黨明巖， 郭洪敏， 譚艷坤， 趙春英

(1.沈陽理工大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，遼寧沈陽 110159;2.遼寧輻潔環(huán)保技術(shù)咨詢有限公司，遼寧沈陽 110031)

殼聚糖及其衍生物吸附電鍍廢水中重金屬離子的研究進(jìn)展

黨明巖1， 郭洪敏1， 譚艷坤2， 趙春英1

(1.沈陽理工大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，遼寧沈陽 110159;2.遼寧輻潔環(huán)保技術(shù)咨詢有限公司，遼寧沈陽 110031)

殼聚糖是一種來源廣泛、無毒、易降解的天然高分子材料，其分子中的羥基和氨基等官能團(tuán)能與重金屬離子進(jìn)行螯合吸附。介紹了近幾年殼聚糖對電鍍廢水中Cu2+、Zn2+及Cd2+等離子的吸附處理，并綜述了殼聚糖的幾種不同形式的衍生物吸附電鍍廢水中重金屬離子的研究進(jìn)展。

殼聚糖;吸附;電鍍廢水;重金屬離子

引 言

電鍍行業(yè)是當(dāng)今世界三大污染工業(yè)之一。電鍍廢水成分復(fù)雜，除含氰廢水和酸堿廢水外，還含有鉻、鎳、鎘、銅、鋅、金及銀等重金屬污染物，對人類健康及生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重的危害［1-2］。為了高效率、低成本地處理含重金屬離子的電鍍廢水，常規(guī)單一的處理方法已不能滿足要求，開發(fā)新型、高效、廉價(jià)的多功能吸附材料越來越受到關(guān)注。近年來，利用天然產(chǎn)物對含重金屬離子廢水進(jìn)行吸附處理已經(jīng)逐漸成為研究熱點(diǎn)［3-4］。

殼聚糖是一種天然堿性高分子多糖，它是由海洋生物中甲殼動(dòng)物提取的甲殼素經(jīng)過脫乙酰基處理得到的。殼聚糖是由β-(1，4)-2-氨基-2-脫氧-D-葡萄糖單元和 β-(1，4)-2-乙酰胺基-2-脫氧-D-葡萄糖單元組成的共聚體［5］，其分子中含有大量游離—NH2，—NH2鄰位是—OH，這兩個(gè)基團(tuán)可以成為殼聚糖與金屬離子發(fā)生螯合吸附作用的活性基，故殼聚糖及其衍生物能夠作為金屬離子的富集劑或吸附劑，有效地去除電鍍廢水中的重金屬離子［6］。此外，殼聚糖可以完全被生物降解，不造成二次污染。因此，以殼聚糖為母體的吸附劑的制備及其吸附處理電鍍廢水中的重金屬離子的研究有著廣闊的應(yīng)用前景［7］。

1 殼聚糖對電鍍廢水中金屬離子的吸附

由于殼聚糖分子中存在羥基、氨基等活性基團(tuán)，可借氫鍵或鹽鍵形成類似網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的籠形分子，因此可以與金屬離子發(fā)生螯合作用，從而吸附溶液中的金屬離子。電鍍廢水中常含有Cu2+、Zn2+及Cd2+等金屬離子，殼聚糖對上述重金屬離子均具有較好的吸附作用。

1.1 殼聚糖對電鍍廢水中Cu2+的吸附

殼聚糖對Cu2+的吸附在國內(nèi)外早有研究［8-10］。許多學(xué)者討論了pH、殼聚糖用量、吸附時(shí)間及溫度等方面的影響因素，得出殼聚糖吸附Cu2+的最佳條件。李瓊等［11］研究了殼聚糖對Cu2+的吸附，并通過改變殼聚糖的用量、吸附時(shí)間和pH等吸附條件，得到殼聚糖去除Cu2+的最佳條件。結(jié)果表明，0.4 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.8%的殼聚糖，t為30min，pH為5.5 ～6.5，Cu2+濃度為 0.1mmol/L 時(shí)，殼聚糖對Cu2+的去除率可達(dá)98.3%。李芳等［12］制備了殼聚糖微粒，并研究了殼聚糖微粒對銅離子的吸附性能。與普通殼聚糖相比，殼聚糖微粒具有顆粒直徑小、比表面積大及方便分離回收等優(yōu)點(diǎn)，對處理含有較高濃度金屬離子的廢水具有較大的優(yōu)勢。此外，還探討了殼聚糖微粒對銅離子吸附的最佳條件，得出當(dāng) pH 為 4.5 ～4.8、t為4h、θ為55℃時(shí)，殼聚糖微粒對銅離子的吸附效率最高。

