高力明 洪日輝 李朝有 劉蓓瑛

（1陜西科技大學 西安 710021）（2廣西三環(huán)企業(yè)集團股份有限公司 廣西 北流 537400）

陶瓷坯、釉料配方逐步尋優(yōu)用的簡化模型及其應用＊

高力明1洪日輝2李朝有2劉蓓瑛2

（1陜西科技大學 西安 710021）（2廣西三環(huán)企業(yè)集團股份有限公司 廣西 北流 537400）

作為陶瓷坯、釉料配方的規(guī)范化研究與制定方法，我們曾引入了“元配料”的概念，繼而采用“試驗設計與實施—建立性能與組成之間的數(shù)學模型—利用該模型來預報性能、尋優(yōu)和調(diào)整”的所謂回歸的試驗設計之程式化“三部曲”技術路線加以實現(xiàn)。在這套技術被成功應用的基礎上，為了更好地在陶瓷企業(yè)中加以推廣應用、縮減試驗規(guī)模、提高效率、加快研究與開發(fā)進度，并能更充分地發(fā)揮有實際工作經(jīng)驗的工藝技術人員的能動作用，我們又進一步提出了性能與組成之間關系的簡化模型。該模型是在一個選定點附近、小范圍內(nèi)的線性模型。其形式簡單、試驗點少，但擬合與預報精度仍較高。它依據(jù)少數(shù)幾個試驗點上的測試值，即可按簡化模型的簡單運算規(guī)則來進行擬合與預報。再結合試驗研究者的經(jīng)驗判斷，選出較佳點。然后，再次以此點作為“中心”，重復以上過程。如此，逐步推移，即可實現(xiàn)尋優(yōu)，找出全面滿足組成、性能要求的“滿意解”，即最佳配方。本簡化模型及其應用方法，特別適合生產(chǎn)企業(yè)研究、開發(fā)新產(chǎn)品和作為生產(chǎn)控制與調(diào)整使用。

陶瓷 配方問題 逐步優(yōu)化 簡化模型

前言

在材料科學與工程領域中，依照“系統(tǒng)論”的觀點，通常把研究性能與配方要素之間的關聯(lián)統(tǒng)稱作“配方問題”。配方問題是材料學需要解決的首要問題之一。狹義地講，配方問題僅僅是配方計算而已。廣義地講，研究配方問題的終極目的是找出一個最終產(chǎn)品及坯、釉料的若干性能（有時還包括成本價格等經(jīng)濟指標等）滿足要求的配方。

配方問題是陶瓷工藝中的一項關鍵性技術，對于促進陶瓷生產(chǎn)及管理水平的提高有重大的作用，因此吸引了許多材料工作者對這一問題的高度關注。我們也曾對這個問題進行了長期的探索與研究。

我們首先對材料系統(tǒng)中的性能—結構—組成之間的關系作了探究，提出可以用“通徑模型”進行模擬和詮釋［1～3］。作為陶瓷坯、釉料配方的規(guī)范化研究與制定方法，我們又引入了“元配料”的概念［4～5］，繼而采用“試驗設計與實施—建立性能與組成之間的數(shù)學模型—利用該模型來預報性能、尋優(yōu)和調(diào)整”的所謂回歸的試驗設計之程式化“三部曲”技術路線加以實現(xiàn)［6～9］。多年來，經(jīng)過一批研究生和幾家公司的實際應用與不斷地改進，這套技術已被實踐證明是可行的、成功的，且日臻成熟。利用該套技術組織試驗、建模尤其出色。對于分析與了解性能在試驗的因子空間中的分布及變化趨勢也很有效。對于依據(jù)預期的性能作配方尋優(yōu)，也被證實是可行的。我們還試圖利用這套技術，在原料組成發(fā)生波動時，對配方進行調(diào)整，甚至“重配”，以穩(wěn)定材料或最終產(chǎn)品的性能。這方面的工作也取得了進展［10～11］。

