摘要：為探究污染源清單在土壤重金屬溯源中的應(yīng)用現(xiàn)狀及未來(lái)發(fā)展，基于文獻(xiàn)計(jì)量分析結(jié)果，重點(diǎn)歸納總結(jié)了重金屬污染源清單國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展、清單編制方法和當(dāng)前存在的主要問(wèn)題。結(jié)果表明：大氣排放清單編制是推動(dòng)重金屬源清單編制的主要技術(shù)力量，近年來(lái)中國(guó)學(xué)者在以廢氣形式排放的重金屬源清單編制方面開(kāi)展了大量研究。但土壤中的重金屬污染來(lái)源廣泛，遷移轉(zhuǎn)化復(fù)雜，單一介質(zhì)的大氣重金屬排放清單不能完全滿足土壤重金屬源清單的構(gòu)建需求。現(xiàn)階段，重金屬源清單信息在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中的綜合應(yīng)用正成為一個(gè)重要的研究趨勢(shì)，并且在排放因子的本地化、排放來(lái)源識(shí)別和信息數(shù)據(jù)采集方面存在一定局限性。未來(lái)需要建立更加精細(xì)化的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和更多源項(xiàng)本地化的排放因子，重點(diǎn)關(guān)注新興和潛在來(lái)源的重金屬排放，以降低重金屬源清單的不確定性。

關(guān)鍵詞：重金屬；源清單；污染溯源；土壤；文獻(xiàn)計(jì)量分析

中圖分類(lèi)號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：1672-2043（2024）11-2472-15 doi：10.11654/jaes.2024-1011

隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)和工、農(nóng)業(yè)活動(dòng)等的快速發(fā)展，我國(guó)土壤的環(huán)境問(wèn)題，尤其是重金屬污染問(wèn)題日益凸顯。2014年土壤污染狀況調(diào)查顯示[1]，全國(guó)土壤總的點(diǎn)位超標(biāo)率為16.1%，污染類(lèi)型主要為無(wú)機(jī)型，其超標(biāo)點(diǎn)位數(shù)占全部超標(biāo)點(diǎn)位的82.8%。造成無(wú)機(jī)型污染的主要有鎘、鉻、汞、鉛、鋅、銅、鎳7種重金屬元素以及類(lèi)重金屬元素砷，其中鎘污染最為嚴(yán)重，超標(biāo)率達(dá)到7%。2021年，中共中央、國(guó)務(wù)院印發(fā)《關(guān)于深入打好污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)的意見(jiàn)》，指出要深入推進(jìn)農(nóng)用地土壤污染防治和安全利用，實(shí)施農(nóng)用地土壤鎘等重金屬污染源頭防治行動(dòng)。生態(tài)環(huán)境部《關(guān)于進(jìn)一步加強(qiáng)重金屬污染防控的意見(jiàn)》（環(huán)固體〔2022〕17號(hào)）提出要加強(qiáng)重金屬污染源頭防控，最新發(fā)布的《土壤污染源頭防控行動(dòng)計(jì)劃》（環(huán)土壤〔2024〕80號(hào)）則明確要強(qiáng)化受污染耕地的溯源整治。精準(zhǔn)識(shí)別土壤中重金屬的來(lái)源并摸清重金屬排放的底數(shù)是實(shí)施土壤污染防控的工作前提，土壤重金屬污染溯源正變得愈發(fā)重要。

污染源清單是各類(lèi)污染源向大氣、水、土壤等環(huán)境介質(zhì)中排放的不同污染物信息的集合，能有效識(shí)別污染物在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和分布特征，也是輔助制定污染防治政策的技術(shù)基礎(chǔ)，按照污染受體可主要分為大氣、水和土壤污染源清單。土壤重金屬源清單涵蓋了工業(yè)、農(nóng)業(yè)、生活、交通、自然源等通過(guò)大氣沉降、廢水排放、固廢滲濾等路徑，進(jìn)入到土壤的重金屬排放來(lái)源信息，可以快速診斷土壤重金屬污染，科學(xué)預(yù)測(cè)土壤重金屬積累或削減的狀態(tài)，是土壤污染溯源解析的一種重要手段。土壤污染物源解析的方法主要基于大氣污染物源解析形成的“污染源清單-空氣質(zhì)量擴(kuò)散模型-受體模型”的技術(shù)體系發(fā)展而來(lái)[2-3]。目前，在土壤重金屬的來(lái)源解析中普遍采用以污染物為研究對(duì)象的受體模型法[4-7]，而受限于重金屬?gòu)呐欧旁吹酵寥澜橘|(zhì)的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程的復(fù)雜性，從來(lái)源出發(fā)的排放清單法在我國(guó)土壤重金屬溯源研究中應(yīng)用的相對(duì)較少[8]，一定程度上制約了對(duì)重金屬?gòu)呐欧诺皆谕寥乐羞w移轉(zhuǎn)化全過(guò)程行為的科學(xué)認(rèn)識(shí)。

