陳少文 黃 龍 朱德海 唐 強 劉小偉

1 (東莞理工學(xué)院 東莞 523808)

2 (中山大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 廣州 510275)

再生照射是TL或OSL測定年代方法中的必要步驟，對樣品吸收劑量的精確測量是影響年代測定的重要因素。90Sr-90Y β源常用于測年實驗室的再生照射，其母核90Sr(t1/2= 28.8 a)的β射線最大能量為0.55 MeV，子核90Y(t1/2= 64 h)的β射線最大能量為2.28 MeV。β粒子能量不一，在樣品中射程也不同，β射線樣品中的吸收、衰減和反散射等各種效應(yīng)都對劑量有影響，顆粒的大小、樣品厚度等也會影響源的標(biāo)定劑量。對較大顆?；虮∑瑯悠?，受到的輻照不能全部視為均勻。由于無法將石英樣品制成厚約10 μm薄片，不少作者用鋁替代石英進行β源輻照，研究吸收劑量的深度分布[1–5]。但是，鋁與石英的成分、密度、質(zhì)量能量吸收系數(shù)及質(zhì)量碰撞阻止本領(lǐng)等參數(shù)不一樣[6]，用鋁所得結(jié)果會有異于石英。

Monte Carlo模擬可用于石英中的吸收劑量研究[7]。本文用蒙特卡羅方法對用β源輻照時不同厚度樣品片和不同大小石英單顆粒中的吸收劑量進行模擬，研究樣品中吸收劑量隨深度分布的規(guī)律，討論薄片樣品厚度以及顆粒大小對吸收劑量的影響。

1 材料和方法

圖 1為模擬模型示意圖，90Sr-90Y放射性化合物鍍在Φ12 mm×1 mm 的銀圓片上，源活度 1.5 GBq，活性面厚度約0.2 mm，表面覆蓋有0.1 mm厚的銀屏蔽層，源與樣品的距離為16 mm。容器內(nèi)為1個大氣壓的氮氣，整個裝置用鉛屏蔽。

圖1 模擬示意圖Fig.1 Schematic diagram of the simulation.

樣品盤為鋁盤，直徑0.97 cm[8,9]。圓柱形薄片樣品直徑為 0.97 cm，厚度 10–500 μm，置于厚度0.7 mm的樣品盤上。模擬單顆粒時，厚度1 mm的樣品盤中央留出直徑和深度均為300 μm的樣品小孔，單顆粒圓柱形樣品直徑和高度相同，大小為60–300 μm，置于小孔中。石英和鋁的密度分別為2.65g/cm3和 2.70g/cm3。

模擬時90Sr-90Y 源的β射線譜采用EGSnrc系統(tǒng)[10]的sr90y90.spectrum，β射線能量0 –2.5 MeV，分成 50個區(qū)間。采用 EGSnrc系統(tǒng)[10]的程序DOSRZnrc進行吸收劑量的計算，光子和電子的反應(yīng)截面由 PEGS4代碼產(chǎn)生。電子的截止能量設(shè)為0.521 MeV，光子為 1 keV。除了方差減少技術(shù)中Electron Range Rejection的ESAVEIN設(shè)為2.0 MeV外，其它輸運參數(shù)均為缺省配置。

模擬時使用 Intel(R) Core(TM) i5 CPU M430@2.27GHz 處理器，win7操作系統(tǒng)，在吸收劑量計算誤差～1%情況下，對樣品片模擬 1×108個入射粒子約需5.3 h的CPU時間，對應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)輻照源活度，模擬1.5 G的入射粒子過程需約80 h的CPU時間。對于厚度為300 μm樣品片，模擬得到的劑量率約為0.064 Gy/s，與普通測年實驗室中使用的劑量率基本一致。對單顆粒模擬則需更多的入射粒子數(shù)和很長的計算時間，模擬大小為60 μm的單顆粒，要達到吸收劑量的計算誤差約為 1%，入射粒子數(shù)為8.4×109個，需要380 h的CPU時間。

2 結(jié)果和討論

2.1 吸收劑量隨深度的分布

圖2給出了厚度500 μm的石英和鋁樣品中的吸收劑量隨深度分布的曲線，圖中相對劑量歸一到第一層(10 μm)的劑量，誤差線(一個標(biāo)準(zhǔn)差)的大小約為數(shù)據(jù)標(biāo)記的高度。

圖2 石英和Al樣品中吸收劑量隨深度的分布Fig.2 Depth-dose distribution of the absorbed dose to quartz and Al sample.

