摘要：應(yīng)用Meteolnfo 軟件，結(jié)合GDAS氣象數(shù)據(jù)，對(duì)上海市長(zhǎng)寧區(qū)臭氧（O3）高污染季24 h 氣團(tuán)后向軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分析，并結(jié)合O3 逐小時(shí)濃度數(shù)據(jù)，運(yùn)用PSCF 和CWT分析長(zhǎng)寧區(qū)O3 潛在源區(qū)貢獻(xiàn)特征。研究發(fā)現(xiàn)，長(zhǎng)寧區(qū)后向軌跡聚類(lèi)可分為6 類(lèi)（N1 ～ N6），其中東南方向來(lái)自東海的局地短支氣團(tuán)N1 聚類(lèi)中污染軌跡占比較高，對(duì)應(yīng)O3 平均濃度最高；來(lái)自南部經(jīng)浙江省臺(tái)州市和寧波市傳輸?shù)腘5 聚類(lèi)，以及來(lái)自安徽省與江西省交界處經(jīng)安徽省黃山市、浙江省湖州市傳輸?shù)腘6 聚類(lèi)中污染軌跡占比較高，對(duì)應(yīng)O3 平均濃度也較高。同時(shí)，PSCF 與CWT 分析結(jié)果較為一致，說(shuō)明長(zhǎng)寧區(qū)O3 污染受區(qū)域傳輸影響較大。PSCF 和CWT 高值區(qū)主要在浙江省中南部、安徽省東南部、江蘇省東南部等上風(fēng)區(qū)域，距長(zhǎng)寧區(qū)較遠(yuǎn)。結(jié)合后向軌跡聚類(lèi)分析可知，N5、N6 聚類(lèi)的長(zhǎng)支氣流和N1 聚類(lèi)的局地短支氣流O3 濃度均較高，說(shuō)明長(zhǎng)寧區(qū)O3 污染在風(fēng)速大時(shí)受輸送影響較大，風(fēng)速小時(shí)主要受周邊局地影響。

關(guān)鍵詞：環(huán)境監(jiān)測(cè)；O3；潛在源區(qū)；后向軌跡模式

隨著藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)的穩(wěn)步推進(jìn)，我國(guó)大氣環(huán)境中的PM2.5、SO2 和NOx 濃度持續(xù)降低，污染治理取得顯著成效。但臭氧（O3）污染問(wèn)題仍未得到有效解決，且有越來(lái)越嚴(yán)重的趨勢(shì)。O3 在大氣中的壽命相對(duì)較長(zhǎng)，其可在對(duì)流層持續(xù)存活1 個(gè)月，區(qū)域傳輸特征明顯。因此，O3 污染控制比一次污染物的防治更加困難、要求也更高[1]。

許多學(xué)者嘗試?yán)煤笙蜍壽E對(duì)O3 污染的來(lái)源進(jìn)行分析。如，方德賢等[2] 研究發(fā)現(xiàn)，上海市和浙江省杭州市夏季O3 超標(biāo)，是由局部光化學(xué)反應(yīng)與周邊城市、福建省北部、浙江省中部等地區(qū)的O3 輸送共同作用的結(jié)果；蔣子瑤等[3] 通過(guò)對(duì)江西省贛江新區(qū)某段污染天氣過(guò)程的分析發(fā)現(xiàn)，O3 潛在源區(qū)主要分布于江西省北部、湖北省南部和湖南省東北小部分地區(qū)，且湖北省東南部的偏強(qiáng)西北風(fēng)，為大氣污染物向江西省贛江新區(qū)的輸送創(chuàng)造了條件；謝放尖等[4] 在對(duì)江蘇省南京地區(qū)O3 輸送的研究中發(fā)現(xiàn)，O3 潛在源區(qū)主要分布在常州、無(wú)錫、蘇州、湖州等環(huán)太湖城市，需強(qiáng)化長(zhǎng)三角區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控。這些研究，為揭示相關(guān)地區(qū)O3 污染的潛在源區(qū)提供了一定的數(shù)據(jù)支持。

上海市長(zhǎng)寧區(qū)近5 年來(lái)的O3 污染情況日漸突出，本文應(yīng)用后向軌跡模式及其分析方法，結(jié)合O3 濃度，分析不同方向來(lái)源的氣團(tuán)對(duì)長(zhǎng)寧區(qū)空氣質(zhì)量的影響，并就長(zhǎng)寧區(qū)O3 潛在源區(qū)進(jìn)行探討。

