王 亮 王雨春 段玉杰 肖尚斌 劉德富 陳文重

（1.三峽大學(xué) 水利與環(huán)境學(xué)院，湖北 宜昌 443002；2.中國水利水電科學(xué)研究院，北京 100038；3.三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部工程研究中心，湖北 宜昌 443002；4.四川嘉陵江鳳儀航電開發(fā)有限公司，四川 南充 637000）

幾十年來，大氣中溫室氣體濃度不斷增加，全球氣候正在加速變暖，溫室效應(yīng)成為了一個(gè)重要的環(huán)境問題［1].氧化亞氮（N2O）是大氣中的主要溫室氣體之一，雖然在大氣中的濃度非常低，但其溫室效應(yīng)的增暖作用約為CO2的190～300倍，CH4的4～21倍，且在大氣中的滯留時(shí)間可達(dá)150年［2－3]，對(duì)全球氣候變暖的作用不容忽視.此外，N2O分子還會(huì)對(duì)大氣臭氧層造成破壞［4]和形成酸雨［5].

自然界中，N2O一方面來源于人為化石燃料燃燒、植物燃燒、化工生產(chǎn)等，另一方面作為海洋、湖泊、水庫、森林和草原等生態(tài)系統(tǒng)氮循環(huán)的中間產(chǎn)物釋放出來［6－9].目前，國內(nèi)學(xué)者對(duì) N2O排放及影響因子和區(qū)域估算方面開展了較多研究，但大都集中在農(nóng)田、草地、森林、稻田、河口等生態(tài)系統(tǒng)［10－13]，而對(duì)水庫的研究還較少.隨著水電開發(fā)和水利工程建設(shè)進(jìn)程的加快，水庫溫室氣體的排放受到越來越多的關(guān)注［14－15]，N2O作為一種主要的溫室氣體之一，其在水庫生態(tài)系統(tǒng)中的排放水平對(duì)評(píng)價(jià)水電清潔能源的等級(jí)具有重要意義.本文以三峽水庫香溪河庫灣為研究對(duì)象，運(yùn)用氣相色譜－靜態(tài)暗箱法開展了水－氣界面N2O釋放通量的觀測(cè)和研究，分析了N2O釋放通量的年內(nèi)變化，并探討了N2O排放與主要環(huán)境因子的關(guān)系，以期為正確認(rèn)識(shí)三峽水庫的清潔能源屬性提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，為我國能源結(jié)構(gòu)的調(diào)整和編制N2O排放清單及提出N2O減排措施提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

香溪河位于鄂西，發(fā)源于湖北省西北部神農(nóng)架林區(qū)，干流長94km，總流域面積3 099km2［16－17]，距三峽大壩約32km，是三峽水庫湖北庫區(qū)的最大支流，也是三峽壩首的第一大支流.受三峽水庫蓄水的影響，香溪河河口至上游白沙河之間的河段被回水淹沒，形成典型的峽谷型水庫水域.考慮到香溪河的水環(huán)境特征，中游水體受上游來水和長江干流倒灌水體的影響較小，能夠較好的代表香溪河庫灣滯留水體的特征，下游受長江干流水體影響明顯，而上游來水較小，影響區(qū)不大，因此，本研究選擇了中游和下游兩個(gè)觀測(cè)點(diǎn)（圖1），香溪河下游點(diǎn) A（N31°0′36.36″，E110°45′37.25″）、中游點(diǎn)B（N31°7′55.956″，E110°46′42.81″）.

圖1 采樣點(diǎn)布設(shè)圖

1.2 樣品的采集

N2O氣體樣品于2010年6月～2011年5月每月中旬早上9：00采用密閉式靜態(tài)暗箱法采集，通量箱箱體（直徑30cm，高50cm）采用不銹鋼材質(zhì)，箱頂設(shè)有微型風(fēng)扇以便于使箱內(nèi)的空氣混合均勻，為了不使箱內(nèi)溫度在采樣過程中升高過快，箱外設(shè)有保溫層，在保溫層外貼有反光膜，箱體頂部設(shè)有兩根硅導(dǎo)管.采樣前，將箱口朝上大約5min，以便箱內(nèi)充滿空氣，采樣時(shí)將采樣箱置于水面，使箱口浸入水中，保證箱內(nèi)空氣與外界隔絕.通量箱剛置于水面時(shí)，采集100mL水面空氣，然后每隔8min抽取100mL箱內(nèi)氣體，共抽取5次，樣品采集后盡快帶回實(shí)驗(yàn)室，用氣相色譜儀（Agilent 7890A）按文獻(xiàn)［18]方法分析測(cè)定N2O濃度.在氣體樣品采集的同時(shí)，采用氣壓計(jì)（DYM3－01）測(cè)定監(jiān)測(cè)點(diǎn)的氣溫、氣壓，采用照度計(jì)（TES－1330A）測(cè)定瞬時(shí)輻照強(qiáng)度，采用數(shù)字溫度計(jì)（TP3001）測(cè)定表層水體的水溫，采用Orion便攜式多參數(shù)儀測(cè)定表層水體pH值.