當(dāng)前重金屬源清單的研究主要圍繞全球、區(qū)域[9-12]以及工業(yè)部門(mén)、燃煤電廠[13-14]等源類(lèi)別層面的大氣污染物排放清單展開(kāi)，而缺少對(duì)重金屬不同介質(zhì)來(lái)源的全面梳理以及代表性觀點(diǎn)和方法的總攬性分析。本文采用定性與定量相結(jié)合的方式，收集國(guó)內(nèi)外土壤重金屬溯源和重金屬污染源清單的相關(guān)文獻(xiàn)，基于CiteSpace和VOSviewer科學(xué)知識(shí)圖譜，對(duì)現(xiàn)有研究成果進(jìn)行量化分析和客觀梳理，旨在揭示重金屬污染源清單領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀，并依據(jù)主要文獻(xiàn)，對(duì)該領(lǐng)域的研究進(jìn)展及其未來(lái)發(fā)展方向進(jìn)行進(jìn)一步分析與展望，以期為今后土壤重金屬溯源的相關(guān)研究提供借鑒和參考。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

為具體探究重金屬污染源清單在土壤重金屬源解析中確定污染物來(lái)源過(guò)程及量化的應(yīng)用現(xiàn)狀及進(jìn)展，本文分別從“土壤重金屬溯源”和“重金屬清單”領(lǐng)域收集相關(guān)成果。中文文獻(xiàn)數(shù)據(jù)選自中國(guó)知網(wǎng)（CNKI）全文數(shù)據(jù)庫(kù)的學(xué)術(shù)論文和期刊論文（不包括會(huì)議論文和非核心期刊論文），檢索方式為高級(jí)檢索。分別檢索“主題”或者“關(guān)鍵詞”=“土壤、重金屬、溯源”或“土壤、溯源”并“鎘”或“汞”或“砷”或“銅”或“鉛”或“鉻”或“鋅”或“鎳”，和“重金屬、清單”或“清單”并“鎘”或“汞”或“砷”或“銅”或“鉛”或“鉻”或“鋅”或“鎳”。

英文文獻(xiàn)數(shù)據(jù)取自美國(guó)科學(xué)信息研究所Web ofScience（WoS）中的核心數(shù)據(jù)庫(kù)。檢索“Topic”=“soil、heavy metals、traceability”和“soil、traceability”and“cad?mium or hydrargyrum or arsenic or copper or lead（Pb）orchromium or zinc or nickel”，“heavy metals emission in?ventory”和“emission inventory”and“cadmium or hy?drargyrum or arsenic or copper or lead（Pb）or chromiumor zinc or nickel”，“Document Types”=“article”。最終進(jìn)一步篩選得到相關(guān)研究成果中文文獻(xiàn)78篇，英文文獻(xiàn)274篇。本文的檢索方式可能未檢索出所有的重金屬污染源清單相關(guān)文獻(xiàn)，且目前關(guān)于土壤重金屬污染源清單尤其是中文文獻(xiàn)的研究成果相對(duì)較少，但所收集文獻(xiàn)基本能反映當(dāng)前國(guó)內(nèi)外重金屬源清單相關(guān)研究的現(xiàn)狀與趨勢(shì)。

1.2 分析方法

CiteSpace 和VOSviewer 是目前文獻(xiàn)計(jì)量中最常用的兩款分析軟件。CiteSpace 能夠以“時(shí)間線和時(shí)間區(qū)域、聚類(lèi)視圖”等模式進(jìn)行階段性、動(dòng)態(tài)性、復(fù)雜性等分析[15-16]，VOSviewer則可以根據(jù)文獻(xiàn)關(guān)鍵詞、作者、機(jī)構(gòu)等信息數(shù)據(jù)特征進(jìn)行密度可視化、重疊交叉可視化和網(wǎng)絡(luò)可視化[17-18]。本文結(jié)合CiteSpace 和VOSviewer 各自?xún)?yōu)勢(shì)，采用CiteSpace6.4.R1 和VOS?viewer1.6.20軟件進(jìn)行文獻(xiàn)計(jì)量的初步分析。文獻(xiàn)計(jì)量的量化結(jié)果作為進(jìn)一步探究土壤重金屬溯源及重金屬源清單相關(guān)研究的分析依據(jù)，在此基礎(chǔ)上對(duì)主要文獻(xiàn)進(jìn)行梳理剖析，總結(jié)重金屬污染源清單的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展。

2 結(jié)果與分析

2.1 重金屬源清單的發(fā)文數(shù)量及其年際變化

文獻(xiàn)發(fā)表數(shù)量及其年際變化可以反映出該領(lǐng)域研究熱點(diǎn)的受關(guān)注度和研究專(zhuān)題的動(dòng)態(tài)變化[19]。從對(duì)檢索出的1998—2024年關(guān)于重金屬源清單的中英文文獻(xiàn)發(fā)文量的年際變化分析結(jié)果（圖1）可以看出，中文文獻(xiàn)直到2005年才有若干關(guān)于重金屬源清單的研究成果發(fā)表，且發(fā)文數(shù)量一直沒(méi)有出現(xiàn)較大幅度的增加。英文文獻(xiàn)則是該領(lǐng)域研究成果的主要表現(xiàn)形式，發(fā)文量總體增長(zhǎng)較快。

