竇程亮 柳 旭 黃曉猛 吳河龍 鮑 鍵 齊岳峰

（1.北京有色金屬與稀土應(yīng)用研究所有限公司，北京 100012；2.北京市電子信息用新型釬焊材料工程技術(shù)研究中心，北京 100012）

1 引言

鋁（Al）具有導(dǎo)電性好，導(dǎo)熱性好，延展性好，密度小等特性，碳化硅（SiC）具有強(qiáng)度高，硬度高，導(dǎo)熱系數(shù)高，熱膨脹系數(shù)小，耐磨性能好等特點(diǎn)，在Al 基體內(nèi)添加碳化硅顆粒制備碳化硅鋁（SiC/Al）復(fù)合材料具有熱導(dǎo)率高，熱膨脹系數(shù)可調(diào)，耐磨性?xún)?yōu)良，密度低，比剛度大等優(yōu)點(diǎn)[1～5]。隨著近年來(lái)大規(guī)模集成電路朝著高性能、輕量化、小型化方向的發(fā)展，微電子器件對(duì)封裝材料提出了越來(lái)越苛刻的要求，傳統(tǒng)的封裝材料存在金屬與陶瓷潤(rùn)濕性不好，鍵合難度高，結(jié)合界面強(qiáng)度低，工藝復(fù)雜，熱膨脹系數(shù)不可調(diào)等各類(lèi)問(wèn)題，而SiC/Al 復(fù)合材料憑借自身獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)在電子封裝領(lǐng)域展現(xiàn)出了極佳的應(yīng)用前景[6～9]。

SiC/Al 復(fù)合材料由于原材料價(jià)格便宜，擁有極大的應(yīng)用潛力，其制備工藝已成為當(dāng)下研究的熱點(diǎn)[9～18]。劉秋元[10]等人通過(guò)無(wú)壓浸滲工藝制備了SiC/Al 復(fù)合材料，研究結(jié)果表明適量Mg 的引入有助于改善鋁合金與SiC 顆粒間的浸滲性能，能有效促進(jìn)SiC/Al 復(fù)合材料的界面反應(yīng)。朱俊文[11]以液態(tài)攪拌法成功地將微米SiCp 加入進(jìn)6082 鋁合金熔液中，研究發(fā)現(xiàn)，SiCp 的加入在一定程度上提高了6082 鋁合金的孔隙率，且孔隙率隨SiCp 含量的增加而增大。馬國(guó)楠[12]等人利用粉末冶金法制備了含15%SiC（體積分?jǐn)?shù)）的SiC/Al 復(fù)合材料，研究發(fā)現(xiàn)，熱壓燒結(jié)溫度控制在500～560℃時(shí)均可制備致密無(wú)孔洞的復(fù)合材料坯錠?？偠灾?，SiC/Al 復(fù)合材料的制備技術(shù)、SiC 顆粒與Al 基體界面反應(yīng)的精確控制、SiC 顆粒在Al 基體中的分布均勻性等都有待完善。

現(xiàn)有的制備技術(shù)主要包括浸滲法、液態(tài)攪拌法和粉末冶金法。浸滲法存在SiC 顆粒與液態(tài)金屬液態(tài)界面反應(yīng)的問(wèn)題。攪拌法存在卷氣嚴(yán)重，顆粒分散不均勻的問(wèn)題。粉末冶金法存在工藝復(fù)雜，零件尺寸受限的問(wèn)題。攪拌摩擦加工技術(shù)的基本原理是通過(guò)攪拌頭的強(qiáng)烈攪拌作用，使被加工材料發(fā)生劇烈塑性變形、混合、破碎，實(shí)現(xiàn)微觀結(jié)構(gòu)的致密化、均勻化和細(xì)化[14]。由于攪拌摩擦過(guò)程中熱輸入相對(duì)于較小，加工部位不存在金屬的熔化，是一種固態(tài)加工過(guò)程，有利于保持金屬基體的冶金性能，同時(shí)劇烈的攪拌摩擦作用也有利于SiC 均勻地分散到Al 基體中[15～18]。

