鄧啟紅，黃柏良，唐猛, ，周松梅，劉蔚巍

(1. 中南大學(xué) 能源科學(xué)與工程學(xué)院，湖南 長沙，410083；2. 沈陽鋁鎂設(shè)計(jì)研究院，遼寧 沈陽，110001)

隨著城市人口的快速增長，能源消耗速度迅速上升，污染物排放大量增加，導(dǎo)致大氣環(huán)境遭遇前所未有的挑戰(zhàn)，居民身體健康受到巨大的威脅。大氣污染物已經(jīng)成為影響環(huán)境和人類身體健康的主要危害因素之一，特別是其中的懸浮顆粒物由于能對全球氣候和人體健康產(chǎn)生直接的負(fù)面影響，近年來引起了各國政府部門和科研機(jī)構(gòu)的高度重視[1?3]。為了控制大氣環(huán)境中顆粒物的質(zhì)量濃度，降低顆粒物的健康風(fēng)險(xiǎn)，許多國家和地區(qū)制定了日趨嚴(yán)格的可吸入顆粒物 PM10和細(xì)顆粒物 PM2.5質(zhì)量濃度排放標(biāo)準(zhǔn)。然而，Saltzman等[4]指出決定顆粒物健康風(fēng)險(xiǎn)因素不僅僅只是顆粒物的質(zhì)量濃度水平，其質(zhì)量濃度分布的波動范圍由于增加了風(fēng)險(xiǎn)評估的不確定性也是影響顆粒物健康風(fēng)險(xiǎn)的另一重要因素。不僅如此，流行病學(xué)研究表明：顆粒物的健康效應(yīng)不存在質(zhì)量濃度閾值[5]，低中度污染事件由于其發(fā)生頻率高也具有較高的健康風(fēng)險(xiǎn)[6]，這表明不同質(zhì)量濃度所對應(yīng)的發(fā)生頻率也直接決定其健康風(fēng)險(xiǎn)的高低。因此，評估顆粒物的健康風(fēng)險(xiǎn)必先研究顆粒物的質(zhì)量濃度水平、波動范圍及其發(fā)生頻率，即顆粒物的質(zhì)量濃度分布特性[4]。研究顆粒物的質(zhì)量濃度分布特性也可用于預(yù)測顆粒物質(zhì)量濃度超過國家空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的發(fā)生頻率，評估該地區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度達(dá)到國家標(biāo)準(zhǔn)所需要的污染源的降低量，從而為政府部門制定顆粒物的控制策略提供有效的參考，促進(jìn)顆粒物盡快達(dá)標(biāo)，降低其健康風(fēng)險(xiǎn)。大氣顆粒物質(zhì)量濃度是受污染源散發(fā)強(qiáng)度，氣象條件和地形等諸多因素影響的隨機(jī)變量[7]，其質(zhì)量濃度分布特性可由概率分布函數(shù)來描述。在歐美等國家，研究者對大氣污染物的質(zhì)量濃度分布特性進(jìn)行了大量的研究工作，多種母體分布函數(shù)被用來描述污染物的分布特性，包括對數(shù)正態(tài)分布(Lognormal)[8]、韋伯分布(Weibull)[9]、皮爾遜分布(Pearson V)[10]以及伽馬分布(Gamma)[11]等。與此不同，國內(nèi)在顆粒物質(zhì)量濃度的統(tǒng)計(jì)學(xué)分布特性方面的研究卻較少，僅在上海地區(qū)有所開展，發(fā)現(xiàn)大氣環(huán)境中的 PM10質(zhì)量濃度滿足對數(shù)正態(tài)分布[12]。雖然以上母體分布通常均能較好的描述 PM10質(zhì)量濃度的整體分布特性，但其往往難以準(zhǔn)確擬合高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布特性[9]，這直接降低了超標(biāo)頻率預(yù)測的準(zhǔn)確度。為了克服母體分布的這一缺陷，準(zhǔn)確描述PM10的尾部分布特性，大量研究采用雙參數(shù)指數(shù)分布來擬合高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布特性。研究結(jié)果表明：雙參數(shù)指數(shù)分布能有效解決母體分布存在的問題，準(zhǔn)確描述高質(zhì)量濃度 PM10的尾部分布特性[13]。為了研究長沙市大氣顆粒物PM10的質(zhì)量濃度分布特性，本文作者選取4種母體分布函數(shù)：對數(shù)正態(tài)分布，韋伯分布、皮爾遜分布以及伽馬分布，擬合長沙市大氣顆粒物 PM10質(zhì)量濃度的整體分布特性，從而確定長沙市PM10的分布類型。采用雙參數(shù)指數(shù)分布描述高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布特性，進(jìn)一步預(yù)測PM10超過國家空氣質(zhì)量日平均質(zhì)量濃度標(biāo)準(zhǔn)的頻率并估計(jì)顆粒物質(zhì)量濃度達(dá)標(biāo)所需要的污染源的降低量，以便為長沙市大氣顆粒物的綜合治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)和方法