2005年到2023年這一階段，重金屬源清單的英文文獻(xiàn)發(fā)文量整體呈現(xiàn)增加態(tài)勢(shì)，2016年以來(lái)增長(zhǎng)速度加快，并在2023年達(dá)到階段性高峰，表明重金屬源清單的相關(guān)研究在國(guó)際上逐漸引起重視。中文文獻(xiàn)則起步相對(duì)較晚，從2015年開(kāi)始，發(fā)文量逐步有所提高。2016 年，《土壤污染防治行動(dòng)計(jì)劃》（國(guó)發(fā)〔2016〕31號(hào)，簡(jiǎn)稱(chēng)“土十條”）的印發(fā)實(shí)施，可能是推動(dòng)這一時(shí)期的重金屬尤其是土壤重金屬污染防治相關(guān)研究逐漸受到關(guān)注的重要原因之一。

2.2 重金屬源清單的主要研究力量

2.2.1 發(fā)表重金屬源清單文獻(xiàn)的主要國(guó)家

一個(gè)國(guó)家或地區(qū)的文獻(xiàn)發(fā)表數(shù)量一定程度上反映了其在某領(lǐng)域研究的活躍度和影響力[20]。WoS核心數(shù)據(jù)庫(kù)中重金屬源清單英文文獻(xiàn)的主要發(fā)文國(guó)家如表1所示，中國(guó)、美國(guó)、英國(guó)、意大利、瑞士等是發(fā)表有關(guān)重金屬源清單研究文獻(xiàn)的主要國(guó)家。中國(guó)發(fā)文量為107篇，占到了檢索文獻(xiàn)總數(shù)的52.71%，是發(fā)文量排名第二的美國(guó)的4.28倍和排名第三的英國(guó)的10.70倍，表明雖然我國(guó)關(guān)于重金屬源清單的研究起步相對(duì)較晚，但隨著對(duì)重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)認(rèn)識(shí)和溯源研究重視程度的不斷提高，中國(guó)已成為重金屬源清單研究領(lǐng)域最主要的研究力量。結(jié)合知識(shí)圖譜的可視化分析（圖2），可知中國(guó)作為該領(lǐng)域文獻(xiàn)發(fā)表數(shù)量最多的國(guó)家，在WoS核心數(shù)據(jù)庫(kù)相關(guān)研究國(guó)家共生網(wǎng)絡(luò)中的中心性也最高，表明我國(guó)在該研究領(lǐng)域已具備一定的國(guó)際影響力。挪威的發(fā)文量排名第7，但中心性排名第2，表明挪威在該研究領(lǐng)域發(fā)表的文章影響力較強(qiáng)。

2.2.2 發(fā)表重金屬源清單文獻(xiàn)的主要機(jī)構(gòu)

利用CiteSpace中的Institution功能，結(jié)合發(fā)文量和中心性對(duì)國(guó)內(nèi)外關(guān)于重金屬源清單研究的主要機(jī)構(gòu)進(jìn)行分析。結(jié)果表明（表2），重金屬源清單文獻(xiàn)發(fā)表的主要研究機(jī)構(gòu)中，大部分為中國(guó)的高等院校和科研單位。中國(guó)在本領(lǐng)域的研究力量也主要來(lái)自于中國(guó)科學(xué)院、北京師范大學(xué)和清華大學(xué)等，中心性和共生關(guān)系也比較集中和緊密（圖3）。這些機(jī)構(gòu)也是中國(guó)較早開(kāi)展大氣污染源排放清單研究的重要單位，在大氣重金屬等微量有毒元素及其顆粒物中的重金屬源解析等方面積累了相當(dāng)?shù)难芯炕A(chǔ)。國(guó)外主要的研究機(jī)構(gòu)來(lái)自美國(guó)和加拿大等，研究側(cè)重于在環(huán)境和氣候變化的宏觀尺度研究中綜合關(guān)于重金屬排放的影響。

2.2.3 主要研究學(xué)者和團(tuán)隊(duì)

由前文的分析結(jié)果可知，關(guān)于重金屬源清單的主要研究國(guó)家和機(jī)構(gòu)均集中在中國(guó)。因此，對(duì)重金屬源清單的主要研究作者群體的分析結(jié)果也表明，來(lái)自中國(guó)的研究學(xué)者成為了最主要的研究力量（圖4）?？蒲袌F(tuán)隊(duì)內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)連線較為緊密，關(guān)于重金屬源清單的研究成果呈現(xiàn)較好的延續(xù)性和拓展性。研究群體間的共生性整體上也較為集中，表明科研團(tuán)隊(duì)之間的學(xué)術(shù)交流也相對(duì)較多，例如清華大學(xué)的郝吉明與北京師范大學(xué)的田賀忠等的研究團(tuán)隊(duì)呈現(xiàn)出較強(qiáng)的合作關(guān)系。

