林志靈，張楊珠，曾希柏，李蓮芳

（1.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，湖南 長沙 410128；

2.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，北京 100081）

砷是一種具有較強毒性的類金屬元素，也是常說的重金屬之一。砷作為環(huán)境中的污染物之一，對生態(tài)環(huán)境及人體健康有顯著的影響。采礦、冶煉、污灌、施肥、使用殺蟲劑和木材防腐劑等人類活動，均會引起土壤中砷含量的增加[1]。近些年來，土壤、水體等環(huán)境的砷污染已成為國內(nèi)外非常突出且亟待解決的環(huán)境問題[2-4]。中國是受砷污染最為嚴重的國家之一，存在砷的工業(yè)型污染、燃煤型污染和飲水型污染[5-6]。

準確評價和識別污染物的污染狀況及環(huán)境風(fēng)險，是土壤環(huán)境保護與污染土壤修復(fù)的基礎(chǔ)和前提[7]。砷對環(huán)境的影響程度受土壤類型、砷形態(tài)、植物種類等諸多因素的制約[8]，在砷污染區(qū)生長的植物一般含砷量較高甚至超標，過量的砷會阻滯植物的正常生長發(fā)育或使砷在其可食部分累積，進而通過食物鏈對人類產(chǎn)生危害[9]。由于土壤本身的復(fù)雜性，砷在不同土壤中的存在狀態(tài)也有所差異，但土壤中砷對植物的有效性主要與有效態(tài)砷的含量相關(guān)，因此，在評定土壤受砷污染的狀況時，應(yīng)主要考慮土壤有效態(tài)砷的數(shù)量[10]。

由于土壤中的砷不易清除，通過研究土壤砷與植物吸收砷的關(guān)系，一方面可以優(yōu)選植物品種從而有效降低砷的危害，另一方面可為進一步完善土壤環(huán)境質(zhì)量標準提供科學(xué)依據(jù)。

1 土壤中的砷

1.1 砷在土壤中的存在形態(tài)及毒性

在土壤中，砷的存在形態(tài)不僅決定其在土壤中的移動性和生物有效性，也是反映其生物毒性的重要指標，其研究有助于正確評價土壤中砷的有效性及其環(huán)境風(fēng)險[11-13]。

Pongratz[11]和Sadiq[14]等研究表明，土壤中的砷元素大多以無機形態(tài)存在，主要以帶負電荷的砷氧陰離子（HAsO42-，H2AsO4-，H2AsO3-，HAsO32-）的形式存在，化合價分別為+3[As（III）]和+5 價[As（V）]。有機態(tài)砷占土壤總砷的比率極低，主要以一甲基砷（MMA）和二甲基砷酸（DMA）等形態(tài)存在[15-17]。無機砷的毒性大于有機砷，且所有形態(tài)中As（III）的毒性最大，其他幾種砷的毒性約相當于As（III）的1%；而有機砷因其在土壤中的含量很低，在砷污染治理的實踐中常被忽略[18-20]。

砷進入土壤后，一部分留在土壤溶液中，一部分吸附在土壤膠體上，大部分轉(zhuǎn)化為復(fù)雜的難溶性砷化物。因此，砷在土壤中的結(jié)合形態(tài)可分3類：（1）溶解在土壤溶液中的砷（水溶態(tài)砷）：水溶態(tài)砷在土壤中含量常低于1mg/kg。謝正苗[21]通過對14種不同土壤水溶態(tài)砷含量及其與土壤性質(zhì)的關(guān)系研究發(fā)現(xiàn)，水溶態(tài)砷占土壤總砷的比例在0.47%～7.39%，平均為2.0%。（2）吸附在土壤粘粒和其他金屬難溶鹽表面的砷（交換態(tài)砷）：這種交換態(tài)砷可釋放出來，它與水溶性砷兩者的總和稱為可給態(tài)砷，可供植物吸收。（3）形成難溶性的砷酸鹽（難溶態(tài)砷）：Williams等將土壤中難溶態(tài)砷化物的形態(tài)分為 4 種：鋁型砷（Al-As）、鐵型砷（Fe-As）、鈣型砷（Ca-As）和閉蓄型砷（O-As）。鋁型砷、鐵型砷、鈣型砷可利用適當?shù)奶崛∫禾崛?，而閉蓄型砷難以用提取液提取，被閉蓄在礦物晶格中，這部分砷占土壤總砷的比例較高；且酸性土壤中以Fe-As占優(yōu)勢，堿性土壤則以Ca-As占優(yōu)勢[22-25]。

