姚書春 薛 濱

(中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國家重點實驗室 南京 210008)

自工業(yè)革命以來,人類活動已造成大量的金屬釋放到環(huán)境中[1～3]。通過河流及大氣搬運,金屬能夠遷移到水體中并最終沉積下來,沉積物被認(rèn)為是這些金屬重要的歸宿[4]。沉積物中金屬元素的濃度比上覆水體中相應(yīng)金屬的含量要高到幾個數(shù)量級。隨著環(huán)境中重金屬污染問題的日益嚴(yán)重,沉積物已經(jīng)被廣泛用來了解歷史時期金屬污染并評價人類活動的影響[5～7]。

長江中下游地區(qū)是我國淺水湖泊集中分布的地區(qū)。許多湖泊是當(dāng)?shù)鼐用竦闹匾吹豙8,9],但由于沿湖地區(qū)工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的不斷發(fā)展和人口的增長,污染物入湖量不斷增多,湖泊水體和底泥中重金屬污染物不斷積累,已直接影響到人民生活用水安全[10～12]。太湖是長江下游的重要淡水湖泊。由于長三角地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)展快速,太湖水體污染嚴(yán)重。1980-1981年太湖環(huán)境質(zhì)量調(diào)查研究結(jié)果表明部分河口及梅梁灣地區(qū)有輕微的重金屬污染,99%的湖區(qū)為清潔和較清潔[13]。1988年對太湖沉積物的重金屬污染進(jìn)行了調(diào)查,確定了無錫、蘇州和長興沿岸是重金屬的主要污染區(qū)[14]。此后的相關(guān)研究表明太湖的重金屬污染呈現(xiàn)北部湖區(qū)重于其他湖區(qū),河口區(qū)重于非河口區(qū)[15～18]。另外,已有不少研究者在太湖進(jìn)行了重金屬污染歷史的研究。如Rose等對太湖北部[19],劉建軍等人在太湖大浦湖區(qū)[20],劉恩峰等人西太湖北部馬跡山附近[21],朱廣偉等人在梅梁灣,胥口灣[22],姚書春等人在太湖南部[23]等開展了相關(guān)研究。東太湖作為蘇州重要的水源地,也是上海、嘉興等下游地區(qū)水源,具有重要的生態(tài)和社會意義,但該湖區(qū)污染歷史以及人為活動對其的影響的研究還比較缺乏。而且東太湖作為沼澤化比較嚴(yán)重的湖泊,沉積速率非常高,在這樣一個區(qū)域重金屬的賦存有什么樣的特點也有待研究。

1 研究區(qū)概況及研究方法

1.1 研究區(qū)概況

太湖位于長江三角洲南翼坦蕩的太湖平原上,湖泊面積2 427.8 km2,是僅次于鄱陽湖和洞庭湖的全國第三大淡水湖泊。目前平均水深1.89 m,最大水深2.60 m[8]。吳縣的東山半島伸入太湖湖心,把偌大一個太湖一分為二,東山半島的西部太湖水面稱為西太湖,東部太湖水面稱為東太湖。東太湖的形成至今只有180年的歷史,是長江中下游地區(qū)較典型的草型湖泊[24]。目前東太湖的范圍包括北自鉆魚口開始,南至東茭咀及西溪廟港之間的太湖水域,位于北緯30.584 9°至31.124 5°,東經(jīng)120.244 8°至120。 382 9°之間。東太湖總長度27.5 km,最大寬度9.0 km,總面積131 km2,平均水深0.9 m,最大水深1.3 m。東太湖作為太湖主要出水通道,承納大量來自太湖的泥沙和營養(yǎng)物質(zhì)。對東太湖的圍墾一直持續(xù)到上世紀(jì)70年代末期,1949年以來圍墾面積達(dá)112 km2,是現(xiàn)有湖面的0.85倍[25]。東太湖網(wǎng)圍養(yǎng)殖起始于1984年,1993年網(wǎng)圍養(yǎng)殖已經(jīng)遍及整個沿岸帶[26]。

