⁴Xe in the two libraries， after analyze the experimental data， the higher one is adopted which should be more reasonable.

Key words：fission yield evaluation；Zp model；n+²³⁹Pu；nuclear data

裂變產(chǎn)額是指核裂變產(chǎn)生某個(gè)碎片的幾率，其中獨(dú)立產(chǎn)額是指裂變碎片經(jīng)過瞬發(fā)中子發(fā)射、還沒有進(jìn)行β衰變時(shí)的產(chǎn)額。累積產(chǎn)額是指某個(gè)產(chǎn)物核的先驅(qū)核經(jīng)過β衰變累積到它的產(chǎn)額與它本身獨(dú)立產(chǎn)額的和，而鏈產(chǎn)額則是指碎片發(fā)射瞬發(fā)中子后，在β衰變鏈上的最終的穩(wěn)定核的累積產(chǎn)額。裂變產(chǎn)額作為核物理和核工程領(lǐng)域的關(guān)鍵參數(shù)，一直以來都受到廣泛的關(guān)注和研究。裂變產(chǎn)額應(yīng)用于核能領(lǐng)域的反應(yīng)堆計(jì)算、乏燃料處理，同時(shí)在基礎(chǔ)研究中可以用于核結(jié)構(gòu)的研究和天體元素演化的計(jì)算等^［1］。其中氣體產(chǎn)物核在核裝置中會(huì)對(duì)核組件以及核裝置的運(yùn)行產(chǎn)生較大的影響，而目前國(guó)際主要數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VIII.0^［2］和JEFF-3.3^［3］推薦的中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變的^{131，132，133，134，135，138，140}Xe等氣體產(chǎn)物核的累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)存在著較大分歧。同時(shí)自20世紀(jì)90年代以來，產(chǎn)生了不少新的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，也發(fā)展了新的裂變產(chǎn)額評(píng)價(jià)方法，因此有必要對(duì)產(chǎn)額開展新的評(píng)價(jià)。

傳統(tǒng)產(chǎn)額評(píng)價(jià)方法^［4-5］通常針對(duì)某一特定產(chǎn)物核，給出的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額不一定自洽。為了解決這個(gè)問題，需要選擇合適的模型對(duì)同一條質(zhì)量鏈上的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額展開統(tǒng)一評(píng)價(jià)。在以前的工作中，開發(fā)了基于Zp模型的產(chǎn)額統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法和相應(yīng)的計(jì)算程序ZpFit^［6］，用于獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額的統(tǒng)一描述。該方法用到的衰變數(shù)據(jù)來源于中國(guó)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)（CENDL-3.2）衰變數(shù)據(jù)子庫(kù)^［7］。

1 評(píng)價(jià)方法與模型

1.1 基于Zp模型的產(chǎn)額統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法

根據(jù)Zp模型^［8］，對(duì)于同一條質(zhì)量鏈上的裂變產(chǎn)物核，其電荷分布（即獨(dú)立產(chǎn)額）近似為高斯分布；其最可幾處被稱為最可幾電荷Zp（A），它可由以下式（1）表示，式中Z_F和A_F為裂變復(fù)合核的電荷數(shù)和質(zhì)量數(shù)，δZp為電荷極化位移的修正量。

獨(dú)立產(chǎn)額的分支比FI₀（A，Z）可以用近似高斯分布來描述，電荷數(shù)為Z的產(chǎn)物核的獨(dú)立產(chǎn)額的分支比FI₀（A，Z）表示為從Z-0.5到Z+0.5之間高斯分布的積分值，在不考慮質(zhì)子和中子奇偶效應(yīng)的情況下表達(dá)式如下：

式中erf為誤差函數(shù)，定義如下：

式中V和W定義如下，其中σ為高斯分布的半高寬度：

考慮質(zhì)子和中子奇偶效應(yīng)，獨(dú)立產(chǎn)額分支比FI（A，Z）可以表示為式（6），其中：F（Z，A）為奇偶效應(yīng)因子;N=A-Z為產(chǎn)物核的中子數(shù)。由于奇偶效應(yīng)因子的加入導(dǎo)致高斯分布積分不再為1，需要對(duì)其重新歸一，因此引入NA為歸一化常數(shù)。