土壤對砷有強烈的固定作用，砷在土壤中的移動性較差，通常集中在表土層10 cm左右，土壤中粘土礦物類型及陽離子組成對砷的吸附有較大的影響，砷被土壤吸附主要是以陰離子的形式與土壤中帶正電荷的質(zhì)點相互作用。但不同理化性質(zhì)的土壤對砷的固定能力不同，中國科學(xué)院南京土壤研究所[20]對我國不同土壤進行測定，其吸附量的順序為：紅壤>磚紅壤>黃棕壤>黑鈣土>堿土>黃土。

1.2 土壤有效砷含量的影響因素及其測定方法的選擇

水溶態(tài)As和交換態(tài)As是土壤中可溶性砷或吸附在土壤顆粒表面的砷，兩者合稱有效砷。有效砷在土壤中占總砷量的比例一般小于3%[26-27]。研究表明，土壤中有效態(tài)砷的含量與土壤砷全量之間沒有顯著的相關(guān)性，而受土壤pH、Eh、Fe、Al含量和根際環(huán)境等的影響[24，28-30]。由于砷主要以陰離子的形態(tài)存在，在較低pH范圍內(nèi)，H2AsO4-、HAsO42-等能被帶正電荷的氫氧化鐵等迅速吸附。隨著pH的增加，吸附劑表面負電荷增高，促使含砷陰離子向溶液中解吸，土壤溶液中 As（III）和 As（V）增多，土壤對砷的吸附能力減弱[29-30]。在Eh較低的條件下，As（V）可被還原成As（III），但隨著高價鐵還原為亞鐵，含鐵氫氧化物的溶解度隨之增加，從而導(dǎo)致原來被吸附的砷釋放出來，溶解性砷的濃度增加[29，31]。由此可見，升高pH或降低Eh都可能使有效砷的濃度增加[20]。

測定土壤有效砷含量對判斷土壤砷的生物有效性和土壤砷環(huán)境風(fēng)險評價具有十分重要的意義。土壤污染元素有效量測定的關(guān)鍵在于浸提劑的選擇和浸提條件的確定[32]。有關(guān)土壤有效砷提取方法的研究較少。Woolson等[28]認為，在pH<6.5的土壤上，用0.05mol/L的HCl作為浸提劑較好，而在pH較高的土壤上則以0.5mol/L的NaHCO3為佳。涂從等[33]在比較了0.5mol/L的NaHCO3（pH值8.5），1.0 mol/L的NH4Cl和0.1 mol/L的HCl對紫色土和黃壤有效砷的提取效果后，認為3種提取劑都可以作為土壤有效砷的浸提劑，但以0.5mol/L的NaHCO3（pH值8.5）為最佳。肖玲等[34]的研究認為0.5mol/L的NaHCO3（pH值8.5）作為石灰性土壤有效砷的提取劑比較合適。Peryea[35]的研究表明，蘋果葉片和果實中砷含量與0.5mol/L的NaHCO3或TCLP提取的砷有較好的相關(guān)性。黃瑞卿等[32]研究表明0.5mol/L的NaH2PO4作為福建省酸性水稻土和酸性菜地有效砷的浸提劑最佳。

2 土壤砷與植物

砷不是植物的必需元素，但植物在其生長過程中從外界環(huán)境主動或被動吸收砷[36]。研究表明[36]：土壤中微量砷可刺激植物的生長發(fā)育，有利于植物正常生長。但土壤中過量的砷會危害植物的生長發(fā)育，且最終通過食物鏈危及人類健康。

2.1 植物吸收砷與土壤砷全量、有效砷含量之間的關(guān)系

一般而言，水溶態(tài)砷、交換態(tài)砷等松散結(jié)合的砷其有效性較高，易被植物吸收，因而危害性較大；Fe-As、閉蓄型砷不易被生物吸收和進入水體，其危害性相對較低[24]；Sadiq[14]研究發(fā)現(xiàn)，植物對土壤中各形態(tài)砷的吸收能力為：水溶性砷>亞砷酸鈣≈亞砷酸鋁>亞砷酸鐵。