1.2 樣品采集

2009年在東太湖運用重力采樣器采集了短鉆孔-東茭咀(DJZ)孔和大缺港(DQG)鉆孔,采樣位置見圖1。進(jìn)行現(xiàn)場切割,間距為1 cm,冷藏保存。鉆孔中可見水草殘體。

圖1 東太湖及采樣點示意圖Fig.1 East Taihu Lake and sampling sites

1.3 分析方法

年代測定用210Pb或者137Cs法。具體為用γ分析方法對樣品進(jìn)行無損壞的多種核素同時直接測量。分析樣品為一定量的研磨至過100目孔篩的干沉積物樣品。用美國EG&GOrtec公司生產(chǎn)的由高純鍺井型探測器(OrtecHPGeGWL)與Ortec919型譜控制器和IBM微機(jī)構(gòu)成的16 k道多道分析器所組成的(譜分析系統(tǒng)進(jìn)行核素測定。137Cs和226Ra標(biāo)準(zhǔn)樣品由中國原子能研究院提供;210Pb標(biāo)準(zhǔn)樣品由英國利物浦大學(xué)做比對標(biāo)準(zhǔn)。

將采集好的樣品放于室溫陰涼處自然風(fēng)干,研磨過100目篩,稱取樣品0.100～0.150 g采用HCl-HNO3-HF消解(EPA3052)。用ICP(Leeman Labs Profile)(USEPA 1995)(標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)SRM 1646a)測定元素的含量。測定的元素包括Fe、Ti、Al、Cr、Cu、Pb、Zn、Ni等。每10個樣品做一次平行分析。平行分析的相對誤差控制在10%范圍內(nèi)。

2 結(jié)果與討論

2.1 年代和沉積速率

210Pb計年一般采用CIC(穩(wěn)定初始放射性通量)和CRS(穩(wěn)恒沉積通量)兩種模式[27].IC模式中沉積物主要來源于表層侵蝕產(chǎn)物,并且在湖水中滯留時間較短。210Pb含量明顯受物源影響,即沉積物的增加能同時導(dǎo)致相應(yīng)的210Pb的增加.RS模式中沉積物的210Pb主要來源于湖面上大氣的沉降,原來由物源區(qū)攜帶而來的210Pb對其總量不產(chǎn)生影響。即當(dāng)210Pb輸入通量F保持恒定,而沉積物堆積速率可能隨時間變化的條件下計算沉積物平均堆積速率。另外,當(dāng)大氣210Pbex輸入通量發(fā)生變化,利用CRS模式得到的結(jié)果就會出現(xiàn)被偏差。當(dāng)初始210Pbex濃度不再一成不變時,利用CIC模式同樣結(jié)果不夠理想,可以利用獨立時標(biāo)來比較結(jié)果的偏差,稱之為混合模式(Composition model)[28]。

圖2 東茭咀(DJZ)、大缺港(DQG)鉆孔核素垂直分布Fig.2 Vertical profiles of 137 Cs and 210 Pbex of DJZ and DQG cores at East Taihu Lake

東太湖大缺港鉆孔核素的垂直變化見圖2。我國湖泊沉積中一般有三個時標(biāo),分別是1954、1963、1986年,有些湖泊中也有1974年[29]。東太湖大缺港鉆孔14.5 cm處(7.12 g/cm2)137Cs出現(xiàn)峰值,對應(yīng)于上個世紀(jì)60年代初(1963-1964)。依此作為時標(biāo),得到的堆積速率為0.15 g/cm2/a。另外,可以看出過剩210Pb隨著深度(質(zhì)量深度)呈指數(shù)下降.n (過剩210Pb)=-0.13 X質(zhì)量深度+6.01(R2=0.90, n=17),平均堆積速率為0.24 g/cm2/a,該結(jié)果與137Cs相比,存在較大的偏差。因此本文運用混合模型,采用137Cs1963年峰校準(zhǔn)210Pb的結(jié)果進(jìn)行定年,并在此基礎(chǔ)上獲取沉積物的堆積速率(圖3)。