Yesim Sag等［13］研究了殼聚糖對Cu2+的吸附動(dòng)力學(xué)，用假一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程、假二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對吸附動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得出假二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型對殼聚糖吸附Cu2+的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)擬合度較高。

1.2 殼聚糖對電鍍廢水中Zn2+的吸附

電鍍廢水中的Zn2+可以通過加入殼聚糖除去，并取得了較好的效果。近年來，許多研究者對殼聚糖吸附Zn2+的外部條件以及殼聚糖自身的特性對吸附的影響進(jìn)行了研究，也有人對吸附機(jī)理進(jìn)行了探討。李和生等［14］研究了殼聚糖吸附 Zn2+的條件，結(jié)果表明，殼聚糖對Zn2+的吸附受溫度、pH的影響，當(dāng)溫度升高時(shí)，殼聚糖對Zn2+吸附量增大;當(dāng)pH為2～6時(shí)，殼聚糖對Zn2+的吸附量隨pH的增大而增大。黃曉佳等［15］研究了相對分子質(zhì)量、脫乙酰度、粒度等殼聚糖自身的特性對吸附量的影響，結(jié)果表明，在相對分子質(zhì)量(Mr＞100 000)較大時(shí)，殼聚糖對Zn2+的吸附量與相對分子質(zhì)量無關(guān);而殼聚糖的脫乙酰度對吸附量有較大影響，脫乙酰度越高，對Zn2+的吸附量較大;在吸附時(shí)間較長時(shí)，殼聚糖對Zn2+吸附與其粒度大小無關(guān)，但在較短時(shí)間內(nèi)，粒度越小，吸附越容易達(dá)到平衡。Baohong Guana等［16］研究了水溶性殼聚糖對 Zn2+的吸附，主要通過紅外光譜(FTIR)對其吸附機(jī)理進(jìn)行探討，認(rèn)為殼聚糖對Zn2+的吸附過程可分為三個(gè)階段，即殼聚糖對金屬離子的螯合;金屬氫氧化物沉淀的形成;金屬氫氧化物與殼聚糖-金屬離子配合物的共沉淀的形成。

1.3 殼聚糖對電鍍廢水中Cd2+的吸附

電鍍廢水中存有大量的Cd2+，鎘是污染食品和飲料中最常見的重金屬元素，可通過環(huán)境、生物濃縮及含鎘化肥的使用而造成食品污染，鎘可在人體內(nèi)蓄積，并能引起急、慢性中毒。近年來，不少研究者開發(fā)了基于殼聚糖的金屬離子吸附劑，用于消除鎘的污染。丁純梅等［17］研究了殼聚糖(CTS)及交聯(lián)殼聚糖膜(Cd2+-CTS)對水中Cd2+的吸附性能，結(jié)果表明，CTS和Cd2+-CTS對Cd2+的等溫吸附過程均符合Langmuir吸附模型，且Cd2+-CTS的吸附能力較 CTS高。張廷安等［18］研究了在電解質(zhì)Na2SO4存在條件下殼聚糖對溶液中Cd2+的去除能力。結(jié)果表明，當(dāng) ρ(Cd2+)低于 40mg/L，pH為8.0～8.5，殼聚糖質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%時(shí)，其去除率高達(dá)99.95%。代淑娟等［19］以殼聚糖為吸附材料，研究了殼聚糖對電鍍廢水中Cd2+的吸附去除，結(jié)果表明，電鍍廢水中 ρ(Cd2+)為 26 mg/L、ρ(殼聚糖)為 3.3 g/L、pH 為 5.5、θ為 25℃ 及吸附 t為10 min的條件下，Cd2+的去除率達(dá)96%以上;通過動(dòng)電位與紅外光譜對吸附機(jī)理分析得出，化學(xué)絡(luò)合是殼聚糖吸附 Cd2+的主要形式，—NH2—、—C═O—、—C═O—NH—、—CH3及—OH是殼聚糖吸附Cd2+的主要活性基團(tuán)。