目前有關(guān)砷在土壤—植物系統(tǒng)中的遷移和累積的研究已有很多報道。Klocke[37]研究了土壤砷對植物和植物可食部分積累砷的關(guān)系認為，土壤砷濃度小于20 mg/kg才能保證植物和植物可食部分砷含量不超過人體最大允許日攝取量（ADI）。若以中國國家標準中食品砷含量小于0.7mg/kg為限，不同類型和質(zhì)地中，砷對作物的毒害臨界值不同，砂壤水稻土中砷對水稻的毒害臨界值為22.3 mg/kg[38]，灰鈣土中砷對小麥毒害的臨界值為25.7 mg/kg[29]，磚紅壤對花生的砷安全臨界值為28.6mg/kg[39]，酸性輕粘水稻土中對水稻毒害的臨界值為30mg/kg[40]。

張毅[41]研究結(jié)果表明，在我國華南赤紅壤、紅壤地區(qū)，水稻、花生等的吸砷量與土壤含砷量存在直線性、指數(shù)性、冪指數(shù)性3種類型的相關(guān)關(guān)系。黃麗玫等[9]測定某砷污染區(qū)土壤及其種植作物砷含量的研究發(fā)現(xiàn)：同種植物所在的土壤總砷含量越高，植物含砷量也越高。蔡保松等[42]對湖南郴州砷污染區(qū)的土壤和蔬菜砷含量的研究表明：隨土壤中總砷含量的增加，蔬菜可食部分砷含量也增加，但土壤總砷濃度與土壤蔬菜砷濃度之間的相關(guān)性不顯著。陳同斌等[43]人對北京市蔬菜和菜地土壤砷含量狀況調(diào)查發(fā)現(xiàn)：蔬菜砷含量與土壤總砷含量沒有顯著相關(guān)性。這與楊志軍等[44]檢測淮安各鄉(xiāng)鎮(zhèn)土壤及其生產(chǎn)的蔬菜中的含砷量與其生長土壤中的砷不呈相關(guān)關(guān)系的結(jié)果一致，可能是因為土壤pH較高，土壤有效砷含量低。李偉[45]、陳同斌[46]、謝正苗[47]、許嘉林等[29]通過大量研究證明，土壤中和農(nóng)作物中砷含量存在正相關(guān)性，對不同農(nóng)作物，其相關(guān)性的程度不同，砷含量越高的土壤和作物，該規(guī)律越明顯，個別特殊農(nóng)作物在砷含量較低的土壤中可能出現(xiàn)負相關(guān)的情況。Woolson[28]、張國祥等[24]則指出土壤中水溶性砷濃度與植物有效性的相關(guān)性極高，而與總砷的含量似無相關(guān)性。

由此可見，植物吸收砷與土壤砷總量之間的關(guān)系并不唯一，受土壤類型、砷的種類與形態(tài)的影響，植物對砷的吸收有相當大的差異。砷污染對植物的效應(yīng)差異主要由有效砷含量決定，而土壤全砷含量對于衡量土壤砷的生物有效性和生物毒性意義有限。

2.2 不同植物對土壤砷的吸收特征及轉(zhuǎn)運規(guī)律差異

2.2.1 植物對砷的富集特點 不同植物對砷的敏感性不同，因此同一砷污染區(qū)，不同植物品種對砷的富集程度差異很大。在全緣鳳尾蕨、蜈蚣草等對砷有特別富集作用的植物中，砷含量異常高[48-50]。生長在冶煉廠附近的植物中，花椰菜葉片含砷量僅為5.5mg/kg，而草本植物葉片含砷量竟高達396mg/kg，兩者相差70多倍[36]。在北方砷含量高達100 mg/kg的土壤中，小麥籽粒的含砷量仍未超過食品衛(wèi)生標準；而水稻生長在砷含量為12 mg/kg的土壤中，糙米的含砷量就可超過食品衛(wèi)生標準。一般來說，作物耐砷能力的大小順序為：小麥>玉米>蔬菜>大豆>水稻[29，51]，其中，旱稻>水稻[52]。蔣彬等[53]對239份水稻品種的砷含量測定表明，不同水稻基因型中，稻米含砷量為0.08～49.14mg/kg，變異系數(shù)為51.8mg/kg。對不同品種的絨毛草進行的耐砷性比較研究表明，耐砷品種體內(nèi)砷的累積量遠低于敏感品種[54]。夏立江[8]、黃麗玫[9]、常思敏[23]、李偉[45]等的研究也有類似的結(jié)果：不同作物中砷含量的分布規(guī)律一般為根菜類>豆莢類>葉菜類>莖菜類>果實類>籽粒類。