由圖 2，石英和鋁樣品中的相對劑量并非完全一樣。由于相對劑量歸一到第一層(10 μm)的劑量，當(dāng)深度小于250 μm時，石英和鋁樣品中的相對劑量相差不大，差異小于1%；但隨著深度的增加，石英和鋁樣品中相對劑量的差異逐漸變大，鋁中的相對劑量比石英中的小，當(dāng)深度為250–350 μm時差異約為1%–2%，深度為350–450 μm時差異約為3%–4%，深度接近 500 μm 時差異約為 5%。根據(jù)NIST數(shù)據(jù)[6]，當(dāng)電子的動能為0.1–3 MeV時，鋁中的質(zhì)量碰撞阻止本領(lǐng)比石英中的小，比值約為0.94–0.96。鋁中吸收劑量的增加比石英中的慢，所以，隨著深度的增加鋁中的相對劑量比石英中的小。

圖2還表明，石英和鋁樣品中的β劑量隨深度的分布并不均勻。一開始隨深度增加，相對劑量也增加，在約100 μm處達最大值，比表面劑量高約10%；此后的劑量逐漸減少，在500 μm處石英和鋁的相對劑量約為表面的84%和80%，與文獻[7]模擬結(jié)果相一致，與文獻[3–5]的實驗結(jié)果有可比性，但與文獻[1,2]的實驗結(jié)果差異較大。文獻[1,2]實驗所用的 β源及輻照條件與本文不一樣，故其 200 μm處劑量為最大值，比表面劑量高約20%，而在500 μm 處的相對劑量跟表面的值相差不大。文獻[3–5]實驗除用鋁片作輻照樣品外，其他實驗條件跟本文模擬的基本相似，其劑量最大值比表面劑量高約10%，與本文結(jié)果一致。但文獻[3–5]的劑量最大值出現(xiàn)在40 μm處，500 μm處劑量約為表面的74%，這與本文的結(jié)果有差異。

β劑量隨深度分布是β劑量積累和衰減效應(yīng)競爭的結(jié)果，最初，積累效應(yīng)占優(yōu)勢，吸收劑量逐漸增加至最大值，之后積累效應(yīng)飽和，衰減效應(yīng)開始占優(yōu)勢，劑量逐漸減少。同時考慮積累和衰減效應(yīng)，根據(jù)經(jīng)驗公式，深度x處的相對劑量為[3–5]：

其中，B為飽和常數(shù)，μ1為衰減因子，μ2為積累因子。用Matlab的cftool工具箱對石英中模擬得到的結(jié)果進行雙指數(shù)擬合，可得B=0.280，μ1=0.0118271，μ2=0.0008529。代入式(1)計算石英樣品中不同深度處的相對劑量，與模擬結(jié)果相差<1%。

2.2 樣品厚度對吸收劑量的影響

由于β劑量在薄片樣品中隨深度變化，薄片樣品中的β吸收劑量僅用平均劑量表示。圖3給出直徑為9.7 mm的石英薄片樣品中厚度對吸收劑量的影響，相對劑量歸一到厚度為10 μm時樣品的劑量，圖中誤差線表示一個標(biāo)準(zhǔn)差大小。

圖3 石英薄片樣品厚度對吸收劑量的影響Fig.3 Effect of thickness of the quartz slice samples on the absorbed dose.

由圖3，厚度較小時，相對劑量隨厚度增加，約為100 μm時達最大值，然后逐漸減少。厚度為10–500 μm的石英薄片樣品，相對劑量的差異可達10%。石英薄片樣品厚度為100、200、300、400、500 μm時，相對劑量分別為1.051、1.052、1.034、0.997、0.953。文獻[3–5]用鋁得到的實驗結(jié)果分別為1.047、1.036、1.008、0.965、0.932，兩組結(jié)果的差異為1%–3%。

同樣，吸收劑量與樣品厚度有關(guān)，可歸因于 β劑量積累和衰減效應(yīng)競爭的結(jié)果，也與β射線反散射的結(jié)果有關(guān)。由圖3可得厚度為10–500 μm石英薄片樣品中的平均β吸收劑量。

2.3 單顆粒大小對吸收劑量的影響

圖4為石英單顆粒大小對吸收劑量影響的模擬結(jié)果，石英顆粒大小為60–300 μm，相對劑量歸一到大小(直徑)為 300 μm時的顆粒，圖中誤差線為一個標(biāo)準(zhǔn)差大小。

圖4 石英顆粒大小對吸收劑量的影響Fig.4 Effect of the quartz grain size on the absorbed dose.

