周昊，牛彧文，何晴，徐哲永，曹宗元，於敏佳，陳淑琴，母清林

(1.舟山市氣象局，浙江 舟山 316021；2.浙江省氣象科學(xué)研究所/中國(guó)氣象科學(xué)研究院浙江分院，浙江 杭州 310008；3.浙江省海洋生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，浙江舟山 316021)

1 引 言

以大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)為代表的大氣污染物是城市環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)的主要影響因子。PM2.5質(zhì)量濃度水平上升，不僅會(huì)使大氣能見度趨于下降，直接導(dǎo)致灰霾天氣發(fā)生，而且還可引起人類呼吸道疾病，給公眾健康帶來嚴(yán)重危害[1-3]。研究表明，不利的大氣擴(kuò)散條件以及大量大氣污染物的本地排放是引發(fā)PM2.5長(zhǎng)時(shí)間超標(biāo)的根本原因[4-6]。與此同時(shí)，在我國(guó)京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等大型城市群的重污染天氣除了與本地污染源過量排放有關(guān)外，不同區(qū)域間大氣污染物的外來輸送是影響本地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度升高的主要原因[7-9]。王郭臣等[10]研究發(fā)現(xiàn)，西北方向長(zhǎng)距離路徑氣流輸送對(duì)北京冬季PM2.5濃度變化影響顯著，此外是偏南氣流的影響。朱書慧等[11]研究認(rèn)為，長(zhǎng)江三角洲冬季PM2.5濃度較高主要是受來自華北和華東地區(qū)的跨區(qū)域輸送的影響。李志成等[12]研究發(fā)現(xiàn)，來自中國(guó)東北內(nèi)陸和沿海地區(qū)的氣流輸送是珠江三角洲PM2.5高污染的重要原因。

針對(duì)外來輸送對(duì)不同地區(qū)PM2.5污染影響的問題，科研人員已經(jīng)發(fā)展了多種方法進(jìn)行研究，目前應(yīng)用較廣泛的是利用拉格朗日混合單粒子軌跡模式(HYSPLIT)，模擬分析影響本地區(qū)氣團(tuán)的來向，以獲取與污染物相關(guān)的氣團(tuán)路徑和來源，并結(jié)合潛在源分析函數(shù)和濃度權(quán)重分析法，研究大氣污染物潛在外來源區(qū)的分布?；谏鲜龇椒?，蔣永成等[13]分析發(fā)現(xiàn)，對(duì)廈門冬春季PM2.5污染有顯著影響的外來輸送源區(qū)主要分布在長(zhǎng)江三角洲到華北平原，秋季污染外來輸送的主要源區(qū)分布在珠江三角洲到福建南部沿海。劉曉詠等[14]分析表明，影響河北邢臺(tái)沙河市冬季PM2.5較高污染的潛在源區(qū)主要分布在該市周邊區(qū)域，其中東南部的工業(yè)區(qū)對(duì)高濃度的PM2.5貢獻(xiàn)最大。嚴(yán)宇等[15]研究得出，影響福州PM2.5污染的潛在源區(qū)主要分布在長(zhǎng)江三角洲、浙江東南沿海和福建北部。符傳博等[16]研究發(fā)現(xiàn)，廣東省是影響?？谑写髿馕廴疚锍瑯?biāo)最主要的潛在貢獻(xiàn)源區(qū)，其次是周邊相鄰省區(qū)的貢獻(xiàn)。蔣琦清等[17]對(duì)影響杭州城區(qū)不同季節(jié)PM2.5潛在源區(qū)的空間分布特征也進(jìn)行了分析。此外，張婷慧等[18-20]分別利用CAMx、WRF-Chem 和RAMS-CMAQ 區(qū)域空氣質(zhì)量數(shù)值模式對(duì)PM2.5的跨界輸送過程和潛在貢獻(xiàn)作用開展了更加精細(xì)化的數(shù)值模擬研究。以上研究均表明，區(qū)域性和跨區(qū)域性的外來輸送對(duì)不同城市或地區(qū)PM2.5污染的影響具有明顯的時(shí)空分布特征。

