王 英 ,李令軍 (.中央民族大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,北京 0008；2.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心,北京00048)

北京大氣鉛污染的變化規(guī)律研究

王 英1,李令軍2*(1.中央民族大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,北京 100081；2.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心,北京100048)

分析了1985～2009年北京大氣鉛污染變化過程.結(jié)果表明:北京市區(qū)大氣鉛濃度存在準(zhǔn)10a的變化周期,20世紀(jì)80年代中期以來,車公莊站大氣鉛濃度每10a左右出現(xiàn)一個下降-上升過程;古城與車公莊變化規(guī)律較為一致,但受首鋼局地源排放影響明顯,20世紀(jì)90年代,鉛濃度上升過程中升幅較大,而下降過程遲緩.受區(qū)域污染排放總量增加影響,20多年來北京大氣鉛的背景濃度以升高為主,與市區(qū)差距在逐漸縮小.20世紀(jì)80年代后期,大氣污染的集中整治使北京大氣鉛濃度明顯降低,但在1990年亞運(yùn)會之后出現(xiàn)了反彈.20世紀(jì)90年代后期,汽油無鉛化進(jìn)程極大地緩解了大氣鉛污染的加重趨勢,但2000～2009年前期,其環(huán)境效益很快為煤炭燃燒和建筑源貢獻(xiàn)的快速增加所抵消,大氣鉛濃度經(jīng)過短暫降低后再次回升.與2007年相比,2008年奧運(yùn)期間北京大氣鉛濃度明顯降低,但其在重金屬中的比重卻有所升高.奧運(yùn)會后大氣鉛濃度維持在較低水平,可能源于控制措施的持續(xù)作用及區(qū)域產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整.

北京；TSP；PM10；鉛；污染

鉛是廣泛存在于環(huán)境中的有毒重金屬,工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展使得大量鉛釋放到環(huán)境中,對人類特別是兒童健康危害巨大,已列入我國大氣環(huán)境優(yōu)先控制名錄[1-3].大氣中鉛主要存在于顆粒物內(nèi),來源包括含鉛汽油、煤炭燃燒、有色冶煉、涂裝行業(yè)以及地殼源等.目前對北京大氣顆粒物中鉛污染水平及污染來源做過一些研究[4-7],但時間序列較短,樣本數(shù)量有限,難以反映其長期變化趨勢.本研究分析了 1985年以來北京3個環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)大氣顆粒物中鉛濃度的時間序列,研究北京大氣顆粒物中鉛污染的區(qū)域分布及變化趨勢,以及鉛污染變化制約因素,特別是機(jī)動車燃油無鉛化和奧運(yùn)空氣質(zhì)量保障措施的影響.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

1985～2009年在車公莊站、古城站以及定陵站 3個環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)利用大流量采樣器和石英纖維濾膜采集TSP樣品(1985～1990年為 PM10,兩者采樣方法僅切割頭不同).2001年以前每周采集4個樣品,其后每6d采集1個樣品,每個樣品采集時間為24h,采樣流量為1.132m3/min.車公莊站位于市區(qū),靠近交通干線;古城站位于石景山工業(yè)區(qū)附近;定陵屬于北京的大氣環(huán)境背景站. 2006～2008年在車公莊站利用中流量TH-16A四通道采樣器和 MF混合纖維素微孔濾膜采集PM10樣品,每月中旬連續(xù)采集10d,每24h采集1個樣品,采樣流量為16.67L/min.

1.2 分析方法

實(shí)驗(yàn)室中采用火焰原子吸收光度法測定TSP中Pb含量;采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜法檢測PM10中Mg和Zn,采用石墨爐原子吸收光譜法檢測PM10中Pb[1].樣品采集和分析全部按照采樣規(guī)范和實(shí)驗(yàn)室標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行,且符合每年至少有分布均勻的60個日均值的有效性規(guī)定[8].

為保持?jǐn)?shù)據(jù)的連續(xù)性,1985～1990年P(guān)M10中Pb濃度折算為TSP中Pb濃度.計算方法如式(1)～式(3):

式中: PbPM為鉛的質(zhì)量濃度;RPM為顆粒物中鉛的質(zhì)量百分比; ρPM為顆粒物質(zhì)量濃度.T和P分別表示 TSP和 PM10.短時期內(nèi) RT/RP變化不大,基于鉛在細(xì)顆粒中的明顯富集[9-12],RT/RP取常數(shù)0.8.則:

2 結(jié)果與討論

2.1 北京大氣鉛污染變化過程

統(tǒng)計了1985～2009年北京大氣Pb濃度變化過程,為濾去年際間的隨機(jī)變化,采用 3a滑動平均.由圖1可見,20多年來北京大氣Pb濃度變化較大.車公莊站大氣Pb濃度20世紀(jì)80年代中后期明顯降低,20世紀(jì)90年代初期逐漸升高,中后期又明顯回落;2000～2009 年初期再次迅速升高,后期又有所回落,總體存在準(zhǔn)10a的變化周期.