2.3 重金屬源清單的研究熱點(diǎn)及趨勢(shì)

關(guān)鍵詞是對(duì)文獻(xiàn)研究主題和主要內(nèi)容的高度凝練，基于對(duì)某領(lǐng)域高頻關(guān)鍵詞的分析，能夠初步掌握該領(lǐng)域主要的研究熱點(diǎn)和趨勢(shì)[21]。本文基于VOSvi?wer中的overlay visualization分析功能，對(duì)文獻(xiàn)中的關(guān)鍵詞進(jìn)行分析，分別得到中文文獻(xiàn)和英文文獻(xiàn)重疊交叉可視化的2014—2024年關(guān)鍵詞分布共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)（圖5和圖6）。

中文文獻(xiàn)前期的研究主要集中在燃煤汞、砷等的大氣排放方面[22-24]，主要關(guān)注對(duì)排放因子的確定，以便更準(zhǔn)確估算重金屬的大氣排放量。近期的研究則逐漸開(kāi)始在土壤、健康風(fēng)險(xiǎn)、時(shí)空分布及特征等方面展開(kāi)[25-27]。重金屬和排放清單兩個(gè)關(guān)鍵詞的共生性不夠緊密，表明中文文獻(xiàn)中關(guān)于重金屬清單的研究并非是主要的高頻研究熱點(diǎn)。英文文獻(xiàn)關(guān)鍵詞的共生性相對(duì)比較集中，網(wǎng)絡(luò)連接也較為緊密，關(guān)于中國(guó)的重金屬大氣排放清單是主要的研究熱點(diǎn)。早期研究集中在大氣汞、鉛、生命周期評(píng)價(jià)、微量有毒元素等方面[28-31]。近期研究中，與中文文獻(xiàn)類(lèi)似，開(kāi)始更多出現(xiàn)重金屬排放清單與人體健康、暴露風(fēng)險(xiǎn)的綜合性評(píng)價(jià)研究[32-33]，重金屬源清單信息在重金屬對(duì)于生物健康與生存影響評(píng)價(jià)中的運(yùn)用，正逐漸成為一個(gè)重要的研究趨勢(shì)。

3 主要研究進(jìn)展

3.1 重金屬清單與土壤污染源解析

目前對(duì)污染物源解析的研究分為兩個(gè)層次：一個(gè)是對(duì)污染物來(lái)源類(lèi)型的定性判斷，稱(chēng)為源識(shí)別（Source identification）；另一個(gè)是在源識(shí)別的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步量化各類(lèi)污染源的貢獻(xiàn)大小，即源解析（Source apportionment）。一般將這兩個(gè)研究層次統(tǒng)稱(chēng)為源解析[34]。污染源清單作為土壤污染源解析的主要方法之一，是量化排放水平、識(shí)別典型來(lái)源和特征污染物、為大氣和氣候模型等提供輸入數(shù)據(jù)以及支持制定加強(qiáng)污染源頭防控政策的理想方法[35-36]。因此，在土壤重金屬源解析中，一方面，通過(guò)全面梳理出研究邊界內(nèi)各類(lèi)污染源（如大氣傳輸沉降、農(nóng)資投入和使用、污泥和糞便還田、廢水排放及污水灌溉等）排放到土壤中的重金屬含量的完整信息（如點(diǎn)源點(diǎn)位、傳輸路徑、污染物排放水平、污染源活動(dòng)水平等），計(jì)算得到各類(lèi)型污染源、各項(xiàng)污染物的排放量重金屬源清單，從而可以直接、簡(jiǎn)潔、清晰地解析出土壤中重金屬各類(lèi)型污染源的具體貢獻(xiàn)。另一方面，源清單作為擴(kuò)散模型等的必須輸入數(shù)據(jù)，重金屬排放清單的建立是進(jìn)一步推算不同污染源在三維空間的分布及貢獻(xiàn)，鑒別外來(lái)傳輸源和本地排放源，進(jìn)而進(jìn)行污染精準(zhǔn)管控的前提條件和科學(xué)依據(jù)。

3.2 國(guó)內(nèi)外重金屬清單編制進(jìn)展

3.2.1 國(guó)外進(jìn)展

目前國(guó)際上關(guān)于重金屬源清單編制和使用的主要領(lǐng)域包括農(nóng)田土壤重金屬輸入清單、重金屬大氣排放清單，以及重金屬的輸入輸出清單等。1974年，荷蘭建立了第一個(gè)土壤重金屬輸入輸出清單，用以定期記錄土壤環(huán)境污染狀況[37]。Moolenaar等[38]研究了荷蘭不同農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中的重金屬平衡。英國(guó)、美國(guó)、法國(guó)以及德國(guó)在國(guó)家尺度內(nèi)建立了農(nóng)業(yè)土壤的重金屬輸入清單[39-41]。Leclerc 等[42]在全球尺度上編制了2000—2014 年農(nóng)田土壤有機(jī)肥的重金屬輸入清單，用以評(píng)估有機(jī)肥使用的土壤重金屬排放影響。1979年，Nriagu[43]發(fā)表了第一份關(guān)于全球每年人為源和自然源排放到大氣中5種重金屬的定量研究清單，這引發(fā)并開(kāi)啟了針對(duì)重金屬等微量有毒元素的大氣排放清單研究。

