劉 航,王佳琪,馮立強(qiáng)

(1.遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,錦州 121001; 2.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院,錦州 121001)

1 引 言

極紫外和X射線范圍單色光源是探測(cè)超快電子動(dòng)力學(xué)、分子結(jié)構(gòu)乃至生物醫(yī)學(xué)方面的重要工具[1-3].目前，利用高次諧波光譜獲得高光子能量的單色光源(即單次諧波光源)是一種行之有效的方法[4-6].例如：利用原子內(nèi)[7]和原子間[8]的相位匹配方法都可以獲得一定的單色光源.但是，目前多數(shù)研究中獲得的單色光源只集中在紫外區(qū)間[9]，對(duì)于獲得極紫外和X射線范圍的單色光源卻少有報(bào)道.并且，一般情況下獲得的單次諧波光源很難實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)(或級(jí)次)可調(diào).

最近，F(xiàn)eng等[10]提出了一種啁啾波形調(diào)控方法來優(yōu)化諧波光譜.在研究中發(fā)現(xiàn)了在特殊啁啾組合下會(huì)產(chǎn)生一定范圍的單次諧波.并且，該方法產(chǎn)生的單次諧波并不需要進(jìn)行諧波的相位匹配，這大大減少了實(shí)驗(yàn)難度.但其并未對(duì)這一現(xiàn)象進(jìn)行重點(diǎn)討論.鑒于此，為了能獲得極紫外甚至X射線范圍單色光源，本文對(duì)啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源進(jìn)行了深入研究.并且，還提出了另外一種利用雙色場(chǎng)波形調(diào)控獲得單次諧波光源的方法.最后對(duì)兩種方法的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了說明.

本文若無特殊說明，本文采用原子單位(a.u.).

2 計(jì)算方法

3 結(jié)果與討論

3.1 啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源

圖1 啁啾波形調(diào)控下諧波光譜

圖2給出了啁啾激光波形以及在該波形下的諧波時(shí)頻分析圖[14].這里，只選擇β2=5 a.u.、7 a.u.和9 a.u.為例進(jìn)行說明.首先根據(jù)諧波輻射三步模型[15]來分析激光波形[圖2(a)]可知，當(dāng)電子在A點(diǎn)附近發(fā)生電離后；自由電子可以在AP區(qū)域加速并獲得能量；最后，加速電子與母核發(fā)生再碰撞，進(jìn)而發(fā)射諧波輻射能量峰，標(biāo)記為P，如圖2(b)-2(d)所示.正常情況下，AP區(qū)域?yàn)閱蜗蛘蛘邌蜗蜇?fù)波包.但是，在啁啾調(diào)控下，AP區(qū)域中卻包含一些小的反向波包，例如，波包B[圖2(a)].這種結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致電子在AP區(qū)域加速時(shí)發(fā)生‘加速-減速-再加速’的現(xiàn)象，進(jìn)而在能量峰P上形成輻射能量折疊結(jié)構(gòu)，如圖2(b)-2(d)中的SUB-P1結(jié)構(gòu).深入分析可知，當(dāng)波包B振幅在-0.015 a.u.左右時(shí)，能量折疊區(qū)SUB-P1只包含單一諧波能量，即導(dǎo)致該單次諧波強(qiáng)度比其它諧波強(qiáng)度有所增大.這是啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源的原因[10].并且，分析激光波形可知，隨著β2增大，波包B會(huì)向左移動(dòng)，這導(dǎo)致BP區(qū)域瞬時(shí)頻率增大(基于三步模型理論，諧波輻射能量與激光頻率成反比)，進(jìn)而導(dǎo)致SUB-P1結(jié)構(gòu)向低能區(qū)移動(dòng)，如圖2(b)-2(d)所示.這是單次諧波隨β2增大而向低能區(qū)移動(dòng)的原因.再次分析AP區(qū)域可見，除了波包B，還有一個(gè)比較明顯的反向波包，標(biāo)記為波包C，如圖2(a)所示.按照波包B的分析機(jī)制，波包C結(jié)構(gòu)應(yīng)該也會(huì)在能量峰P上產(chǎn)生能量折疊結(jié)構(gòu).但是，當(dāng)β2=5 a.u.和β2=7 a.u.時(shí)，波包C的振幅強(qiáng)度在-0.025 a.u.附近.這導(dǎo)致電子經(jīng)過該區(qū)域時(shí)未能實(shí)現(xiàn)‘加速-減速-再加速’的現(xiàn)象，即能量峰P上未出現(xiàn)第二個(gè)能量折疊區(qū)域，如圖2(b)和2(c)所示.當(dāng)β2=9 a.u.時(shí)，波包C的振幅強(qiáng)度在-0.018 a.u.附近.這導(dǎo)致電子經(jīng)過該區(qū)域時(shí)再一次進(jìn)行‘加速-減速-再加速’的過程，即能量峰P上出現(xiàn)第二個(gè)能量折疊區(qū)域，標(biāo)記為SUB-P2，如圖2(d)所示.這是諧波光譜上呈現(xiàn)雙諧波增強(qiáng)的原因.