1 研究概述

1.1 資料來(lái)源

O3 濃度數(shù)據(jù)來(lái)自上海市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心程橋站監(jiān)測(cè)點(diǎn)。用于計(jì)算氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)軌跡的氣象數(shù)據(jù)來(lái)自全球1°×1°氣象數(shù)據(jù)插值于正態(tài)投影地圖上的全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)（GDAS），該數(shù)據(jù)使用UTC 時(shí)間，內(nèi)容主要包括溫度、氣壓、相對(duì)濕度、地表降水量、水平和垂直風(fēng)速等[5]。

1.2 后向軌跡模式

研究基于HYSPLIT 模型進(jìn)行分析。該模型為一種后向軌跡模型，是由美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局（NOAA）及其空氣資源實(shí)驗(yàn)室（ARL）共同開(kāi)發(fā)的綜合建模系統(tǒng)，能夠計(jì)算和分析氣流運(yùn)動(dòng)、沉積、擴(kuò)散的軌跡，廣泛應(yīng)用于空氣污染物傳輸路徑與來(lái)源分析。

研究使用Meteolnfo 軟件[6] 進(jìn)行后向軌跡模擬。該軟件可用于氣象數(shù)據(jù)分析及可視化，具備利用網(wǎng)格和站點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行復(fù)雜氣象分析的能力，廣泛應(yīng)用于城市空氣污染物傳輸路徑與來(lái)源分析。

1.3 潛在源貢獻(xiàn)因子法（PSCF）分析

潛在源貢獻(xiàn)因子法（PSCF）[7] 是建立在條件概率函數(shù)的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)的一種統(tǒng)計(jì)方法，用于測(cè)量氣團(tuán)在給定地理區(qū)域的停留時(shí)間和氣團(tuán)軌跡，再根據(jù)地理尺度，將覆蓋軌跡的整個(gè)地理區(qū)域劃分為一定分辨率的網(wǎng)格（i，j），同時(shí)設(shè)置一個(gè)污染物濃度閥值，用于初步判斷污染潛在源的位置。近年來(lái)，PSCF 在大氣污染源解析研究中得到了廣泛應(yīng)用，其依據(jù)氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)速度和方向的不同來(lái)篩選分類(lèi)出不同的傳輸軌跡組，并以此判斷污染物的潛在來(lái)源區(qū)域，如式（1）所示。

引入任意權(quán)重函數(shù)W（nij）與PSCF 相乘，以更好地消除nij 較小的像素中的不確定性，權(quán)重函數(shù)如式（2）所示[8]。

1.4 濃度權(quán)重軌跡分析法（CWT）分析

由于PSCF 僅能反映污染軌跡在網(wǎng)格中的比例，而在相同PSCF 值區(qū)域內(nèi)對(duì)目標(biāo)對(duì)象污染水平的貢獻(xiàn)度區(qū)分方面有所欠缺，因此引入濃度權(quán)重軌跡分析法（CWT）[9]，用于計(jì)算不同源區(qū)域的相對(duì)貢獻(xiàn)。CWT 針對(duì)每個(gè)污染物濃度與網(wǎng)格相關(guān)軌跡求平均值，把停留時(shí)間加權(quán)濃度分配給每個(gè)網(wǎng)格單元，如式（3）所示。

CWT 采用與PSCF 相同的權(quán)重因子W ij，以便消除CWT 中存在的不確定性。

2 臭氧（O3）污染特征

2019—2023 年，上海市長(zhǎng)寧區(qū)污染天中O3 占比從46.4% 升至84.1%。2023 年MDA8O3 第90 百分位數(shù)為165 μg/m3，超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值（160 μg/m3）3.1%，同比上年提升7.8%。

2023 年長(zhǎng)寧區(qū)MDA8 O3 濃度和O3 逐月超標(biāo)天數(shù)如圖1 所示。MDA8 O3 呈雙峰型，在6月達(dá)峰值（132 μg/m3）后有一定回落，10 月有小幅反彈（121 μg/m3），11 月大幅下降。O3 超標(biāo)月為3—10 月，其中6 月超標(biāo)天數(shù)最多為8 d；5—10 月超標(biāo)情況較為嚴(yán)重，是O3高污染季。

2023 年長(zhǎng)寧區(qū)全年和高污染季的O3 濃度日變化趨勢(shì)如圖2 所示。O3 濃度整體呈單峰型變化，全天中最低值出現(xiàn)在7：00，之后由于光化學(xué)反應(yīng)逐步增強(qiáng)而迅速升高，14：00—15：00達(dá)到峰值后開(kāi)始下降，19：00 后由于夜間日照減少，光化學(xué)反應(yīng)減弱，同時(shí)疊加NOx 的滴定作用，O3 濃度持續(xù)下降。高污染季期間O3 濃度從最低值上升到峰值的反應(yīng)速率為9.6 μg /m3·h，明顯高于全年的8.0 μg/m3·h，可見(jiàn)高污染季的O3 光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，生成速度較快。