舟山地處浙江省東北部沿海，主城區(qū)位于舟山島，為典型海島城市，大氣污染物排放源很少，PM2.5質(zhì)量濃度總體呈較低水平，城區(qū)空氣質(zhì)量指數(shù)級(jí)別常年保持一級(jí)或二級(jí)，但受外來輸入影響，空氣質(zhì)量有時(shí)也會(huì)出現(xiàn)不同程度污染[21-22]。目前國(guó)內(nèi)學(xué)者針對(duì)舟山PM2.5污染的輸送路徑和潛在源區(qū)問題已開展了一定的研究。方利江等[23]對(duì)舟山本島2012 年四個(gè)季節(jié)代表月份PM2.5輸送過程的數(shù)值模擬結(jié)果表明，浙江東部沿海及杭州灣、長(zhǎng)江口和上海等毗鄰地區(qū)是舟山本島PM2.5污染的潛在源區(qū)。黃仲文等[24]對(duì)2013—2016 年舟山市PM2.5輸送路徑和潛在來源的分析表明，江蘇、山東南部、浙江北部和安徽東部是舟山PM2.5污染最主要的潛在源區(qū)，冬季跨區(qū)域的短距離輸送對(duì)PM2.5污染有重要影響。但以上研究采用的PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)均為日均值，后向軌跡每天僅對(duì)應(yīng)4 條，對(duì)污染物潛在來源分析仍存在一定不確定性，對(duì)大氣輸送和潛在源區(qū)的分析精度有待進(jìn)一步提高，高時(shí)間分辨率數(shù)據(jù)有助于改進(jìn)后向軌跡和潛在貢獻(xiàn)源分析的模擬結(jié)果[25-27]。近年來以PM2.5為主的大氣污染防治工作在不斷推進(jìn)，國(guó)內(nèi)重點(diǎn)防治區(qū)域的空氣質(zhì)量也得到持續(xù)改善，利用最近幾年的數(shù)據(jù)對(duì)舟山PM2.5外來輸送可能出現(xiàn)的新特點(diǎn)做進(jìn)一步研究非常必要。

本文基 于2016 年3 月—2019 年2 月 舟山城區(qū)逐小時(shí)的大氣污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，利用后向軌跡聚類分析、潛在源分析函數(shù)和濃度權(quán)重分析等方法，研究外來輸送對(duì)不同季節(jié)舟山城區(qū)PM2.5污染的影響，為區(qū)域性和跨區(qū)域性的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控治理工作提供參考依據(jù)。

2 資料和方法

2.1 資料來源

本文所用的大氣污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)由浙江省海洋生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心提供，包括2016 年3 月—2019年2月舟山國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站(即國(guó)控站)所采集的PM2.5逐小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。站點(diǎn)均位于舟山城區(qū)三個(gè)主要城市功能區(qū)內(nèi)，分布如圖1 所示，各站數(shù)據(jù)分別代表舟山定海城區(qū)(舟山定海老城區(qū))、臨城新區(qū)(舟山新城區(qū))和普陀城區(qū)(舟山沈家門老城區(qū))大氣污染狀況。本文所用的氣象數(shù)據(jù)為NCEP(美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心)的GDAS(全球資料同化系統(tǒng))產(chǎn)生的格點(diǎn)再分析資料，水平方向分辨率為1 °×1 °，垂直方向23 層，時(shí)間分辨率為每3小時(shí)一次。

圖1 舟山城區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布

2.2 研究方法

后向軌跡計(jì)算采用的是美國(guó)大氣資源實(shí)驗(yàn)室和澳大利亞氣象局為主聯(lián)合研發(fā)的拉格朗日混合單粒子軌跡模式HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)，是一種用于計(jì)算和分析大氣污染物擴(kuò)散范圍、濃度變化和傳輸軌跡的模式。本文采用的是2019 年9 月發(fā)布的V4.2.0 版本，該模式對(duì)大氣平流和擴(kuò)散過程采用拉格朗日方法進(jìn)行計(jì)算，具體原理見文獻(xiàn)[28]。模式以舟山市海洋環(huán)境生態(tài)監(jiān)測(cè)站為后向軌跡計(jì)算的起始點(diǎn)，模式層頂設(shè)為10 000 m，考慮到大氣污染物在大氣邊界層內(nèi)的混合特性和近地層風(fēng)流動(dòng)的代表性，將起始點(diǎn)的高度設(shè)定為200 m[29]，根據(jù)舟山氣候特征[30]，將研究期間的3—5 月、6—8月、9—11 月和12 月—次年2 月分別對(duì)應(yīng)春季、夏季、秋季和冬季，以此計(jì)算不同季節(jié)每日和每小時(shí)產(chǎn)生的48小時(shí)后向軌跡。