2 殼聚糖衍生物對廢水中金屬離子的吸附

2.1 交聯(lián)殼聚糖對廢水中金屬離子的吸附

殼聚糖可通過雙官能團(tuán)和醛、酸酐或環(huán)氧化物等進(jìn)行分子內(nèi)或分子間交聯(lián)。殼聚糖在弱酸溶液中易溶脹，交聯(lián)后的產(chǎn)物形成了網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，在弱酸性介質(zhì)中的穩(wěn)定性有顯著的提高，且溶脹較小。因此，交聯(lián)使殼聚糖的應(yīng)用范圍增大。通常采用的交聯(lián)劑有環(huán)氧氯丙烷、甲醛及香草醛等。羅道成等［20］利用殼聚糖與香草醛反應(yīng)制備出天然高分子吸附劑改性殼聚糖(VCG)。在靜態(tài)條件下，研究了VCG對重金屬離子Pb、Cu、Cd、Zn及Ni的吸附。結(jié)果表明，VCG對重金屬離子具有較好的吸附性能，吸附主要受pH的影響，吸附方式為絡(luò)合反應(yīng)。在25℃、pH=4時(shí)，質(zhì)量濃度分別為30mg/L的Pb2+、Cu2+、Cd2+、Zn2+及Ni2+溶液被VCG吸附2h后，重金屬離子的去除率達(dá)97%以上。含Ni2+電鍍廢水經(jīng)VCG吸附后，達(dá)到國家排放標(biāo)準(zhǔn)。張軍麗等［21］通過丁二酸酐、可分散的納米二氧化硅和殼聚糖經(jīng)過系列反應(yīng)得到改性殼聚糖。通過FTIR光譜、熱重分析和掃描電子顯微鏡(SEM)研究了改性殼聚糖的性能，并考察了pH、吸附時(shí)間和吸附劑用量對改性殼聚糖微粒吸附Cd2+的影響，得到吸附最佳條件，pH 為 5，t為 2h，吸附劑的投加質(zhì)量為 0.1g，吸附率可達(dá)79.12%。袁彥超等［22］研究了甲醛、環(huán)氧氯丙烷交聯(lián)殼聚糖(AECTS)對Cu2+的吸附熱力學(xué)行為，用FTIR對吸附產(chǎn)物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征，并研究了不同種類的介質(zhì)溶液對Cu2+吸附量的影響。結(jié)果表明，AECTS主要以配位形式吸附 Cu2+;AECTS對Cu2+的等溫吸附符合Langmuir吸附特征，屬于單分子層吸附;吸附為自發(fā)、吸熱的熵增加過程;同時(shí)不同介質(zhì)對樹脂吸附Cu2+的影響大小順序?yàn)镠Cl＞CdCl2＞MgCl2＞NaCl。

由于交聯(lián)反應(yīng)的活性點(diǎn)也是殼聚糖吸附金屬離子的活性點(diǎn)，因此交聯(lián)會(huì)導(dǎo)致殼聚糖對金屬離子吸附性能的下降。一些研究者通過采用含有官能團(tuán)的交聯(lián)劑、對交聯(lián)產(chǎn)物進(jìn)行化學(xué)修飾等方法使交聯(lián)后的殼聚糖機(jī)械性能、吸附性能良好。蔡葦?shù)龋?3］以反相懸浮交聯(lián)法制備了殼聚糖微球載體(CS)，并偶聯(lián)染料配體(CB)，制得了染料親和吸附劑(CB-CS)。然后采用靜態(tài)法研究了 CB-CS樹脂對廢水中Cr(Ⅵ)的吸附性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)pH為3～4，t為 80min時(shí)，CB-CS樹脂對電鍍廢水中Cr(Ⅵ)吸附率達(dá)到了96%，而且吸附后的CB-CS樹脂可以再生使用。Justi等［24］用 2-氨甲基-4-甲基-6-甲酸基吡啶(BPMAMF)對殼聚糖進(jìn)行化學(xué)修飾，研究了對Cu2+、Cd2+和Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)特征，發(fā)現(xiàn)改性后的殼聚糖較未改性殼聚糖對Cu2+的吸附容量增大，其吸附熱力學(xué)符合 Langmuir和Freundlich等溫模型，BPMAMF改性殼聚糖對Cu2+的吸附速率取決于吸附劑表面的離子濃度和達(dá)到吸附平衡時(shí)的離子濃度，其對Cu2+的最大吸附容量達(dá)到109mg/g，實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示BPMAMF改性殼聚糖對Cu2+的吸附能力受pH的影響較小。Amari等［25］比較研究了殼聚糖與聚乙烯醇-殼聚糖(改性)凝膠對水溶液中Cu2+的吸附行為，將殼聚糖與聚乙烯醇混合后形成交聯(lián)聚合物，改性前后殼聚糖對Cu2+的吸附行為符合Langmuir等溫模型，化學(xué)吸附過程是殼聚糖分子與Cu2+絡(luò)合反應(yīng)過程中的限速步驟。