古城站大氣Pb濃度變化過程與車公莊站類似.2站Pb濃度20世紀(jì)90年代中期以前變化規(guī)律較為一致,但古城站Pb濃度1990年代上升期明顯延長,回落滯后且降幅較小,2000年以后變化過程與車公莊基本一致.

定陵站20多年來大氣Pb濃度基本以上升為主,期間出現(xiàn)2次短暫回落.20世紀(jì)80年代中后期至20世紀(jì)90年代初期以及20世紀(jì)90年代中期至2000～2009年中期為2段較長時間的上升期,20世紀(jì)90年代中期與2000～2009年中期出現(xiàn)短暫回落.

圖1 1985～2009年北京TSP中鉛濃度3a滑動平均變化Fig.1 The glide curve of 3 years to lead concentration in TSP 1985～2009 in Beijing

1984年北京獲得了1990年第11屆亞運(yùn)會承辦權(quán),與此同時大規(guī)模的環(huán)境整治工作也逐漸展開.1985～1990年,市區(qū)拆除了1533座鍋爐房和1.75萬臺小煤爐;城市居民炊事氣化率由102萬戶增至176萬戶;城市集中供熱面積由916萬m2增至1610萬m2.期間年均減排煙塵7.4萬t,大氣Pb濃度也明顯降低.

20世紀(jì) 90年代初期,北京煤炭消費(fèi)量穩(wěn)步升高(圖 2),鉛排放也顯著增加.按華北煤中鉛的豐度 20×10-6估算[13],北京煤炭燃燒 1994年比1990年多排放鉛 5.7×103kg.與此同時北京與全國機(jī)動車保有量分別由1990的38.9,551.4萬輛增至1995年的58.9,1040.0萬輛[14],含鉛汽油的使用量也迅速增長.1991～1995年我國共使用1.5×107kg四乙基鉛液,按 75%排放率計算,全國共有近 4.6×106kg鉛排入大氣中[15].按汽車保有量比例折算,北京機(jī)動車排入大氣 2.8×105kg鉛.該過程中北京所有站點(diǎn)的大氣鉛濃度明顯升高.同一時段,古城站附近的首鋼處于快速擴(kuò)張期,鋼鐵產(chǎn)量由1986年1.5×109kg躍增至1994年8.2× 109kg.鋼鐵冶煉中煤炭的大量使用導(dǎo)致古城站大氣鉛濃度一舉超過車公莊站,并持續(xù)保持全市最高值(圖1).

圖2 1990～2008北京煤炭消耗量與房屋施工面積Fig.2 Coal consumption and building construction areas 1990～2008 in Beijing

環(huán)境 Pb濃度的居高不下增加了人體的吸收,20世紀(jì)90年代北京兒童血鉛水平明顯升高, 1996年血鉛≥100μg/L的兒童比例高達(dá)68.7%[16], Pb對人體健康的危害呈加重趨勢.

基于大氣污染的居高不下,北京市1995年頒布了《北京市加強(qiáng)煙塵控制區(qū)管理的規(guī)定》,開始整治煙塵污染,1996年后大氣煙塵排放量直線下降,由 1995年的 28.7×107kg降至 1998年14.3×107kg,間接減少了大氣鉛排放.為進(jìn)一步改善大氣鉛污染狀況,北京市決定1997年城八區(qū)禁售含鉛汽油,1998年全市域禁售.1990～1996年北京公路兩側(cè)土壤中鉛的年輸入量高達(dá) 2.48～3.17mg/kg,1997～2003年降至0.26～0.29mg/kg[17],機(jī)動車的鉛排放基本得到了控制.源排放的顯著減少致使市區(qū)大氣Pb濃度逐步回落,車公莊Pb濃度 1998年降至有記錄來的最低值,并在1998～2000年期間維持在較低水平(圖1).古城鉛濃度回落相對滯后,且降幅較小,可能源于局地鋼鐵冶煉排放源的巨大貢獻(xiàn).定陵站的Pb濃度更多地反映了區(qū)域大氣鉛污染的整體變化趨勢,與全市煤炭消費(fèi)量變化趨勢較為一致,1991～2008年定陵站TSP中鉛濃度3a滑動平均濃度與全市煤炭消費(fèi)量相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.75 (α＜0.05).

