唐小玲 (1.山東科技大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,山東 青島 266510；2.中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所 有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東省環(huán)境資源利用與保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510640)

廣州大氣總懸浮顆粒物中可提取有機(jī)物的分布及源析

唐小玲1,2*(1.山東科技大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,山東 青島 266510；2.中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所 有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東省環(huán)境資源利用與保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510640)

采用N,O-雙(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺(BSTFA)衍生化預(yù)處理和GC/MS分析技術(shù),于2002～2003年對(duì)廣州市大氣氣溶膠中的有機(jī)化合物進(jìn)行了定量檢測(cè).結(jié)果表明,在廣州市TSP樣品中有機(jī)物的種類共分為9大類:烷烴、多環(huán)芳烴、酯類、正烷醇、酚類、酸類、甾類、二萜類、糖類化合物.在總定性有機(jī)化合物中,酸類(24.65%～40.38%)化合物的百分含量最高,其次為糖類(15.57%～36.18%).全年樣品中最豐富的脂肪酸為正十六酸、正十八酸,高碳數(shù)脂肪酸(＞C20)含量最高的酸是正二十四酸.廣州市二元羧酸的濃度以冬季最高,氣象條件(風(fēng)向、雨水和逆溫)是影響二元羧酸濃度變化的主要因素.利用分子標(biāo)志物可以討論源解析和源貢獻(xiàn),化石燃料對(duì)有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)率最高(平均值為64.28%),其次為植物蠟脂質(zhì) (平均值為10.99%)和生物質(zhì)燃燒(平均值為8.58%).

廣州；總懸浮顆粒物(TSP)；有機(jī)物；源解析

有機(jī)物是大氣氣溶膠的重要組成,據(jù)一般估計(jì),氣溶膠顆粒物中有 20%～50%是有機(jī)成分[1-2],熱帶森林地區(qū)更高,可以達(dá) 90%以上[3-5].氣溶膠中的有機(jī)物是具有多種化學(xué)性質(zhì)和熱動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的幾百種單個(gè)有機(jī)化合物的聚合體.根據(jù)有機(jī)物在水中的可溶性,Saxena等[1]將氣溶膠中的有機(jī)物分為水不可溶性有機(jī)物(WINSOC)和水可溶性有機(jī)物(WSOC).這些有機(jī)物種類繁多,直接或間接影響著大氣環(huán)境質(zhì)量、氣候和人類健康.

氣溶膠中的有機(jī)物有多種來源,主要可分為天然源和人為源:人為源為機(jī)動(dòng)車排放、家庭烹飪、吸煙、家庭房屋裝修、垃圾焚燒等;天然源為火山爆發(fā)、森林火災(zāi)、地殼有機(jī)氣體排放等.廣州市所處的珠江三角洲地區(qū),近年來經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅猛,工業(yè)、農(nóng)業(yè)、交通運(yùn)輸業(yè)等排放的大氣污染物,導(dǎo)致大氣中顆粒物的含量逐年增加.了解該區(qū)域內(nèi)大氣總懸浮顆粒物(TSP)中的有機(jī)物在不同季節(jié)的污染水平及不同污染源對(duì)其貢獻(xiàn)率,對(duì)評(píng)價(jià)污染物的環(huán)境歸宿以及健康效應(yīng)有著重要意義.

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 樣品的采集

本研究選擇2個(gè)采樣點(diǎn),一個(gè)設(shè)在廣州市天河區(qū)五山中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所情報(bào)樓頂(高 20m),另一個(gè)設(shè)在荔灣區(qū)區(qū)政府辦公樓頂(高 25m).五山和荔灣分別代表新城區(qū)和老城區(qū).采用 TSP大流量采樣器(TH-1000,武漢天宏智能儀表廠),流速為 1.05m3/min.采樣前,將石英濾膜置于馬弗爐中450℃焙燒4h.樣品稱重前置于25℃、相對(duì)濕度50%的恒溫恒濕箱中平衡24h后于-29℃保存.采樣時(shí)間為2002年6月12日～2003年6月31日,各采樣點(diǎn)每周采集1個(gè)TSP樣品.本研究選取 36個(gè)樣品進(jìn)行分析.春夏兩個(gè)季節(jié)氣象條件差別不大,這兩個(gè)季節(jié)主要根據(jù)顆粒物濃度和日期,每個(gè)采樣點(diǎn)選取8個(gè)樣品;秋冬兩季節(jié)氣象條件差別較大,這兩個(gè)季節(jié)主要根據(jù)顆粒物濃度、日期以及氣象條件,每個(gè)采樣點(diǎn)選取10個(gè)樣品;個(gè)別樣品由于內(nèi)標(biāo)峰的問題未能參與計(jì)算.樣品采集時(shí)間為上午 10:30至次日上午10:30,同時(shí)記錄溫度、濕度、風(fēng)速、風(fēng)向等各種氣象數(shù)據(jù).

