摘要 隨著川南地區(qū)的經(jīng)濟發(fā)展，地面臭氧（O3）、細(xì)顆粒物（PM2.5）成為危害人體健康的主要污染物。本文分析了2015—2020年間川南地區(qū)（自貢、內(nèi)江、瀘州、宜賓）PM2.5和O3質(zhì)量濃度的時間變化特征。以污染嚴(yán)重的自貢市為例，研究當(dāng)?shù)豍M2.5和O3濃度與常見影響因素的相關(guān)性，并通過潛在源分析方法，探究污染物區(qū)域輸送對自貢市的影響。結(jié)果表明：1）2015—2020年，川南地區(qū)年均PM2.5質(zhì)量濃度呈下降趨勢，年均O3質(zhì)量濃度呈略上升趨勢。月均PM2.5質(zhì)量濃度呈“U”型分布，7—8月質(zhì)量濃度低，12—2月質(zhì)量濃度高;月均O3質(zhì)量濃度呈“M”型分布，7、8月出現(xiàn)峰值，4、5月出現(xiàn)次峰值。2）自貢市PM2.5質(zhì)量濃度與CO、NO2、SO2質(zhì)量濃度呈顯著正相關(guān)，O3質(zhì)量濃度與氣溫、相對濕度分別呈顯著正相關(guān)和負(fù)相關(guān)。3）自貢市PM2.5和O3的區(qū)域輸送主要以局地氣團(tuán)為主，輻射和人為源排放強度影響氣流軌跡中的PM2.5和O3質(zhì)量濃度。PM2.5和O3的主要潛在源區(qū)位于四川盆地和貴州部分地區(qū)。

關(guān)鍵詞PM2.5和O3;時間變化特征;后向軌跡;潛在源貢獻(xiàn)分析;濃度權(quán)重軌跡分析

2023-08-14收稿，2024-03-18接受

國家自然科學(xué)基金項目（42205100）;四川省自然科學(xué)基金項目（2022NSFSC0982）

引用格式：郭夢瑤，韓琳，黃小娟，等，2024.2015—2020年川南地區(qū)大氣PM2.5和O3質(zhì)量濃度變化特征、影響因素及輸送特征［J］.大氣科學(xué)學(xué)報，47（5）：809-825.

Guo M Y，Han L，Huang X J，et al.，2024.Concentration，influencing factors，and transport characteristics of PM2.5 and O3 in southern Sichuan from 2015 to 2020［J］.Trans Atmos Sci，47（5）：809-825.doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20230814001.（in Chinese）.

近幾十年來，中國取得了長足進(jìn)步，但也遭受了嚴(yán)重的空氣污染。其中PM2.5和O3為主要污染物（Lou et al.，2015;Xie et al.，2019;尹志聰?shù)龋?019）。長期暴露在高濃度的PM2.5和O3環(huán)境中會影響人體健康（Xie et al.，2019;Sun et al.，2021;Xiao et al.，2022;Zhang et al.，2022;劉頎嫻等，2023），同時影響植物、昆蟲、土壤微生物群落的生存，對陸地生態(tài)系統(tǒng)和生物多樣性造成威脅（Yue et al.，2017;Agathokleous et al.，2020）。為解決空氣污染問題，國務(wù)院先后在2013、2018年發(fā)布《大氣污染防治行動計劃》（簡稱“氣十條”）和《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》（簡稱《三年行動計劃》），對大氣污染開展整治工作，滿足人民對美好生活的需要，促進(jìn)經(jīng)濟的高質(zhì)量發(fā)展和美麗中國建設(shè)。

前人針對全國、典型城市群或重點省市開展了PM2.5和O3濃度時空變化的研究（安俊琳等，2004;Chai et al.，2014;Li et al.，2015;陳漾等，2017;Shen et al.，2019;Dai et al.，2021;劉小飛，2021;Wei et al.，2022），分析了各種氣象因子，如溫度、風(fēng)速、絕對濕度、降水、混合層高度和大氣穩(wěn)定度等對PM2.5和O3的擴散、輸送、沉降及二次污染物生成的影響（He et al.，2017;Yang et al.，2020;Wang et al.，2022）。大氣污染物濃度不僅受本地排放源的影響，還受污染物跨區(qū)域輸送的影響（張志剛等，2004;王艷等，2008;王芳等，2009;劉娜等，2012;黃乾和王海波，2019），通?？梢杂煤笙蜍壽E聚類模型（hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory，HYSPLIT）、潛在源貢獻(xiàn)分析（potential source Contribution function，PSCF）以及濃度權(quán)重軌跡分析（concentration weighted trajectory，CWT）來研究污染物跨區(qū)域輸送，如有研究利用后向軌跡模型和PSCF法分析了天津采暖期間PM2.5和PM10來源（Liu et al.，2020）;采用基于后向軌跡模擬的PSCF分析方法，確定了北京市PM2.5質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)（Zhang et al.，2015）;基于后向軌跡聚類分析、PSCF和CWT法，研究了2012—2013年成都市不同季節(jié)PM2.5輸運途徑和潛在來源（Chen et al.，2017）。