1.1 母體分布函數(shù)

隨機(jī)變量 PM10質(zhì)量濃度的整體分布特性可以用母體分布的概率密度函數(shù)f(x)描述，PM10低于某質(zhì)量濃度的概率可以用累積分布函數(shù)F(x)描述，二者關(guān)系如下：則PM10高于某質(zhì)量濃度xc的高質(zhì)量濃度發(fā)生頻率為：

例如PM10質(zhì)量濃度超過國家標(biāo)準(zhǔn)150 μg/m3的概率為 1?F(150)。

本文使用4種理論母體分布函數(shù)擬合 PM10的日平均質(zhì)量濃度整體分布，包括：對數(shù)正態(tài)分布，韋伯分布，皮爾遜分布和伽馬分布(表達(dá)式見表1)。4種母體分布函數(shù)的表達(dá)式中均含有2個參數(shù)，參數(shù)值需根據(jù)被擬合的實(shí)際樣本估計(jì)，估計(jì)方程見表2。

表1 4種理論母體分布函數(shù)的概率密度函數(shù)和累積分布函數(shù)Table 1 Probability density function and Commulative distribution function of four theoretical parent distributions

表2 4種理論分布參數(shù)的矩估計(jì)和極大似然估計(jì)方程Table 2 Estimation equations by methods of moments and maximum likelihood for theoretical distributions

1.2 雙參數(shù)指數(shù)分布

雙參數(shù)指數(shù)分布FL(x)是Marani等[11]于1982年提出，它是用來描述總體分布F(x)中，高于特定分位數(shù)p的樣本點(diǎn)的一種分布函數(shù)，二者存在如下關(guān)系：

FL(x)的表達(dá)式如下：

式中：FL為累積分布函數(shù)；y為分布函數(shù)的變量；b和φ為分布函數(shù)的參數(shù)；x為高于分位數(shù)p的樣本點(diǎn)組成的新樣本X的樣本值。

雙參數(shù)指數(shù)分布函數(shù)中的參數(shù)，可采用經(jīng)驗(yàn)分布函數(shù)對其進(jìn)行估計(jì)。對應(yīng)于新樣本X中序號為任意值r(降序排列)的樣本點(diǎn)xr，有：

式中：N為X的容量；)(rx為樣本點(diǎn)xr對應(yīng)的經(jīng)驗(yàn)累積分布函數(shù)(r=1，2，…，N)。

將式(6)代入式(4)求得變量ry?，再由式(5)使用最小二乘法對ry?和xr進(jìn)行線性擬合，即可求出分布函數(shù)的參數(shù)b和φ。

確定雙參數(shù)指數(shù)分布的參數(shù)之后，可得PM10高于某質(zhì)量濃度xc發(fā)生的頻率1?F(xc)和回程周期T(xc)[14]：

式中：p為分位數(shù)；FL(xc)為雙參數(shù)指數(shù)分布在xc處的累積分布函數(shù)值。

1.3 污染源降低量評估

高質(zhì)量濃度 PM10回程周期的預(yù)測方法也可用于評估達(dá)標(biāo)所需污染源降低量。假設(shè)Tm為允許超過標(biāo)準(zhǔn)值150 μg/m3的最小回程周期，ρ為Tm所對應(yīng)的實(shí)際分布中的PM10質(zhì)量濃度，則達(dá)標(biāo)所需污染源降低量R為：

1.4 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與處理方法

1.4.1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

本文使用的數(shù)據(jù)由2009年6月至2009年10月間采用大氣顆粒物監(jiān)測儀TEOM(50 ℃)對長沙城市大氣環(huán)境中的顆粒物PM10質(zhì)量濃度進(jìn)行的全天24 h實(shí)時連續(xù)監(jiān)測得到。TEOM基于微震蕩天平稱質(zhì)量原理，流量為16.7 L/min，測試單元加熱到50 ℃，每分鐘記錄1次數(shù)據(jù)。本文中的PM10日平均質(zhì)量濃度由每分鐘質(zhì)量濃度平均得到。采樣點(diǎn)位于長沙市西南部某高校校園內(nèi)，背靠岳麓山，距西二環(huán)約1 km，周邊有輕度工業(yè)污染。采樣期間的平均溫度為28.4 ℃，相對濕度為76.6%，平均風(fēng)速為1.8 m/s。