1.2 樣品的預(yù)處理

將濾膜剪碎至棕色瓶子中,樣品每次加混合溶劑(二氯甲烷:甲醇=2:1)50mL左右,加入內(nèi)標(biāo)物氘代碳二十四烷(n-C24D50),超聲3次過濾2次至250mL圓底燒瓶中,將過濾后樣品旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至1mL左右,用高純氮?dú)獾?轉(zhuǎn)移到細(xì)胞瓶中,保存在冰箱中待進(jìn)樣分析.進(jìn)樣前樣品用可加熱的氮吹裝置定容到 0.4mL,然后用微量注射器取出樣品 20μL至另一干凈的細(xì)胞瓶中進(jìn)行衍生化.需要注意的是,事先必須估計(jì)一下每天進(jìn)樣的個(gè)數(shù),第1d衍生化樣品的個(gè)數(shù)基本上是第2d儀器可以進(jìn)樣的個(gè)數(shù)(假設(shè)一批10個(gè)樣品),用氮?dú)庋b置吹干樣品,每吹干一個(gè)樣品,在此樣品里立即加衍生化試劑 BSTFA(N,O-雙(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺)20μL,吡啶 10μL,很快密封,再吹干第二個(gè)樣品,依次操作.這批樣品都加好衍生化試劑和吡啶且密封好后,放在 70℃烘箱里 3h,充分衍生化.進(jìn)樣前衍生化好的樣品吹干,加溶劑正己烷20μL,然后進(jìn)行GC-MS測(cè)定.整個(gè)過程均在嚴(yán)格無水的環(huán)境中進(jìn)行.第 2d再重復(fù)上面的操作,以保證樣品不發(fā)生水解.

1.3 標(biāo)準(zhǔn)品

內(nèi)標(biāo)樣品:氘代碳二十四烷(n-C24D50) (Aldrich, USA)

標(biāo)準(zhǔn)樣品:多環(huán)芳烴(Ultra Scientific, USA);正構(gòu)烷烴(C16, C19, C24, C28, C30, C32) (Aldrich, USA);脂肪酸(99.2%～99.9%)(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)、癸二酸(99%)、左旋葡聚糖(99%)( Aldrich, USA);苯甲酸、己二酸(＞99%)、庚二酸、辛二酸、壬二酸(99%)、β-谷甾醇(97%)(Fluka, USA); 膽甾醇(95%)、豆甾醇(95%)(Acros Organics, USA);蔗糖、海藻糖、葡萄糖(廣州金華大化學(xué)試劑有限公司).

1.4 GC-MS儀器測(cè)定

定量分析是在氣相色譜(HP5890GC)/質(zhì)譜(HP5972MS)上完成的,所用毛細(xì)管柱為HP-5(25m×0.32mm×0.25m)(GC/MS和毛細(xì)管柱均為美國(guó)惠普公司生產(chǎn)).實(shí)驗(yàn)條件如下:進(jìn)樣口溫度為 290℃,離子源溫度為 180℃,無分流進(jìn)樣.柱溫:起始 80℃,保持 5min,以 4℃/min升溫至290℃,保持20min.

1.5 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證(QC/QA)

加標(biāo)空白多環(huán)芳烴的回收率在 55%(苊)～105%(苯并[ghi]苝)之間,加標(biāo)空白左旋葡聚糖、十八脂肪酸、蔗糖、正構(gòu)烷烴的回收率大于80%.野外空白實(shí)驗(yàn)表明,主要的污染物是鄰苯二甲酸酯類物質(zhì),很少量的丙三醇、十六脂肪酸和十八脂肪酸(低于實(shí)際樣品中該化合物含量的5%).因此,這些污染物不影響待測(cè)化合物的定性和定量.