2000年后北京進(jìn)入大規(guī)模城市建設(shè)階段,房屋施工面積迅速增加(圖 2).多年來北京地表塵中積累了豐富的鉛,明顯高出土壤背景水平[18-19],城市快速發(fā)展期建設(shè)施工相對粗放,地表揚(yáng)塵對大氣 Pb濃度貢獻(xiàn)不容忽視.此外全市建筑的內(nèi)外涂裝也釋放大量鉛進(jìn)入周邊大氣環(huán)境.此外,2002年后北京煤炭消費(fèi)量也快速增加(圖2).源貢獻(xiàn)的顯著增加使大氣Pb濃度再次回升,2000～2004年定陵、車公莊與古城站Pb濃度都有較大升幅,尤以定陵最顯著(圖 1).含鉛汽油禁用的環(huán)境效益逐漸為煤炭燃燒和建筑源貢獻(xiàn)的快速增加所掩蓋.2005年北京煤炭使用量達(dá)到歷史最高水平,大氣鉛濃度也升至最大值.隨能源消費(fèi)的降低,2005年以來北京城市大氣鉛濃度有所回落.

2.2 奧運(yùn)前后大氣鉛污染變化

2008年奧運(yùn)空氣質(zhì)量保障措施極大地改善了北京的空氣質(zhì)量[20-21],與此同時,大氣 Pb濃度2008年比 2007年顯著下降,但不同月份差異較大(圖3).2008年與2007年相比,車公莊站TSP中Pb年均濃度由 383ng/m3降至 259ng/m3,降幅為32.4%;PM10中Pb濃度由231ng/m3降至208ng/m3,降幅為10.4%.其中7月和8月Pb濃度均明顯降低:TSP中Pb濃度降幅分別為39.3%與 69.6%, PM10中Pb濃度降幅分別為34.9%與74.4%.這說明隨著控制措施力度的加大,Pb濃度下降幅度也在增加,但對粒徑的選擇性不強(qiáng),TSP和 PM10中Pb下降幅度無明顯差異.奧運(yùn)會后大氣鉛污染雖有反彈,但整體低于 2007年水平,可能源于控制措施的持續(xù)作用及區(qū)域產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整.

圖4為2006～2008年8月中旬10d(2007年監(jiān)測時段為8月11～22日,計12d)車公莊站PM10中Pb、Zn以及Mg質(zhì)量濃度構(gòu)成.汽油無鉛化后Pb主要來源于煤炭燃燒、有色冶煉以及建筑源等;Zn不僅源于煤炭燃燒、金屬冶煉,也是交通排放的重要指示元素[22];Mg主要來源于地殼源貢獻(xiàn)[23].通過3種重金屬的質(zhì)量濃度對比分析,可以了解各類源排放對大氣顆粒物貢獻(xiàn)的變化規(guī)律.

圖3 車公莊站2007～2009年TSP中Pb濃度逐月變化Fig.3 Monthly lead concentration in atmospheric particles at Chegongzhuang station 2007～2009

圖4 2006～2008年8月車公莊PM10中Pb、Zn以及Mg質(zhì)量濃度構(gòu)成Fig.4 Ternary diagram of Pb,Zn and Mg in August from 2006 to 2008 at Chegongzhuang site

從圖4可看出,2006～2008年8月各重金屬構(gòu)成變化較大.與2006年相比,2007年8月Zn比例明顯降低.2007年8月17～20日北京實(shí)行機(jī)動車單雙號行駛,機(jī)動車排放明顯減少,而其他污染源排放變化不大.在Pb、Zn以及Mg質(zhì)量濃度構(gòu)成中,Zn比例降低,Mg比例升高,而Pb比例基本保持穩(wěn)定.2008年 8月奧運(yùn)保障措施全面實(shí)施,工業(yè)、交通以及建筑揚(yáng)塵等重要污染源減排顯著,與2006、2007年8月相比,大氣鉛的絕對濃度明顯降低,但在重金屬中比例升高;Mg比例有所降低,則得益于建筑揚(yáng)塵、交通揚(yáng)塵等地殼源排放的全面減少.