圖2 (a)啁啾激光波形；諧波輻射時(shí)頻分析：(b)β2=5 a.u.；(c)β2=7 a.u.；(d)β2=9 a.u.

隨后，對(duì)激光脈寬和激光光強(qiáng)做出改變發(fā)現(xiàn)：當(dāng)1600 nm和800 nm脈寬變化范圍分別在 15 fs～30 fs和 6 fs～15 fs時(shí)，適當(dāng)組合啁啾參數(shù)都會(huì)在諧波光譜上呈現(xiàn)單次諧波增強(qiáng)的現(xiàn)象.當(dāng)總光強(qiáng)不變，適當(dāng)調(diào)節(jié)雙色場(chǎng)光強(qiáng)在0.8×1014W/cm2～1.2×1014W/cm2范圍內(nèi)，諧波光譜也都可以觀察到單次諧波增強(qiáng)的現(xiàn)象.這說明在啁啾波形調(diào)控下，單次諧波的產(chǎn)生對(duì)激光脈寬和激光光強(qiáng)的依賴程度不是很明顯.并且，獲得的單次諧波可調(diào)范圍較寬.但是，該方法也存在一定缺點(diǎn)，即啁啾形式的實(shí)現(xiàn)需要精確調(diào)控.

3.2 雙色場(chǎng)波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源

圖4給出當(dāng)tdelay=1.3fs時(shí)的雙色場(chǎng)波形圖和諧波輻射時(shí)頻分析圖.結(jié)合三步模型理論來分析激光波形圖可知，當(dāng)電子在A點(diǎn)附近電離后，加速電子在AP區(qū)域運(yùn)動(dòng).但是，由于激光延遲時(shí)間的調(diào)控，AP區(qū)域會(huì)呈現(xiàn)一個(gè)反向波包B[圖4(a)].這導(dǎo)致電子也會(huì)在該結(jié)構(gòu)下出現(xiàn)‘加速-減速-再加速’的現(xiàn)象，進(jìn)而導(dǎo)致對(duì)應(yīng)能量峰P上呈現(xiàn)能量折疊區(qū)，即圖4(b)中的SUB-P結(jié)構(gòu).分析波包B的振幅可知，當(dāng)其振幅在-0.02a.u.附近時(shí)，其所導(dǎo)致的折疊能量區(qū)僅僅包含單一諧波輻射能量，進(jìn)而導(dǎo)致該單次諧波強(qiáng)度的增強(qiáng).這和啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波增強(qiáng)的原因是一樣的.但是，雙色場(chǎng)調(diào)控下波包B的振幅隨延遲時(shí)間變化比較明顯.例如：當(dāng)延遲時(shí)間在1.0 fs到1.35 fs區(qū)域，波包B的振幅可維持在-0.02 a.u.附近，即可以獲得單次諧波增強(qiáng).但是，當(dāng)延遲時(shí)間小于1.0 fs或者大于1.35 fs時(shí)，波包B的振幅就會(huì)分別向負(fù)向和正向移動(dòng)，這會(huì)分別導(dǎo)致能量峰P上的輻射折疊區(qū)消失或者增大，進(jìn)而導(dǎo)致諧波光譜上單次諧波的消失以及多次諧波增強(qiáng)的產(chǎn)生.

圖4 (a)tdelay=1.3fs時(shí)雙色場(chǎng)激光波形；(b)該波形下諧波輻射時(shí)頻分析圖.

隨后，通過改變雙色場(chǎng)激光脈寬和激光光強(qiáng)分析單次諧波的產(chǎn)生可知，當(dāng)采用雙色場(chǎng)波形調(diào)控方法時(shí)，長(zhǎng)波長(zhǎng)激光(例如：1600nm)必須要有較大的激光脈寬；而短波長(zhǎng)激光(例如：800nm)必須具有較短的激光脈寬.并且，短波長(zhǎng)激光的光強(qiáng)要大于長(zhǎng)波長(zhǎng)激光的光強(qiáng).只有滿足上述條件下，通過適當(dāng)改變激光延遲時(shí)間才會(huì)在諧波光譜上呈現(xiàn)單次諧波增強(qiáng)的現(xiàn)象.這說明在雙色波形調(diào)控下，單次諧波的產(chǎn)生對(duì)激光脈寬和激光光強(qiáng)的依賴程度較大.并且，產(chǎn)生的單次諧波可調(diào)范圍較窄.但是，該方法也存在一定優(yōu)點(diǎn)，即雙色場(chǎng)在實(shí)驗(yàn)上非常容易獲得.

4 結(jié) 論

本文采用兩種波形調(diào)控方法研究了單次諧波的產(chǎn)生.結(jié)果表明：在啁啾波形調(diào)控下，單次諧波光源的調(diào)節(jié)范圍較寬，并且對(duì)激光脈寬和光強(qiáng)的要求不高.但是，其對(duì)啁啾形式調(diào)控要求較高.在雙色場(chǎng)波形調(diào)控下，單次諧波光源的調(diào)節(jié)范圍較窄，并且對(duì)激光脈寬和光強(qiáng)的要求較高.但是，實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)該方案較為簡(jiǎn)單.通過本文的研究對(duì)實(shí)驗(yàn)獲得單次諧波光源提供了理論支撐.