昝 靈 張枝煥 王順華 邢 輝 李文浩 劉祎楠 席偉軍

(1.中國(guó)石油化工股份有限公司華東分公司石油勘探開發(fā)研究院 南京 210011; 2.中國(guó)石油大學(xué)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249; 3.中國(guó)石油化工股份有限公司華東勝利油田石油開發(fā)中心 山東東營(yíng) 257000; 4.西北大學(xué)地質(zhì)系 西安 710069;5.中國(guó)石油化工股份有限公司華東勝利油田新疆勘探開發(fā)中心 山東東營(yíng) 257000)

4-甲基甾烷在油源對(duì)比中的應(yīng)用
——以渤南洼陷北部陡坡帶為例

昝 靈1張枝煥2王順華3邢 輝2李文浩2劉祎楠4席偉軍5

(1.中國(guó)石油化工股份有限公司華東分公司石油勘探開發(fā)研究院 南京 210011; 2.中國(guó)石油大學(xué)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249; 3.中國(guó)石油化工股份有限公司華東勝利油田石油開發(fā)中心 山東東營(yíng) 257000; 4.西北大學(xué)地質(zhì)系 西安 710069;5.中國(guó)石油化工股份有限公司華東勝利油田新疆勘探開發(fā)中心 山東東營(yíng) 257000)

同一洼陷不同次洼的烴源巖及生成的原油,由于古氣候、古沉積環(huán)境較為相似,其常規(guī)生物標(biāo)志化合物和同位素特征差別非常小,給油源分析帶來困難。通過GC-MS分析提取原油和烴源巖中分子化石信息,主要依據(jù)4-甲基甾烷的相對(duì)含量和不同構(gòu)型的4-甲基甾烷的分布特征來進(jìn)行油源對(duì)比,為類似地區(qū)的油源分析提供了一種新思路。渤南洼陷發(fā)育E和E兩套主力烴源巖,中部次洼、西部次洼和渤南深洼E烴源巖的4-甲基甾烷/C29甾烷值分別為4.51、2.79、1.27,是由于烴源巖中溝鞭藻有機(jī)質(zhì)占總有機(jī)質(zhì)的比例不同所造成。不同地區(qū)原油C20、C21、C23三環(huán)萜烷和ααα20RC27、C28、C29規(guī)則甾烷等特征非常相似,成熟度相當(dāng),中、西、東三個(gè)地區(qū)原油的4-甲基甾烷/C29甾烷值分別為2.89,2.39和2.06,區(qū)別明顯,各個(gè)地區(qū)4-甲基甾烷的構(gòu)型也不同。對(duì)比結(jié)果表明,渤南洼陷北部陡坡帶E和E油氣均為近源成藏,主要來源于其臨近次洼的E烴源巖。

4-甲基甾烷 渤南洼陷 北部陡坡帶 生物標(biāo)志化合物 油源分析

0 引言

甲基甾烷為甾類化合物的重要組成部分,主要包括4-甲基甾烷(包括C28～C30甲藻甾烷),3-甲基甾烷和2-甲基甾烷[1]。4-甲基甾烷既可由甲藻(溝鞭藻)形成,也可由某些細(xì)菌產(chǎn)生[2,3,4]。淡水湖泊相4-甲基甾烷主要為溝鞭藻生源[2,5]。在海洋和咸化湖泊環(huán)境,含4-甲基甾烷化合物的地層中往往較少發(fā)現(xiàn)溝鞭藻化石,其高豐度分布段正好處于微生物活動(dòng)帶,由此有人推測(cè)沉積物中存在的甾醇、甾酮等的細(xì)菌生物酶的還原產(chǎn)物,成為4-甲基甾烷的主要來源[3]。這兩種來源的4-甲基甾烷一般豐度相對(duì)較高,且有溝鞭藻化石或細(xì)菌活動(dòng)的證據(jù)。海相和陸相原油中都含有4-甲基甾烷,超鹽度沉積環(huán)境下的陸相生油巖形成的原油中4-甲基甾烷含量低于源自淡水或微咸水環(huán)境下沉積的生油巖生成的原油[6]。渤海灣盆地E烴源巖為濱淺湖-深湖相沉積,富含溝鞭藻類渤海藻屬和副渤海藻屬[7],這是使用4-甲基甾烷進(jìn)行油源對(duì)比的地質(zhì)依據(jù)。應(yīng)用4-甲基甾烷相對(duì)含量輔助油源對(duì)比的文獻(xiàn)較常見[8～10],但依據(jù)其不同構(gòu)型化合物的分布特征進(jìn)行油源對(duì)比的報(bào)道鮮有,嘗試使用4-甲基甾烷的相對(duì)含量和不同構(gòu)型4-甲基甾烷的分布特征來進(jìn)行油源對(duì)比。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