后向軌跡聚類分析方法是按照沃德層次聚類法(TSV 方法)對(duì)影響舟山城區(qū)不同季節(jié)的所有后向軌跡進(jìn)行聚類分析，通過反復(fù)迭代計(jì)算不同氣流軌跡上兩個(gè)點(diǎn)間的歐拉距離，并對(duì)空間相似度中最大的軌跡進(jìn)行選擇和分類，具體方法見文獻(xiàn)[31-32]，經(jīng)過后向軌跡聚類分析得到外來輸送在不同季節(jié)可能的幾類路徑。

潛在源分析函數(shù)(PSCF，Potential Source Contribution Function)法是一種將后向氣流軌跡點(diǎn)數(shù)和污染物濃度相結(jié)合來計(jì)算污染物貢獻(xiàn)源區(qū)分布的統(tǒng)計(jì)方法[33-34]，該函數(shù)給出了經(jīng)過某區(qū)域的氣流到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)時(shí)對(duì)應(yīng)的污染物濃度值超過指定閾值的條件概率。本研究將所有后向軌跡覆蓋的區(qū)域進(jìn)行水平網(wǎng)格化，每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)大小設(shè)為0.5 °×0.5 °，PM2.5質(zhì)量濃度閾值設(shè)為35 μg/m3。PSCF 值為研究區(qū)域內(nèi)經(jīng)過網(wǎng)格ij內(nèi)污染軌跡點(diǎn)個(gè)數(shù)mij與經(jīng)過該網(wǎng)格內(nèi)所有軌跡點(diǎn)個(gè)數(shù)nij的比值。濃度權(quán)重軌跡(CWT，Concentration Weighted Trajectory)分析也是通過氣流軌跡識(shí)別污染物潛在源區(qū)的方法[35-36]，CWT 值為網(wǎng)格ij內(nèi)的平均權(quán)重濃度，反映出潛在源區(qū)的污染程度。為了減少經(jīng)過網(wǎng)格內(nèi)氣流軌跡點(diǎn)數(shù)nij較少而對(duì)計(jì)算結(jié)果產(chǎn)生的不確定性，引入權(quán)重函數(shù)Wij進(jìn)行訂正，訂正結(jié)果表示為上述兩者與Wij各自的乘積，Wij定義[13-17]如下：當(dāng)nij小于等于網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)時(shí)，取0.05；當(dāng)nij大于網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)且小于等于1.5 倍網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)時(shí)，取0.42；當(dāng)nij大于1.5 倍網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)且小于等于3 倍網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)時(shí)，取0.7；當(dāng)nij大于3 倍網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)時(shí)，取1.0。

將經(jīng)過權(quán)重函數(shù)訂正的PSCF 和CWT 結(jié)果分別定義為WPSCF 和WCWT，以此反映潛在源區(qū)的可能分布和外來輸送對(duì)目標(biāo)點(diǎn)污染的濃度貢獻(xiàn)大小，從而分析外來輸送對(duì)舟山城區(qū)不同季節(jié)PM2.5污染的影響。這里需要指出的是，WPSCF 和WCWT 均是基于后向軌跡和數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)方法得出的，沒有考慮大氣化學(xué)過程對(duì)污染源分布和貢獻(xiàn)的影響，因此該方法在分析一次顆粒物的污染源是非常有效的，但是對(duì)二次顆粒物(如硫酸鹽、硝酸鹽等)的分析有較大不確定性。

3 結(jié)果分析

3.1 舟山城區(qū)PM2.5濃度變化的季節(jié)特征

圖2 是研究期間舟山城區(qū)不同站點(diǎn)PM2.5日均質(zhì)量濃度變化，各站點(diǎn)PM2.5隨時(shí)間變化呈現(xiàn)出很好的一致性特征，特別是在高濃度日各站PM2.5的數(shù)值更加接近。計(jì)算各站點(diǎn)之間的PM2.5日均質(zhì)量濃度差值百分比的平均值(表1)，可發(fā)現(xiàn)任意兩站之間數(shù)據(jù)差值百分比平均值最小的是定海檀楓與普陀?xùn)|港的對(duì)比結(jié)果，為17.00%，其次是定海檀楓與臨城新區(qū)，為17.15%，總體差值百分比的平均值為17.72%。綜上，研究期間舟山城區(qū)三個(gè)國(guó)控站之間PM2.5數(shù)據(jù)總體差異性較小，說明各站點(diǎn)的PM2.5污染受到共同的區(qū)域性污染影響較大，局地污染對(duì)站點(diǎn)的影響總體不大，三個(gè)站點(diǎn)的平均濃度能夠較好地代表舟山城區(qū)的PM2.5環(huán)境質(zhì)量濃度。