2 結(jié)果與討論

2.1 有機(jī)污染物總體特征

圖1 各類有機(jī)化合物在廣州市不同季節(jié)的相對(duì)含量Fig.1 The relative concentration of all identified organic compounds in different seasons of Guangzhou

在廣州市TSP樣品中有機(jī)物共分為9類:烷烴(包括正構(gòu)烷烴和藿烷)、多環(huán)芳烴(PAHs)、酯類(包括羧酸甲酯、1-軟脂酸甘油酯、1-硬脂酸甘油酯)、正烷醇、酚類、酸類(包括脂肪酸、二元羧酸和不飽和脂肪酸)、甾類、二萜類、糖類化合物.圖1為各類有機(jī)化合物在廣州市不同季節(jié)的相對(duì)含量.從圖1可以看出,極性有機(jī)化合物(糖類、酸類、二萜類、正烷醇、甾類、酚類和酯類)比非極性有機(jī)化合物(烷烴、PAHs)含量高出很多倍.糖類(15.57%～36.18%)與酸類(24.65%～40.38%)化合物的百分含量都較高,其次為烷烴(15.03%～28.50%),其他幾類化合物都較低.

2.2 酸類

2.2.1 脂肪酸 脂肪酸在自然界廣泛存在,天然源和人為源都可以產(chǎn)生脂肪酸.在本研究廣州市樣品中檢測(cè)到的脂肪酸的碳數(shù)范圍為 C13～C32(表1、圖2d),4個(gè)季節(jié)幾乎所有的樣品中最豐富的脂肪酸為正十六酸、正十八酸.五山和荔灣脂肪酸的碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)(CPI)值(CPI=ΣC16～C32/ΣC15～C31)范圍分別為:6.07～7.39、5.39～15.38. He等[6]報(bào)道了廚房油煙和北京大氣中 2個(gè)含量最高的脂肪酸(正十六酸和正十八酸)對(duì)膽甾醇的相對(duì)濃度(膽甾醇作為廚房油煙的示蹤物,將樣品中膽甾醇濃度作為 1,然后計(jì)算出其他化合物相對(duì)于膽甾醇的濃度)的數(shù)值接近,再加上正十六酸和正十八酸也是食用油的主要成份,表明了正十六酸和正十八酸可能主要來源于廚房油煙.

表1 廣州市五山和荔灣TSP中檢測(cè)到的有機(jī)物的平均含量(ng/m3)Table 1 Average concentration of total organic compounds identified in TSP of Guangzhou (ng/m3)

圖2 廣州荔灣2003年6月采集的TSP樣品的有機(jī)物氣相色譜Fig.2 Gas chromatogram of TSP at Liwan district of Guangzhou in June of 2003

廣州市高碳數(shù)脂肪酸部分(＞C20)含量最高的酸是正二十四酸;但與正十六酸和正十八酸相比,要低很多.這與前人研究的一些城市如洛杉磯[7]和香港[8]的結(jié)果有類似之處.需要強(qiáng)調(diào)的是,木材燃燒隨著燃燒條件的不同,所產(chǎn)生的脂肪酸的豐度分布也是不一樣的.在壁爐或密閉的燃燒室做的軟質(zhì)木材燃燒排放速率試驗(yàn)結(jié)果表明,正十六酸比正二十四酸排放速率高[9].然而,在營(yíng)火中非密閉的松樹木材燃燒試驗(yàn)表明[10],正二十四酸的排放速率比正十六酸高(相對(duì)濃度);Yu等[11]報(bào)道的對(duì)森林木材燃燒煙霧事件時(shí)期采得的樣品也同樣是正二十四酸的濃度比正十六酸高很多.究其原因,可能是由于非密閉的營(yíng)火燃燒和森林燃燒時(shí)溫度較低[11],導(dǎo)致植物蠟的裂解較少,其他原因還有待進(jìn)一步研究.

較為明確的是,高碳數(shù)脂肪酸主要來源于生物,如維管植物和木材燃燒等[11].Yu等[11]報(bào)道了森林木材燃燒煙霧事件氣溶膠中的高碳數(shù)脂肪酸(＞20)的濃度比非煙霧事件中明顯上升,這也很好的說明了這一點(diǎn).