2.3 大氣鉛污染季節(jié)變化

2000～2009年北京Pb濃度平均月變化統(tǒng)計結(jié)果表明(圖 5):市區(qū)鉛濃度秋末冬初最高,春季次高,夏季低.車公莊與古城都在 11、12月份最高,7、8月份達(dá)到谷值,2月份較低.但背景點(diǎn)定陵大氣鉛污染11月～次年3月明顯低于4～10月.

圖5 北京TSP中Pb濃度月際變化(2000～2009年平均)Fig.5 Average monthly lead concentration in TSP for the period 2000～2009

總體看,由于燃煤量的巨大差異,北京市區(qū)大氣鉛污染采暖期明顯高于非采暖期,但不同季節(jié)受氣象條件的影響又有所差異.一般說來,秋末冬初北京大氣擴(kuò)散條件較差,污染積累明顯,同時采暖燃煤貢獻(xiàn)增幅較大,大氣鉛污染最顯著.隆冬季節(jié),北京偏北氣流增強(qiáng),擴(kuò)散條件好轉(zhuǎn),大氣顆粒物中鉛濃度回落,特別2月份下降顯著.春季是北京的風(fēng)沙季節(jié),地表揚(yáng)塵貢獻(xiàn)明顯升高,間接增加了大氣顆粒物中的Pb濃度.夏季是北京空氣質(zhì)量最好的季節(jié),集中的降水對大氣顆粒物的沖刷洗脫作用也明顯降低了顆粒物中的Pb濃度,同時抑制了地表揚(yáng)塵的貢獻(xiàn).

背景點(diǎn)定陵大氣鉛污染受局地源貢獻(xiàn)有限,主要為外來輸送影響.季風(fēng)風(fēng)向的季節(jié)變化改變著大氣鉛的輸送來源,決定了定陵大氣鉛污染季節(jié)變化.11月～次年3月雖為采暖期,但主導(dǎo)偏北氣流為定陵帶來了上游清潔空氣,大氣鉛污染水平較低;4～10月主導(dǎo)偏南氣流造成了華北平原鉛排放向定陵明顯的輸送,定陵大氣鉛污染非采暖期反而高于采暖期.

2.4 討論

從站點(diǎn)分布看,古城Pb濃度最高,其次車公莊,定陵最低,但近年來各站點(diǎn)的差距逐漸縮小(圖 1),這間接反映了污染源貢獻(xiàn)的區(qū)域差異變化.古城位于首鋼附近,鋼鐵冶煉貢獻(xiàn)顯著,鉛濃度最高.車公莊位于西二環(huán)與西三環(huán)之間,附近還有幾條交通干線,受交通源排放變化影響大,汽油無鉛化過程中其大氣鉛濃度下降最顯著;近年來車公莊站周邊建設(shè)規(guī)模大,建筑內(nèi)外涂裝多,附近還散布一些印刷企業(yè),大氣鉛濃度相對較高.定陵作為環(huán)境背景點(diǎn),周邊無明顯污染排放,主要受區(qū)域整體環(huán)境的影響,大氣鉛濃度最低.隨著首鋼工藝改造、減產(chǎn)及部分高爐停產(chǎn),古城與車公莊 Pb濃度的差距越來越小, 1998～2007年TSP中Pb濃度古城和車公莊分別為373,338ng/m3.2008年首鋼壓產(chǎn)4.0×109kg后,古城僅比車公莊低 10ng/m3,2站大氣鉛基本處于同一污染水平.隨著北京城市規(guī)模的擴(kuò)大,背景點(diǎn)定陵所受區(qū)域大氣污染影響在加強(qiáng),20多年來 Pb濃度基本呈上升趨勢,與市區(qū)的差距逐步縮小.車公莊與定陵 TSP中 Pb濃度差值由1996年200ng/m3下降至2008年35ng/m3.

然而,不同時期大氣鉛濃度升降的主導(dǎo)因素有所差異.20世紀(jì)80年代后期,燃煤設(shè)施的改造使大氣鉛污染明顯改善;隨機(jī)動車保有量的增加,含鉛汽油的貢獻(xiàn)越來越大,并逐漸取代了煤炭焚燒貢獻(xiàn)的主導(dǎo)地位.1997年后,隨汽油無鉛化的進(jìn)展,煤炭貢獻(xiàn)再次回歸主導(dǎo).2000年后隨城市的大規(guī)模開發(fā),城市建設(shè)對大氣鉛污染的貢獻(xiàn)亦不容忽視.北京大氣鉛污染是各類源排放共同作用的結(jié)果[7],鉛污染的改善需要綜合治理措施的全面實(shí)施,奧運(yùn)期間提供了良好試驗(yàn)機(jī)會.