由獨(dú)立產(chǎn)額分支比和鏈產(chǎn)額，可以計(jì)算得到獨(dú)立產(chǎn)額YI：

YI（A，Z）=Y_CH·FI（A，Z）（8）

其中：Y_CH為鏈產(chǎn)額，累積產(chǎn)額YC是由裂變直接產(chǎn)生以及經(jīng)過β衰變累積得到某個(gè)特定產(chǎn)物核的總的產(chǎn)額，對(duì)于j核即：

YC（A，Z_j）=∑ir_i→j·YI（A，Z_i）（9）

用矩陣可以表示為：

YC=R * YI（10）

YI和YC分別為獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額組成的1×N維矩陣，N為產(chǎn)物核的個(gè)數(shù)；R為獨(dú)立產(chǎn)額到累積產(chǎn)額的N×N維轉(zhuǎn)換矩陣，矩陣元r（i，j）=r_i-j為產(chǎn)物核i的獨(dú)立產(chǎn)額對(duì)j核的貢獻(xiàn)，對(duì)角元為自身貢獻(xiàn)，非對(duì)角元可以根據(jù)衰變分支比計(jì)算得到。圖1以A=134為例，給出了衰變鏈各β衰變的分支比情況。

1.2 傳統(tǒng)產(chǎn)額評(píng)價(jià)方法

對(duì)于同一個(gè)產(chǎn)物核，如果有多家測(cè)量數(shù)據(jù)，那么使用AVERAGE程序?qū)ζ溥M(jìn)行加權(quán)平均，并計(jì)算得到其外誤差^［9］。加權(quán)平均公式如式（11）所示：

其中：W_i為某個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的權(quán)重，它等于該實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)絕對(duì)誤差平方的倒數(shù)，其定義如式（12）所示：

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)內(nèi)誤差的定義見式（13）；在得到內(nèi)誤差后，其對(duì)應(yīng)的外誤差如式（14）所示：

上式中的ε可由權(quán)重、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)等算出，具體定義如式（15）所示：

通常將加權(quán)平均值和其外誤差作為推薦值。同時(shí)，為了便于比較參考，程序計(jì)算給出了算術(shù)平均值與其誤差。

2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)修正與評(píng)價(jià)結(jié)果討論

2.1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析與修正

無論是對(duì)每條質(zhì)量鏈的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)利用基于Zp模型的裂變產(chǎn)額統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法開展統(tǒng)一評(píng)價(jià)，還是利用傳統(tǒng)產(chǎn)額評(píng)價(jià)方法進(jìn)行評(píng)價(jià)，都需要足夠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。使用NDPlot程序^［10］從EXFOR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)中收集產(chǎn)額實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，并對(duì)這些實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行初步分析與修正。

裂變產(chǎn)額測(cè)量時(shí)用到的標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額或γ強(qiáng)度如果發(fā)生了變化，需要對(duì)產(chǎn)額進(jìn)行相應(yīng)修正，同時(shí)按誤差傳遞方式得到新的誤差；標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額的修正按照式（16）進(jìn)行：

其中：Y_S和Y_?分別為原標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額和新標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額；Y和Y′分別為原產(chǎn)額和修正后的產(chǎn)額。

測(cè)量中如果用到了γ強(qiáng)度來計(jì)算裂變產(chǎn)額，對(duì)γ強(qiáng)度的修正按照式（17）進(jìn)行：

其中：I_g和I′_g分別為γ原分支比和新的分支比；Y和Y′分別為原先和修正后的產(chǎn)額。

對(duì)于A=131、133、135、138、140等質(zhì)量鏈總共收集了115個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，對(duì)它們的作者、年代、測(cè)量方法、探測(cè)器等實(shí)驗(yàn)相關(guān)信息進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，并對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了篩選，對(duì)個(gè)別測(cè)量時(shí)間較久遠(yuǎn)或EXFOR信息給出不全面的數(shù)據(jù)未予采用；并對(duì)測(cè)量中用到γ強(qiáng)度的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了γ強(qiáng)度修正，對(duì)標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額進(jìn)行了修正，對(duì)比值和R值（雙比值）測(cè)量進(jìn)行了轉(zhuǎn)換。以上質(zhì)量鏈的產(chǎn)額實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、修正數(shù)據(jù)以及具體修正過程中用到的數(shù)據(jù)不一一列出。