2.2.2 二元羧酸 二元羧酸(以下簡(jiǎn)稱為二酸)是有機(jī)氣溶膠中的很重要的組分.二酸在很多污染源中被檢測(cè)到,如機(jī)動(dòng)車[12]、烹飪?cè)碵6]、家庭壁爐木材燃燒[9]和香煙煙氣中[13].二酸也是大氣光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物.Yu等[11]計(jì)算出未分配有機(jī)碳(化學(xué)質(zhì)量平衡模型計(jì)算出的)與二酸(丙二酸與丁二酸之和)有較好的相關(guān)性,表明未分配有機(jī)碳和二酸對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的形成有很好的指示作用.由于二酸的低揮發(fā)性和高水溶性,已有關(guān)于水中二酸的文獻(xiàn)報(bào)道[14].

在本研究廣州大氣中檢測(cè)到的二酸的碳數(shù)范圍為 C3～C10,壬二酸(C9)的濃度最高.廣州市全年內(nèi)總二酸(C3～C10)濃度變化范圍為 22.94～197.47ng/m3(表1).He等[6]曾報(bào)道北京夏、秋、冬3個(gè)季節(jié)的二酸的含量,該文中定量的二酸為已二酸～壬二酸,夏季和秋季的濃度相差無幾,而比冬天高一倍還多,其中壬二酸的含量最高,且認(rèn)為夏季高溫光化學(xué)反應(yīng)會(huì)使二酸含量增加.很多學(xué)者都有類似報(bào)道[6,8],夏季二酸含量較高.在本研究中廣州五山和荔灣二酸的含量卻是冬季最高,可能與廣州的氣象條件相關(guān),春夏季主要是相對(duì)較干凈的南風(fēng),雨水也較多(二酸的水溶性都很高,尤其是短鏈二酸),污染物很容易擴(kuò)散;秋冬季逆溫天氣較多,污染物很難擴(kuò)散,污染較嚴(yán)重.另外,與Simpson等[15]所測(cè)珠江三角洲氣溶膠中烷基硝酸鹽(可作為臭氧光化學(xué)產(chǎn)物的指示)和臭氧冬季比夏季高有類似之處,該文中認(rèn)為可能與廣州不同季節(jié)的風(fēng)向和逆溫有關(guān).

2.2.3 不飽和脂肪酸 廣州市檢測(cè)到的不飽和脂肪酸主要為正十六烯酸和正十八烯酸,全年內(nèi)這2個(gè)烯酸之和的濃度范圍為10.28～80.04ng/m3.由于這些酸與OH自由基、NO3和臭氧等的反應(yīng),不飽和脂肪酸在大氣中通常不穩(wěn)定,易被氧化和降解[6].這兩個(gè)采樣點(diǎn)夏天比冬天的濃度都要低很多,究其原因,可能與夏天比冬天陽(yáng)光較強(qiáng)烈有關(guān)(根據(jù)地球自轉(zhuǎn)原理).He等[6]將一些廚房油煙與北京大氣中同時(shí)具有的化合物的濃度相對(duì)于膽甾醇的濃度數(shù)值(膽甾醇作為廚房油煙的示蹤物,將樣品中膽甾醇濃度作為 1,然后計(jì)算出其他化合物相對(duì)于膽甾醇的濃度)用來比較,結(jié)果表明,北京大氣中不飽和脂肪酸的相對(duì)于膽甾醇的濃度數(shù)值比廚房油煙中不飽和脂肪酸的相對(duì)于膽甾醇的濃度數(shù)值低,說明不飽和脂肪酸在大氣中清得的很快,表明不飽和脂肪酸在大氣中轉(zhuǎn)變(如光化學(xué)反應(yīng)等)的很快.

2.3 糖類

糖類化合物是自然界中分布極為廣泛的有機(jī)物質(zhì).光合作用合成的有機(jī)物主要是糖類, 其中最為普遍的是蔗糖和淀粉.他們不僅是高等植物的光合產(chǎn)物,而且是碳水化合物的儲(chǔ)藏與積累的主要形式.他們的重量占到維管植物組織的75%左右,在維管植物組織內(nèi)主要作為多聚糖結(jié)構(gòu)(纖維素、半纖維素和果膠等)[16].在大氣中,糖類化合物主要分為3大種類:第1類為單糖和二糖中的一些主要糖類化合物,如葡萄糖、甘露糖、蔗糖和海藻糖等;第 2類為脫水糖,如左旋葡聚糖、甘露糖醛和半乳糖等[17-19];第3類為糖醇,如山梨糖醇、甘露糖醇、木糖醇、阿拉伯糖醇、赤藻糖醇和甘油等.

