張 磊,金蓮姬,朱 彬,銀 燕

(南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京210044)

研究表明,平流輸送對某地污染的形成具有重要作用.污染物自邊界層向上抬升后停留時間變長[1],通過平流輸送可以擴散至其他地區(qū),影響該地的空氣質量.利用觀測和數(shù)值模擬,國內外學者展開了大量研究,取得了一定的成果.如東亞地區(qū)的沙塵氣溶膠通過上層輸送帶能夠抵達臺灣、東北太平洋乃至北美等地[2-4],生物質燃燒排放的污染物在適當?shù)奶鞖庀到y(tǒng)配合下易輸送、擴散至其他地區(qū)造成空氣污染[5-7],對歐洲等地的研究發(fā)現(xiàn),黑海[8]和地中海[9]中有超過一半的污染物來自歐洲工業(yè)地區(qū).20世紀80年代,軌跡模式廣泛應用于研究污染物、水汽或沙塵等的輸送問題[10-12],建立了大量的軌跡分析方法[13-17].軌跡分析方法的應用給污染物的來源及輸送路徑研究提供了很大幫助,很多學者利用聚類分析來探討不同方向的污染物輸送對當?shù)氐挠绊慬18-22],Cheng等[23]利 用 PSCF(Potentialsource contribution function)方法分析指出,中美洲煙霧事件影響了其南部平原的空氣質量,Kong等[24]認為安徽巢湖污染物主要來自中國西北及長三角地區(qū).目前的研究工作基本上是針對大量軌跡進行統(tǒng)計分析,缺少對單條軌跡輸送強度的計算.

黃山是世界著名的高山景區(qū).近年來的研究發(fā)現(xiàn)黃山光明頂(30.1°N,118.09°E,1840m)污染物濃度日際變化波動性較強,有時甚至可以達到很高的量值[25-27],其污染物的可能來源除局地排放和沿山體爬升輸送外,平流輸送也可能是重要來源.金祺[28]對一次遠距離輸送過程進行了數(shù)值模擬,模擬出了黃山山體使氣流發(fā)生繞流和阻擋氣流的2種作用,后一作用會導致污染物的滯留,但目前還不清楚平流輸送對光明頂污染物濃度有怎樣的影響.

本文結合軌跡模式的輸出結果和污染物排放清單對污染物的平流輸送強度進行半定量化計算,分析2011年6～8月觀測期間平流輸送的影響.同時,對目前廣泛使用的PSCF方法[15]進行改進,進而推演出光明頂污染物中平流輸送成分的來源分布,探討了影響光明頂污染物濃度變化的輸送類型.

1 資料

本文應用的CO和O3資料分別由美國熱電公司的TE-48i型CO分析儀和TE-49i型紫外光O3分析儀獲取,本觀測中設定的時間分辨率為5min,即每5min輸出一次觀測氣體的體積比(×10-9).山頂和山底均設有監(jiān)測站,為避免儀器瞬時誤差,均對濃度進行小時平均,儀器在觀測期間進行定期檢修和標定,以確保測量結果準確可靠.

CO在大氣中停留時間較長,中緯度地區(qū)約60d[29],適合作為示蹤物,本文采用 2008年EDGAR(Emission Database for Global Atmospheric Research)V4.2版CO排放清單(圖1),分辨率為0.1°×0.1°,主要有工業(yè)、海陸交通和住宅區(qū)排放等.

圖1 亞洲地區(qū)CO排放強度(EDGAR)Fig.1 Emission inventory of CO inAsia

后向軌跡模式為NOAA(National Oceanic and Atmospheric Administration)和 ARL(Air Resources Laborotory)開發(fā)的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模式Hysplit4.9[30],模式使用的氣象資料是NCEP(National Centers for Environmental Prediction)的FNL全球分析資料,并經(jīng)過ARL的預處理模塊轉化成模式所需要的格式,FNL分析資料源自NCEP的全球資料同化系統(tǒng)GDAS(Global Data Assimilation System),該系統(tǒng)使用MRF譜模式進行預測和資料同化,每日執(zhí)行4次,即(UTC)00：00、06：00、12：00 和 18：00,GDAS 的資料后處理模塊將Sigma坐標譜系數(shù)的氣象場轉化為全球1o×1o壓力坐標分析資料,資料垂直網(wǎng)格分為14層,分別為表面層,1000,925,850,700,500,400,300,250,200,150,100,50,20hPa.本文對Hysplit模式進行后向模擬,計算5月28日～8月30日(共95d)抵達光明頂?shù)拿刻?4次的72h后向氣流軌跡.

2 平流輸送評估參數(shù)及分析

2.1 平流輸送評估參數(shù)介紹

Poirot等[13]提出了滯留時間場RTF(Residence time field)的概念,也稱輸送概率場,即在網(wǎng)格化區(qū)域內軌跡在每個網(wǎng)格內的停留時間除以軌跡運行的總時間,能夠反映不同地區(qū)對軌跡終點的輸送概率.本文統(tǒng)計出每條軌跡的輸送概率場之后,再結合污染物排放強度場計算出該軌跡對污染物的平流輸送強度,表示氣團經(jīng)72h抵達光明頂后所攜帶的污染物濃度的相對大小,如果其變化與實際觀測一致,就可以利用這種方法進行再分析.