圖4 表明，吸收劑量明顯與顆粒大小有關(guān)，相對劑量隨石英顆粒的變小而增大。顆粒直徑為 60 μm 時的相對劑量為 1.1872±0.0176，比直徑為 300 μm時的相對劑量增加約 19%。使用單顆粒測量時顆粒的最佳大小為 180–250 μm[8,9]，此范圍相對劑量在 1.0623±0.0141與 1.1277±0.0157間，約有 6%的差異。由于在較小顆粒中由反散射得到吸收劑量的份額較大，顆粒大小不同，吸收劑量不一樣，在使用單顆粒測量時應(yīng)盡量篩選大小一致的顆粒。

3 結(jié)語

用蒙特卡羅模擬程序EGSnrc /DOSRZnrc對不同厚度樣品片和不同大小石英單顆粒中的吸收劑量進行模擬，結(jié)果表明：(1) 石英和鋁樣品中的吸收劑量并不完全一樣，隨著深度的增加，石英和鋁樣品中的相對劑量差異逐漸變大，鋁中的相對劑量比石英中的小；(2) 薄片樣品中的 β劑量隨深度分布并不均勻，一開始相對劑量隨深度增加，深度為100 μm處達到最大值，比表面的值約高 10%，然后相對劑量逐漸減少；(3) 吸收劑量與薄片樣品的厚度有關(guān)，厚度為10–500 μm的石英薄片樣品，相對劑量的最大差異可達10%，厚度約為100 μm時吸收劑量有最大值；(4) 吸收劑量與石英單顆粒的大小有關(guān)，相對劑量隨顆粒的變小而增大，大小在60–300 μm的顆粒，吸收劑量最大的差異約有19%。總之，吸收劑量與樣品片厚度和石英單顆粒大小有關(guān)，在測定年代過程中這些因素需要加以考慮。

1 Wintle A G, Murray A S. Thermoluminescence dating:Re-assessment of the fine grain dose-rate[J]. Archaeometry, 1977, 19(1): 95–98

2 Aitken M J. Thermoluminescence dating[M]. London:Academic Press, 1985

3 王維達, 周智新, 夏君定, 等. 瓷片中 β劑量的積累和衰減研究[J]. 核技術(shù), 1995, 18(8): 454–457 WANG Weida, ZHOU Zhixin, XIA Junding,et al.Build-up and attenuation of beta dose within a porcelain slice[J].Nucl Tech, 1995, 18(8): 454–457

4 WANG Weida. Evaluation for the paleodose in thermoluminescence dating of porcelain[J]. Sci China Ser E-Tech Sci, 2008, 51(3): 260–267

5 王維達. 瓷器熱釋光斷代中 β平均劑量計算方法研究[J]. 文物保護與考古科學(xué), 2005, 17(1): 1–4 WANG Weida. Calculation of average beta dose in porcelain irradiated by a90Sr-90Y source[J]. Sci Conserv Archaeol, 2005, 17(1): 1–4

6 NIST. Physics Databases, NIST Scientific and Technical Databases[OL]. http://www.nist.gov/srd/physics.htm, Last Update: Dec 2008

7 CHEN S W, LIU X W, ZHANG C X,et al. The Monte Carlo simulation of the absorbed dose in quartz[J]. Radiat Meas, 2009, 44(5–6): 626–628

8 Thomsen K J. Optically stimulated luminescence techniques in retrospective dosimetry using single grains of quartz extracted from unheated materials[D]. Roskilde,Denmark, Ris? National Laboratory, 2004

9 Ris? TUD. Guide to “The Ris? Single grain laser OSL system”[R]. Ris? National Laboratory, 2009

10 Kawrakow I, Rogers D W O. The EGSnrc Code System:Monte Carlo simulation of electron and photon transport[R]. NRCC Technical Report PIRS-701, 2003