渤南洼陷位于濟(jì)陽坳陷沾化凹陷的中部,是沾化凹陷的次一級(jí)構(gòu)造單元,構(gòu)造上為一北東走向、北陡南緩、東陡西緩的斷陷湖盆。北以埕南斷層為界與埕東凸起相連,西以義東斷層為界與義和莊凸起相鄰,南部緊臨陳家莊凸起,東部以孤西斷層為界,與孤北洼陷相鄰。北部陡坡帶發(fā)育三個(gè)次洼(圖1),分別為西部次洼、中部次洼和渤南深洼,三個(gè)次洼E底部最大埋深分別為4 200m,4 200 m和5 000 m,東側(cè)緊臨孤北洼陷。義107斷層與埕南斷層交界以西為西部地區(qū),對(duì)應(yīng)洼陷帶為西部次洼,義107斷層以東、孤西斷層以西為中部地區(qū),對(duì)應(yīng)洼陷帶為中部次洼,埕東斷層以南、孤西斷層以西為渤南深洼,埕東斷層以北、孤西斷層以東為東部地區(qū),埕東斷層以南、孤西斷層以東為孤北次洼。有關(guān)渤南洼陷油源分析的研究不少[11,12],但都集中在南部緩坡帶,針對(duì)北部陡坡帶精細(xì)油源對(duì)比的工作未見。為了明確不同地區(qū)原油的油源供給特征,為下一步勘探提供指導(dǎo),共采集了E s和E s的6個(gè)原油樣品、35個(gè)泥巖巖芯(巖屑)樣品和10個(gè)油砂樣品。

圖1 渤南洼陷北部陡坡帶T6構(gòu)造圖Fig.1 Regional T6 structuralmap of Northern steep slope zone of Bonan Sag

2 實(shí)驗(yàn)方法

先將200 g左右泥巖樣品粉碎至100目,一小部分進(jìn)行Rock-Eval熱解分析和有機(jī)碳測(cè)定,剩余樣品和油砂使用二氯甲烷通過索氏脂肪抽提器提取24 h。依據(jù)液-固吸附平衡原理對(duì)干燥后的抽提物和原油樣品進(jìn)行柱色層分離得到飽和烴、芳烴、非烴與瀝青質(zhì)4個(gè)族組分,將飽和烴和芳烴進(jìn)行GC-MS分析。采用Finnigan公司Thermo-FinniganTrace-DSQ氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀,色譜柱為HP-5MS彈性石英毛細(xì)柱(60 m X0.25 mm X0.25μm),色譜-質(zhì)譜分析條件:載氣為99.9999%氦氣,進(jìn)樣口溫度為300℃,升溫程序?yàn)槌鯗?0℃(恒溫1min),開始以20℃/min升溫至120℃,以4℃/min升溫至250℃,再以3℃/ min升溫至310℃,保持30min,載氣流速為1 mL/ min,采用EI(70eV)電子轟擊方式,全掃描。使用MAT251同位素質(zhì)譜儀(IR-MS)對(duì)原油、飽和烴、芳烴、非烴、瀝青質(zhì)的碳同位素分析。