3 基于軌跡模式的聚類(lèi)分析

上海市長(zhǎng)寧區(qū)O3 污染特征顯示其O3 污染主要集中在5—10 月，因此重點(diǎn)針對(duì)2023 年5—10 月進(jìn)行聚類(lèi)分析。選擇長(zhǎng)寧區(qū)代表點(diǎn)位（程橋空氣自動(dòng)站）所在位置（121.37° E，31.20° N）作為受體點(diǎn)位，高度100 m，每條軌跡計(jì)算時(shí)間長(zhǎng)度為24 h，時(shí)間節(jié)點(diǎn)為1 h。利用MeteoInfo 軟件和GDAS 氣象數(shù)據(jù)畫(huà)出相應(yīng)軌跡圖，共獲得4404 條軌跡。通過(guò)聚類(lèi)分析把相似速率與方向的軌跡進(jìn)行篩選分類(lèi)，形成不同的輸送路徑。

將受體點(diǎn)位自動(dòng)站測(cè)得的對(duì)應(yīng)O3 濃度數(shù)據(jù)賦值給每條軌跡，篩選出其中超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的軌跡并定義為污染軌跡。2023 年5—10 月長(zhǎng)寧區(qū)污染軌跡情況如表1 所示。從污染軌跡數(shù)來(lái)看，共計(jì)357 條，約占總軌跡數(shù)的8.2%（扣除O3 濃度空值軌跡53 條），其中6 月和5 月污染軌跡占比最高，分別為23%和20%；從污染軌跡均值來(lái)看，8 月和5 月均值最高，分別為199 μg/m3 和198 μg/m3。

根據(jù)聚類(lèi)結(jié)果可知，2023 年5—10 月期間長(zhǎng)寧區(qū)氣團(tuán)后向軌跡共6 類(lèi)（N1～N6），如圖3 所示。N1 為東南方向，來(lái)自東海的局地短支氣團(tuán)軌跡占比20.39%；N2 為來(lái)自東北偏北方向，從黃海經(jīng)江蘇省啟東市、崇明島傳輸?shù)臍鈭F(tuán)軌跡占比21.53%；N3 為來(lái)自東南方向，從東海經(jīng)浙江省舟山市傳輸?shù)臍鈭F(tuán)軌跡占比19.94%；N4 為來(lái)自東北偏東方向，從東海經(jīng)長(zhǎng)興島傳輸?shù)臍鈭F(tuán)軌跡占比20.84%；N5 為來(lái)自南部，經(jīng)浙江省臺(tái)州市和寧波市傳輸?shù)臍鈭F(tuán)軌跡占比11.19%；N6 為來(lái)自西南方向，從安徽省與江西省交界處經(jīng)安徽省黃山市、浙江省湖州市傳輸?shù)臍鈭F(tuán)軌跡占比6.11%。從聚類(lèi)軌跡的區(qū)域分布可以看出，長(zhǎng)寧區(qū)24 h 后向軌跡主要在長(zhǎng)三角區(qū)域的安徽省、浙江省、江蘇省一帶，以及東海和黃海海域，輸送距離相對(duì)較短。