四川盆地位于中國西南部，被山脈丘陵包圍，濕度大、風(fēng)速小，是霧霾事件頻發(fā)的地區(qū)之一（白瑩瑩等，2018）。作為西部的經(jīng)濟樞紐，對四川盆地的研究主要以重慶或成都為中心，對盆地其他城市的研究少。川南地區(qū)（自貢、瀘州、宜賓、內(nèi)江）承接成渝，位于川滇黔交界處，是四川省向南開放的重要門戶，經(jīng)濟基礎(chǔ)好，發(fā)展?jié)摿Υ?。因此，本文以川南地區(qū)為研究對象，利用PM2.5、O3質(zhì)量濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)和氣象觀測資料，分析川南地區(qū)PM2.5和O3質(zhì)量濃度在年、季、月上的變化規(guī)律，分析PM2.5和O3質(zhì)量濃度與氣象要素、其他氣態(tài)污染物濃度的相關(guān)性。此外，以污染情況最嚴(yán)重的自貢市為受點，應(yīng)用后向軌跡模型、PSCF法以及CWT法，探究自貢市PM2.5和O3的輸送軌跡及主要潛在源區(qū)。評估“氣十條”和《三年行動計劃》實施后，川南地區(qū)PM2.5和O3防治效果，為PM2.5和O3協(xié)同防治提供理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù)。

1 資料和方法

1.1 研究地區(qū)概況

四川盆地東南部簡稱川南地區(qū)，包括瀘州、宜賓、自貢和內(nèi)江4個城市。位于川渝黔滇的交界處，距成都主城區(qū)160 km，距重慶主城區(qū)120 km，是成渝經(jīng)濟圈的重要節(jié)點。屬于亞熱帶溫潤季風(fēng)氣候，土地面積4.8×104 km2，人口2 100萬（圖1）。

1.2 數(shù)據(jù)來源

本研究污染物濃度數(shù)據(jù)來自中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺（http：／／www.aqistudy.cn／historydata），選擇2015年1月1日—2020年12月31日川南地區(qū)（瀘州、宜賓、自貢、內(nèi)江）大氣污染物（PM2.5、O3、SO2、NO2、CO）日均數(shù)據(jù)進(jìn)行研究。該平臺提供全球367個城市的實時空氣質(zhì)量和天氣信息數(shù)據(jù)，每小時自動更新一次，并提供多種數(shù)據(jù)分析功能。自貢市日均氣象要素數(shù)據(jù)（溫度、相對濕度、風(fēng)速、降水）來自中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)。

自貢市后向軌跡分析采用美國國家環(huán)境預(yù)測中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP）提供的GDAS數(shù)據(jù)（ftp：／／arlftp.arlhq.noaa.gov／pub／archives／gdas1），時段為2020年1月1日—2020年12月31日。自貢市潛在源分析使用的PM2.5和O3小時數(shù)據(jù)來自全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺（https：／／quotsoft.net／air／），時段為2020年1月1日—12月31日。該平臺提供全國范圍的空氣質(zhì)量預(yù)報和城市空氣日報，內(nèi)容包括全國多個城市的24／（48） h空氣質(zhì)量指數(shù)預(yù)報、空氣質(zhì)量等級、首要污染物預(yù)報信息，以及省級和區(qū)域級空氣質(zhì)量形勢預(yù)報等。太陽輻射和云量數(shù)據(jù)是來自ECMWF（歐洲中期天氣預(yù)報中心）（ERA5-Land hourly data from 1950 to present （copernicus.eu））的ERA5數(shù)據(jù)。PM2.5、NOx和VOCs人為源排放分布數(shù)據(jù)來自中國多尺度排放清單模型（MEIC）（Li et al.，2017;Zheng et al.，2018）。

1.3 后向軌跡聚類

HYSPLIT模型是美國國家海洋和大氣管理局空氣資源實驗室和澳大利亞氣象局聯(lián)合開發(fā)的模型。該模式為拉格朗日和歐拉混合型擴散模式，平流和擴散計算使用拉格朗日法，質(zhì)量濃度計算使用歐拉法（Wang et al.，2009），能計算大氣軌跡，模擬大氣污染物輸送、擴散、沉降過程，分析污染物來源。本研究以自貢市（104.77°E，29.34°N）為受點，基于MeteoInfo軟件中的TrajStat工具，從00：00（北京時，下同）開始，逐小時計算達(dá)到自貢市的氣團(tuán)軌跡，模擬軌跡時長48 h，模擬時段為2020年1月1日—12月31日，模擬起始高度為500 m。將軌跡分全年、春季（3—5月）、夏季（6—8月）、秋季（9—11月）、冬季（12月—次年2月）聚類。計算每條軌跡對應(yīng)PM2.5和O3質(zhì)量濃度平均值。