但隨著該套技術的推廣，又顯露出一些不足之處，有待改進與發(fā)展。主要的不足有兩方面：

1）欲建立的模型是針對整個試驗的因子空間的，為了提高擬合與預報的精度，往往需要采用二次，甚至三次的回歸方程多項式。這樣，為了對眾多的系數(shù)進行“參數(shù)估計”，就勢必要布置更多的試驗點。太多的試驗點、過大的試驗規(guī)模，對于工廠來講，往往難于承受。

另外，所建模型的回歸方程的顯著性檢驗結果盡管多是顯著的，甚至是高度顯著的（其復相關系數(shù)高達0.90以上，甚至0.95以上），這樣的回歸方程被用作性能在因子空間中的分布及變化趨勢的分析研究，已是游刃有余，可以令工藝技術人員認同。但有時模型回歸方程的剩余標準差S卻不算很小。我們知道，利用回歸方程作預報時，只是一種“區(qū)間估計”，即給出的預報值是一種概率分布（大致有95.4%的概率落在估計中心值的±2S的范圍之內(nèi)）?？梢韵胂?，如果2S的值已經(jīng)與我們對性能的允許偏差可以相比擬的話，那么用該回歸方程去作尋優(yōu)、調(diào)整或“重配”將會是十分吃力的。

2）沒有充分發(fā)揮工廠里的許多有經(jīng)驗的工藝技術人員的能動性。在應用這套技術時沒有辦法通過人—機對話去干預尋優(yōu)過程，使其達到更好的效果。

針對這些不足，我們準備在已有技術的基礎上簡化模型，即將之改進為因子空間內(nèi)、適用于小范圍的線性模型，大幅度地縮減試驗規(guī)模、減少試驗點，并且充分吸取有經(jīng)驗的工藝工作者的寶貴實踐經(jīng)驗，然后利用簡化模型，反復實試，逐步推移，實現(xiàn)尋優(yōu)過程，找出令人滿意的配方。

我們希望這一改進能更加適合生產(chǎn)企業(yè)研究開發(fā)新產(chǎn)品和作為生產(chǎn)控制、調(diào)整之用，為發(fā)展陶瓷工業(yè)生產(chǎn)，實現(xiàn)科學管理和技術進步而貢獻一份力量。

1 簡化模型之提出

在解決配方問題時，我們常利用“元配料”進行試驗研究和建模。元配料是由原料到坯釉料之間的一種中間配合料。元配料與通常的配合料一樣，是由若干種原料混合而成。元配料的組成亦為成分數(shù)據(jù)，同樣遵從混料約束條件。因此，在建立預報性能的數(shù)學模型時，也應采用混料試驗設計方法。

目前，在建模工作中多采用“回歸試驗設計”（通常簡稱為“回歸設計”）方法。這一方法是針對所研究的對象，先選擇一個確定的數(shù)模形式，并進行周密的、系統(tǒng)的試驗設計，以求用盡可能少的試驗次數(shù)，又快又省地獲取最大量的有用信息，然后按照程式化的步驟找出數(shù)模中的諸相關參數(shù)。在這里，“建?！彼熳兂闪艘粋€“參數(shù)估計”的問題。

在材料科學與工程領域中，完全多項式形式的標準二次或三次回歸方程是倍受推崇的。對于以元配料作為因子的建模問題來講，更適用的方法可能是不完全多項式模型和單純格子設計方法。我們?nèi)魧⒒炝霞s束條件的總量歸一化關系代入完全多項式中，就可以消去某些項而成為不完全多項式，得到類似于以下的形式：

xi，xj—— 因子，又稱“控制變量”，一般為三大組成或元配料的各種成分數(shù)據(jù)；

p —— 因子個數(shù)，即i，j＝1，2，3，…，p；

b0，bi，bij—— 分別為常數(shù)項、一次（線性）項及交互項的回歸系數(shù)。

該方程將自動地滿足混料約束條件。對于這種不完全多項式形式的數(shù)學模型，多采用單純形式的格子設計來安排試驗。由高等數(shù)學可知［12］：任何一個函數(shù)y＝f（x），在滿足一定的條件下，均可展開為一個無窮級數(shù)，例如泰勒（Taylor）級數(shù)。也就是在點a的某鄰域│xa│＜δ中，有：