下面以A=132和134鏈的產(chǎn)額數(shù)據(jù)為例，說明具體的修正和評(píng)價(jià)過程。

從EXFOR收集的A=132質(zhì)量鏈實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)共有23個(gè)，沒有獨(dú)立產(chǎn)額的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，均為累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)。收集到的原始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、經(jīng)過修正的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及其相關(guān)信息（作者、EXFOR條目號(hào)、機(jī)構(gòu)和測(cè)量方法等）如表1所示；其中大部分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來自美國(guó)和印度，測(cè)量方法以γ射線光譜法、放化法、質(zhì)譜法和活化法為主（各方法可結(jié)合使用）；其中Petrzhak在1972年測(cè)量的2個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)未采用， 由于該家實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)給出的單位為ARB-UNITS，且并沒有明確給出參考文獻(xiàn)或標(biāo)準(zhǔn)核；對(duì)表2中列出的6個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)做了γ修正，修正過程中用到的數(shù)據(jù)也見表2，對(duì)1974年Jensen等利用放射化學(xué)法^［11］、1956年Fleming等利用質(zhì)譜法測(cè)量^［12］的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和Dange在1969年^［13］、Jain在1984年測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)^［14］分別進(jìn)行了標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額修正，Naik在1993年測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)^［15］和Jain在1984測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比值和R值測(cè)量的轉(zhuǎn)換。

通過EXFOR收集到的熱能點(diǎn)中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變A=134質(zhì)量鏈共有16個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，沒有獨(dú)立產(chǎn)額數(shù)據(jù)，均為累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)。經(jīng)過修正，最后得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)見表3；基本采用的都為70年代后的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，大部分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)來自美國(guó)（7個(gè)），其它來自加拿大、俄羅斯等；其中1979年由Maeck利用放射化學(xué)法測(cè)量的Z=55的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)^［16］與實(shí)際不符未被采用，因?yàn)樵摵藶槠帘魏?，由裂變產(chǎn)生的幾率很小（如圖1的衰變鏈所示）。1951年Finkle測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)^［17］修正后明顯偏離其它實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，且測(cè)量年份較久遠(yuǎn)，故沒有采用。

對(duì)1980年Dickens利用GE（LI）γ射線光譜法測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)^［18］、1980年Ramaswami測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)^［19］和Naik在1993年測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了γ修正，修正數(shù)據(jù)如表4所示。對(duì)1974年Jensen利用放射化學(xué)法和1956年Fleming利用質(zhì)譜法測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額修正；對(duì)Naik在1993年測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比值測(cè)量的轉(zhuǎn)換。