東太湖東茭咀鉆孔核素的垂直變化見圖2。該鉆孔長達(dá)59 cm,但137Cs并未達(dá)到本底,可見59 cm的鉆孔,其年代不老于1950s。鉆孔最底部過剩210Pb高達(dá)75.73 Bq/kg,未達(dá)到平衡。通過過剩210Pb隨著深度的變化結(jié)合210Pb半衰期,大致可以判斷137Cs蓄積峰(52.5 cm)埋藏時間在20個世紀(jì)80年代。1986年前蘇聯(lián)切爾諾貝利核泄漏導(dǎo)致了全球自然環(huán)境中137Cs總蓄積量增加了約5%[30]。在歐洲的部分地區(qū)達(dá)到23 000 Bq/m2,在北美個別地區(qū)僅可達(dá)到檢測水平,但對東亞地區(qū)的影響是明顯的,如1986年5月在香港地區(qū)土壤中蓄積的160 Bq/m2中有近18%來自該事故。該事故散落的137Cs在我國自然環(huán)境中有明顯蓄積[31]。因此該峰(52.5 cm)有可能對應(yīng)20世紀(jì)80年代中期(1986年)發(fā)生的核泄漏事件。如果該假設(shè)成立,就可以運用混合模型,運用137Cs1986年峰校準(zhǔn)210Pb的結(jié)果進(jìn)行定年,并在此基礎(chǔ)上獲取沉積物的堆積速率(圖3)。

沉積物堆積速率及其變化反映了在區(qū)域自然因素和人類活動影響下,入湖泥沙量和排出量之間的動態(tài)平衡被破壞和新平衡建立的復(fù)雜過程。從圖3中可以看出在過去近50年里,在大缺港附近湖區(qū)沉積物堆積速率經(jīng)歷了一個由慢到快再變慢的過程。而在東茭咀附近其沉積物的堆積速率遠(yuǎn)大于大缺港附近湖區(qū),并且20世紀(jì)90年代東茭咀一帶堆積速率更高,這可能與太浦河水利工程興建有關(guān)。有資料表明,當(dāng)太浦河水利工程興建之后,夾帶著泥沙的渾濁湖水進(jìn)入東太湖后經(jīng)由太浦河下泄,進(jìn)入太浦河以北湖區(qū)的泥沙量減少,淤積速度因此而減小;但太浦河口至東茭咀一帶成了泥沙沉積的主要場所,淤積速度明顯加快。對比分析1991年1月和1998年2月的實際測量資料,太浦河口至東茭咀一帶在7年中新增淤積深度30 cm[32]。這同時表明,從假設(shè)推導(dǎo)得到的東茭咀鉆孔堆積速率具有一定的可靠性。

圖3 東茭咀(DJZ)、大缺港(DQG)鉆孔沉積物堆積速率變化Fig.3 Sediment accumulation rates of DJZ and DQG cores at East Taihu Lake

2.2 東太湖重金屬含量垂向變化

總體上,東太湖DQG鉆孔重金屬隨著深度的減少呈現(xiàn)先減少再增加的趨勢,發(fā)生轉(zhuǎn)折的深度在9 cm(圖4)。0～9 cm,Cu、Pb、Zn、Cr、Ni的均值是22.34、50.83、98.35、66.19、26.74 mg/kg;9～33 cm, Cu、Pb、Zn、Cr、Ni的均值是13.18、26.25、46.33、58。 95、20.45 mg/kg;增加幅度最大的是Zn,增加了52。 02 mg/kg,最小的是Ni,增加了6.29 mg/kg;增加倍數(shù)最小的是Cr(0.12倍),其次是Ni(0.30倍),Cu (0.69倍)、Pb(0.94倍)、Zn(1.12倍)?？梢奀u、Pb、Zn在0～9 cm深度顯著高于9～33 cm深度沉積物相應(yīng)元素的含量。東太湖DJZ鉆孔重金屬隨著深度的減少呈現(xiàn)先減少再快速增加,繼而保持平穩(wěn)或者增加的趨勢,底部-50 cm,各元素先減少再增加,但幅度較小;50～30 cm,各元素增長明顯;30～0 cm, Pb、Cr、Ni保持相對穩(wěn)定,Cu、Zn含量增長明顯。除了Pb以外,DJZ鉆孔和DQG鉆孔的最表層沉積物Cu、Zn、Cr、Ni含量接近.e剖面的變化與Zn類似。