1.4.2 數(shù)據(jù)處理

本文采用矩估計(jì)和極大似然估計(jì)2種方法對母體分布函數(shù)進(jìn)行參數(shù)估計(jì)。矩估計(jì)是一種最簡單的參數(shù)估計(jì)方法，利用樣本的各階原點(diǎn)矩來估計(jì)理論分布的各階原點(diǎn)矩[15]，極大似然估計(jì)是基于極大似然原理的參數(shù)估計(jì)方法[16]，采用最小二乘法求解參數(shù)，4種函數(shù)的矩估計(jì)方程和極大似然估計(jì)方程見表2。

確定各母體分布函數(shù)后，還需選取最能代表PM10質(zhì)量濃度分布特性的分布函數(shù)。為此本文采用Chi-squares檢驗(yàn)和K-S檢驗(yàn)(Kolmogorov-Smirnov test)評價4種母體分布的擬合優(yōu)度。Chi-squares檢驗(yàn)值χ2反映了理論頻數(shù)和實(shí)際頻數(shù)的吻合程度，χ2越小，理論分布對實(shí)驗(yàn)值的擬合程度就越好。K-S檢驗(yàn)值Dmax反映了理論累積分布函數(shù)和實(shí)際的累積分布函數(shù)最大差別，Dmax越小，表明擬合程度越好。

2 結(jié)果與討論

2.1 PM10質(zhì)量濃度水平

圖 1所示為采樣期間 PM10日平均質(zhì)量濃度變化趨勢圖。在采樣期間的103 d中，長沙市大氣顆粒物的平均質(zhì)量濃度為93.8 μg/m3，低于國家空氣質(zhì)量年平均質(zhì)量濃度二級標(biāo)準(zhǔn)100 μg/m3，但仍有9 d的日平均質(zhì)量濃度高于國家空氣質(zhì)量日平均質(zhì)量濃度二級標(biāo)準(zhǔn)150 μg/m3，對應(yīng)超標(biāo)頻率為8.7%。在采樣期間PM10質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出隨月份波動的特征，6～7月污染相對較輕，從9月開始污染逐步加重。長沙市大氣顆粒物PM10的月變化特點(diǎn)主要與該地區(qū)的氣象條件有關(guān)，由于6～7月份太陽輻射最強(qiáng)，大氣層對流發(fā)展旺盛，有利于顆粒物的擴(kuò)散，因此，顆粒物質(zhì)量濃度較低。

2.2 PM10質(zhì)量濃度整體分布特性

為了研究長沙市大氣顆粒物 PM10的質(zhì)量濃度分布特性，首先需確定PM10最符合的理論分布函數(shù)。圖2所示為矩估計(jì)和極大似然估計(jì)得出的理論函數(shù)概率密度分布和實(shí)際值概率密度分布比較圖，對應(yīng)的參數(shù)的估計(jì)值見表3。在確定了分布函數(shù)的參數(shù)估計(jì)值后，可通過Chi-squares檢驗(yàn)和K-S檢驗(yàn)比較采用2種參數(shù)估計(jì)方法所得各分布函數(shù)的擬合優(yōu)度，從而選取適當(dāng)?shù)膮?shù)估計(jì)方法和最佳母體分布函數(shù)來描述 PM10的質(zhì)量濃度分布特性。

矩估計(jì)得到的母體分布函數(shù)Chi-squares檢驗(yàn)值χ2分別為：對數(shù)正態(tài)分布10.98、韋伯分布4.82、皮爾遜分布37.06、伽馬分布2.91。極大似然估計(jì)得到的母體分布函數(shù)Chi-squares檢驗(yàn)值χ2如下：對數(shù)正態(tài)分布為3.45，韋伯分布為 4.81，皮爾遜分布為 6.91，伽馬分布為2.44(如表3所示)。顯然，矩估計(jì)的Chi-squares檢驗(yàn)值χ2均高于極大似然估計(jì)的 Chi-squares檢驗(yàn)值χ2，表明矩估計(jì)的誤差較極大似然估計(jì)大。尤其對于矩估計(jì)得到的皮爾遜分布有p＜0.001，即理論母體分布函數(shù)的概率分布與實(shí)際質(zhì)量濃度的概率分布存在顯著性差異，充分說明矩估計(jì)的誤差較大。因此，采用極大似然估計(jì)能夠更準(zhǔn)確的估計(jì) PM10質(zhì)量濃度分布的參數(shù)值。比較K-S檢驗(yàn)的結(jié)果也能得出極大似然估計(jì)優(yōu)于矩估計(jì)的結(jié)論。這一結(jié)論與臺灣地區(qū)PM10質(zhì)量濃度分布的研究結(jié)果一致[7]。