廣州市樣品中檢測(cè)到的糖類化合物是左旋葡聚糖、甘露糖、半乳糖、苦杏仁苷、蔗糖、海藻糖、α-葡萄糖、β-葡萄糖、α-果糖、β-果糖、甘油、木糖醇、山梨糖醇、纖維糖(圖2a和圖2e),全年內(nèi)這些糖類化合物的濃度范圍為169.62～776.30ng/m3.

2.4 總有機(jī)質(zhì)中不同來源貢獻(xiàn)率

根據(jù)廣州市、珠江三角洲和我國(guó)其他地區(qū)污染源的有機(jī)物組成的研究[6,20-22],有機(jī)污染源可分為5個(gè)排放源(植物蠟脂質(zhì)、化石燃料、土壤、生物質(zhì)燃燒和烹飪)和1個(gè)二次氧化反應(yīng)來源以及一些其他混合源.利用分子標(biāo)志物可以進(jìn)行源解析和源貢獻(xiàn)[18-19].表2列出了有機(jī)化合物的來源分類.從圖3可以看出,總有機(jī)質(zhì)中化石燃料貢獻(xiàn)率最高,平均值為 64.28%;其次為代表自然背景來源的植物蠟脂質(zhì),平均值為 10.99%;生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)率平均值為8.58%,土壤來源(平均值為5.99%)和烹飪來源(平均值為5.97%)較低,二次氧化產(chǎn)物和其他源最少.

2.5 正構(gòu)烷烴

在廣州大氣中檢測(cè)到的正構(gòu)烷烴的碳數(shù)范圍為C16～C34(表1和圖2b),廣州市全年內(nèi)總的正構(gòu)烷烴濃度的變化范圍為 181.56～689.27ng/m3,與文獻(xiàn)[21]在廣州市采集 PM10樣品中所測(cè)正構(gòu)烷烴(C12～C36)濃度接近(26.4～719.2ng/m3).CPI值可以用來指示生物成因和人為成因有機(jī)質(zhì)的相對(duì)關(guān)系,一般來說,原油正構(gòu)烷烴CPI接近1,植物蠟 CPI 值 多 ＞3[24].CPI 值 (CPI=2ΣC17～C33/ (ΣC16～C32+ΣC18～C34))范圍在五山和荔灣分別為1.23～1.32、1.19～1.42,接近 1,表明廣州市大氣顆粒物中的正構(gòu)烷烴主要來源于化石燃料的不完全燃燒,也有少部分生物來源.

2.6 PAHs

在廣州TSP樣品中檢測(cè)到的PAHs共有23種,表1給出了分析結(jié)果.兩地點(diǎn)全年內(nèi)PAHs濃度的變化范圍為34.77～117.06ng/m3,均為冬季污染最嚴(yán)重;高于馬萬里等[25]5月份所測(cè)哈爾濱大氣TSP中的PAHs濃度;比譚吉華等[26]在同地點(diǎn)采集 PM10樣品中所測(cè) 16種 PAHs總量略高(8.11～106.26 ng/m3).荔灣和五山的PAHs平均濃度污染水平相當(dāng).作為新興城區(qū),通常認(rèn)為天河區(qū)的空氣質(zhì)量要優(yōu)于老城區(qū).但由于近年經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速,導(dǎo)致多環(huán)芳烴污染加重,故五山的PAHs含量并不低于荔灣.受排放源、氣象條件、PAHs的沉降及消除機(jī)制和 PAHs本身化學(xué)機(jī)制的共同作用,PAHs的季節(jié)變化特征非常明顯.廣州夏季溫度較高,受氣固分配的影響,PAHs向氣相轉(zhuǎn)移,顆粒相PAHs比重相對(duì)減少.同時(shí),夏季季風(fēng)對(duì)PAHs的濃度也有很大影響,廣州夏季盛行西南風(fēng),從太平洋吹來相對(duì)干凈的空氣,對(duì)氣溶膠有較強(qiáng)稀釋作用;夏季季風(fēng)對(duì)PAHs稀釋的同時(shí),帶來的豐富降雨,使大氣中的顆粒物和 PAHs去除效率較高[26].

圖3 據(jù)表2所作總可溶有機(jī)質(zhì)的不同來源貢獻(xiàn)Fig.3 Pie diagrams showing the sources strengths of organic matter from Table 2

2.7 其他幾類化合物

在廣州市樣品中檢測(cè)到的正烷醇的碳數(shù)范圍為C16～C30(表1,圖2c).碳數(shù)大于20的正烷醇主要來源于維管植物蠟[20];碳數(shù)小于 20的正烷醇可能大部分來源于微生物,因?yàn)樗鼈儾皇侵参锵灥闹饕M成部分[27].荔灣的正烷醇總量要高于五山.