1.4 潛在源貢獻(xiàn)分析

潛在源貢獻(xiàn)因子分析法（PSCF）是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的定性地識別潛在污染源的方法（Ashbaugh et al.，1985）。它將氣流經(jīng)過的區(qū)域劃分為i×j的網(wǎng)格，結(jié)合網(wǎng)格中氣團(tuán)軌跡對應(yīng)的大氣污染物濃度初步判斷污染源位置。PSCF計算公式為：

PSCFij=mijnij。 （1）

其中：mij為經(jīng)過網(wǎng)格ij的污染軌跡條數(shù);nij為經(jīng)過網(wǎng)格ij的所有軌跡數(shù)。PSCFij越大，則認(rèn)為該網(wǎng)格點對目標(biāo)位置污染物濃度貢獻(xiàn)越大。

為了減少nij過小帶來的誤差問題，需要引進(jìn)權(quán)重系數(shù)Wij，即：

WPSCFij=PSCFij×Wij。 （2）

其中，Wij定義如下：

Wij=1.00， nij>4nave;

0.70，nave≤nij≤4nave;

0.42，0.5nave≤nij<nave;

0.05，nij<0.5nave。 （3）

1.5 濃度權(quán)重軌跡分析

濃度權(quán)重軌跡模型（CWT）（Seibert et al.，1994;Hsu et al.，2003）用于定量計算每條軌跡平均權(quán)重濃度。將軌跡經(jīng)過的區(qū)域劃分出i×j個格點，計算每個格點的權(quán)重濃度值。CWT方法能解決PSCF方法無法區(qū)分軌跡濃度超過閾值多少，結(jié)果依賴閾值設(shè)置的缺點。CWT計算公式如下：

CWTij=1∑Mp=1τijp∑Mp=1Cpτijp。 （4）

其中：CWTij是網(wǎng)格ij的平均權(quán)重濃度;p是軌跡數(shù);τijp是軌跡p在網(wǎng)格ij上的停留時間;Cp是軌跡p經(jīng)過網(wǎng)格ij對應(yīng)的污染物濃度;M是軌跡總數(shù)。同樣，為了減少不確定性，引入權(quán)重函數(shù)Wij，即：

WCWTij=CWTij×Wij。 （5）

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和O3質(zhì)量濃度變化趨勢及現(xiàn)狀

2.1.1 年際變化趨勢及現(xiàn)狀

川南地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度呈下降趨勢。2015年川南地區(qū)（瀘州、內(nèi)江、宜賓、自貢）PM2.5的年平均質(zhì)量濃度為（63.3±10.3） μg／m3，遠(yuǎn)超國家二級標(biāo)準(zhǔn)35 μg／m3，2020年平均質(zhì)量濃度降至（38.6±4.6） μg／m3，較2015年下降38.9％，其中瀘州、內(nèi)江、宜賓和自貢分別下降38.5％、43.4％、31.6％和41.3％（圖2）。2017—2018年是四川實施《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》的第1年，該期間內(nèi)PM2.5年均質(zhì)量濃度下降幅度最大，PM2.5治理效果顯著，其后的2018—2020年間，除瀘州PM2.5質(zhì)量濃度在2018—2019年間有所上升外，其余川南地區(qū)城市PM2.5質(zhì)量濃度持續(xù)下降。整體上，相較于川南其他地區(qū)，自貢市在2015—2020年間PM2.5質(zhì)量濃度較高。

圖3為川南地區(qū)4個城市O3年際變化趨勢。大致上，川南地區(qū)O3年均質(zhì)量濃度呈上升趨勢。2015年川南地區(qū)O3年均質(zhì)量濃度為（76.5±15.3） μg／m3，2020年川南年均O3質(zhì)量濃度為（82.8±4.4） μg／m3，較2015年上升8.2％，其中，內(nèi)江下降8.6％，瀘州、宜賓、自貢分別上升5.5％、13.2％、28.3％?？偟膩碚f，川南地區(qū)O3治理效果不明顯，僅在內(nèi)江略有成效。4個城市中，自貢O3質(zhì)量濃度上升幅度明顯高于其他城市。