1.3 N2O釋放通量的計(jì)算

N2O的釋放通量是指單位時(shí)間內(nèi)單位面積上N2O濃度的變化量，正值表示N2O氣體從水體向大氣排放，負(fù)值表示水體吸收大氣中N2O.本文采用以下公式［19]計(jì)算擴(kuò)散通量：

式中，F(xiàn)lux為水－氣界面的氣體通量（mg·m－2·h－1）；slope為箱內(nèi)溫室氣體濃度隨時(shí)間的變化率；F1為ppm到μg·m－3的轉(zhuǎn)化系數(shù)（N2O 為1 798.56）；F2為s到d的轉(zhuǎn)化系數(shù)（86 400）；volume為靜態(tài)箱漂浮在水面時(shí)箱內(nèi)氣體的體積（m3）；surface為通量箱箱底的面積（m2）；F3為μg到 mg的轉(zhuǎn)化系數(shù)（1 000）.

2 結(jié)果與分析

三峽水庫香溪河庫灣水－氣界面N2O通量呈明顯的季節(jié)性變化特征，如圖2所示（a、b分別為采樣點(diǎn)A和B的釋放通量圖）.

圖2 N2O釋放通量年內(nèi)變化圖

秋末、冬季N2O釋放通量高于其他月份，且具有明顯的波動(dòng)性；夏季和秋季N2O排放水平較低，通量變化范圍較小，A點(diǎn)在0.082～0.173mg·m－2·d－1小幅波動(dòng)，B點(diǎn)在0.023～0.103mg·m－2·d－1小幅波動(dòng).2010年7月，A、B兩個(gè)觀測(cè)點(diǎn)均出現(xiàn)通量最小值，分別為0.082mg·m－2·d－1和0.023mg·m－2·d－1，但A點(diǎn)最大值出現(xiàn)在2011年2月，為0.622mg·m－2·d－1，B點(diǎn)最大值出現(xiàn)在2010年12月，為0.466mg·m－2·d－1.總體上，香溪河庫灣水－氣界面N2O全年均呈釋放狀態(tài)，A、B兩個(gè)觀測(cè)點(diǎn)年平均釋放通量分別為0.226mg·m－2·d－1和0.164mg·m－2·d－1，其釋放通量較小，遠(yuǎn)小于法屬圭亞那和亞馬遜地區(qū)水庫，和加拿大魁北克地區(qū)水庫相當(dāng)（見表1）.

表1 各地區(qū)水庫／湖泊N2O年平均釋放通量

從圖2可以看出，下游A點(diǎn)的釋放通量明顯高于中游B點(diǎn).這可能是因?yàn)橄阆訋鞛砃營養(yǎng)鹽受到長江干流水體的補(bǔ)給作用［23－24]，導(dǎo)致下游A點(diǎn)N濃度高于中游B點(diǎn).此外，藻類的光合作用可以抑制N2O的產(chǎn)生［25]，下游A點(diǎn)受長江干流水體的影響明顯，藻類生物量較少，光合作用強(qiáng)度較小，有利于N2O的產(chǎn)生.秋末，三峽水庫蓄水至175m，支流水體N營養(yǎng)鹽得到充分補(bǔ)充，而且藻類光合作用強(qiáng)度急劇減小，因此，進(jìn)入秋末、冬季，N2O通量急劇增加，特別是B點(diǎn)在2010年11月和12月，這兩種作用表現(xiàn)得尤為強(qiáng)烈.

3 討 論

在生態(tài)系統(tǒng)中，N2O主要是在微生物氮素轉(zhuǎn)化的過程中產(chǎn)生［8].一般來講，微生物的3個(gè)過程可以產(chǎn)生 N2O：反硝化作用［26－27]，硝化作用［26，28－29]和 硝酸鹽異化還原成氨的反應(yīng)［30].任何影響這3個(gè)過程的因子都會(huì)間接影響N2O的產(chǎn)生［31].