式中：f（k）（a）——f（x）在點a處的k階導數(shù)，k＝1，2，3，… …，∞。

由式（2）可以看到：當δ值足夠小時，該式中含有二階及其以上階導數(shù)的后面各項將很小，可以忽略不計。且一階導數(shù)f（1）（a）是一個常數(shù)，因此該函數(shù)在a±δ的領域內(nèi)將蛻化為一個線性函數(shù)，其圖像近似于一段直線。多元函數(shù)也有類似的蛻化現(xiàn)象。

我們?nèi)绻孪葘種原料進行組合，并選定3種元配料來做試驗研究和建模。那么，以這3種元配料，按不同比例混合成的坯、釉料的組成點將都落在單純形——三角形 MB1，MB2，MB3之內(nèi)（見圖1）。

接下去，我們在此單純形內(nèi)指定一個點 MB（即Z44），并在其附近構造一個小三角形Z11，Z22，Z33。為了獲取更多的信息，以便更好地尋優(yōu)，我們又在此小三角形中增加了若干個“控制點”。連同3個頂點Z11，Z22，Z33和中心點MB（即Z44），一共是10個觀測、控制點。我們將它們的位置分布繪出于放大了的小三角形區(qū)域圖中（見圖2），而將它們的對于小三角形頂點的局域單純形坐標（以下簡稱“局域坐標”）（x1’，x2’，x3’）列于表1中。

圖1 小三角形在3種元配料為頂點的單純形中的位置的示意圖

圖2 小三角形中10個控制點的位置分布圖

表1 小三角形中10個控制點的局域坐標

我們可以用小三角形的全高H來表征其“大小”。在實際計算中，則用小三角形的任一頂點至中心的“距離”，即它們的全域單純形坐標（以下簡稱“全域坐標”）之間的差值Δ作為控制指標。于是有：

由此決定了該小三角形為一正三角形，并且其各主軸與大三角形的相應的主軸平行。

故當我們指定了中心點MB（即Z44）和Δ值以后，即可由中心點MB的全域坐標按式（3）算出小三角形的3個頂點的全域坐標。例如，對于頂點Z11，就有：

類似地，可以算出另外2個頂點的全域坐標。

由這3個頂點的全域坐標，參照控制點的局域坐標，就可以很容易地算出所有控制點的全域坐標，并進一步算出它們的原料配合比和化學組成。

隨后，就可以實施試驗，測試出小三角形的3個頂點的諸性能值PRi（i＝1，2，3，…，p）。

按照上面所述的、在不大的鄰域中，函數(shù)形式將蛻化為線性函數(shù)的觀點，可以認為式（1）的右部僅用線性項及常數(shù)項來表征就足夠了。這樣，我們在小三角形中，以局域坐標為“因子”，代入3個頂點的性能測試值，經(jīng)過化簡、整理，即可得到如式（5）所示的線性加和式：

式中：PRi（Z）——點Z的第i種性能PRi的估計值；

PRi（Z11），PRi（Z22），PRi（Z33）——分別為小三角形3個頂點的性能PRi的測試值；

x1’，x2’，x3’——分別為點 Z 在小三角形中的局域坐標。

特別地，對于中心點MB（即Z44），有：

這個結果不僅可以作為預報值，而且還可以被用來檢查簡化模型的可用性。如果在中心點MB（即Z44）上的性能的測試值與計算值吻合的話，就說明已經(jīng)蛻化為線性函數(shù)，簡化模型應該是可用的；否則是不可用的。