2.1.2 月變化趨勢及現(xiàn)狀

2015—2020年間，4個城市的PM2.5月均質(zhì)量濃度呈“U”型分布，夏季7、8月PM2.5質(zhì)量濃度低，冬季12月、次年1、2月PM2.5質(zhì)量濃度高，其中1月PM2.5濃度遠(yuǎn)超其他月（圖4）。這可能是由于夏季溫度高、太陽輻射強、地表對流快、降水和植被覆蓋度增加，有利于空氣運動，促進(jìn)PM2.5等大氣顆粒物的擴散和稀釋（Li et al.，2013），而冬季區(qū)域?qū)α魅?，大氣相對穩(wěn)定，容易產(chǎn)生逆溫層，不利于大氣PM2.5的擴散。2017年是實施《大氣污染防治行動計劃》最后一年，2020年是實施《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》最后一年，兩項計劃的實施對PM2.5的治理有明顯作用。2020年4個城市各月PM2.5質(zhì)量濃度低于2015年（除宜賓、自貢11月外），1月和2月PM2.5質(zhì)量濃度下降顯著，其中自貢、內(nèi)江1月下降最大，達(dá)67 μg／m3。

川南地區(qū)4個城市O3月均質(zhì)量濃度呈“M”型分布，與PM2.5濃度月變化趨勢相反，表現(xiàn)出春夏高，秋冬低的特點。O3質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在7、8月，為O3月均質(zhì)量濃度峰值，次峰值一般出現(xiàn)在4、5月（圖5）。川南地區(qū)4—8月O3質(zhì)量濃度高，這可能是由于4—8月氣溫回升，太陽輻射增強，高溫有利于更強烈的光化學(xué)反應(yīng)，從而促進(jìn)氮氧化物和揮發(fā)性有機污染物轉(zhuǎn)化為O3（Zhao et al.，2016;Song et al.，2017）。相比2015年，2020年瀘州、自貢、宜賓O3月均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)上升趨勢。其中自貢上升幅度大，2020年3—6月較2015年同期O3質(zhì)量濃度升高70％以上?？傮w上，2015—2020年間川南地區(qū)O3防治效果并不理想。

2.2 污染物濃度與影響因素相關(guān)性分析

2015—2020年，自貢PM2.5質(zhì)量濃度處于較高水平，O3質(zhì)量濃度增幅明顯。因此以自貢為例，對2015—2020年P(guān)M2.5和O3日均質(zhì)量濃度和影響因素（包括常規(guī)氣象要素：氣溫、風(fēng)速、相對濕度、降水量和氣態(tài)污染物濃度：CO、NO2和SO2）進(jìn)行了相關(guān)性分析，結(jié)果如表1和表2所示。

由表1可知，CO、NO2、SO2質(zhì)量濃度與PM2.5質(zhì)量濃度呈顯著正相關(guān)，可能與PM2.5產(chǎn)生過程中存在二次轉(zhuǎn)化有關(guān)：SO2、NO2是PM2.5的前體物，在大氣中被轉(zhuǎn)化為硫酸鹽和硝酸鹽（Zhao et al.，2013）。同時，PM2.5與CO、NO2、SO2主要來自化石燃料燃燒，機動車排放，工業(yè)廢氣等，他們具有較強的同源性，這也可能導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度與CO、NO2、SO2質(zhì)量濃度呈正相關(guān)。相比氣態(tài)污染物，氣象因子對PM2.5質(zhì)量濃度的影響弱。溫度與PM2.5質(zhì)量濃度主要呈正相關(guān)，氣溫升高有助于光化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生更多的二次顆粒物（Fang et al.，2016）。相對濕度與PM2.5呈負(fù)相關(guān)，四川相對濕度本底值較高，顆粒物吸濕后易發(fā)生重力沉降，促使PM2.5質(zhì)量濃度降低（鄭龍飛等，2016;樊建勇等，2020）。風(fēng)越大，污染物越容易擴散，PM2.5質(zhì)量濃度越低。降水對PM2.5有清除和沖刷作用（劉昕和辛存林，2019）。

由表2可知，O3質(zhì)量濃度主要與氣溫呈正相關(guān)，與相對濕度呈負(fù)相關(guān)，與其他影響因子的相關(guān)性較弱。氣溫升高促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)生成O3。相對濕度高時，水汽影響太陽紫外輻射強度，空氣中水汽所含的OH、HO2等自由基迅速將O3分解為O2，降低O3質(zhì)量濃度（齊冰等，2017）。CO和NO2是O3的前體物，因此其質(zhì)量濃度與O3質(zhì)量濃度呈正相關(guān)。O3和PM2.5呈正相關(guān)，可能是因為大氣中的NOx和VOCs在光照條件下引發(fā)了OH自由基化學(xué)反應(yīng)并產(chǎn)生臭氧，在此過程中也能夠氧化SO2、NOx、VOCs生成PM2.5（中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會臭氧污染控制專業(yè)委員會，2022）。