3 烴源巖地球化學(xué)特征

如表1所示,研究區(qū)的三個(gè)次洼均具有較強(qiáng)的供烴能力。西部次洼E s暗色泥巖發(fā)育,TOC介于2.53%～9.18%,平均值為4.78%,有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ1型為主,Ro在0.6%左右,綜合評(píng)價(jià)為好烴源巖. s4主要為砂礫巖體,暗色泥巖僅在次洼中央發(fā)育,TOC介于1.38%～3.08%,平均值為2.22%,Ro在0.8%左右。中部次洼與西部次洼類似,E s暗色泥巖發(fā)育,TOC介于2.75%～5.08%,平均值為3.84%,有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ1型為主,Ro介于0.71%～0.86%,綜合評(píng)價(jià)為好烴源巖. s4主要發(fā)育砂礫巖體,暗色泥巖僅在次洼中央發(fā)育,TOC介于2.81%～3.68%,平均值為3.25%,Ro介于0.82%～1.18%,為較好烴源巖。渤南深洼為渤南油田最主要的生油洼陷,其E s3灰色、深灰色泥巖、油頁巖組合最大厚度達(dá)1 000 m, TOC介于1.28%～5.34%,平均值為2.46%,Ro介于0.58%～1.21%,有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ1型為主;E s4以暗色泥巖為主的砂泥巖和膏巖沉積,地層厚度近1 000 m[12],TOC介于0.5%～13.7%,平均值為1.64%,Ro介于0.74%～2.15%,有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ2型為主。均為好的生油巖。

4 原油地球化學(xué)特征

表1 渤南洼陷北部陡坡帶E s和E s烴源巖地球化學(xué)特征Table1 The geochem ical characteristics of source rocks in the third and the fourth member of the Shahejie Formation in the study area

表1 渤南洼陷北部陡坡帶E s和E s烴源巖地球化學(xué)特征Table1 The geochem ical characteristics of source rocks in the third and the fourth member of the Shahejie Formation in the study area

/%西部次洼 E s3x洼陷 層位TOC /% S1+S2/ (mg/g)氯仿瀝青“A”/% R o 2.53～9.18 7.68～62.43 0.32～1.04 0.57～0.61 4.78(5) 23.89(5) 0.61(5) 0.59(3)中部次洼 E s3x 2.75～5.08 7.47～13.84 0.43～0.59 0.71～0.86 3.84(3) 9.68(3) 0.49(3) 0.78(3)深洼 E s3x 1.28～5.34 1.71～36.13 0.10～0.79 0.58～1.21 2.46(22) 11.83(13) 0.46(13) 0.85(6)西部次洼 E s4x 1.38～3.08 2.30～5.69 0.15～0.30 0.8 2.22(3) 3.81(3) 0.22(3) 0.8(1)中部次洼 E s4x 2.81～3.68 1.82～5.52 0.10～0.30 0.82～1.18 3.25(2) 3.67(2) 0.20(2) 1.05(3)深洼 E s4x 0.5～13.7 0.3～10.42 0.05～0.302 0.74～2.15 1.64(92) 1.76(53) 0.10(16) 1.23(14)

圖2 研究區(qū)E s烴源巖抽提物甾萜烷烴指紋化合物分布化合物代號(hào):萜烷T1.C19三環(huán)萜烷;T2.C20三環(huán)萜烷;T3.C21三環(huán)萜烷;T4.C22三環(huán)萜烷;T5.C23三環(huán)萜烷;T6.C24三環(huán)萜烷;T7.C25三環(huán)萜烷;T8.C24四環(huán)萜烷;T9.C26三環(huán)萜烷;T10.C26三環(huán)萜烷;T11.C28三環(huán)萜烷;T12.C28三環(huán)萜烷;T13.C29三環(huán)萜烷;T14.C29三環(huán)萜烷;T15.Ts;T16.Tm;T17.C29降藿烷;T18.C29 Ts;T19.重排藿烷;T20.C29降莫烷;T21.C30藿烷;T22.C30莫烷;T23.C31升藿烷(22S);T24.C31升藿烷(22R);T25.伽馬蠟烷;T26.升莫烷(20R);T27.C32升藿烷(22S);T28.C32升藿烷(22R);T29.C33升藿烷(22S);T30.C33升藿烷(22R);T31.34升藿烷(22S);T32.34升藿烷(22R);T33.35升藿烷(22S);T34.35升藿烷(22R)。甾烷S1。孕甾烷;S2。升孕甾烷;S3.5α,13β,17α-重排甾烷(20S);S4.5α,13β,17α-重排甾烷(20R);S5.5α,14α,17α-甾烷(20S)+24-M-13α,17β-重排甾烷(20S);S6.5α,14β,17β-甾烷(20R)+24-E-13β, l7α-重排甾烷(20S);S7.5α,14β,17β-甾烷(20S)+24-M-13α,17β-重排甾烷(20R);S8.5α,14α,17α-甾烷(20R);S9.24-E-13β,17α-重排甾烷(20R); S10.24-E-13α,17β-重排甾烷(20S);S11.24-M-5α,14α,17α-甾烷(20S);S12.24-M-5α,14β,17β-甾烷(20R)+24-E-13α,17β-重排甾烷(20R);S13.24-M-5α,14β,17β-甾烷(20S);S14.24-M-5α,14α,17α-甾烷(20R);S15.24-E-5α,14α,17α-甾烷(20S);S16.24-E-5α,14β,17β-甾烷(20R);S17.24-E-5α,14β,17β-甾烷(20S);S18.24-E-5α,14α,17α-甾烷(20R)。Fig.2 The fingerprint showing the distribution of steranes and terpanes in extracts ofmudstones in the third member of Shahejie Formation in the study area