植物吸收As主要通過根系，其最高濃度在植物的根部和塊莖部。因此，植物的不同部位砷積累能力一般為根>莖葉>籽粒、果實，呈現(xiàn)出自下而上漸減的規(guī)律[24]。植物吸收的砷大多富集在根、豆莢和葉中，莖和果實（特別是樹上的水果）含砷較低[8,9,23,45]。

2.2.2 植物對砷的富集系數(shù) 富集系數(shù)是植物中砷含量與土壤中砷含量的比值，它可大致反映植物在相同土壤砷濃度條件下對砷的吸收能力[50]。砷富集系數(shù)越小，表明植物吸收砷的能力越差，抗土壤砷污染的能力越強。

陳同斌等[43]研究了北京市蔬菜砷含量、蔬菜砷富集系數(shù)與土壤砷含量三者之間的關(guān)系后發(fā)現(xiàn)：蔬菜砷含量與土壤砷含量沒有顯著相關(guān)性，但與砷富集系數(shù)呈極顯著正相關(guān)；蔬菜砷富集系數(shù)與蔬菜砷含量呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系，而與土壤砷含量呈顯著的負相關(guān)關(guān)系。這說明生物富集系數(shù)的變化可以很好地反映蔬菜砷濃度的變化，這與蔡保松等[42]人的研究結(jié)果相似。因此，在高砷風(fēng)險區(qū)種植作物時，應(yīng)根據(jù)土壤砷含量狀況選擇對砷富集能力較差的作物品種。

2.3 控制土壤砷污染的環(huán)境標準

土壤中砷的平均含量一般認為是5 mg/kg或6 mg/kg。不同國家土壤的含砷量不同，中國土壤砷的背景值平均為9.2mg/kg[24]。

許多國家和地區(qū)已經(jīng)對土壤砷污染控制制定了嚴格的標準。有代表性的包括荷蘭的住房、空間規(guī)劃及環(huán)境部（Ministry of Housing，Spatial Planning and Environment）規(guī)定土壤中砷的修復(fù)介入值為55 mg/kg；在亞洲，日本2002年頒布的《土壤污染對策法》規(guī)定，土壤中的砷含量標準為150 mg/kg，浸出標準為10 g/L；中國臺灣的《土壤和地下水污染整治法》規(guī)定的砷在土壤中的管制標準值和監(jiān)測基準值分別為60 mg/kg及30mg/kg；中國《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》（GB15618-1995）中規(guī)定旱地砷的一級標準為15mg/kg。但這些評價標準僅局限于土壤砷的全量規(guī)定。

3 小結(jié)與討論

越來越多的研究表明，土壤中有效砷含量與砷全量之間關(guān)系不明確，全量不能很好的反映植物的受害效應(yīng)，起決定作用的是土壤中的有效砷。因此，現(xiàn)有的評價標準對于有效砷含量高的土壤具有一定的代表作用，但對有效砷含量低的土壤則不能反映其實際情況。近20 a來，國內(nèi)外對土壤砷的有效態(tài)進行了大量研究，大多采用化學(xué)試劑提取法，但由于有效砷的提取劑在不同土壤類型間所得的結(jié)果沒有可比性，故現(xiàn)在的土壤環(huán)境質(zhì)量標準還沒有考慮到重金屬形態(tài)的影響。因此，在今后的土壤環(huán)境質(zhì)量標準制訂中，如以土壤有效態(tài)砷量作為危害標準更符合實際[55]。

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