2.2 接枝殼聚糖對廢水中金屬離子的吸附

殼聚糖的C6伯羥基、C3仲羥基及C2氨基處都可以成為接枝點(diǎn)，通過接枝反應(yīng)，可將烷基鏈、聚醚鏈等引入到殼聚糖分子鏈上，對金屬離子有更好的吸附性能。

侯明等［26］探討了在堿性條件下，殼聚糖與環(huán)氧氯丙烷交聯(lián)制備水不溶性交聯(lián)殼聚糖(CCTS)，并將丙烯腈單體接枝到CCTS分子骨架上制得接枝殼聚糖(CTCA)。研究了CTCA對水中Pb2+、Cd2+的吸附富集行為和洗脫行為。結(jié)果表明，溶液的pH為6.0時(shí)，CTCA 對 Pb2+、Cd2+的吸附率高達(dá) 94% 和95%，吸附容量分別達(dá)到 56.6mg/g和 47.0mg/g。蔡照勝等［27］以3-氯-2-羥丙基三甲基氯化銨(CTA)為改性劑接枝了殼聚糖，制得2-羥丙基三甲基殼聚糖季銨鹽(CTA-CTS)，并用該產(chǎn)物吸附處理含Cr2O72-的模擬電鍍廢水。結(jié)果表明，當(dāng)pH為5.0，CTA-CTS的質(zhì)量濃度為100mg/L時(shí)，對Cr(Ⅵ)的去除率可達(dá)95%。賈建洪等［28］以Fe2+-H2O2為引發(fā)劑，N-乙烯基吡咯烷酮為醚化劑，將殼聚糖進(jìn)行醚化改性，得到接枝含氮雜環(huán)化合物殼聚糖(NVPCTS)，結(jié)果表明，NVP-CTS對重金屬離子的吸附量比改性前增大2～5倍，并且對Ni2+有特殊的吸附能力，吸附量約為其它離子的2倍。

2.3 復(fù)合殼聚糖對廢水中金屬離子的吸附

殼聚糖在水溶液中不溶的性質(zhì)使其應(yīng)用受到限制，可以通過交聯(lián)方法改善其水溶性或添加其他吸附劑配合殼聚糖的分子鏈架和網(wǎng)捕作用，形成復(fù)合的吸附劑，捕捉溶液中的金屬離子，可節(jié)省殼聚糖用量，使分離操作簡單易行。

李增新等［29］以沸石-殼聚糖復(fù)合吸附劑吸附廢水中的Ni2+，考察了沸石-殼聚糖吸附劑對模擬含鎳電鍍廢水中的Ni2+靜態(tài)吸附效果的影響因素。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)ρ(吸附劑)為14g/L，m(殼聚糖)∶m(天然沸石)為0.05、模擬含鎳廢水Ni2+初始質(zhì)量濃度為40mg/L、pH 為 6～7、t為 40min時(shí)，Ni2+去除率大于96%。對實(shí)際電鍍含鎳廢水的動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ni2+的質(zhì)量濃度由38.0mg/L減少到0.8mg/L，低于GB8978-96《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》的規(guī)定(1.0mg/L)。