為進(jìn)一步明確不同氣團(tuán)對(duì)O3污染的貢獻(xiàn)，討論了各聚類(lèi)的總占比、O3 均值、污染軌跡出現(xiàn)概率、污染濃度均值，結(jié)果如表2 所示。聚類(lèi)N1 軌跡數(shù)占比約20%，O3 平均濃度為89 μg/m3；污染軌跡數(shù)占比約15%，O3 平均濃度為197 μg/m3，污染軌跡均值居第1 位；N1 長(zhǎng)度極短，對(duì)應(yīng)風(fēng)速較小，但對(duì)應(yīng)污染濃度最高，其氣團(tuán)移動(dòng)速度較慢，易攜帶污染物至長(zhǎng)寧區(qū)，說(shuō)明在擴(kuò)散條件不佳的情況下，受輸入影響再加本地生成，易增加O3 污染。聚類(lèi)N5、N6 軌跡數(shù)合計(jì)占比約17%，對(duì)應(yīng)的O3 平均濃度分別為93 μg/m3、84 μg/m3；污染軌跡數(shù)占比約18%、11%，對(duì)應(yīng)的O3 平均濃度分別為192 μg/m3、187 μg/m3；氣團(tuán)分別來(lái)自南部、西南方向且經(jīng)過(guò)浙江省和安徽省等社會(huì)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)豐富的區(qū)域，攜帶大量NOx和VOCs 等O3 前體物，再疊加上海市本地的排放影響，導(dǎo)致長(zhǎng)寧區(qū)O3 濃度較高。聚類(lèi)N2、N3 和N4 軌跡數(shù)合計(jì)占比約62%，對(duì)應(yīng)的O3 平均濃度分別為77 μg/m3、79 μg/m3和70 μg/m3，占比居第1 位、第4 位和第2 位；污染軌跡數(shù)占比為3%～7%，對(duì)應(yīng)的O3 平均濃度分別為188 μg/m3、182 μg/m3 和178 μg/m3，居第1 位、第5 位和第6 位；氣團(tuán)的出現(xiàn)概率最高，但污染概率不高，其來(lái)自海洋，且較少經(jīng)過(guò)經(jīng)濟(jì)社會(huì)活動(dòng)豐富的區(qū)域，利于污染擴(kuò)散，污染輸送影響較小。

4 臭氧（O3）潛在源區(qū)分析

4.1 PSCF 分析結(jié)果

為進(jìn)一步探討O3 潛在源區(qū)對(duì)上海市長(zhǎng)寧區(qū)大氣污染的影響，研究對(duì)長(zhǎng)寧區(qū)2023年5—10 月O3 水平進(jìn)行了PSCF 分析，將污染軌跡閾值設(shè)為160 μg/m3，將PSCF 值以輕度（0～0.2）、中度（0.2～0.5）、將重度（0.5～1.0）的分類(lèi)進(jìn)行標(biāo)識(shí)，將重度源區(qū)定義為潛在源區(qū)。

2023 年5—10 月長(zhǎng)寧區(qū)O3 的PSCF 分布特征如圖4 所示，O3 潛在源區(qū)分布廣泛，大致在上海市往東200 km、往西600 km、往北600 km、往南800 km 延伸范圍內(nèi)。其中，PSCF 高值區(qū)（＞ 0.5）分布在長(zhǎng)寧區(qū)以南，經(jīng)過(guò)浙江省溫州市、金華市、紹興市等經(jīng)濟(jì)活動(dòng)高度活躍的區(qū)域（后向軌跡與聚類(lèi)N5 較為一致），氣團(tuán)攜帶大量前體物，又經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化生成O3，對(duì)位于下風(fēng)區(qū)域的長(zhǎng)寧區(qū)影響較大；PSCF 次高值區(qū)（0.2～0.5）分布較為分散，包括南部的浙江省溫州市、麗水市、紹興市、寧波市一帶與西部的安徽省安慶市、池州市、宣城市，以及北部的浙江省嘉興市和江蘇省南通市?？傮w而言，輕度、中度O3 潛在源區(qū)網(wǎng)格分布以重度O3 潛在源區(qū)網(wǎng)格為中心向四周擴(kuò)散。

4.2 CWT 分析結(jié)果

CWT 分析，可表征某一區(qū)域?qū)κ荏w點(diǎn)位O3 濃度的貢獻(xiàn)程度，CWT 值越大，表明該區(qū)域?qū)ι虾Ｊ虚L(zhǎng)寧區(qū)O3 濃度貢獻(xiàn)越大?；诤笙蜍壽E，2023 年5—10 月長(zhǎng)寧區(qū)O3 的CWT分布特征如圖5 所示，各源區(qū)輸送的O3 濃度范圍為10～132 μg/m3。其中，CWT 高值區(qū)（＞100μg/m3）比PSCF 高值區(qū)大，主要在麗水市、溫州市、臺(tái)州市、紹興市、安慶市、宣城市、南通市一帶連成片狀，另在黃海某些區(qū)域有零星分布；CWT 次高值區(qū)（＞ 90μg/m3）分布以CWT 高值區(qū)為中心向四周擴(kuò)散，所含區(qū)域在CWT 高值區(qū)所含區(qū)域的基礎(chǔ)上，再加舟山市和東海，以及上海市西部的青浦區(qū)、金山區(qū)的部分區(qū)域。

5 結(jié)論

2023 年上海市長(zhǎng)寧區(qū)污染天中O3 占比為84.1%，MDA8 O3 第90 百分位濃度為165 μg/m3； 全年中的5—10 月O3 超標(biāo)情況較為嚴(yán)重，其中6 月O3 濃度最高為132 μg/m3；全天中的O3 濃度最低值在7：00，最高值在14：00—15：00。