根據(jù)上述PM2.5和O3與影響因子之間的相關(guān)性，結(jié)合各影響因子2015—2020年的月均變化趨勢，解釋自貢2015—2020年P(guān)M2.5和O3濃度的月均變化。

PM2.5與CO、SO2、NO2月均濃度均呈現(xiàn)冬春高，夏秋低，也即逐月分布呈U型，且統(tǒng)計分析顯示較顯著的正相關(guān)性，由此可推測本地區(qū)的PM2.5濃度可能受上述氣體濃度影響，也即SNA相關(guān)的二次機制有可能在PM2.5總體濃度中占有較多貢獻(xiàn)。2020年CO、SO2、NO2月均濃度較2015年主要呈現(xiàn)下降趨勢，且NO2、CO、SO2在1月、2月和3月下降趨勢明顯，因此自貢市2020年P(guān)M2.5濃度較2015年呈現(xiàn)下降趨勢，且1、2、3月下降幅度大。

由表2可知，O3與相對濕度呈顯著負(fù)相關(guān)。2017—2020年自貢市O3質(zhì)量濃度月均變化呈雙峰曲線，6月前后O3質(zhì)量濃度出現(xiàn)短暫回落現(xiàn)象（圖5d），可能與相對濕度在6月前后出現(xiàn)回升有關(guān)（圖7）。自貢2020年3—6月O3質(zhì)量濃度較2015年同時期明顯上升（圖5d），這可能與2020年3—6月的相對濕度較2015年降低有關(guān)（圖7）。另外，在春季，與O3濃度相關(guān)性較高的還有NO2濃度，由圖6a可知，2020年3—6月NO2濃度回升，4、5月超過2015年同期NO2質(zhì)量濃度，這也可能是自貢市2020年3—6月O3質(zhì)量濃度較2015年同期升高的原因。

2.3 自貢市大氣污染物輸送特征

分析川南4個城市PM2.5和O3年際變化特征發(fā)現(xiàn)，自貢的污染最為嚴(yán)重。因此，選擇自貢市（104.77°E，29.34°N）作為受點，分析自貢2020年1月1日—12月31日的PM2.5和O3的輸送特征（圖8）。

自貢全年氣流以川渝地區(qū)的百公里尺度的區(qū)域傳輸氣流為主，風(fēng)速低，移動速度慢，多為偏東風(fēng)。從表3可以看到，來自重慶南部的氣流（軌跡1）最多，占?xì)饬骺倲?shù)的39.75%，其次是來自四川東北部的氣流（軌跡2），占?xì)饬骺倲?shù)的33.83%。5條氣流軌跡的ρPM2.5（ρ為質(zhì)量濃度）均值為46.37 μg/m3，各軌跡ρPM2.5從高到低依次為1、2、5、4、3。軌跡1和2路徑短，風(fēng)速小，區(qū)域氣象條件穩(wěn)定，擴散能力弱，易將沿途地區(qū)污染物輸送至自貢形成積聚，因此軌跡1和2對應(yīng)ρPM2.5高。高ρPM2.5和氣流占比使得軌跡1和軌跡2對自貢市PM2.5貢獻(xiàn)大。5條軌跡的ρO3均值為50.97 μg/m3，各軌跡ρO3從高到低依次為5、4、1、2、3。來自黔南經(jīng)過瀘州市的軌跡5帶來較高濃度的O3，但氣流占比低。

春季，川東北氣流（軌跡1）和川東南氣流（軌跡4）多，分別占當(dāng)季氣流總數(shù)41.35%、28.99%。4條軌跡的ρPM2.5均值為41.87 μg/m3，各軌跡ρPM2.5從高到低依次為4、1、3、2。軌跡4和軌跡1的ρPM2.5高，

原因可能是兩條軌跡路徑短，且軌跡4近似局地環(huán)形特征（沈素婷等，2020），易將周圍污染物帶至自貢累積。軌跡4和軌跡1攜帶高濃度PM2.5，且氣流占比高，對自貢市的PM2.5貢獻(xiàn)大。4條軌跡的ρO3均值為71.75 μg/m3，各軌跡ρO3從高到低依次為4、3、1、2。軌跡4的ρO3最高原因可能是低風(fēng)速和近似局地環(huán)形特征使臭氧累積。