本文運(yùn)用攪拌摩擦加工技術(shù)制備SiC/Al 復(fù)合材料，主要研究了不同進(jìn)給速度對(duì)復(fù)合材料微觀組織及力學(xué)性能的影響，目的是為SiC/Al 復(fù)合材料的制備工藝優(yōu)化提供必要的理論和試驗(yàn)依據(jù)。

2 試驗(yàn)

2.1 試驗(yàn)材料

Al 基體選用Al-Mg-Si 系合金，SiC 顆粒選用平均粒徑為80μm。在高純鋁的基礎(chǔ)上添加3%的鎂和0.5%的硅，充分熔煉均勻后澆注成板材，經(jīng)軋制后裁切成6mm×200mm×200mm 的板材。

選用Φ2mm的鉆頭在鉆床上間隔6mm 鉆一列深度為5.8mm 的孔，將SiC 顆粒用丙酮超聲波充分清洗后，洗凈并用酒精脫水后添加到鋁合金板材打好的孔內(nèi)壓實(shí)，用夾具將試樣固定在攪拌摩擦加工機(jī)床上，調(diào)整加工參數(shù)攪拌頭轉(zhuǎn)速1000r/min，攪拌頭傾斜2°，下壓量0.1mm，進(jìn)給速度分別為600mm/min，800mm/min，1000mm/min，如圖1所示。

圖1 攪拌摩擦加工示意圖

2.2 分析測(cè)試

將攪拌摩擦加工制備的SiC/Al 復(fù)合材料分別線切割制備試驗(yàn)樣品，分別采用水浸超聲無(wú)損檢測(cè)材料內(nèi)部致密度，Axio observer A1m 金相顯微鏡觀察材料內(nèi)部組織分布，萬(wàn)能拉伸試驗(yàn)機(jī)測(cè)試材料力學(xué)性能，日本三豐Mitutoyo 牌HM-220 型維氏顯微硬度計(jì)測(cè)量硬度分布，SU1510 電子掃描顯微鏡觀察斷口形貌，DIL402 熱膨脹儀在20～500℃范圍內(nèi)測(cè)試材料的熱膨脹系數(shù)。

3 結(jié)果與分析

3.1 宏觀分析

攪拌摩擦加工制備的SiC/Al 復(fù)合材料表面形貌如圖2所示，分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 制得的試樣。通過(guò)圖2 可以發(fā)現(xiàn)，復(fù)合材料表面成形質(zhì)量良好，呈現(xiàn)出明顯的魚(yú)鱗紋狀形貌，無(wú)氣孔、溝槽、溢粉等缺陷，但在攪拌頭后退側(cè)的加工區(qū)域都存在飛邊現(xiàn)象，后續(xù)通過(guò)銑表面可以去除。由此可見(jiàn)，不同進(jìn)給速度對(duì)SiC/Al 復(fù)合材料的宏觀表面影響不大。

圖2 宏觀表面

水浸超聲結(jié)果如圖3所示，不同進(jìn)給速度攪拌摩擦加工制備的SiC/Al 復(fù)合材料內(nèi)部組織較為致密，圖3a、圖3b、圖3c 分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 的試樣檢測(cè)結(jié)果。其中，圖3a 試樣內(nèi)部存在的缺陷可能性略低，圖3b 試樣和圖3c 試樣內(nèi)部有較大的可能性存在氣孔缺陷。由此可見(jiàn)，隨著進(jìn)給速度的增大，SiC/Al 復(fù)合材料的內(nèi)部出現(xiàn)氣孔類(lèi)缺陷的可能性會(huì)增加。

圖3 水浸超聲檢測(cè)結(jié)果

通過(guò)質(zhì)量法測(cè)量SiC/Al 復(fù)合材料的密度，其中，ρ為待測(cè)量復(fù)合材料的密度，m為待測(cè)量復(fù)合材料的質(zhì)量，v為待測(cè)量復(fù)合材料的體積，通過(guò)式(1)計(jì)算得出，SiC/Al 復(fù)合材料的密度ρ=2.85g/cm3。