李愛陽等［30］利用麥飯石負(fù)載殼聚糖制備了一種價(jià)廉的復(fù)合吸附劑。通過X-射線衍射(XRD)和SEM對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，結(jié)果得到吸附的最佳條件，當(dāng) pH 為6 ～8、t為40min、ρ(復(fù)合吸附劑)為4.0 g/L時(shí)，復(fù)合吸附劑對 Zn2+的吸附率達(dá)到95%以上。

石慧［31］將 d=380μm 石英砂與81.39%脫乙酰度的殼聚糖和1%醋酸溶液混合，制成復(fù)合吸附劑，用于去除電鍍廢液中的Cu2+。得到最佳工藝條件，ρ(吸附劑)為15g/L，m(殼聚糖)∶m(石英砂)為1∶18，t為70min，pH 為6 ～9，廢水中 Cu2+質(zhì)量濃度不大于200mg/L，對Cu2+的去除率為90%。石英砂-殼聚糖復(fù)合吸附劑與殼聚糖相比，其吸附能力強(qiáng)、成本低、適用的pH范圍廣。

謝光勇等［32］以殼聚糖和異丙醇鋁為原料通過化學(xué)鍵合法制備了殼聚糖-鋁氧化物復(fù)合材料，通過FTIR、SEM及TG等方法對其進(jìn)行了表征，考察了對水溶液中Cu2+的吸附性能。結(jié)果表明，在制備的復(fù)合材料中，鋁與殼聚糖發(fā)生了鍵合作用，無機(jī)鋁氧化物均勻分散在殼聚糖中，復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性得到顯著提高;復(fù)合材料與殼聚糖及殼聚糖和 Al2O3的混合材料相比，其對Cu2+的吸附性能明顯提高，吸附率比殼聚糖提高了13%，吸附量可達(dá)146mg/g。

馬勇等［33］將殼聚糖與膨潤土結(jié)合，研制出一種復(fù)合吸附劑，用于溶液中Cu2+的脫除，取得很好的效果，脫除率達(dá)70%以上。通過X-射線衍射研究了改性膨潤土的結(jié)構(gòu)和改性機(jī)理。結(jié)果表明，膨潤土的片狀層結(jié)構(gòu)未發(fā)生變化，殼聚糖僅吸附在膨潤土的表面。該吸附劑與殼聚糖相比，具有投藥量少、穩(wěn)定性高、操作簡單和無再次污染等優(yōu)點(diǎn)。

3 結(jié)語及展望

殼聚糖來自天然蝦、蟹殼等，資源豐富，價(jià)格低廉，提取工藝操作簡單，成本低。殼聚糖無毒、無味，可生物降解，且對金屬離子具有優(yōu)良的吸附性能，若用于電鍍廢水處理，不僅效率高，而且不會(huì)造成二次污染。近年來國內(nèi)外對殼聚糖作為吸附處理劑的研究和應(yīng)用取得了很大進(jìn)展，殼聚糖及其衍生物未來的研究方向是通過進(jìn)行適當(dāng)改性或復(fù)合，合成機(jī)械性能、吸附性能均優(yōu)良的殼聚糖吸附劑，同時(shí)深入研究其對復(fù)雜的工業(yè)廢水的處理能力。殼聚糖及其衍生物系列產(chǎn)品進(jìn)一步功能化、系列化之后，將在電鍍廢水處理方面具有更加廣泛的應(yīng)用前景。

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Recent Progress of the Study on Adsorption for Heavy Metal Ions in Electroplating Wastewater by Chitosan and Its Derivatives

DANG Ming-yan，GUO Hong-min，TAN Yan-kun，ZHAO Chun-ying
(1.School of Environmental＆ Chemical Engineering，Shenyang Ligong University，Shenyang 110159，China;2.Liaoning Fujie Environmental Technology Consulting Co.，Ltd.Shenyang 110031，China)

Chitosan is a kind of natural polymer material which is rich in resources，non-toxic and easily degradable.Amino and hydroxyl group in the chitosan can adsorb heavy metal ions by chelating.In this paper，the up-to-date chitosan adsorption for Cu2+、Zn2+and Cd2+in electroplating wastewater is introduced and recent progress of the study on heavy metal ions adsorption by several different kinds of chitosan derivatives is also summarized.

chitosan;adsorption;electroplating wastewater;heavy metal ion

X781.1

A

1001-3849(2012)07-0009-05

2011-11-09

2012-01-02

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51004072)