夏季，川東北氣流（軌+3OuZHTdtxd8sAkJp7XRFw==跡1）最多，占當(dāng)季氣流總數(shù)60.55%，來自鄂西（軌跡4）、桂北（軌跡2）、甘南（軌跡3）的氣流軌跡數(shù)少。各軌跡ρPM2.5明顯低于其他季節(jié)，4條軌跡的平均ρPM2.5僅為25.84 μg/m3。夏季，植被覆蓋率高，植物葉片能吸附空氣中的顆粒物，加速PM2.5的沉降（趙晨曦等，2013）；降雨充足，對PM2.5有濕沉降作用（Mircea et al.，2000），這可能是導(dǎo)致ρPM2.5低的原因。4條軌跡ρO3均值高，為71.55 μg/m3，各軌跡ρO3從高到低依次為2、1、3、4。夏季溫度高，太陽輻射強，有利于光化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致臭氧濃度大。各污染軌跡的ρO3差異不大，但軌跡1占當(dāng)季氣流總數(shù)的60.55%，因此軌跡1對自貢O3污染貢獻(xiàn)最大。

秋季，來自渝南的氣流（軌跡3）最多，占當(dāng)季氣流總數(shù)的44.09%，其次是來自川東北的氣流（軌跡1），占25.46%。4條軌跡的平均ρPM2.5為45.94 μg/m3，各軌跡ρPM2.5從高到低依次為3、1、2、4。軌跡3占當(dāng)季氣流總數(shù)比例高，且攜帶ρPM2.5高，對自貢PM2.5的貢獻(xiàn)最大。4條軌跡的平均ρO3為34.21 μg/m3，各軌跡的ρO3大體相同，來自重慶市、內(nèi)江市的軌跡3氣流占比高，對自貢O3貢獻(xiàn)較大。

冬季，來自重慶市的氣流（軌跡1）最多，占當(dāng)季氣流總數(shù)的51.74%，其次是來自四川東北的氣流（軌跡3），占42.39%。冬季的大氣層結(jié)穩(wěn)定，ρPM2.5最高，3條軌跡的平均ρPM2.5為71.43 μg/m3，各軌跡ρPM2.5從高到低依次為3、1、2。軌跡3和軌跡1路徑短，風(fēng)速小，ρPM2.5高，且占當(dāng)季氣流總數(shù)比例高，對自貢PM2.5污染貢獻(xiàn)大。相反，冬季溫度低，輻射弱，不利于O3生成，3條軌跡ρO3均值僅為26.57 μg/m3。

考慮到云量和輻射對光化學(xué)作用影響較大，因此，討論總輻射量（圖9）和云量（圖10）對PM2.5和O3質(zhì)量濃度的影響。從4個季節(jié)輻射總量看，春季和夏季太陽輻射值高，更容易發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，所以春夏季的O3污染嚴(yán)重。但由于夏季云量多，對太陽輻射有削弱作用，使得夏季4條軌跡的O3平均濃度略低于春季。由于自貢市外源污染物輸送主要來自四川盆地內(nèi)的局地氣團(tuán)，而四川盆地多陰雨天氣，同一季節(jié)盆地內(nèi)各地區(qū)的太陽輻射相差不大。因此同一季節(jié)，自貢市不同軌跡的氣流中PM2.5和O3質(zhì)量濃度不同的主要原因不是太陽輻射。需要考慮盆地內(nèi)源排放強度分布對軌跡中PM2.5和O3質(zhì)量濃度的影響。

O3是典型的二次污染物，NOx和VOCs是主要的前體物。因此，根據(jù)MEIC源排放清單，繪制PM2.5、NOx和VOCs人為源排放總量分布（圖11），疊加風(fēng)場數(shù)據(jù)做進(jìn)一步分析。春季，軌跡4經(jīng)過宜賓、瀘州，該地區(qū)PM2.5、NOx和VOCs排放量較高，并且氣流軌跡近似局地環(huán)形，利于污染物積累，使得軌跡4的PM2.5和O3濃度在4條軌跡中最高，與表3的結(jié)果相符。夏季，軌跡3途經(jīng)地PM2.5排放量低，因此軌跡3的PM2.5濃度低于其他軌跡。來自廣西的東南方向氣流，途經(jīng)瀘州、宜賓等NOx和VOCs排放量較高的地區(qū)，為自貢帶來較高濃度的O3。在秋季，軌跡3途經(jīng)NOx和VOCs排放量高值區(qū)，結(jié)合太陽輻射總量分布（圖9），由于秋季四川盆地的太陽輻射小，光化學(xué)反應(yīng)弱，不利于O3的形成，因此，軌跡3的O3質(zhì)量濃度低。同樣，冬季由于太陽輻射弱，不利于NOx和VOCs反應(yīng)生成O3。