表1 2016年3月—2019年2月舟山城區(qū)不同站點(diǎn)之間PM2.5日均質(zhì)量濃度差值百分比的平均值(%)

圖2 2016年3月—2019年2月舟山城區(qū)不同站點(diǎn)PM2.5日均質(zhì)量濃度變化

圖3 是2013—2018 年舟山城區(qū)PM2.5年均質(zhì)量濃度變化，舟山城區(qū)年均PM2.5質(zhì)量濃度總體呈下降趨勢(shì)，2018年年均PM2.5質(zhì)量濃度與2013年相比下降36.6%，2013—2016 年逐年下降趨勢(shì)明顯，2016—2018 年呈波動(dòng)下降趨勢(shì)，表明2013 年以來舟山城區(qū)的PM2.5污染在持續(xù)改善。圖4是研究期間舟山城區(qū)PM2.5日均質(zhì)量濃度的季節(jié)變化，PM2.5日均質(zhì)量濃度季節(jié)平均值最大均出現(xiàn)在冬季，春季次之，秋季和夏季濃度較低。除2018 年外，PM2.5的冬季日均質(zhì)量濃度季節(jié)平均值均在30 μg/m3以上，其中2017年冬季和2016年冬季日均質(zhì)量濃度平均值位于前兩位，分別為(36.14±23.88) μg/m3和(32.79±19.95) μg/m3，PM2.5日均質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在2017 年冬季，為131.75 μg/m3。圖5 是研究期間不同季節(jié)舟山定海國(guó)家基本氣象站風(fēng)玫瑰圖，在冬、春季節(jié)，舟山城區(qū)最大頻率風(fēng)向多為來自內(nèi)陸的西北偏北風(fēng)，處在上風(fēng)側(cè)北方內(nèi)陸的PM2.5被這種氣流攜帶并輸送至舟山，加上不利的大氣擴(kuò)散條件等因素的影響，容易導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度趨于升高，而夏季舟山城區(qū)最大頻率風(fēng)向多為來自東海和西北太平洋的東南風(fēng)，秋季則多為來自北部洋面上的偏北風(fēng)，清潔的海洋性氣團(tuán)加上降雨偏多等因素的影響，有利于夏、秋季節(jié)PM2.5的稀釋和清除。受以上特殊氣候條件的影響，舟山冬季和春季的PM2.5質(zhì)量濃度總體高于夏季和秋季。

圖3 2013—2018年舟山城區(qū)PM2.5年均質(zhì)量濃度變化

圖4 2016年3月—2019年2月舟山城區(qū)PM2.5日均質(zhì)量濃度的季節(jié)變化箱線圖框的上、下邊線分別指示75%分位和25%分位，豎線的上、下邊線分別指示95%分位和5%分位，框內(nèi)橫線指示中位數(shù)，實(shí)心方形指示平均值，上、下實(shí)心三角形分別指示最小值和最大值。

圖5 2016年3月—2019年2月不同季節(jié)舟山市定海國(guó)家基本氣象站的風(fēng)玫瑰圖填色為風(fēng)速，單位：m/s。a.春季；b.夏季；c.秋季；d.冬季。

3.2 舟山城區(qū)PM2.5外來輸送路徑的季節(jié)特征

3.2.1 后向軌跡特征分析

對(duì)2016年3月—2019年2月每日08時(shí)起始高度為200 m的1 095條后向軌跡進(jìn)行分析(圖6)，分析表明影響舟山城區(qū)外來輸入的氣流后向軌跡具有明顯的季節(jié)性差異特征，不同季節(jié)氣流后向軌跡的源頭方向和覆蓋范圍各有差異。春季，受冬季盛行風(fēng)向夏季盛行風(fēng)過渡轉(zhuǎn)換的影響，天氣系統(tǒng)復(fù)雜多變，有來自不同方向的氣流影響舟山，軌跡分布較分散，長(zhǎng)距離氣流主要從西北方向我國(guó)的內(nèi)蒙古和甘肅、蒙古、俄羅斯，途經(jīng)華北、華東地區(qū)和渤海、黃海、東海海面輸入至舟山，另有來自南海、廣東、廣西和江西等地西南方向氣流的輸入。夏季，受夏季風(fēng)影響，氣流以西南和東南方向輸入為主，長(zhǎng)距離氣流大多數(shù)來自西北太平洋洋面，其中來自南海，途經(jīng)臺(tái)灣海峽和東海海面到達(dá)舟山的短距離輸入氣流非常集中，也有少部分來自江西、安徽、河南、山西和遼寧等地，與方利江等[23]2012 年結(jié)果不同的是，本研究期間夏季從西北方向和東北方向輸入到舟山的氣團(tuán)軌跡有所增多。秋季，北方冷空氣活動(dòng)開始活躍，受夏季盛行風(fēng)向冬季盛行風(fēng)過渡轉(zhuǎn)換的影響，氣流轉(zhuǎn)變?yōu)槠焙蜄|北方向輸入，海洋上氣流多數(shù)來自渤海、黃海和日本海，內(nèi)陸上氣流最遠(yuǎn)來自蒙古和俄羅斯，也有少部分從西北太平洋洋面輸入。冬季，受北方大陸冷高壓和冬季風(fēng)影響，氣流主要從偏北和西北方向輸入，大多數(shù)來自華北、西北地區(qū)以及蒙古和俄羅斯，且為遠(yuǎn)距離輸送為主，有少部分軌跡長(zhǎng)度較短的氣流來自西北太平洋以及西南方向的湖南和江西等地。