2.3 東太湖重金屬富集系數(shù)垂向變化

湖泊沉積物物質(zhì)來源發(fā)生改變時常使得其組分的含量產(chǎn)生變化。為消除物源的影響,區(qū)別自然和人類來源的物質(zhì),一個通常的識別方法是采用參考元素,如Ti,Al和Fe等[33～35].l,Fe和Ti被認(rèn)為主要來自土壤母質(zhì)或基巖的鋁硅酸鹽[36],這些物質(zhì)在沉積物中的含量與礦物組成有顯著的關(guān)聯(lián),且受人為活動影響較小,其變化受控于自然物質(zhì)來源的差異。通過與未受污染的沉積物中相應(yīng)元素的背景濃度比較,可以鑒別表層現(xiàn)代沉積物重金屬富集程度,從而獲取沉積物中重金屬的自然和人為來源的相對貢獻(xiàn)率。富集系數(shù)(EF)可以用來反映沉積物重金屬污染程度[37].ose等人在太湖北部鉆孔進(jìn)行了Ti和Zr的對比,發(fā)現(xiàn)Zr作為參考元素與球碳粒趨勢一致[19];劉恩峰等人運用Al作為參考元素,發(fā)現(xiàn)與粒度校正的結(jié)果相似[38]。本研究經(jīng)過對比發(fā)現(xiàn),相對于Al,使用Fe元素作為粒度的代用指標(biāo)對較好地對重金屬進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化,以消除粒度的影響。計算公式如下:

圖4 東茭咀(DJZ)、大缺港(DQG)鉆孔沉積物重金屬垂直變化Fig.4 Vertical distribution of heavy metals from sediment of DJZ and DQG cores at East Taihu Lake

圖5 東茭咀(DJZ)、大缺港(DQG)鉆孔沉積物重金屬富集系數(shù)的垂向變化Fig.5 Vertical profiles of heavymetals enrichment factors of DJZ and DQG cores sediment at East Taihu Lake

上式中,Met是指重金屬的濃度。東太湖DQG鉆孔20 cm以下深度,根據(jù)定年資料,已是1950s之前的沉積物,可以認(rèn)為是未受人為污染或者污染較少的,可以作為相對背景值。而在東太湖DJZ鉆孔,其鉆孔年代較近,本文同樣選擇東太湖DQG鉆孔20 cm以下深度沉積物元素含量作為東太湖DJZ鉆孔計算富集系數(shù)時的背景值。

可以看出東太湖DQG和DJZ鉆孔的Cr,Ni富集系數(shù)在1左右,人為污染帶來的Cr,Ni不明顯(圖5)。東太湖DQG鉆孔的Pb、Cu、Zn富集系數(shù)在20～ 0 cm之間總體呈現(xiàn)增加的趨勢;東太湖DJZ鉆孔的Cu、Zn富集系數(shù)在42～0 cm之間總體呈現(xiàn)增加的趨勢;DJZ鉆孔的Pb富集系數(shù)在底部-42 cm接近1,在42～0 cm保持相對穩(wěn)定,平均為1.32。值得注意的是,20～0 cm,東太湖DQG鉆孔Pb富集系數(shù)高于DJZ鉆孔的Pb富集系數(shù),尤其是在10～0 cm階段。

2.4 東太湖重金屬通量變化

前面已經(jīng)提到,東太湖DQG和DJZ鉆孔人為污染帶來的Cr,Ni不明顯。因此圖6中僅給出了總的Cu、Pb、Zn的通量以及人為活動帶來的重金屬的通量(A:anthropogenic flux)。采用沉積物重金屬通量(T: total flux)扣除自然來源的重金屬通量的方法得到人為活動帶來的重金屬的通量。具體計算公式是:

其中:C是鉆孔中某一層位的某種重金屬的含量;SAR:鉆孔中相對應(yīng)的沉積物堆積速率;EF:相對應(yīng)的重金屬富集系數(shù)。

從圖6中可以看出,東太湖DJZ鉆孔Cu、Pb、Zn的通量遠(yuǎn)高于東太湖DQG鉆孔,這和東太湖DJZ鉆孔非常高的沉積通量有關(guān)?？傮w上,東太湖DJZ鉆孔總的Cu、Zn的通量,以及人為活動帶來的重金屬Cu、Zn的通量隨著時間變老而減少。對于Pb通量來說,在東太湖DJZ鉆孔90年代中晚期以來出現(xiàn)下降。東太湖DQG鉆孔的Zn、Cu,總體上60年代以來,無論是總的通量還是人為活動帶來的通量都是在增加。對于Pb通量來說,2002年以來,在東太湖兩個鉆孔都出現(xiàn)下降。

圖6 東茭咀(DJZ)、大缺港(DQG)鉆孔沉積物中重金屬通量的變化Fig.6 Changes of heavymetals accumulation flux of DJZ and DQG cores at East Taihu Lake

2.5 東太湖鉆孔重金屬的變化與人類活動的關(guān)系

除了東太湖,已有不少研究者在太湖的其他區(qū)域進(jìn)行了重金屬的研究。如Rose等利用元素Zr作為參考元素對太湖北部沉積物進(jìn)行研究,表明人類活動引起元素鉛、銅、鋅、鎘開始累積的時間處于上世紀(jì)70年代[19]。劉建軍等人在太湖大浦湖區(qū)發(fā)現(xiàn)Cu、Pb在上世紀(jì)50年代末開始增加,70年代明顯富集[20]。劉恩峰等人西太湖北部馬跡山附近巖芯發(fā)現(xiàn),70年代末期以前Pb、Zn主要為自然沉積,70年代末期以來Pb、Zn含量逐漸增加[21]。朱廣偉等人在梅梁灣的研究揭示1978年至2000年,重金屬元素包括Cu、Pb、Zn、Cd等都呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢[22]。與這些研究者的結(jié)果類似的是,東太湖DQG鉆孔也揭示最近幾十年來的重金屬鉛、銅、鋅的不斷富集,尤其是在1970s以來。但也存在差異,如東太湖DJZ鉆孔,由于異常高的沉積速率使得沉積物中重金屬濃度得到稀釋,造成重金屬包括Cu、Pb、Zn的富集系數(shù)相對較低。東太湖作為典型草型湖泊,湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)含量較高。由于Cu是生物所必需的營養(yǎng)元素,具有生物累積效應(yīng),而且Cu具有很強(qiáng)的有機(jī)結(jié)合能力,這也可能是造成東太湖沉積物表層Cu污染的原因之一[39]。

除了鉆孔的表層樣以外,東太湖DQG和DJZ鉆孔的Pb、Zn、Cu、Cr和Ni的富集系數(shù)都不超過2,并且Cr、Ni的富集系數(shù)較小(圖5)。結(jié)合年代可以看出,東太湖DJZ鉆孔2002年以來Cu富集系數(shù)超過1.5,2004年以來Zn富集系數(shù)超過1.5,東太湖DQG鉆孔2003年以來Cu富集系數(shù)超過1.5,Pb富集系數(shù)最早出現(xiàn)超過1.5的在20.5 cm處(對應(yīng)時間約1940年代中期),再次出現(xiàn)超過1.5的在16.5 cm處(對應(yīng)時間約1950年代晚期),1963年以來Zn富集系數(shù)超過1.5。據(jù)研究,EF值超過1.5的可以認(rèn)為人為來源的重金屬占了顯著比例[40]。以此為標(biāo)準(zhǔn),自2000年初以來流域內(nèi)人類活動對東太湖DJZ鉆孔沉積物造成了顯著的重金屬污染,在東太湖DQG鉆孔則要早得多.JZ鉆孔高的沉積物堆積速率對人為污染造成的賦存在沉積物中的重金屬起到了稀釋作用,使得富集系數(shù)超過1.5的時間偏晚。