圖12為PM2.5潛在源貢獻(xiàn)分布特征，WPSCF數(shù)值越大，代表該網(wǎng)格點對自貢PM2.5污染貢獻(xiàn)越大。春季，潛在貢獻(xiàn)源區(qū)主要位于重慶西部和貴州東部，其中貢獻(xiàn)最大區(qū)域位于遵義市，WPSCF達(dá)0.45。夏季基本不存在潛在源區(qū)。秋季，潛在貢獻(xiàn)源主要位于四川盆地東南部和貴州東北部，其中貢獻(xiàn)最大區(qū)域位于遵義市，WPSCF最高可達(dá)0.65。冬季，潛在源區(qū)面積為全年最大，主要位于四川盆地，貴州中部，其中貢獻(xiàn)大值區(qū)位于重慶市北部和西部、四川省德陽市、簡陽市、遂寧市、廣安市、資陽市，WPSCF值達(dá)到0.55。

春季，O3潛在源區(qū)主要位于重慶市西部、四川省東南部、云南省東北部、貴州省東部及北部，貢獻(xiàn)大值區(qū)位于云南昭通、貴州畢節(jié)、四川瀘州，WPSCF值為0.35。夏季，潛在源區(qū)的面積明顯縮小，主要在云貴川的交界處和貴州西南角（圖13）。秋季和冬季（圖略）自貢O3質(zhì)量濃度低，遠(yuǎn)低于國家二級標(biāo)準(zhǔn)，因此不存在污染物潛在源區(qū)。

圖14展示了PM2.5潛在源區(qū)的WCWT值，值越大代表該地區(qū)對自貢PM2.5污染貢獻(xiàn)越大。春季，WCWT值較小，各地區(qū)均低于70 μg/m3。夏季，WCWT值全年最低。秋季，WCWT值總體升高，貴州省東北部存在WCWT高值區(qū)，WCWT值大于80 μg/m3。冬季，WCWT值全年最高，高值區(qū)位于重慶市西部和四川東部，其WCWT值超過70 μg/m3，中心區(qū)域超過80 μg/m3。結(jié)合圖7的結(jié)果可知，總體上，WCWT高值區(qū)和WPSCF高值區(qū)基本一致。

春季，臭氧的WCWT高值區(qū)主要位于四川盆地、陜西西南部和貴州北部，其中瀘州市WCWT值超過90 μg/m3。夏季，總體WCWT高值區(qū)位于四川盆地和貴州西部等地，其中，云貴川交界處WCWT值超100 μg/m3（圖15）。秋季和冬季（圖略）自貢O3濃度低，遠(yuǎn)低于國家二級標(biāo)準(zhǔn)，因此不存在污染物潛在源區(qū)?？傮w上，臭氧WCWT高值區(qū)和WPSCF高值區(qū)基本一致。

3 結(jié)論與討論

以往關(guān)于四川盆地污染物的研究，多傾向于成都、重慶地區(qū)，針對川南地區(qū)的研究較少。本研究選取PM2.5和O3為研究對象，探究川南地區(qū)污染物的時間變化特征，對典型城市PM2.5和O3的影響因子（氣象因子和其他污染物濃度）及潛在源區(qū)進(jìn)行深入分析。利用后向軌跡、PSCF分析、CWT分析，分別研究各季節(jié)污染輸送軌跡和潛在源區(qū)，并結(jié)合云量和太陽輻射對光化學(xué)反應(yīng)的影響，PM2.5、NOx和VOCs的人為源排放總量分布情況，進(jìn)一步全面闡述。彌補了四川地區(qū)以往同類研究的不足，為川南地區(qū)PM2.5和O3的協(xié)同防治提供理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù)。

1）川南地區(qū)PM2.5的質(zhì)量濃度年際變化呈現(xiàn)下降趨勢，2020年較2015年下降38.9％，2018年降幅最大;O3質(zhì)量濃度呈現(xiàn)上升趨勢，2020年較2015年上升8.2％。4個城市中，自貢PM2.5質(zhì)量濃度較高，O3質(zhì)量濃度增幅明顯。

2）川南地區(qū)PM2.5月均質(zhì)量濃度呈“U”型分布，7、8月質(zhì)量濃度低，12月、次年1、2月質(zhì)量濃度高。O3月均質(zhì)量濃度呈“M”型分布，7、8月出現(xiàn)O3質(zhì)量濃度峰值，4、5月出現(xiàn)次峰值，相較2015年，2020年3—6月O3月均質(zhì)量濃度顯著升高。

3）2015—2020年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度與污染物CO、NO2、SO2質(zhì)量濃度呈顯著正相關(guān)，可知SNA相關(guān)的二次機制有可能在PM2.5總體質(zhì)量濃度中占有較多貢獻(xiàn)。O3濃度對溫度、濕度敏感，高溫低濕有利于O3形成。