圖6 2016年3月—2019年2月不同季節(jié)每日08時(shí)起始的48小時(shí)后向軌跡 a.春季；b.夏季；c.秋季；d.冬季。

3.2.2 后向軌跡聚類分析

圖7 是研究期間不同季節(jié)逐小時(shí)的48 小時(shí)后向軌跡及軌跡聚類分析結(jié)果，背景軌跡是逐小時(shí)輸出的后向軌跡。通過對(duì)各季節(jié)所有后向軌跡聚類分析過程的空間方差增長(zhǎng)率變化分析發(fā)現(xiàn)，當(dāng)聚類結(jié)果的簇?cái)?shù)小于4 之后空間方差增長(zhǎng)率迅速增長(zhǎng)，因此確定季節(jié)聚類軌跡個(gè)數(shù)為4，即有4 類路徑。春季，從海洋和陸地而來的氣流各占約一半，其中來自浙江省內(nèi)及沿海的短距離偏南路徑和來自黃海北部，途經(jīng)黃海、東海和浙江東北部沿海的東北偏北路徑占比位居前兩位，分別為31.11%和30.25%，其次是來自東海及其以東洋面的偏東路徑，占比22.93%。西北路徑占比15.70%，沿山西、河北、山東、江蘇和上海的長(zhǎng)距離輸送路徑到達(dá)舟山。夏季，氣流主要從東海、西北太平洋、南海和西北內(nèi)陸輸送而來，其中來自臺(tái)灣南部海域途經(jīng)臺(tái)灣島、東海、浙江沿海的偏南路徑占比最大，為42.51%，其次為來自日本南部洋面，途經(jīng)東海的偏東路徑和來自江蘇，途經(jīng)上海、杭州灣的西北偏北路徑，以短距離輸送為主，各占22.96%和20.52%，其余14.01%為來自東南方向的西北太平洋的東南路徑，為長(zhǎng)距離輸送。秋季，來自山東半島東部，途經(jīng)黃海、東海、浙江東北部沿海的東北偏北路徑占比最大，為47.86%，為短距離輸送，其次為偏南路徑和東北偏東路徑，分別來自浙江中北部沿海和日本海、朝鮮海峽，占比各為22.41%和20.07%。占比最少的是來自蒙古，途經(jīng)我國(guó)華北北部、渤海、山東半島、黃海和東海的西北偏北路徑，為9.66%，為長(zhǎng)距離輸送。冬季，氣流以偏北路徑和西北路徑為主，其中西北路徑占比最大，為36.40%，其始于山東西南部，穿過江蘇、上海和杭州灣到達(dá)舟山，為跨區(qū)域的短距離輸送，其次為來自黃海北部和蒙古的東北偏北路徑和西北偏北路徑，分別途經(jīng)黃海、長(zhǎng)江口和東海到達(dá)舟山，各占25.88%和24.34%，另有13.38%的短距離偏東路徑來自東海?？傮w上，舟山春季以偏北和局地偏南路徑輸送為主，夏季以偏南路徑輸送為主，秋季以偏北路徑輸送為主，冬季主要受西北路徑和偏北路徑的外來輸送影響，以跨區(qū)域的短距離輸送為主。分別與方利江等[23]2012 年和黃仲文等[24]2013—2016 年結(jié)果相比，不同季節(jié)主要聚類路徑的輸送方向較一致，其中夏季和冬季仍分別主要受偏南路徑和西北路徑氣流輸送的影響，不同之處在于本研究中夏季影響舟山的偏東路徑和西北偏北路徑占比明顯增多。