在之后的幾十年里，隨著經(jīng)濟(jì)、社會(huì)的快速發(fā)展和各類(lèi)大氣污染防治技術(shù)、設(shè)施的升級(jí)迭代，學(xué)術(shù)界和公眾對(duì)重金屬有毒有害性的認(rèn)識(shí)有了很大提高，進(jìn)一步推動(dòng)了區(qū)域排放清單的科學(xué)性及技術(shù)性的積累和進(jìn)步，主要表現(xiàn)在區(qū)域排放清單（一般是大氣排放清單）中開(kāi)始包含重金屬物質(zhì)的排放信息。一些發(fā)達(dá)國(guó)家已經(jīng)建立起本國(guó)的排放清單，如美國(guó)的國(guó)家排放清單（NEI）、加拿大的國(guó)家污染物排放清單（NPPI）、英國(guó)的國(guó)家大氣排放清單（NAEI）、歐盟的歐盟排放清單（EUEI）以及澳大利亞的國(guó)家污染物清單（NPI）。亞洲地區(qū)包括日本的綜合性的大氣污染物排放清單（REAS1980—2020）[44]和韓國(guó)的排放清單系統(tǒng)[45]。

需要指出的是，人類(lèi)活動(dòng)是與自然過(guò)程緊密交織在一起的，有時(shí)會(huì)一定程度上模糊重金屬在環(huán)境介質(zhì)中存在及傳輸?shù)倪吔?。如工業(yè)活動(dòng)排放的重金屬會(huì)通過(guò)大氣擴(kuò)散，沉積在土壤中，然后通過(guò)徑流和侵蝕進(jìn)入水體[46]。

3.2.2 國(guó)內(nèi)進(jìn)展

與發(fā)達(dá)國(guó)家相比，我國(guó)重金屬源清單編制工作和研究相對(duì)滯后，研究?jī)?nèi)容主要集中在重金屬的大氣排放清單領(lǐng)域。早期研究主要是對(duì)汞等單一元素估算年度排放量[47-48]。1999年，王起超等[23]基于主要用煤行業(yè)鍋爐燃煤汞的排放因子和統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)計(jì)算了1995年中國(guó)不同行業(yè)和地區(qū)燃煤汞的排放量，形成了中國(guó)關(guān)于重金屬的排放清單雛形。2005年，蔣靖坤等[24]計(jì)算了1995—2002年間的汞排放量，初步建立起中國(guó)各行業(yè)、各省區(qū)的汞排放清單。田賀忠等[49]則建立了2005年中國(guó)燃煤大氣砷的排放清單。

隨著數(shù)據(jù)可得性的提高和動(dòng)態(tài)排放因子估算[35]等方法的發(fā)展，以及我國(guó)大氣污染控制策略由單一污染物控制轉(zhuǎn)向多污染物協(xié)同控制，由單一元素轉(zhuǎn)向包含多種重金屬元素的綜合排放清單的研究開(kāi)始增多[50-54]，除單一大氣環(huán)境排放外，也有部分研究建立了重金屬向土壤環(huán)境、水環(huán)境介質(zhì)排放的源清單，包括土壤重金屬輸入輸出清單[25，55-59]、水環(huán)境中重金屬的風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別和排放溯源清單[60-62]等。

此外，2014 年原環(huán)保部發(fā)布了首批大氣污染物排放清單編制指南，為我國(guó)實(shí)施大氣污染成因解析、因地制宜制定大氣污染物排放清單的規(guī)范化奠定了基礎(chǔ)。隨著土壤污染問(wèn)題的日益突出，國(guó)家在組織地方開(kāi)展土壤污染成因排查類(lèi)工作時(shí)，也需要建立地區(qū)性的土壤污染排放清單，但其基本以現(xiàn)有的生態(tài)環(huán)境統(tǒng)計(jì)、排污許可、環(huán)境影響評(píng)價(jià)等制度數(shù)據(jù)為主。

綜上所述，國(guó)內(nèi)外清單編制進(jìn)展主要體現(xiàn)在以下幾方面：（1）大氣清單編制是推動(dòng)重金屬清單編制的主要技術(shù)力量，隨著多個(gè)國(guó)家和區(qū)域大氣排放清單的建立，對(duì)于以廢氣形式排放的重金屬來(lái)源和量化手段已較為成熟，可為土壤源清單的構(gòu)建提供重要借鑒和參考。（2）由于重金屬的遷移轉(zhuǎn)化性較強(qiáng)，單一的大氣重金屬清單不能滿足土壤重金屬源清單構(gòu)建的需求，因此以土壤為受體，開(kāi)展多來(lái)源多介質(zhì)（水、氣、固）形式的清單編制研究正逐步興起。（3）土壤重金屬污染來(lái)源復(fù)雜，分布廣泛，且呈現(xiàn)較強(qiáng)的區(qū)域差異性，在不同國(guó)家和區(qū)域，主要的污染來(lái)源有所不同。