4）2020年自貢市氣流多來自川渝地區(qū)，主要為偏東風(fēng)。PM2.5和O3的跨區(qū)域輸送主要以局地氣團(tuán)為主，且存在季節(jié)差異。影響4市PM2.5質(zhì)量濃度（以自貢為中心）的潛在源區(qū)，春秋季主要位于東南方，冬季主要位于東北方。影響4市O3質(zhì)量濃度（以自貢為中心）的主要潛在源區(qū)位于南方，O3前體物NOx和VOCs的區(qū)域輸送將加重O3污染。

但本研究仍有諸多不足，需要在更深入的工作中改善。

1）本研究在做自貢市污染物潛在源分析時，由于數(shù)據(jù)暫時不足，只分析了2020年的特征，今后將對2015—2020年做更全面的分析。

2）相關(guān)性分析部分討論主要以猜測為主，深入分析欠缺，今后的研究將增加對氣溫促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生、細(xì)顆粒物的濕沉降以及擴散條件對污染物濃度影響的定量表征。

3）本研究僅探究了PM2.5和O3的潛在源，在今后的研究中，將探索其他氣態(tài)污染物，如：NO2、SO2等污染物的潛在源區(qū)。

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·ARTICLE·

Concentration，influencing factors，and transport characteristics of PM2.5 and O3 in southern Sichuan from 2015 to 2020

GUO Mengyao1，HAN Lin2，HUANG Xiaojuan2，LI Bo1

1Zhejiang Ocean University，Zhoushan 316022，China;

2Chengdu University of Information Technology，Chengdu 610225，China

Abstract With the economic development of southern Sichuan，ground-level ozone （O3） and particulate matter less than 2.5 μm in aerodynamic diameter （PM2.5） have emerged as major pollutants detrimental to human health.In response to air pollution challenges，the Chinese Government implemented the “Air Pollution Prevention and Control Action Plan” in 2013 and the “Three-Year Action Plan to Win the Blue Sky Defense War” in 2018.This study evaluates the effectiveness of control measures for PM2.5 and O3 in southern Sichuan post-implementation and aims to provide a theoretical and scientific basis for the coordinated management of these pollutants.We analyze the temporal variations in PM2.5 and O3 concentrations in four cities in southern Sichuan （Zigong，Neijiang，Luzhou，and Yibin） from 2015 to 2020.Zigong，identified as the most polluted among the cities，serves as a case study to investigate the correlations between PM2.5 and O3 concentrations and various influencing factors.The study utilizes backward trajectory clustering，source emission intensity analysis，and potential source analysis to assess the impact of regional pollutant transport on Zigong.The results indicate that：1） From 2015 to 2020，the annual average concentration of PM2.5 in southern Sichuan showed a declining trend with a 38.9％ reduction，while the annual average concentration of O3 showed a slight increasing trend，rising by 8.2％.These trends suggest that current control strategies are effective for PM2.5 but may be insufficient for O3，highlighting the need for enhanced O3 management strategies.2） The monthly average PM2.5 concentration exhibits a “U” shape，with the lowest values in July and August and the highest from December to February.In contrast，the monthly average O3 concentration exhibits an “M” shape，peaking in July and August with secondary peaks in April and May.These patterns suggest that PM2.5 control should be prioritized in winter，while O3 control should be emphasized in spring and summer.3） In Zigong，PM2.5 concentration shows significant positive correlations with CO，NO2，and SO2 concentrations，while O3 concentration is significantly positively correlated with temperature and negatively correlated with relative humidity.4） The regional transport of PM2.5 and O3 in Zigong is predominantly influenced by local air masses.Radiation levels and anthropogenic emission intensities along air trajectories significantly affect PM2.5 and O3 concentrations.The primary potential source areas for these pollutants are located within the Sichuan Basin and parts of Guizhou.Given the regional transport influnece，there is a need for strengthened regional collaborative governance，joint prevention and control efforts，enhanced source control，accelerated replacement of VOC-containing materials，and increased utilization of clean energy soucres.The study employs Pearson correlation analysis to preliminarily identify relationships between PM2.5 and O3，and various influencing factors.Future research will include a more quantitative analysis of these relationships，including the impact of temperature on photochemical reactions，the role of relative humidity in PM2.5 wet deposition，and the effects of atmospheric diffusion conditions on pollutant concentrations.These analyses will provide precise quantification of the specific impacts of each influencing factor on PM2.5 and O3 pollution，thereby enhancing the objectivity and reliability of the research findings.

Keywords PM2.5 and O3;temporal variation;backward trajectory;potential source contribution function;concentration weighted trajectory

doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20230814001

（責(zé)任編輯：袁東敏）