北部陡坡帶原油地球化學(xué)特征如下:正構(gòu)烷烴分布較完整,碳數(shù)分布范圍為n C11～n C34,呈近似正態(tài)型分布,主峰碳數(shù)為n C23,∑C/∑C為1.13～ 1.56,CPI為1.02～1.07,OEP為1.04～1.09,奇偶優(yōu)勢(shì)不明顯;Pr/Ph為1.17～1.55,Pr/n C17為0.35～ 0.62,Ph/n C18為0.26～0.48;幾乎不含β胡蘿卜烷;三環(huán)萜烷含量較低,三環(huán)萜烷/五環(huán)萜烷為0.05～ 0.17,C20、C21、C23三環(huán)萜烷分布呈上升型分布;伽馬蠟烷指數(shù)為0.04～0.07,表明其形成于淡水沉積環(huán)境;規(guī)則甾烷中 ααα20RC27、C28、C29甾烷呈不對(duì)稱“V”形分布,ααα20RC27相對(duì)含量最高,ααα20R甾烷C27/C29為1.20～1.48,說明有機(jī)質(zhì)母源以低等水生生物為主,同時(shí)存在高等植物的貢獻(xiàn);重排甾烷含量較高,重排甾烷/規(guī)則甾烷為0.13～0.23,其中西部地區(qū)原油重排甾烷/規(guī)則甾烷為0.12～0.13,中東部地區(qū)原油介于0.20～0.23;孕甾烷含量不高,(孕甾烷+升孕甾烷)/規(guī)則甾烷為0.07～0.12;4-甲基甾烷/C29甾烷介于1.89～3.27,平均值為2.45;C29甾烷ααα20S/(20S+20R)為0.41～0.44,C31升藿烷22S/(22S+22R)達(dá)0.57～0.58,Ts/(Ts+Tm)為0.52～0.66,MPI1為0.50～0.80,C28-三芳甾20S/ (20S+20R)為0.54～0.60,表明原油處于中等成熟階段;C26-三芳甾烷(20S)/C28-三芳甾烷(20S)為0.41～0.52,說明為淡水沉積環(huán)境。

圖3 研究區(qū)E s烴源巖抽提物甾萜烷烴指紋化合物分布Fig.3 The fingerprint showing the distribution of steranes and terpanes in extracts ofmudstones in the fourth member of Shahejie Formation in the study area

不同地區(qū)原油常規(guī)甾萜類生物標(biāo)志物特征非常相似(圖4),成熟度區(qū)別也不大。主要區(qū)別在于4-甲基甾烷含量的不同,從北部陡坡帶中部、西部到東部地區(qū),原油中4-甲基甾烷含量依次降低(圖5)。碳同位素特征也有所差別,北部陡坡帶中部原油比東部原油碳同位素組分偏輕(圖6),與4-甲基甾烷含量分布特征正好相反。

5 油源分析

5.1 原油與E s、E s烴源巖的對(duì)比

5.2 不同地區(qū)原油油源分析

圖4 研究區(qū)沙三段和沙四段原油分離物甾萜烷烴指紋化合物分布Fig.4 The fingerprint showing the distribution of steranes and terpanes in crude oils of the fourth member of the Shahejie Formation in the study area