圖7 2016年3月—2019年2月不同季節(jié)后向軌跡的聚類分析括號(hào)內(nèi)數(shù)字為各類路徑的占比。a.春季；b.夏季；c.秋季；d.冬季。

3.2.3 不同聚類路徑PM2.5質(zhì)量濃度的季節(jié)特征

圖8 給出了不同季節(jié)不同聚類路徑PM2.5質(zhì)量濃度的箱線圖。從不同季節(jié)四類路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果來看，春季西北路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度平均值最高，為(33.55±19.66)μg/m3，該路徑途經(jīng)山西太原、河北邢臺(tái)、山東棗莊和江蘇徐州等污染較重的工業(yè)生產(chǎn)區(qū)，有利于PM2.5長(zhǎng)距離輸送，其次是占比最多的東北偏北路徑，對(duì)應(yīng)的濃度平均值為(30.96±14.51) μg/m3。浙江省內(nèi)局地偏南路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度最大值最高，為129.33 μg/m3，超過95%分位(49.33 μg/m3)的高值出現(xiàn)的頻率為4.96%，在高值出現(xiàn)的當(dāng)日舟山地區(qū)主要受高空暖脊控制，大氣層結(jié)穩(wěn)定，加之寧波、臺(tái)州工業(yè)生產(chǎn)區(qū)污染排放的影響，有利于PM2.5最大值濃度水平上升。夏季，途經(jīng)江蘇鹽城、江蘇南通和上海等地的西北偏北路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度平均值最大，為(25.10±14.02) μg/m3，該路徑途經(jīng)長(zhǎng)三角人口稠密的污染排放區(qū)域，有利于PM2.5短距離輸送。偏南路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度最大值為113 μg/m3，超過95%分位(37.67 μg/m3)的高值出現(xiàn)的頻率為4.89%，這可能與高值出現(xiàn)時(shí)存在局地排放有關(guān)。偏東路徑和東南路徑分別源自東海和西北太平洋，清潔的洋面和濕潤(rùn)的夏季風(fēng)對(duì)PM2.5濃度有稀釋作用，濃度平均值較低。秋季，來自浙江臺(tái)州、寧波兩地沿海地區(qū)的局地偏南路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度平均值和最大值分別為(25.20±17.14) μg/m3和125 μg/m3，超過95%分位(58.33 μg/m3)的高值出現(xiàn)的頻率為4.88%，對(duì)PM2.5濃度貢獻(xiàn)最大，該路徑主要與高值出現(xiàn)當(dāng)日地面高壓東移所形成的靜穩(wěn)天氣有關(guān)。東北偏北路徑來自山東膠東半島附近人為污染排放較多區(qū)域，對(duì)應(yīng)的濃度平均值為(17.89±11.84) μg/m3，對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)略低于偏南路徑。西北偏北軌跡數(shù)占比最小，東北偏東路徑來自日本海，并途經(jīng)東海到達(dá)舟山，兩者對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度平均值貢獻(xiàn)均較小。冬季，軌跡占比最大的西北路徑對(duì)應(yīng)濃度的平均值和最大值均最高，分別為(50.19±30.46) μg/m3和182 μg/m3，超過95%分位(111.33 μg/m3)的高值出現(xiàn)的頻率為4.95%，高值出現(xiàn)的當(dāng)日舟山受冷空氣過境影響，出現(xiàn)了輸入性灰霾天氣。該路徑途經(jīng)山東濟(jì)寧、山東棗莊和江蘇徐州等冬季北方生活燃煤供暖區(qū)，當(dāng)?shù)嘏欧诺奈廴疚镌谖鞅睔饬鲾y帶下輸送至舟山，是PM2.5主要外來輸送路徑，其次是偏東路徑的輸送，對(duì)應(yīng)的PM2.5濃度平均值為(24.60±12.11) μg/m3，這與靜穩(wěn)天氣所致的大氣擴(kuò)散條件較差有關(guān)。東北偏北路徑途經(jīng)清潔的黃海和東海海面，對(duì)應(yīng)的濃度值較低。綜上聚類分析結(jié)果，舟山城區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度平均值較高時(shí)對(duì)應(yīng)的外來輸送以西北路徑和偏北路徑為主，這兩類輸送路徑是舟山城區(qū)春季、夏季和冬季PM2.5污染的主要來源，此外來自浙江沿海地區(qū)的局地偏南路徑對(duì)舟山秋季PM2.5污染影響最大，春季和秋季浙江省內(nèi)的局地偏南路徑的輸送對(duì)舟山PM2.5污染的影響不容忽視。