2.2 評(píng)價(jià)結(jié)果的分析與討論

采用上述產(chǎn)額統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法，對(duì)熱能點(diǎn)中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變的A=131、132、133、134、135、138、140質(zhì)量鏈的產(chǎn)額進(jìn)行了統(tǒng)一評(píng)價(jià)，給出了自洽的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額。圖2和圖3為熱能點(diǎn)中子誘發(fā) ²³⁹Pu裂變的A=131、132、133、134、135、138、140衰變鏈的產(chǎn)額擬合評(píng)價(jià)結(jié)果。圖中的圖例代表了作者年代和EXF檢索號(hào)，可以通過國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)核數(shù)據(jù)服務(wù)網(wǎng)站（https：//www-nds.iaea.org/exfor/）檢索得到，參考文獻(xiàn)中不一一列出；圖中橫坐標(biāo)代表一條質(zhì)量鏈上的同量異位素，縱坐標(biāo)代表裂變產(chǎn)額，紅色實(shí)線和藍(lán)色短劃線分別為本工作推薦的累積產(chǎn)額和獨(dú)立產(chǎn)額，帶誤差棒的點(diǎn)代表產(chǎn)額的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，圖中還畫出了本工作每條鏈的評(píng)價(jià)結(jié)果與ENDF/B-VIII.0和JEFF-3.3結(jié)果的對(duì)比；除此之外，還利用傳統(tǒng)的產(chǎn)額評(píng)價(jià)方法對(duì)^{131，132，133，134，135，138，140}Xe的累積產(chǎn)額進(jìn)行了計(jì)算，并對(duì)比了2種方法推薦的產(chǎn)額值，其結(jié)果如表3所示，其中DIFF表示ENDF/B-VIII.0和JEFF-3.3推薦產(chǎn)額分歧的程度。

關(guān)于A=131、132質(zhì)量鏈的獨(dú)立和累積產(chǎn)額評(píng)價(jià)結(jié)果見圖2中（a）與（b），對(duì)于^131，132Xe的累積產(chǎn)額，由于傳統(tǒng)方法沒有考慮同一條質(zhì)量鏈上先驅(qū)核之間的關(guān)聯(lián)，因此其給出的累積產(chǎn)額結(jié)果要比統(tǒng)一評(píng)價(jià)結(jié)果略小。圖2中（b）、（c）、（d）分別畫出了對(duì)于A=132，133，135 質(zhì)量鏈的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額的擬合結(jié)果。通過對(duì)本工作、ENDF/B-VIII.0、JEFF-3.3結(jié)果對(duì)比，發(fā)現(xiàn)ENDF/B-VIII.0給出的產(chǎn)額誤差不合理，而利用統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法給出的誤差較為合理。

通過對(duì)比發(fā)現(xiàn)本工作與JEFF-3.3給出的¹³⁴Xe的累積產(chǎn)額存在分歧，見圖3中的（a），考慮到文獻(xiàn)Jen（74）給出的先驅(qū)核I的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)明顯偏低，因此沒有采用該數(shù)據(jù)，然后利用統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法進(jìn)行統(tǒng)一擬合評(píng)價(jià)，得到的產(chǎn)額與ENDF/B-VIII.0的產(chǎn)額以及其他實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)在誤差范圍內(nèi)基本一致。A=138的Z=55，56測(cè)量的累積產(chǎn)額存在分歧，見圖3中的（b），可以分為偏高和偏低的2組。采用了較新的原子能院劉世龍等人在2012年測(cè)量的數(shù)據(jù)^［16］，擬合得到了與之一致的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)。由圖3中（c）可見¹⁴⁰Xe的產(chǎn)額也存在分歧，經(jīng)過觀察和對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)復(fù)核，發(fā)現(xiàn)JEFF-3.3的數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)不一致。從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)出發(fā)進(jìn)行統(tǒng)一擬合評(píng)價(jià)，得到的評(píng)價(jià)結(jié)果與ENDF/B-VIII.0的結(jié)果在誤差范圍內(nèi)基本一致。

3 結(jié)論

本研究開展了熱能點(diǎn)中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變A=131，132，133，134，135，138，140質(zhì)量鏈獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額的統(tǒng)一評(píng)價(jià)，利用該方法能夠給出一條質(zhì)量鏈上各產(chǎn)物核之間自洽的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)，且給出的誤差較為合理。對(duì)于評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)分歧較大的¹³⁴Xe和¹⁴⁰Xe的產(chǎn)額，本研究給出了合理的分析。與傳統(tǒng)方法相比，本研究采用的統(tǒng)一評(píng)價(jià)方法，考慮先驅(qū)核的關(guān)聯(lián)，得到的產(chǎn)額更加合理?？傊?，本工作評(píng)價(jià)得到Xe的產(chǎn)額及其不確定度在合理性、可靠性方面有較好的改進(jìn)。

參考文獻(xiàn)：

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