將東亞地區(qū)的水平空間網(wǎng)格化,即把(0～60)°N,(70～140)°E區(qū)域分成0.1°×0.1°的水平網(wǎng)格.為避免因氣團移動速度較快導致某些網(wǎng)格無法截獲軌跡信息,將軌跡模式中軌跡點的時間分辨率從1h調為0.1h,然后依次統(tǒng)計每條后向軌跡在所有網(wǎng)格內的出現(xiàn)概率,得到每條軌跡的輸送概率場.對于一條軌跡l,將它的輸送概率場與CO排放強度場通過公式(1)計算得到該軌跡的輸送強度場,將該軌跡的所有輸送強度相加便得到它對污染物的平流輸送強度值,通過公式(5)對該值進行歸一化,最終計算出該軌跡的平流輸送評估參數(shù)(′).本文考慮到氣團在輸送過程中會與它經(jīng)過的地區(qū)的空氣進行混合,到達光明頂后這些地區(qū)的空氣在該氣團中所占的比例會受輸送時間和輸送距離的影響,因此公式(1)中加入了距離權重函數(shù)和時間權重函數(shù).公式(1)～(4)分別是軌跡l在網(wǎng)格(i,j)內的輸送強度、輸送概率、距離權重函數(shù)和時間權重函數(shù)的計算公式.

式中：T為輸送強度;R為輸送概率;E為CO排放強度;Wd為距離權重函數(shù);Wt為時間權重函數(shù).下標l和(i,j)是它們對應的軌跡和網(wǎng)格.

式中：τl(i,j)為軌跡l在網(wǎng)格(i,j)內的停留時間;n為所有軌跡運行的總時間.兩者都用軌跡點的個數(shù)表示.

式中：d(i,j)為網(wǎng)格(i,j)與光明頂?shù)木嚯x.

式中：tl(i,j)為軌跡l對應的氣團從網(wǎng)格(i,j)移動到光明頂所需的時間,單位為1h.

公式(5)在歸一化之前先將各軌跡的輸送強度除以他們的中位數(shù)(Mid),這樣可以避免因某些軌跡的輸送強度過高而影響歸一化的效果.

2.2 結果分析

CO作為O3的前體物,兩者在對流層中的垂直分布廓線具有正相關性[31],本次觀測中它們的線性相關系數(shù)達到0.50,這表明在光明頂上兩者的時間變化趨勢較為一致,所以CO排放源清單在某種程度上同樣適用于研究O3的平流輸送特征.

圖2是兩種污染物觀測數(shù)據(jù)與平流輸送評估參數(shù)的時間序列,都是每1h 1個值.由圖2可看出,它們隨時間的變化具有很好的一致性,說明平流輸送對光明頂污染物濃度變化的影響很大.和CO相比,O3與參數(shù)吻合的更好,這種現(xiàn)象,可能主要是和黃山地區(qū)的污染類型和天氣條件有關：(1)黃山作為旅游城市,主要產(chǎn)業(yè)是旅游業(yè)而非工業(yè),交通排放(CO、NOx)為主要污染源,受山谷風和邊界層升高的影響,山底的部分CO能夠輸送到山頂[28],從而影響到山頂CO濃度的變化,但是從整體趨勢來看,平流輸送仍然是它的主導因素;(2)整個觀測期間光明頂雨霧天氣較多(約70%),且海拔高,光照不足和低溫高濕(溫度16.14oC,相對濕度86%)的條件不利于光化學反應,這種情況既抑制了局地O3的生成,又很好的保留了O3的平流輸送特征.

圖2a顯示,6月上旬CO濃度和評估參數(shù)的變化趨勢并不一致.研究發(fā)現(xiàn),5、6月是中國東部地區(qū)的秸稈焚燒爆發(fā)期,排放的污染氣體會嚴重影響該區(qū)域的空氣質量[5,32],黃山有可能受到了這種事件的影響.由于評估參數(shù)中采用的污染物排放強度是年統(tǒng)計平均值,所以該參數(shù)尚不能反映這種突發(fā)性的空氣污染事件.

圖2 污染物觀測數(shù)據(jù)與平流輸送評估參數(shù)Tl′的時間序列Fig.2 Time series of observational CO,O3and corresponding evaluation parameters of advective transport

根據(jù)黃山地區(qū)的天氣和降水特征,以入梅(6月10日)時為界,將觀測期分為入梅之前和入梅之后2個時段.圖3是這2個時段的風向玫瑰圖,結合圖2可見,入梅之前污染物濃度偏高,除了秸稈燃燒事件的影響,還因為入梅之前中國北方天氣系統(tǒng)仍舊很活躍,受其影響,黃山地區(qū)偏北風居多,常常處于華北、華東等高污染區(qū)的下風向(圖3a);入梅之后,尤其從梅雨中后期(7月上旬)開始,西北太平洋副熱帶高壓逐漸控制了長江中下游地區(qū),阻礙了北方氣團的南下,由副高和西風帶的共同作用,黃山主導風轉為西南風[圖3(b)],其上風向地區(qū)排放源較少,且風場相對穩(wěn)定,少量污染物的持續(xù)穩(wěn)定輸送使這段時間污染物濃度的變化比較平穩(wěn).