3.3 清單編制的方法及現(xiàn)狀

3.3.1 清單的主要內(nèi)容及編制的基本程序

污染源清單一般包含研究邊界、污染物種類(lèi)、排放源分類(lèi)、排放源位置及活動(dòng)水平、污染物排放系數(shù)（因子）、污染物排放量等信息。從已有文獻(xiàn)資料分析可知，通常情況下，清單建立的主要基本步驟如下：

（1）確定研究邊界與輸入途徑

要建立一個(gè)清單首先需要確定研究邊界及重金屬等污染物主要的排放路徑[63]。在選定的研究邊界內(nèi)，需要進(jìn)一步厘清污染物在不同來(lái)源和傳輸途徑上的尺度范圍及其重要程度[64]。土壤中重金屬的輸入途徑主要涉及工業(yè)生產(chǎn)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)、人居生活、道路交通等多個(gè)領(lǐng)域，包含大氣沉降、化肥和有機(jī)肥使用、污水灌溉、污泥還田、廢水排放、車(chē)輛制動(dòng)器和輪胎磨損等在內(nèi)的不同路徑[65]。

（2）數(shù)據(jù)收集與估算

污染物排放量估算的本質(zhì)是大量數(shù)據(jù)信息的集合體現(xiàn)。相關(guān)數(shù)據(jù)的有效性、可靠性和可得性是影響清單準(zhǔn)確性的關(guān)鍵因素。編制清單的不同類(lèi)型數(shù)據(jù)可以通過(guò)統(tǒng)計(jì)年鑒、文獻(xiàn)資料、環(huán)境統(tǒng)計(jì)、監(jiān)測(cè)實(shí)測(cè)、采樣分析以及模型計(jì)算等途徑獲取。排放量估算方法的發(fā)展對(duì)提高排放清單的準(zhǔn)確性起著重要作用。排放因子是清單編制中對(duì)于污染源排放量進(jìn)行估算的傳統(tǒng)和通用方法，通常根據(jù)排放因子（系數(shù)）和活動(dòng)水平，分別核算每個(gè)排放源排放進(jìn)入水體、土壤和大氣等介質(zhì)的污染物總量。

（3）清單校驗(yàn)

排放量的核算是基于大量假設(shè)的，具有一定程度的不確定性，因此排放清單的不確定性分析與驗(yàn)證也尤為重要。現(xiàn)有的排放清單大多使用蒙特卡羅模擬或者誤差傳遞方法來(lái)量化排放清單的不確定性范圍[66]。在已有研究中，得益于相對(duì)完善的理論和研究基礎(chǔ)，重金屬大氣源清單的不確定性相對(duì)較小，其中燃煤源清單（尤其是燃煤電廠）的不確定性最小，這主要?dú)w因于詳細(xì)和豐富的企業(yè)級(jí)甚至生產(chǎn)單元級(jí)的數(shù)據(jù)信息，并且基于全球燃煤電廠的大量現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)結(jié)果得到的排放因子也更加可靠。相比之下，垃圾焚燒產(chǎn)生的不確定性相當(dāng)顯著，這主要是由于焚燒垃圾的數(shù)量和化學(xué)成分變化很大，而且世界上不同國(guó)家和地區(qū)對(duì)應(yīng)的排放因子差異也較大[67-69]。排放清單的校驗(yàn)一般利用常見(jiàn)的同類(lèi)研究橫向比較法[70]、排放趨勢(shì)對(duì)比法[71]、衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)[72]、觀測(cè)值對(duì)比法[73]和模型反演法[74]等，來(lái)進(jìn)行排放總量、排放時(shí)空特征、污染源貢獻(xiàn)率等這幾個(gè)方面的驗(yàn)證[75]。

3.3.2 污染源的分類(lèi)

污染排放涵蓋了工業(yè)、農(nóng)業(yè)、交通、生活等人類(lèi)活動(dòng)及自然本底等諸多方面，每類(lèi)源項(xiàng)又可以細(xì)分為若干子項(xiàng)，從而形成了十分復(fù)雜的污染源分級(jí)分類(lèi)體系[76]。因此，完整、科學(xué)、全面的污染源分類(lèi)是清單編制中對(duì)污染排放來(lái)源進(jìn)行辨識(shí)的前提。如大氣污染源清單一般按照大氣污染物排放性質(zhì)和產(chǎn)生原理進(jìn)行劃分，可分為工藝過(guò)程、化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒、機(jī)動(dòng)車(chē)、揚(yáng)塵、農(nóng)業(yè)、溶劑使用、儲(chǔ)存運(yùn)輸、廢棄物處理等源排放清單[77-78]。水污染源清單可按照活動(dòng)類(lèi)型分為工業(yè)、農(nóng)業(yè)、生活、集中式、服務(wù)業(yè)等水污染物排放清單[79-80]。