3.2 微觀組織分析

SiC/Al 復(fù)合材料的宏觀橫截面如圖4所示，整個(gè)攪拌摩擦加工的復(fù)合材料橫截面可分為六個(gè)區(qū)域，前進(jìn)側(cè)AS(Advanced Side)、熱影響區(qū)HAZ (Heat Affected Zone)、軸肩影響區(qū)SAZ(Shoulder Affected Zone)、焊核區(qū)NZ(Nugget Zone)、熱機(jī)影響區(qū)TMAZ(Thermos-Mechanics Affected Zone)和后退側(cè)（Return Side），圖4a、圖4b、圖4c 分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 試樣的橫截面。如圖4所示，隨著進(jìn)給速度的增大，焊核區(qū)即攪拌針影響的區(qū)域逐漸收縮，軸肩影響區(qū)逐漸增大，熱機(jī)影響區(qū)及熱影響區(qū)基本沒(méi)有變化?？梢?jiàn)，進(jìn)給速度對(duì)焊核區(qū)、軸肩影響區(qū)的影響最大。這是由于攪拌摩擦加工的過(guò)程中攪拌頭對(duì)鋁合金基體及SiC 粉末進(jìn)行了劇烈的攪拌摩擦作用，進(jìn)給速度直接影響攪拌頭的攪拌針和軸肩在工作區(qū)域的停留時(shí)間，軸肩與材料只發(fā)生摩擦作用，而攪拌針與材料發(fā)生著劇烈的攪拌摩擦雙重作用，進(jìn)給速度變快會(huì)導(dǎo)致停留時(shí)間變短，放大了軸肩的影響范圍，同時(shí)減弱攪拌針的影響范圍。

圖4 橫截面宏觀形貌

焊核區(qū)的微觀組織如圖5所示，圖5a 為進(jìn)給速度600mm/min 時(shí)的焊核區(qū)微觀組織，SiC 顆粒在鋁合金基體內(nèi)分布均勻。圖5b 為進(jìn)給速度800mm/min 時(shí)的焊核區(qū)微觀組織，SiC 顆粒出現(xiàn)了團(tuán)聚現(xiàn)象，圖5c 為進(jìn)給速度1000mm/min 時(shí)的焊核區(qū)微觀組織，SiC 在Al 基體內(nèi)被攪拌頭劇烈的攪拌摩擦作用打散，分布不均勻。由此可見(jiàn)，只有當(dāng)進(jìn)給速度為600mm/min 時(shí)，才能制備出SiC 均勻分布在Al 基體內(nèi)的復(fù)合材料。

圖5 焊核區(qū)微觀組織形貌

3.3 力學(xué)性能分析

SiC/Al 復(fù)合材料拉伸試樣的宏觀形貌如圖6所示，圖6a、圖6b、圖6c 分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 試樣的拉伸斷裂形貌。斷口位置都存在纖維區(qū)和剪唇區(qū)，有明顯的頸縮現(xiàn)象。圖6a、圖6b 和圖6c 的斷裂位置存在一定差異，結(jié)合圖2水浸超聲檢測(cè)結(jié)果分析，造成這一現(xiàn)象的原因是復(fù)合材料內(nèi)部存在氣孔缺陷導(dǎo)致此處應(yīng)力集中，進(jìn)而在此處發(fā)生斷裂。

圖6 拉伸試樣斷裂形貌

力學(xué)性能的測(cè)試數(shù)據(jù)見(jiàn)圖7，圖中a、b、c 分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 試樣的應(yīng)力應(yīng)變曲線。隨著進(jìn)給速度的增大，復(fù)合材料的斷后延伸率逐漸降低，抗拉強(qiáng)度先降低后升高。最大抗拉強(qiáng)度達(dá)78MPa，斷后延伸率18%。