圖8 2016年3月—2019年2月不同季節(jié)聚類路徑對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度值箱線圖說明同圖3。a.春季；b.夏季；c.秋季；d.冬季。

3.3 舟山城區(qū)PM2.5外來輸送的潛在源區(qū)分析

3.3.1 WPSCF分析

圖9 給出了影響舟山城區(qū)PM2.5外來輸送的WPSCF 季節(jié)分布，潛在源區(qū)的分布具有明顯的季節(jié)性差異特征，不同季節(jié)潛在源區(qū)的空間分布差異明顯。從各季節(jié)WPSCF 的分布情況看，春季W(wǎng)PSCF 大于0.8 的網(wǎng)格區(qū)集中分布在河南東部、安徽中北部到東南部、浙江西北部和福建北部沿海，其中安徽宣城境內(nèi)有極大值，表明來自以上地區(qū)的外來輸入對(duì)春季舟山PM2.5污染的潛在貢獻(xiàn)作用最大。夏季W(wǎng)PSCF 大于0.6 的網(wǎng)格區(qū)主要分布在江蘇西南部和浙江西南部，具體位置在江蘇鎮(zhèn)江和浙江麗水境內(nèi)，此外山西南部也存在孤立的大值區(qū)，從河南到浙江內(nèi)陸以及浙江到福建沿海各分布有兩條較弱的帶狀輸入，其外來貢獻(xiàn)較弱。秋季W(wǎng)PSCF 大于0.6 的網(wǎng)格區(qū)集中分布在安徽中西部和東南部、江蘇南部和浙江西南部，其中在浙江麗水和溫州交界附近有極大值，此外在江蘇南部和江蘇東部近海海域也有較大值分布。冬季W(wǎng)PSCF 大于0.7 的區(qū)域明顯擴(kuò)大，主要分布在山東西北部和中南部、安徽東北部和南部、江蘇西北部和中南部以及浙江北部，在山東西南部與江蘇西北部交界、安徽北部和河南東部WPSCF 大于0.9，其中在山東棗莊和江蘇徐州附近為極大值。將研究期間舟山PM2.5的WPSCF 分析結(jié)果與方利江等[23]對(duì)2012 年的數(shù)據(jù)研究對(duì)比發(fā)現(xiàn)，研究期間PM2.5潛在源區(qū)主要分布在大陸，而2012 年潛在源區(qū)主要集中在浙江沿海區(qū)域及杭州灣附近，但浙江東部到福建沿海一帶仍是舟山夏季PM2.5潛在源區(qū)之一。與黃仲文等[24]對(duì)2013—2016年的數(shù)據(jù)研究對(duì)比發(fā)現(xiàn)，研究期間WPSCF 大于0.7 的高值區(qū)范圍仍在安徽、江蘇、山東和浙江的部分地區(qū)，不同之處在于浙江北部和江蘇的分布范圍有所減小，而在山東、浙江和福建等地有所增多，具有明顯向山東西北部、浙江西南部和福建北部沿海地區(qū)延伸的趨勢(shì)。這些新發(fā)現(xiàn)可能與本研究采用逐小時(shí)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析有關(guān)，過去有研究表明采用小時(shí)數(shù)據(jù)相比日均數(shù)據(jù)可發(fā)現(xiàn)更多的潛在源區(qū)，WPSCF 大值區(qū)分布更加精細(xì)，能夠更好地識(shí)別潛在源區(qū)的具體分布[27]。