在廣州市氣溶膠所有樣品中檢出的藿烷系列化合物碳數(shù)范圍為 C27～C33,沒有 C28,與Simoneit等[20]對(duì)北京、貴陽(yáng)和廣州的氣溶膠研究結(jié)果有類似之處,具有成熟有機(jī)質(zhì)的分布特征.本研究樣品中檢測(cè)出的二萜類化合物是脫氫松香酸甲酯、脫氫松香酸、同位-海松酸,檢測(cè)出的甾類化合物是膽甾烷、膽甾醇、5α-膽甾烷醇、豆甾醇、β-谷甾醇,檢測(cè)出的酚類化合物是香草酸、紫丁香酸、間苯二酚、羥基苯甲酸.

3 結(jié)論

3.1 在廣州市TSP樣品中定性定量分析了9大類化合物:烷烴、PAHs、酯類、正烷醇、酚類、酸類、甾類、二萜類、糖類化合物.在總定性有機(jī)化合物中,酸類(24.65%～40.38%)和糖類(15.57%～36.18%)化合物百分含量較高.

3.2 全年樣品中最豐富的脂肪酸為正十六酸、正十八酸,可能主要來源于廚房油煙;高碳數(shù)脂肪酸(＞C20)可能主要來源于生物(如維管植物和木材燃燒),含量最高的酸是正二十四酸.

3.3 廣州市二酸的濃度以冬季最高,與文獻(xiàn)報(bào)道的城市夏季二酸含量較高不一致,氣象條件是影響二酸濃度的主要因素.廣州市春夏季主要是相對(duì)較干凈的南風(fēng),雨水也較多,污染物很容易擴(kuò)散;秋冬季逆溫天氣較多,污染物很難擴(kuò)散.

3.4 利用分子標(biāo)志物進(jìn)行源解析和源貢獻(xiàn).結(jié)果表明,化石燃料對(duì)有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)率最高(平均值為 64.28%),其次為植物蠟脂質(zhì)平均值為(10.99%)和生物質(zhì)燃燒(平均值為8.58%).

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Source determination and characterization of extractable organic compounds in the total suspended particles (TSP) of Guangzhou, China.

TANG Xiao-ling1,2*(1.College of Chemical and Environmental Engineering, Shandong University of Science and Tehnology, Qingdao 266510, China；2.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangdong Key Laboratory of Environment and Resources, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, 510640). China Environmental Science, 2011,31(10)：1592～1599

The total extracts of the total suspended particles (TSP), collected in Guangzhou from 2002 to 2003, were derivatized with N,O-bis-(trimethylsilyl)trifluoroacetamide (BSTFA) and then analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC/MS). The aerosols contained alkanes, PAHs, esters, n-alkanols, phenols, acids, steroids, lignin products and saccharides. Acids constituted the highest organic component (24.65% to 40.38%) among the total identified organic compounds (TOCs) excluding the unresolved complex mixture (UCM). This was followed by saccharides (15.57% to 36.18%).The predominant fatty acids in all samples were C16:0and C18:0, whereas the predominant long-chain fatty acid (＞20) was C24:0.The highest dicarboxylic acid concentration was obtained in winter, with meteorological conditions, such as wind direction, rainwater, and inversion layers, strongly influencing the seasonal variability. The contribution of different emission sources based on the organic compound tracers were then modeled and apportioned. The contribution of emissions from fossil fuel utilization to the total compound mass (TCM: TOC + UCM) accounted for 64.28% on seasonal average. Plant wax lipids contributed 10.99 % of TCM on seasonal average, whereas emissions from the burning of biomass smoke accounted for 8.58% of TCM on seasonal average.

Guangzhou；total suspended particles (TSP)；organic compounds；source determination

X131.1

A

1000-6923(2011)10-1592-08

2010-12-27

中國(guó)科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程項(xiàng)目(KZCX3-SW-121);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(40343006)

* 責(zé)任作者, 博士, tangxl318@sina.com

唐小玲(1978-),女,江蘇泰州人,講師,博士,主要從事大氣環(huán)境中有機(jī)污染物的監(jiān)測(cè)和控制.發(fā)表論文10余篇.