北部陡坡帶原油常規(guī)飽和烴生物標(biāo)志物分布特征非常相似,顯示其似乎來源于同一烴源巖。但經(jīng)過4-甲基甾烷精細(xì)對(duì)比后發(fā)現(xiàn),三個(gè)地區(qū)的原油存在一定差別,同時(shí)三個(gè)次洼的烴源巖也存在類似的區(qū)別,但不同地區(qū)原油與對(duì)應(yīng)次洼的烴源巖特征非常相似(圖8～圖11)。陡坡帶西部原油的αββ20S-4-甲基甾烷相對(duì)含量最高,ααα20R-4-甲基甾烷相對(duì)含量最低,西部次洼沙三段烴源巖也具有這一特征。陡坡帶中部原油 αββ20R-4-甲基甾烷相對(duì)含量最高, ααα20R-4-甲基甾烷相對(duì)含量最低,中部次洼的烴源巖具有相似特征。陡坡帶東部原油不同構(gòu)型甲基甾烷分布特征與中部原油類似,區(qū)別在于其αββ20R-4-甲基甾烷相對(duì)含量較中部高,與渤南深洼烴源巖特征相似。孤北洼陷義155井的4-甲基甾烷中αββ20S-甲基甾烷相對(duì)含量最高,αββ20R-4-甲基甾烷相對(duì)含量最低,與義更103井和義104-1側(cè)原油4-甲基甾烷分布特征差別明顯,即排除了孤北洼陷對(duì)陡坡帶東部的油源貢獻(xiàn)。

圖5 北部陡坡帶不同地區(qū)原油4-甲基甾烷分布特征Fig.5 4-methyl steranes distribution characteristics of crude oils in different area

圖6 北部陡坡帶不同地區(qū)原油碳同位素分布特征Fig.6 Carbon isotope distribution characteristics of crude oils in different atea

圖7 渤南洼陷北部陡坡帶原油與E和E烴源巖部分生物標(biāo)志物參數(shù)分布特征對(duì)比Fig.7 Partial biomarker parameters comparation between crude oils and E and E source rocks in Northern steep slope zone of Bonan sag

不同地區(qū)原油(油砂)的4-甲基甾烷除了構(gòu)型有差別外,其含量也不同。中部地區(qū)原油(油砂)的4-甲基甾烷/C29甾烷值最高,介于1.77～2.46,平均值為2.81;中部次洼E s烴源巖也具有類似特征,4-甲基甾烷/C29甾烷介于2.75～6.72,平均值為4.51。東部地區(qū)原油(油砂)的4-甲基甾烷/C29甾烷值最低,介于1.33～2.23,平均值為1.75;渤南深洼E s烴源巖也具有相似特征,4-甲基甾烷/C29甾烷介于0.51～ 2.38,平均值為1.27。西部地區(qū)原油(油砂)的4-甲基甾烷/C29甾烷值介于前兩者之間,為0.88～3.3,平均值為2.14,西部次洼的烴源巖與其特征相似,4-甲基甾烷/C29甾烷介于0.76～3.48,平均值為2.79。

圖8 原油(a)與E烴源巖(b)不同構(gòu)型4-甲基甾烷分布特征Fig.8 Distribution characteristics of 4-methyl steranes isomers in crude oils(a)and E source rocks(b)

圖9 西部地區(qū)原油與西部次洼沙三段烴源巖4-甲基甾烷對(duì)比圖注:1.ααα(20S)C30-4-甲基甾烷;2.αββ(20S)C30-4-甲基甾烷;3.αββ(20R)C30-4-甲基甾烷;4.ααα(20R)C30-4-甲基甾烷.Fig.9 Correlation of 4-methyl steranes between crude oils from western zone and source rocks in the third member of Shahejie Formation from the west sag

圖10 中部地區(qū)原油與中部次洼沙三段烴源巖4-甲基甾烷對(duì)比圖Fig.1 0 Correlation of4-methyl steranes between crude oils from themiddle zone and source rocks in the third member of Shahejie Formation from themiddle sag