我國從20世紀(jì)90年代開始逐步淘汰含鉛汽油, 1997年在重點城市實施汽油無鉛化,2000年全國實現(xiàn)汽油無鉛化[41]。在東太湖DQG和DJZ鉆孔約2000s初以來可以看出Pb通量以及人為污染的鉛的通量出現(xiàn)下降(圖6),這可能部分與含鉛汽油的禁用有關(guān)。湖泊沉積物中的鉛包括自然來源的以及人為來源的。在出現(xiàn)鉛污染之前,湖泊沉積物中大氣來源的鉛相對于流域來的要少得多[42]。工業(yè)革命之后,伴隨著汽車的出現(xiàn)和加鉛汽油的使用以及工業(yè)的發(fā)展,使近代大氣中的鉛污染趨向高峰。有資料表明, 20世紀(jì)70-80年代由于人類活動造成的釋放到大氣中的鉛與自然釋放到大氣中的鉛的比值為33。現(xiàn)代全球鉛循環(huán)中約有95%的來自于人類活動造成的鉛污染[43,44]。自1970s以來我國汽車數(shù)量開始大幅增加[45],加鉛汽油的使用使得排放到大氣中的鉛開始快速增加。另外煤的使用也呈現(xiàn)不斷增加的態(tài)勢[46]。工業(yè)快速發(fā)展,使得釋放到環(huán)境中的鉛不斷增加,這與東太湖DQG鉆孔的人為污染鉛的通量研究結(jié)果具有較好的一致性.u、Zn元素及其通量的增加,可能主要與太湖流域工業(yè)排放如電鍍工業(yè)排放有關(guān)[17]。20世紀(jì)90年代中期DJZ鉆孔揭示的人為來源重金屬通量的減少,可能與1996年流域內(nèi)工業(yè)結(jié)構(gòu)的調(diào)整有關(guān)[47]。1996年后流域內(nèi)重污染工業(yè)壓縮規(guī)模,一批小化工企業(yè)被強(qiáng)制關(guān)停,工業(yè)廢水排放量減少,沉積物中重金屬累積量減少。另外,1996年也是我國用煤量減少的時段[46],同樣會導(dǎo)致入湖重金屬減少。在東太湖DQG鉆孔沒有顯示出這一變化可能是因為樣品分析間隔較大所致。

3 結(jié)論

運用核素210Pb和137Cs定年,結(jié)合東太湖短柱鉆孔(DQG和DJZ)的重金屬分析,研究近代東太湖重金屬污染以及人類活動對其的影響。研究發(fā)現(xiàn)近幾十年尤其是上個世紀(jì)70年代以來,東太湖明顯受到受到人類活動的影響,從而造成沉積物中重金屬如Pb、Zn、Cu不僅僅來源于自然的作用。

核素210Pb和137Cs的研究結(jié)果顯示,過去近50年里,在大缺港附近湖區(qū)沉積物堆積速率經(jīng)歷了一個由慢到快再變慢的過程,而在東茭咀附近其沉積物的堆積速率遠(yuǎn)大于大缺港附近湖區(qū)。20世紀(jì)90年代東茭咀一帶淤積速度明顯加快,可能與太浦河水利工程興建有關(guān)。自2000s初以來流域內(nèi)人類活動對東太湖DJZ鉆孔沉積物造成了顯著的重金屬污染,在東太湖DQG鉆孔則要早得多.JZ鉆孔高的沉積物堆積速率對人為污染造成的賦存在沉積物中的重金屬起到了稀釋作用。20世紀(jì)70年代至90年代,東太湖DQG鉆孔的來源于人為污染的Pb、Zn、Cu的通量維持在一定的水平,70年代以來為太湖流域經(jīng)濟(jì)發(fā)展時期,鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)在太湖流域工業(yè)產(chǎn)值中占較大比重,而鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)技術(shù)較落后,產(chǎn)生的大量工業(yè)廢水通過河道排入太湖,是湖泊重金屬的主要污染源。上個世紀(jì)90年代以來,東太湖DQG和DJZ鉆孔的來源于人為污染的Pb、Zn、Cu的通量在不斷增加,這與區(qū)域污染工業(yè)類型及經(jīng)濟(jì)發(fā)展階段相吻合。20世紀(jì)90年代以來太湖流域工業(yè)化和城市化迅速發(fā)展,大量工業(yè)、生活污水排放入湖加劇了湖泊重金屬污染。東太湖2000s初以來Pb通量以及人為污染的Pb的通量出現(xiàn)下降,可能與含鉛汽油的禁用以及流域內(nèi)工業(yè)調(diào)整有關(guān)。

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