圖7 應(yīng)力應(yīng)變曲線圖

SiC/Al 復(fù)合材料的橫截面顯微硬度如圖8所示，圖中a、b、c 分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 試樣的顯微硬度曲線。不同進(jìn)給速度制得的復(fù)合材料硬度值都沿中心對(duì)稱(chēng)分布，呈“W”形。a試樣硬度值分布無(wú)較大波動(dòng)，是由于在熱影響區(qū)存在部分?jǐn)嚢桀^擠壓流動(dòng)過(guò)來(lái)的SiC 顆粒增強(qiáng)了該區(qū)域的硬度值。b 試樣硬度值在焊核區(qū)有較大的波動(dòng)，是由SiC/Al 顆粒的聚集導(dǎo)致。c 試樣硬度值的最高點(diǎn)位于的焊核區(qū)，可達(dá)32HV0.03，最低點(diǎn)位于熱影響區(qū)，只有20HV0.03，由于熱影響區(qū)收到了攪拌頭帶來(lái)的熱循環(huán)的影響，晶粒發(fā)生了長(zhǎng)大，焊核區(qū)由于受到劇烈的攪拌摩擦作用，發(fā)生了破碎細(xì)化再結(jié)晶，加上SiC 顆粒的增強(qiáng)作用，這一區(qū)域硬度值明顯升高。

圖8 顯微硬度曲線

3.4 斷口形貌分析

復(fù)合材料的斷口形貌如圖9所示，圖9a、圖9b、圖9c 分別為進(jìn)給速度600mm/min、800mm/min、1000mm/min 試樣的斷口形貌。斷口處存在大量大小不一的韌窩，如圖9a所示，這表明SiC/Al 復(fù)合材料具有較強(qiáng)的塑性變形能力。同時(shí)存在部分撕裂棱，如圖9b所示，在靠近SiC 顆粒的位置，韌窩明顯減少，同時(shí)撕裂棱開(kāi)始增多。在SiC 顆粒與Al 基體交界處會(huì)出現(xiàn)大韌窩，而Al 基體上主要存在小韌窩，如圖9c所示，但斷口未出現(xiàn)解理臺(tái)階和河流狀花樣，這表明SiC/Al復(fù)合材料仍呈現(xiàn)出韌性斷裂特征。

圖9 斷口形貌

3.5 熱膨脹系數(shù)分析

圖10 為SiC/Al 復(fù)合材料熱膨脹曲線，圖中a、b、c 分別為進(jìn)給速度600mm/min 、 800mm/min 、1000mm/min 試樣的熱膨脹系數(shù)。隨著進(jìn)給速度的增大，復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)升高，a、b、c 試樣的熱膨脹系數(shù)范圍分別為19.6×10-6～23.0×10-6K-1、23.2×10-6～26.0×10-6K-1、23.5×10-6～25.3×10-6K-1。結(jié)合微觀組織圖2 分析可知，SiC 在Al 基體內(nèi)的分布均勻性越好，復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)越低。

圖10 SiC/Al 復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)

4 結(jié)束語(yǔ)

a．進(jìn)給速度600mm/min，拌頭轉(zhuǎn)速1000r/min，攪拌頭傾斜2°，下壓量0.1mm 的攪拌摩擦加工參數(shù)下可以制得表明無(wú)缺陷且內(nèi)部組織致密的SiC/Al 復(fù)合材料，密度為2.85g/cm3。

b．進(jìn)給速度的增大會(huì)加大軸肩影響區(qū)的范圍，同時(shí)縮小攪拌針影響區(qū)的范圍，進(jìn)給速度的增大不利于SiC 顆粒在Al 基體中的均勻分布。

c．進(jìn)給速度增大，SiC/Al 復(fù)合材料的斷后延伸率逐漸降低，抗拉強(qiáng)度先降低后升高。最大抗拉強(qiáng)度達(dá)78MPa，斷后延伸率18%。

d．SiC/Al 復(fù)合材料的斷口形貌呈現(xiàn)出韌性斷裂的特征，靠近SiC 顆粒的位置小韌窩減少，大韌窩出現(xiàn)。表明SiC/Al 復(fù)合材料具有較強(qiáng)的塑性變形能力。

e．15%SiC 含量的SiC/Al 復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)最低為19.6×10-6～23.0×10-6K-1，SiC 在Al 基體內(nèi)的分布均勻性越好，復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)越低。