本文基于調(diào)研的土壤重金屬溯源及重金屬清單相關(guān)文獻(xiàn)，并綜合相關(guān)技術(shù)指南、政策文件等，對(duì)我國(guó)土壤重金屬可能的排放來(lái)源進(jìn)行了初步辨識(shí)和梳理，結(jié)果如表3所示。

3.3.3 排放量等關(guān)鍵數(shù)據(jù)獲取方式

由于排放清單主要是對(duì)污染來(lái)源及其排放狀況的辨識(shí)和量化過(guò)程，因此數(shù)據(jù)獲取的方式和途徑是清單建立的關(guān)鍵。根據(jù)對(duì)重金屬清單相關(guān)文獻(xiàn)的梳理分析，依據(jù)數(shù)據(jù)獲取的基本邏輯和方式、應(yīng)用范圍、結(jié)果精準(zhǔn)程度等，可將現(xiàn)有重金屬污染源清單編制的基本方法一般分為以下兩種：

（1）自上而下（Top-down）排放清單估算法

自上而下方法一般從宏觀的觀測(cè)數(shù)據(jù)出發(fā)，結(jié)合反演模型等得到源強(qiáng)信息。這里的反演模型可以是根據(jù)觀測(cè)結(jié)果直接與排放構(gòu)建關(guān)系的模型，也可以指基于化學(xué)傳輸模型反演重金屬等各污染源的排放量[129]。包括大氣清單估算法、質(zhì)量平衡法和物質(zhì)流分析法等。

（2）自下而上（Bottom-up）排放清單建立法

自下而上的方法是從個(gè)體或具體活動(dòng)層面開(kāi)始收集數(shù)據(jù)，并將這些數(shù)據(jù)匯總到更高的層次。這種方法通常基于活動(dòng)水平數(shù)據(jù)（如工業(yè)生產(chǎn)量、車(chē)輛行駛里程、農(nóng)藥使用量等），乘以相應(yīng)的排放因子來(lái)計(jì)算排放量。排放因子通常是基于實(shí)驗(yàn)室測(cè)試或官方公布及歷史統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)得出的[130]，如點(diǎn)源疊加法等。

自上而下和自下而上構(gòu)建污染源清單的方法在數(shù)據(jù)需求、使用場(chǎng)景、結(jié)果解釋、不確定性等方面存在一定區(qū)別，具體見(jiàn)表4。

總體來(lái)說(shuō)，自上而下方法更多依賴(lài)于觀測(cè)數(shù)據(jù)和模型的結(jié)合，適用于快速更新和驗(yàn)證污染源清單，尤其在數(shù)據(jù)獲取較為困難的情況下更為有效，但清單結(jié)果缺少細(xì)節(jié)。而自下而上方法則依賴(lài)于直接從污染源收集的數(shù)據(jù)，適用于有詳細(xì)排放數(shù)據(jù)的場(chǎng)景，結(jié)果簡(jiǎn)單清晰，但工作量一般較大。目前，國(guó)內(nèi)采用自下而上方式建立的源清單已經(jīng)成功量化了多種重金屬的大氣排放，尤其是點(diǎn)源[131-135]。兩種方法各有優(yōu)勢(shì)和局限性，集成應(yīng)用[136-138]可能是未來(lái)污染源清單編制的發(fā)展趨勢(shì)。

3.4 清單存在的主要局限性

在以往的研究中，國(guó)內(nèi)外的研究人員和機(jī)構(gòu)做了大量工作，報(bào)告了大量涵蓋不同國(guó)家和地區(qū)，以及不同來(lái)源類(lèi)別的本地排放因子和重金屬排放概況，廣泛提高了排放清單的準(zhǔn)確性和可靠性。然而，目前重金屬源清單的編制與研究仍存在一些局限性。

（1）由于缺乏精細(xì)化、本地化的排放因子，許多發(fā)展中國(guó)家（非洲、南美洲和亞洲等部分低收入國(guó)家）主要采用發(fā)達(dá)國(guó)家的排放因子[139]。近年來(lái)，我國(guó)在污染防治投入和生態(tài)環(huán)境信息化建設(shè)方面取得了較大進(jìn)展，越來(lái)越多不同源項(xiàng)的本地化排放因子被應(yīng)用到自下而上重金屬清單的編制中。但仍有一些重要源項(xiàng)（如含重金屬?gòu)U渣的資源再生行業(yè)、固體廢物露天燃燒、生活廢水的重金屬排放等）缺乏基于充分調(diào)查和實(shí)地測(cè)量的排放因子及估算方法。不同地區(qū)和不同來(lái)源的重金屬源清單也表現(xiàn)出較大的差異性和不確定性。