長(zhǎng)寧區(qū)的后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果共6 類(lèi)（N1～N6），其中來(lái)自東北偏北方向從黃海經(jīng)啟東市、崇明島的N2 最多，東南方向來(lái)自東海的局地短支氣團(tuán)的N1 次之。

將后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果與O3 濃度數(shù)據(jù)結(jié)合分析。聚類(lèi)N1 代表風(fēng)速較小的氣團(tuán)，說(shuō)明當(dāng)擴(kuò)散不利時(shí)，輸入影響疊加本地生成更易發(fā)生O3 污染；聚類(lèi)N5、N6 代表經(jīng)過(guò)浙江省、安徽省等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)，攜帶大量O3 前體物的氣團(tuán)，在疊加本地排放影響后，也對(duì)長(zhǎng)寧區(qū)O3污染影響較大；聚類(lèi)N2、N3、N4 代表來(lái)自海洋，且較少經(jīng)過(guò)經(jīng)濟(jì)社會(huì)活動(dòng)豐富地區(qū)的氣團(tuán)，利于污染擴(kuò)散，污染輸送影響較少。

PSCF 與CWT 分析結(jié)果較為一致，均表明長(zhǎng)寧區(qū)的O3 污染受區(qū)域輸送影響較大。PSCF 和CWT 高值區(qū)主要集中在浙江省中南部、安徽省東南部、江蘇省東南部，離長(zhǎng)寧區(qū)本地較遠(yuǎn)，均在上風(fēng)區(qū)域。結(jié)合后向軌跡聚類(lèi)分析，聚類(lèi)N5、N6 長(zhǎng)支氣流和N1局地短支氣流的O3 濃度均較高，說(shuō)明風(fēng)速大時(shí)受輸送影響較大，風(fēng)速小時(shí)主要受周邊局地影響。

在強(qiáng)化長(zhǎng)寧區(qū)本地污染防控的基礎(chǔ)上，加強(qiáng)與上風(fēng)區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控是有效控制O3 污染的關(guān)鍵。未來(lái)，應(yīng)更加注重對(duì)本地與外地污染貢獻(xiàn)的定量評(píng)估。

參考文獻(xiàn)

[1] 裴成磊，牟江山，張英南，等.廣州市臭氧污染溯源：基于拉格朗日光化學(xué)軌跡模型的案例分析[J].環(huán)境科學(xué)，2021，42（4）：1615-1625.

[2] 方德賢，張明，安風(fēng)霞，等.長(zhǎng)三角典型城市臭氧污染特征和影響因素研究[J].能源科技，2020，18（10）：43-48.

[3] 蔣子瑤，彭王敏子，陳琦.基于PSCF與CWT方法的贛江新區(qū)大氣污染物潛在源區(qū)個(gè)例分析[J].氣象與減災(zāi)研究，2022，45（3）：216-224.

[4] 謝放尖，陸曉波，楊峰，等.2017年春夏期間南京地區(qū)臭氧污染輸送影響及潛在源區(qū)[J].環(huán)境科學(xué)，2021，42（1）：88-96.

[5] 龍時(shí)磊.上海地區(qū)灰霾過(guò)程中的主要物理和化學(xué)問(wèn)題研究（博士論文）[D].上海：中國(guó)科學(xué)院研究生院（上海應(yīng)用物理研究所），2014.

[6] WANG Y Q.An Open Source Software Suite for Multi-Dimensional Meteorological Data Computation and Visualisation[J].Journal of Open Research Software，2019，7（1）：21.

[7] KULSHRESTHA U C，SUNDER RAMAN R，KULSHRESTHA M J，et al.Secondary Aerosol Formation and Identification of Regional Source Locations by PSCF Analysis in the Indo-Gangetic Region of India[J].Journal of Atmospheric Chemistry，2009，63（1）：33-47.

[8] 高陽(yáng)，韓永貴，黃曉宇，等.基于后向軌跡模式的豫南地區(qū)冬季PM2.5來(lái)源分布及傳輸分析[J]. 環(huán)境科學(xué)研究，2021，34（3）：538-548.

[9] 汪蕊，丁建麗，馬雯，等.基于PSCF與CWT模型的烏魯木齊市大氣顆粒物源區(qū)分析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2021，41（8）：3033-3042.

作者簡(jiǎn)介

吳曉怡（1987—），女 ，漢族，上海人，工程師，學(xué)士，研究方向?yàn)榄h(huán)境監(jiān)測(cè)。

加工編輯：王玥

收稿日期：2024-07-24