圖11 東部地區(qū)原油與渤南深洼沙三段烴源巖4-甲基甾烷對(duì)比圖Fig.1 1 Correlation of4-methyl steranes between crude oils from the eastern zone and source rocks in the third member of Shahejie Formation from the Bonan deep sag

6 結(jié)論

(2)不同地區(qū)原油 C20、C21、C23三環(huán)萜烷和ααα20RC27、C28、C29規(guī)則甾烷等特征非常相似,成熟度相當(dāng),中、西、東三個(gè)地區(qū)原油的4-甲基甾烷/C29甾烷值分別為2.89,2.39和2.06,依次降低,原油的碳同位素特征與之相反,4-甲基甾烷的構(gòu)型也不同。

(3)依據(jù)烴源巖和原油中4-甲基甾烷含量和不同構(gòu)型4-甲基甾烷的分布特征進(jìn)行油源對(duì)比,為類似地區(qū)的油源分析提供了一種新思路。研究結(jié)果表明,北部陡坡帶E s和E油氣均為近源成藏,主要來源于其臨近次洼的E s烴源巖。

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Application of 4-M ethyl Steranes in Oil-Source Correlation: A case study from northern steep slope zone of Bonan Sag

ZAN Ling1ZHANG Zhi-huan2WANG Shun-hua3XING Hui2LIWen-hao2LIU Yi-nan4XIWei-jun5

(1.Research Institute of Petroleum Exp loration and Development of East China Com pany of Sinopec,Nanjing 210011; 2.State Key Laboratory of Petroleum Resource and Prospecting,China University of Petroleum,Beijing 102249; 3.Petroleum Development Center of ShengliOilfield,Sinopec,Dongyin,Shandong 257000; 4.Geology Department of Northwestern University,Xi'an 710049; 5.Xinjiang Exploration&Development Center of Shengli Oilfield Sinopec,Dongyin Shandong 257000)

Because of the samilar paleoclimate and palosedimentary environment,regular biomarkers and isotope distinction of the source rocks and generated petroleum in the sub-sag belong to the same sag is tiny,which bring difficulties to oil-source correlation.By extractingmolecular fossils information using GC-MS technology,according to the relative contentof4-methyl steranes and distribution characteristics of4-methyl steranes isomers,oil-source correlation work are performed,which provides a new method for oil-source correlation in similar area.E sand Etwo sets of source rocks are developed in the study area,they are characterized by high organicmatter abundance,mature to over mature thermal evolution degrees.Organic matter of Eare formed in brackish-saline water with reductive environment,organicmatter of E sare formed in fresh-salinewaterwith reductive environment,organicmatter inputof both source rocks are dominated by lower aquatic organisms and terrigenous higher plants,while terrigenous higher plants aremore abundant near provenance.Relative content of 4-methyl steranes of E ssource rocks is higher than that of Esource rocks,indicating the better organicmatter input of E ssource rocks.The value of 4-methyl steranes/C29steranes of E ssource rocks in themiddle,west and deep sub-sag is 4.51,2.79 and 1.27,respectively,which is caused by the different proportion of dinophyceae in total organicmatter.The distribution characteristics of C20,C21, C23tricyclic terpanes andααα20RC27,C28,C29regular steranes of oils with alikematurity in different region is quite similar,4-methyl steranes/C29steranes value of crude oils in themiddle,west and east region is 2.89,2.39,2.06, respectively,whichmake a big difference,while the carbon isotope characteristics of crude oils are opposite,distribution characteristics of4-methyl steranes isomers of each region is also different.Oil-source correlation demonstrate that E sand E scrude oils of northern steep slope zonemainly originate from E ssource rocks in nearby sag,crude oils of the western zone are provided by E ssource rocks of thewestern sag,crude oils of themiddle zone are provided by E ssource rocks of themiddle sag,crude oils of the eastern zone are provided by E sSource rocks of deep sag in the eastern zone,and no contribution from source rocks of the Gubei Sag.

4-methyl sterane;Bonan sag;northern steep slope zone;biomarker;oil-source correlation

昝靈 男 1984年出生 博士 石油地質(zhì)學(xué) E-mail:zl442100@163.om

P593

A

1000-0550(2012)04-0770-09

2011-08-06;收修改稿日期:2011-10-18