由此可以看出，簡化模型的性能預報的計算規(guī)則是很簡單的。小三角形中各點的局域坐標，這時就成為簡化模型回歸方程的系數(shù)。

2 逐步尋優(yōu)的步驟

在對簡化模型有了基本的了解后，我們就會關注如何用它去逐步尋優(yōu)，這應該是不太困難的。歸納起來，逐步尋優(yōu)的步驟是：

1）選定3種元配料的原料配合比，計算或測試元配料的化學組成。然后，直接在MB組成單純形三角形——MB1，MB2和 MB3中指定一個組成點MB，其全域坐標為（x1，x2，x3）；或由指定點的化學組成反算出該點的MB組成。

2）以該點作為中心，給定一個Δ值，即可構造一個組成小三角形Z11，Z22，Z33，其中心即為 MB。因為是一個正三角形，故該點亦是組成小三角形的重心、垂心。用式（4）計算出小三角形的頂點Z11，Z22，Z33在大三角形里的全域坐標，以及對應的原料配合比和化學組成。

3）將小三角形的頂點Z11，Z22，Z33作為試驗點，按其原料配合比配料、制備試樣、測試p種性能。

4）按簡化模型的計算規(guī)則，即式（5）或式（6），計算圖2示出的10點的性能值，以及對應的原料配合比和化學組成。

5）從這10個點中選出較佳點Zij。

6）重新回到步驟2，再以此點Zij作為中心點MB，重復步驟2）～5），逐步尋優(yōu)，直到完全滿足組成（原料配合比、化學組成）和性能的要求為止。

3 結語

在試驗的因子空間的全域中建立的性能回歸方程模型，被用作分析與研究性能的分布及變化趨勢時，通常已可滿足要求，但對于某一點上性能的“點估計”，則效果卻不總是盡如人意。為此，我們又提出了局域的簡化模型，以及有人參與的逐步尋優(yōu)方法。希望能藉此提高“點估計”的精度，并縮減試驗規(guī)模、發(fā)揮有經(jīng)驗者的能動作用，以便更好地滿足企業(yè)的生產(chǎn)控制與管理的要求。看來，這是一個有可能實現(xiàn)的愿望。我們期待陶瓷企業(yè)來試用這一方法，并將結果、問題和改進意見等及時反饋給我們，以便作進一步的完善。

1 高力明.材料制備工藝過程的通徑模型與其應用.中國陶瓷，2007，43（10）：27～30

2 高力明.材料制備通徑模型的控制策略.全國性建材核心期刊.陶瓷，2008（3）：24～27

3 郭志剛.社會統(tǒng)計分析方法——SPSS軟件應用.北京：中國人民大學出版社，1999

4 高力明.元配料之概念.陶瓷學報，2003，24（1）：25～30

5 高力明.元配料及其在建筑陶瓷工業(yè)中的應用.全國性建材科技核心期刊——陶瓷，2003（2）：12～16

6 高力明.材料成分及其制備工藝條件的CAD.陶瓷導刊，1992（3）：25～28

7 高力明.元配料在材料性能之建模尋優(yōu)方面的應用.全國性建材核心期刊——陶瓷，2005（9）：8～11，15

8 上海師范大學數(shù)學系.回歸分析及其試驗設計.上海：上海高教出版社，1978

9 朱偉勇，等.最優(yōu)化設計理論與應用.沈陽：遼寧人民出版社，1981

10 高力明.線性目標規(guī)劃及其在陶瓷坯料計算和重配中的應用.西北輕工業(yè)學院學報，1989，7（2）：28～35

11 高力明.使材料性能穩(wěn)定的原理與途徑.全國性建材核心期刊——陶瓷，2006（9）：11～15

12 《數(shù)學手冊》編寫組.數(shù)學手冊.北京：人民教育出版社，1979

TQ174.75

A

1002－2872（2012）07－0017－03

高力明（1941－），教授；研究方向為陶瓷窯爐熱工及計算機在材料科學領域的應用。