圖9 2016年3月—2019年2月不同季節(jié)舟山城區(qū)PM2.5的WPSCF分布a.春季；b.夏季；c.秋季；d.冬季。

3.3.2 WCWT分析

潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)能反映污染物在特定閾值條件下軌跡所占的比例大小，但不能定量模擬出該潛在源區(qū)污染物濃度數(shù)值的大小，這里引入濃度權(quán)重分析法，以WCWT 值的分布進(jìn)一步分析對(duì)舟山城區(qū)PM2.5濃度影響較大的潛在源區(qū)。圖10 是研究期間不同季節(jié)舟山城區(qū)PM2.5的WCWT 季節(jié)分布。分析發(fā)現(xiàn)，春季W(wǎng)CWT 大于36 μg/m3的較大值區(qū)主要分布在山東半島及其海域、江蘇東北部、安徽大部和長(zhǎng)三角等地，其中在山東東南部、安徽中北部和東南部、河南東部、浙江西北部、杭州灣和福建沿海對(duì)舟山PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)最大在40 μg/m3以上。夏季W(wǎng)CWT 整體值較低，大于32 μg/m3的較大值區(qū)主要分布在安徽東南部、江蘇南部和浙江中部，其中安徽東南部、江蘇西南部和浙江西南部對(duì)舟山PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)在36 μg/m3以上，此外從江蘇黃海海域到福建沿海地區(qū)存在20～28 μg/m3較弱的濃度貢獻(xiàn)帶。秋季W(wǎng)CWT 大于36 μg/m3的較大值區(qū)和夏季分布相似，集中分布在安徽東南部、江蘇西南部和浙江西南部地區(qū)，在上述地區(qū)內(nèi)均存在對(duì)舟山PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在40 μg/m3以上的網(wǎng)格區(qū)。冬季W(wǎng)CWT大于60 μg/m3的高值區(qū)集中分布在山東西北部到中南部、江蘇西部和安徽東北部，在山東西南部、江蘇西北部到中西部、安徽北部和河南東部對(duì)舟山PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在70 μg/m3以上，極大值仍集中在山東西南部和江蘇西北部交界。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，在安徽南部和浙江北部WPSCF 值較高的網(wǎng)格區(qū)在經(jīng)過WCWT分析后PM2.5權(quán)重濃度并不高，另外在WPSCF 值相同的山東中南部、江蘇西北部和安徽北部，經(jīng)過WCWT 分析后變得不再相同，這說明WCWT 方法比PSCF 方法能夠更加精細(xì)地分析出污染物的最佳潛在源區(qū)。以上各季節(jié)WCWT 分析得出的潛在源區(qū)與WPSCF 分析的結(jié)果相比較一致，而且舟山城區(qū)附近的WPSCF 和WCWT 值均較小，也說明了影響舟山城區(qū)PM2.5污染的本地排放源很少，而主要受區(qū)域性和跨區(qū)域性污染物外來輸送的影響。

4 總結(jié)和討論

(1) 2013 年以來，舟山城區(qū)年均PM2.5質(zhì)量濃度總體呈下降趨勢(shì)，2018 年年均PM2.5質(zhì)量濃度與2013 年相比下降了36.6%，近年舟山城區(qū)的PM2.5污染在持續(xù)改善。PM2.5日均質(zhì)量濃度季節(jié)平均值最大均出現(xiàn)在冬季，春季次之，秋季和夏季濃度較低。

(2) 舟山城區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度平均值較高時(shí)對(duì)應(yīng)的外來輸送以西北路徑和偏北路徑為主，這兩類輸送路徑是舟山城區(qū)春季、夏季和冬季PM2.5污染的主要來源，此外來自浙江沿海地區(qū)的局地偏南路徑對(duì)舟山秋季PM2.5污染影響最大，春季和秋季浙江內(nèi)陸的局地偏南路徑的輸送對(duì)舟山PM2.5污染的影響不容忽視。

(3) 舟山城區(qū)PM2.5污染主要受區(qū)域性和跨區(qū)域性污染物外來輸送的影響，而本地排放源的影響較小。春季舟山城區(qū)PM2.5污染的潛在外來輸送源區(qū)主要位于安徽中北部到東南部、河南東部和福建北部沿海等地，其中安徽宣城附近的貢獻(xiàn)最大。夏季和秋季的潛在源區(qū)較相似，主要位于安徽東南部、江蘇南部和浙江西南部等地，其中江蘇鎮(zhèn)江、浙江麗水和溫州附近的貢獻(xiàn)最大。冬季的潛在源區(qū)主要位于山東西南部、江蘇西北部、安徽東北部和河南東部等地，其中山東棗莊和江蘇徐州附近貢獻(xiàn)最大。

(4) 本文對(duì)外來輸送對(duì)舟山城區(qū)不同季節(jié)PM2.5污染影響的研究結(jié)果是基于后向軌跡模式和數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)方法得出的，實(shí)況中影響某地區(qū)PM2.5污染的外部因素是多方面的而且錯(cuò)綜復(fù)雜，未來可利用其他考慮多種大氣物理和化學(xué)過程的空氣質(zhì)量數(shù)值模式對(duì)外來輸送對(duì)舟山PM2.5污染的影響進(jìn)行進(jìn)一步驗(yàn)證和分析。