（2）在源項(xiàng)識(shí)別方面，盡管一些非典型源項(xiàng)的重金屬清單量化研究開(kāi)始顯現(xiàn)（如火葬場(chǎng)[140]、電子垃圾拆解[141]、遠(yuǎn)洋船舶[142]和民用航空[137]等），但對(duì)一些典型源項(xiàng)，如越來(lái)越多含重金屬的工業(yè)產(chǎn)品進(jìn)入經(jīng)濟(jì)社會(huì)系統(tǒng)，以消耗品的形式暫存，當(dāng)工業(yè)產(chǎn)品進(jìn)入壽命終期，重金屬將伴隨工業(yè)產(chǎn)品以大量廢棄物形式進(jìn)入環(huán)境，這方面的認(rèn)識(shí)和研究還不足。同時(shí)，隨著技術(shù)進(jìn)步導(dǎo)致人為排放減少，自然源的影響可能會(huì)更加明顯。重金屬在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化十分復(fù)雜，準(zhǔn)確了解每種自然來(lái)源的釋放機(jī)制和隨時(shí)間變化累積的影響因素，對(duì)于源清單的編制仍然頗具挑戰(zhàn)性。

（3）數(shù)據(jù)信息采集方面，精細(xì)化的源頭排放量化和高分辨的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)等的獲取仍然存在諸多限制。大氣沉降是多種重金屬的主要來(lái)源，大氣傳輸中重金屬的最初排放來(lái)源的量化數(shù)據(jù)仍然不足（如田間作物殘?jiān)紵?、粉塵及野火燃燒等[139]）。此外，關(guān)于水污染來(lái)源的重金屬排放研究依然較少，特別是當(dāng)前我國(guó)涉重金屬排放企業(yè)在經(jīng)過(guò)廠內(nèi)處理后，廢水大部分仍排入下游污水處理廠再外排至水體，導(dǎo)致水污染去向較為復(fù)雜，給精細(xì)網(wǎng)格化研究帶來(lái)了一定困難[143]。由于采集較為困難，歷史遺留礦山或含重金屬固廢堆存等土壤重金屬淋濾、下滲的排放數(shù)據(jù)目前也非常缺乏。

4 結(jié)論與展望

（1）從橫向的研究視角來(lái)看，國(guó)際上關(guān)于重金屬源清單的研究起步早、介質(zhì)多，但對(duì)于全球的總體視野，特別是印度和其他一些快速發(fā)展的人口大國(guó)，例如巴西、南非、墨西哥等，仍然缺少相對(duì)應(yīng)的詳細(xì)可參考研究。汞是過(guò)去幾十年來(lái)全球研究最多的重金屬，但相關(guān)源清單的不同估算結(jié)果也存在明顯差異。鑒于重金屬對(duì)生態(tài)系統(tǒng)生物地球化學(xué)循環(huán)以及對(duì)人類(lèi)、動(dòng)植物生存的不利影響的重要性，迫切需要按照國(guó)家和主要源項(xiàng)建立多種元素的重金屬綜合排放清單。

（2）從縱向的研究探索來(lái)看，亞洲，尤其中國(guó)的重金屬源清單的研究近年來(lái)發(fā)展迅速，并且隨著詳細(xì)的活動(dòng)水平和本地化排放因子等數(shù)據(jù)可用性的提高，研究取得了實(shí)質(zhì)性進(jìn)展，但一方面仍以大氣單一介質(zhì)的重金屬清單構(gòu)建為主，另一方面中國(guó)的生產(chǎn)體系龐雜，生活消費(fèi)規(guī)模龐大，仍然迫切需要更加精細(xì)化的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和更多源項(xiàng)本地化的排放因子，以提高源清單的準(zhǔn)確性并降低其不確定性。此外，政府部門(mén)及研究學(xué)者之間的數(shù)據(jù)共享與合作機(jī)制也需要進(jìn)一步探索和完善。

（3）從整體的研究展望來(lái)看，源清單法因具有原理簡(jiǎn)單、適用尺度廣泛、結(jié)果快捷清晰等優(yōu)點(diǎn)，已逐漸應(yīng)用于土壤等復(fù)雜傳輸介質(zhì)重金屬的來(lái)源貢獻(xiàn)解析和動(dòng)態(tài)變化趨勢(shì)的研究中。可依托相關(guān)資源和力量，構(gòu)建、完善重金屬污染監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)和監(jiān)管體系，以彌補(bǔ)清單建立過(guò)程中數(shù)據(jù)獲取、采集等的不足。來(lái)源識(shí)別對(duì)于重金屬源清單的建立也至關(guān)重要，隨著全球氣候變化議題和我國(guó)“雙碳戰(zhàn)略”等的深入實(shí)施，需要更多關(guān)注一些新興和潛在來(lái)源的重金屬排放，如生物質(zhì)和天然氣燃燒、新能源汽車(chē)規(guī)?；竺媾R的大量退役電池的回收和處理等。

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