在選取了極大似然法作為參數(shù)估計(jì)方法之后，比較各函數(shù)極大似然估計(jì)的χ2和Dmax可判斷4種理論母體分布對PM10實(shí)際分布的擬合優(yōu)劣。由表3可知：在4種理論分布中，伽馬分布的檢驗(yàn)值最小，其次為對數(shù)正態(tài)分布和韋伯分布，而皮爾遜分布的檢驗(yàn)值最大。這說明伽馬分布與實(shí)際分布的差異最小，擬合程度最高，其次為對數(shù)正態(tài)分布和韋伯分布，皮爾遜分布的擬合優(yōu)度較差。根據(jù)4種極大似然估計(jì)所得母體分布函數(shù)，長沙市大氣顆粒物PM10在采樣期間超過國家空氣質(zhì)量日平均質(zhì)量濃度二級標(biāo)準(zhǔn)150 μg/m3的頻率和超標(biāo)天數(shù)預(yù)測值如下：對數(shù)正態(tài)分布為 9.8%，超標(biāo)10 d；韋伯分布為7.4%，超標(biāo)8 d；皮爾遜分布為11.7%，超標(biāo)12 d；伽馬分布為8.3%，超標(biāo)9 d。由圖1可知：PM10實(shí)測數(shù)據(jù)的超標(biāo)天數(shù)為9 d，超標(biāo)頻率為8.7%。對比上述結(jié)果，同樣可以發(fā)現(xiàn)伽馬分布與PM10的實(shí)際分布情況最接近，而對數(shù)正態(tài)分布和皮爾遜分布的估計(jì)值偏高，韋伯分布的估計(jì)值偏低。因此，長沙市大氣顆粒物PM10質(zhì)量濃度的整體分布特性呈伽馬分布，其形狀參數(shù)和尺度參數(shù)分別為6.07和15.47。

2.3 高質(zhì)量濃度PM10尾部分布特性

在使用分布函數(shù)預(yù)測 PM10質(zhì)量濃度的超標(biāo)頻率和回程周期時，分布函數(shù)的尾特性決定了預(yù)測結(jié)果的準(zhǔn)確度[17]。雖然母體分布函數(shù)能有效的擬合 PM10的整體分布特性，但其往往不能準(zhǔn)確描述高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布特性。如圖3所示，在中低質(zhì)量濃度條件下，4種分布函數(shù)對實(shí)驗(yàn)值的擬合效果很好，但在高質(zhì)量濃度條件下，理論值和實(shí)際值逐漸發(fā)生偏離，其中對數(shù)正態(tài)分布，皮爾遜分布和伽馬分布高估了高質(zhì)量濃度的發(fā)生概率。而韋伯分布低估了高質(zhì)量濃度的發(fā)生概率，說明高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布特性不可用描述 PM10整體分布的母體分布函數(shù)進(jìn)行統(tǒng)一描述。為了有效描述PM10在高質(zhì)量濃度條件下的分布特征，需采用雙參數(shù)指數(shù)分布對PM10高質(zhì)量濃度進(jìn)行擬合[14]。

圖1 采樣期間PM10日平均質(zhì)量濃度(2009?06～2009?09)Fig.1 Average diurnal concentrations of PM10 from July 2009 to September 2009

圖2 參數(shù)的矩估計(jì)和極大似然估計(jì)結(jié)果Fig.2 Parameters estimated by methods of moments and maximum likelihood

表3 矩估計(jì)和極大似然估計(jì)的參數(shù)值及擬合優(yōu)度檢驗(yàn)值Table 3 Estimated parameters and goodness of fitting by methods of moments and maximum likelihood

圖3 理論分布與實(shí)際分布的高質(zhì)量濃度PM10發(fā)生頻率Fig.3 Exceeding probability of high PM10 concentration for theoretical distributions and observed data

本文中取分位數(shù)p=0.75，即選取 PM10序列中，質(zhì)量濃度高于0.75分位數(shù)的數(shù)據(jù)組成新樣本X，估計(jì)雙參數(shù)指數(shù)分布的參數(shù)。由線性擬合得出：b=0.041，φ=123.688 (如圖4所示)。則雙參數(shù)指數(shù)分布的表達(dá)式為：