此外,大氣鉛污染短期變化也受氣象條件的影響.北京春季大風(fēng)頻繁,Pb濃度明顯偏低;秋季常出現(xiàn)逆溫,擴(kuò)散條件差,Pb濃度明顯偏高(圖3、圖 5).但統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示:2004～2009年車公莊站TSP中Pb逐月濃度與月降水量、月均溫、月平均風(fēng)速以及月平均氣壓的相關(guān)系數(shù)分別為-0.08、-0.03、-0.35、0.06(α＜0.05).大氣Pb濃度與氣象條件的長期變化趨勢相關(guān)性不大,僅與風(fēng)速弱負(fù)相關(guān),說明風(fēng)力增加有利于大氣鉛污染的擴(kuò)散.

對于數(shù)據(jù)可比性來說,1985～2009年(20世紀(jì)90年代首鋼大規(guī)模擴(kuò)張期除外)車公莊與古城大氣Pb濃度變化規(guī)律較為一致,完全不受采樣方法和采樣時段變化的影響(在符合采樣原則的前提下,2站采樣時間設(shè)置完全獨(dú)立).

3 結(jié)論

3.1 1985～2009年北京大氣Pb濃度存在準(zhǔn)10a的變化周期,以車公莊站最為典型.受首鋼源排放影響較大,20世紀(jì)90年代古城站大氣Pb濃度升幅較大,而下降過程遲緩.受區(qū)域污染排放總量增加的影響,北京大氣 Pb的背景濃度以升高為主,與市區(qū)的差距逐漸縮小.

3.2 北京大氣Pb濃度20世紀(jì)80年代中后期明顯降低,主要得益于第11屆亞運(yùn)會前的大規(guī)模環(huán)境整治工作,亞運(yùn)會后北京大氣鉛污染出現(xiàn)明顯反彈.20世紀(jì)90年代后期,汽油無鉛化進(jìn)程極大地緩解了鉛污染加重的趨勢,Pb濃度明顯回落,但2000年代前期其環(huán)境效益很快為煤炭燃燒和建筑源貢獻(xiàn)的快速增加所抵消,大氣Pb濃度經(jīng)過短暫降低后再次回升.

3.3 與2007年相比,2008年奧運(yùn)期間北京大氣Pb濃度明顯降低,但其在重金屬中的比重卻有所升高.奧運(yùn)會后北京大氣 Pb濃度有所反彈,但低于奧運(yùn)前水平,可能源于奧運(yùn)控制措施的持續(xù)作用及區(qū)域產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整.

3.4 各類污染源排放是大氣鉛污染變化的根本原因,不同時期大氣鉛污染的主導(dǎo)因素存在明顯差異;氣象條件影響著大氣鉛污染的短期變化,但與其長期變化趨勢關(guān)系不大.

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Changing properties of atmospheric lead pollution in Beijing.

WANG Ying1, LI Ling-jun2*(1.College of Life and Environmental Sciences, Central University for Nationalities, Beijing 100081, China；2.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China). China Environmental Science, 2010,30(6)：721～726

Aerosol lead data during 1985～2009 were thoroughly analyzed with aim to reveal the changing properties of the atmospheric lead pollution in Beijing. There was a 10a quasi-cycle variation in the changes of the aerosol lead concentration in Beijing. The aerosol lead concentration at Chegongzhuang station was in upward/downward tendency per approximately 10 a. Greatly influenced by steel melting, the aerosol lead concentration at Gucheng station increased quickly but decreased slowly during 1990’s. Under the impacts of the increased regional air pollution emissions, the background aerosol lead concentration in recent 20 years was dominated by increase in Beijing, and the difference of lead concentration between background and city was greatly reduced. The phase-out of leaded gasoline in the late 1990’s decreased the aerosol lead level significantly, but its effect was counteracted by the strong increase of other lead sources. Later air cleaning measures taken during 2008 Beijing Olympic Games reduced lead emissions, however lead’s ratio to other heavy metal was rising. The lead concentrations remained low after, possibly derived from Olympic source control efforts, a down turn in the economy and the adjustment of industrial structure.

Beijing；TSP；PM10；lead；pollution

2009-11-30

國家“985”工程項(xiàng)目(CUN985-3-3);高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計劃(B08044)

* 責(zé)任作者, 高級工程師, lilj2000@126.com

X131.1

A

1000-6923(2010)06-0721-06

王 英(1972-),女,吉林長春人,副教授,博士,主要從事大氣環(huán)境科學(xué)教學(xué)與研究.發(fā)表論文20余篇.