3.1 溫度對(duì)N2O通量的影響

溫度不僅可以影響氣體分子的擴(kuò)散速度和N2O在水體中的溶解度［32]來直接影響N2O通量，還可以通過影響微生物的活性來影響N2O產(chǎn)生的地球化學(xué)過程［4，33].而且，溫度還可以通過影響光合作用強(qiáng)度［34]和 O2含量來間接影響 N2O［35]的產(chǎn)生.在本研究中，經(jīng)相關(guān)性分析（表2），氣溫和表層水溫均與N2O通量有顯著相關(guān)關(guān)系，其與A點(diǎn)N2O通量相關(guān)系數(shù)分別為－0.744和－0.682，與B點(diǎn)N2O通量相關(guān)系數(shù)分別為－0.657和－0.335，這說明溫度可能是影響N2O通量的主要環(huán)境因子之一.

3.2 pH值對(duì)N2O通量的影響

pH值與水體有機(jī)質(zhì)的分解、微生物的活動(dòng)和水生生物的代謝等密切相關(guān)，是影響反硝化速率的重要因子［36－39].有研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)pH 值為7.0～8.0時(shí)，反硝化作用最佳；pH＞9.5時(shí)，硝化菌受到抑制；pH＜6.0時(shí)，亞硝化菌受到抑制［9].2010年6月～2011年5月，香溪河表層水體pH值變化范圍較?。ㄈ鐖D3所示），A點(diǎn)除2010年11月為7.92，其余時(shí)間在8.0～8.69之間，B點(diǎn)除2010年11月為9.43，2011年1月為7.86，其余時(shí)間在8.03～8.76之間.可見，香溪河水體pH值大部分時(shí)間不在反硝化作用的最佳范圍內(nèi).但其對(duì)香溪河水－氣界面N2O通量的影響卻比較明顯（見表2），特別是香溪河下游A點(diǎn)，N2O通量與pH值相關(guān)系數(shù)達(dá)到－0.622，而B點(diǎn)二者相關(guān)性不顯著.

圖3 香溪河庫灣pH值年內(nèi)變化圖

3.3 輻照強(qiáng)度對(duì)N2O通量的影響

輻照強(qiáng)度是藻類光合作用的主要影響因子，有研究證明，藻類的光合作用可以抑制N2O的產(chǎn)生［25]，因此，輻照強(qiáng)度可以通過影響藻類的光合作用強(qiáng)度來影響N2O通量，同時(shí)，輻照強(qiáng)度可以調(diào)節(jié)氣溫和表層水溫，進(jìn)而影響N2O通量.對(duì)輻照強(qiáng)度和N2O通量進(jìn)行相關(guān)性分析（表2）發(fā)現(xiàn)，A點(diǎn)輻照強(qiáng)度與N2O通量呈負(fù)相關(guān)，其相關(guān)系數(shù)為－0.494，而與B點(diǎn)相關(guān)性不明顯.這可能是因?yàn)?，A點(diǎn)受長江干流水體的影響，水生生物量較少，光合作用強(qiáng)度較小，對(duì)N2O的抑制作用不明顯，輻照強(qiáng)度主要通過溫度影響了N2O通量，而B點(diǎn)在藻類光合作用的抑制和溫度因子等綜合影響下，反而表現(xiàn)出輻照強(qiáng)度與N2O通量基本無相關(guān)性.

表2 香溪河水－氣界面N2O通量與環(huán)境因子的相關(guān)關(guān)系

4 結(jié) 論

監(jiān)測(cè)結(jié)果表明，香溪河庫灣水－氣界面N2O通量呈明顯的季節(jié)性變化特征，秋末、冬季N2O釋放通量高于其他季節(jié)，且呈明顯的波動(dòng)狀態(tài)，而夏季和秋季N2O排放水平較低，通量變化范圍較小.總體上，香溪河庫灣水－氣界面N2O全年呈釋放狀態(tài)，且下游A點(diǎn)的釋放通量明顯高于中游B點(diǎn)，但釋放通量較小，其年平均釋放通量分別為0.226mg·m－2·d－1和0.164mg·m－2·d－1，與加拿大魁北克地區(qū)水庫 N2O釋放通量相當(dāng).通過對(duì)N2O通量與環(huán)境因子的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，香溪河下游A點(diǎn)受氣溫、水溫、pH值等影響顯著，而B點(diǎn)除與氣溫相關(guān)性較顯著外，與其他環(huán)境因子的關(guān)系不明顯.

綜合分析香溪河庫灣N2O釋放通量與環(huán)境因子之間的關(guān)系，本文推測(cè)藻類光合作用強(qiáng)度和N營養(yǎng)鹽水平可能是香溪河庫灣N2O釋放的兩個(gè)重要決定因素.由于生態(tài)系統(tǒng)的氮循環(huán)受多種因素共同影響，而且各因素彼此聯(lián)系，相互影響.因此，目前的研究還無法得出是哪一種因素在N2O通量變化中起主導(dǎo)作用，需要利用其它技術(shù)手段開展更進(jìn)一步的研究.

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