方程的擬合優(yōu)度為0.975，接近1，表明雙參數(shù)指數(shù)分布能夠很好地描述PM10的極值質(zhì)量濃度分布。從圖5可以看出：隨著質(zhì)量濃度的升高，累積分布函數(shù)和高污染事件出現(xiàn)的周期呈指數(shù)形式增加，這與PM10在高質(zhì)量濃度處經(jīng)驗(yàn)分布函數(shù)迅速上升的趨勢保持一致，說明高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布特性符合雙參數(shù)指數(shù)分布。

圖4 雙參數(shù)指數(shù)分布的理論擬合曲線、累積分布函數(shù)以及回程周期Fig.4 Fitted theoretical line of two-parameter exponential distribution, cumulative distribution function and return period

圖5 母體分布函數(shù)和雙參數(shù)指數(shù)分布函數(shù)對PM10極值質(zhì)量濃度的預(yù)測結(jié)果比較Fig.5 Comparisons of parent and two-parameter exponential distribution with actual data in high concentration region

圖5所示為母體分布函數(shù)和雙參數(shù)指數(shù)分布函數(shù)對高質(zhì)量濃度樣本的預(yù)測值比較結(jié)果。從圖5可以看出：雙參數(shù)指數(shù)分布的預(yù)測值與實(shí)際值最為接近，擬合情況最好。顯然，采用雙參數(shù)指數(shù)分布，能夠有效地解決母體分布函數(shù)在高質(zhì)量濃度條件下理論值和實(shí)際值存在偏離的問題。

根據(jù)雙參數(shù)指數(shù)的分布(式 9)，PM10質(zhì)量濃度超過國家空氣質(zhì)量日平均質(zhì)量濃度二級標(biāo)準(zhǔn) 150 μg/m3的頻率為0.085，由式(7)有超標(biāo)回程周期為11.7 d，超標(biāo)時間約為9 d。顯然，雙參數(shù)指數(shù)分布的預(yù)測值與實(shí)際值相符并優(yōu)于母體分布預(yù)測結(jié)果。這也表明長沙市大氣顆粒物 PM10質(zhì)量濃度的尾部分布特性屬于雙參數(shù)指數(shù)分布。

2.4 污染源降低量估計(jì)

由于雙參數(shù)指數(shù)分布對高質(zhì)量濃度 PM10的分布預(yù)測最準(zhǔn)確，現(xiàn)采用該分布函數(shù)計(jì)算PM10質(zhì)量濃度達(dá)標(biāo)所需的污染源降低量。本文以365 d時間內(nèi)PM10質(zhì)量濃度都不超過150 μg/m3為標(biāo)準(zhǔn)，即允許超標(biāo)的最小回程周期Tm為365 d，此時，PM10超標(biāo)事件發(fā)生頻率為 0.002 74。在所得雙參數(shù)指數(shù)分布中，對應(yīng)該超標(biāo)頻率的實(shí)際質(zhì)量濃度為233.78 μg/m3，由式(8)得到PM10質(zhì)量濃度達(dá)標(biāo)所需污染源降低量為35.8%。長沙市對污染源排放的控制還需進(jìn)一步加強(qiáng)。

3 結(jié)論

(1) 在采樣期間，長沙市大氣顆粒物的平均質(zhì)量濃度為93.8 μg/m3，低于國家空氣質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)，但仍有9 d的天平均質(zhì)量濃度高于150 μg/m3，實(shí)際超標(biāo)頻率為8.7%。

(2) 長沙市大氣顆粒物PM10質(zhì)量濃度的整體分布特性呈伽馬分布。理論分布函數(shù)中的參數(shù)應(yīng)采用極大似然法進(jìn)行估計(jì)。根據(jù)伽馬分布，PM10質(zhì)量濃度超標(biāo)的頻率為8.3%。

(3) 雙參數(shù)指數(shù)分布能有效解決母體分布函數(shù)在高質(zhì)量濃度下與實(shí)際值發(fā)生偏離的問題。高質(zhì)量濃度PM10的尾部分布符合雙參數(shù)指數(shù)分布，高質(zhì)量濃度出現(xiàn)的概率隨質(zhì)量濃度的增長呈指數(shù)衰減的趨勢。

(4) 根據(jù)雙參數(shù)指數(shù)分布，PM10超出國家空氣質(zhì)量日平均質(zhì)量濃度二級標(biāo)準(zhǔn)的發(fā)生頻率為8.5%。長沙市PM10質(zhì)量濃度達(dá)標(biāo)所需的污染源降低量為35.8%。

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