圖3 風向玫瑰圖Fig.3 Rose map of wind direction

平流輸送評估參數(shù)與污染物觀測值兩者變化趨勢的一致性說明,文中對軌跡輸送強度的計算較為合理.這為本文分析各地區(qū)在觀測期間向光明頂輸送的污染物總量提供了依據(jù),因此在公式(1)的基礎上針對每個網(wǎng)格統(tǒng)計了所有軌跡在該網(wǎng)格的輸送強度總和,用它來表征每個網(wǎng)格對光明頂?shù)妮斔土?由于不是實際質量,所以沒有單位,其表達式如下：

式中：l表示軌跡,95d共包含 2280條軌跡;T(i,j)是網(wǎng)格(i,j)內所有軌跡的輸送強度總和;Tl(i,j)是網(wǎng)格(i,j)內軌跡l的輸送強度.

圖4 觀測期黃山周邊各區(qū)域輸送量[T( i, j)]的分布情況Fig.4 The distribution of transport intensities in surrounding regions of Huangshan

圖4是各地區(qū)輸送量(即觀測期間每個網(wǎng)格上所有軌跡輸送強度的總和)分布,可見平流輸送的范圍比較廣,覆蓋了整個中國東南部,主要輸送區(qū)集中于長江中下游,尤其以黃山的西南方向為主.表1是圖4中不同顏色區(qū)域的輸送量占整個區(qū)域輸送量的比重,可見輸送范圍廣的區(qū)域輸送總量不一定占優(yōu),其中江西、湖北和安徽三省交界區(qū)域(圖4中高于0.1所對應的主要區(qū)域)面積很小,輸送總量卻占了一半以上,對光明頂污染物的貢獻相當高,其分布與該區(qū)的城市工業(yè)區(qū)分布較一致;而相對發(fā)達的長三角地區(qū)對光明頂?shù)妮斔筒⒉伙@著,觀測期風向玫瑰圖(圖5)也顯示偏東風頻率較小.因此在觀測期內,江西、湖北和安徽三省交界區(qū)域的城市群污染物輸送是構成光明頂污染物偏多的主要因素.

表1 對應圖4中不同顏色區(qū)域的輸送量占黃山總輸送量的比重(%)Table 1 The proportion of the regional intensities to total transport intensity at Mt Huang,which assorted by different colors in Fig.4(%)

圖5 觀測期風向玫瑰圖Fig.5 Rose map of wind direction during the observation period

3 PSCF統(tǒng)計及分析

PSCF[15,33-36](Potential source contribution function)、CWT[16](Concentration-weighted field)和QTBA[14](Quantative transport bias analysis)是目前應用最廣泛的幾種源地統(tǒng)計方法,由于觀測數(shù)據(jù)有限,本文使用PSCF方法并在應用中引入污染物排放強度場進行改進,進而統(tǒng)計光明頂不同污染物濃度所對應的輸送區(qū)分布情況.

3.1 PSCF介紹

每條軌跡都對應一個采樣點污染物濃度,首先對該濃度設定一個范圍,其次統(tǒng)計所有軌跡被某個網(wǎng)格(i,j)截獲的軌跡點的個數(shù)n(i,j),再計算所有符合上述濃度范圍的軌跡在該網(wǎng)格內被截獲的軌跡點個數(shù)m(i,j),通過公式(7)計算該網(wǎng)格的PSCF(i,j)值

PSCF(i,j)的誤差會隨網(wǎng)格與采樣點之間的距離增加而增加[36],對于一些n(i,j)較小的網(wǎng)格有可能出現(xiàn)非常高的PSCF(i,j),為此要用經(jīng)驗權重函數(shù)W(nij)對它進行降誤差處理[33,37].

PSCF是以軌跡為單位的統(tǒng)計方法.一條滿足濃度條件的氣團軌跡,由于其經(jīng)過的網(wǎng)格內污染物排放強度并不相等,故每個網(wǎng)格對采樣點的貢獻值不同,有些網(wǎng)格內其實并沒有污染物排放,但是PSCF也會分配給它一個值,這顯然不合理,可能導致中心傾向性的分布結果,為了彌補這種不足,本文在這種方法的基礎上加入污染物排放強度場對每個網(wǎng)格附加不同的權重,盡可能使光明頂污染物中平流輸送成分的來源分布更加得準確.對PSCF改進后得到PSCF2,表達式如下：

3.2 污染物來源分析

據(jù)前文分析,光明頂O3受局地光化學反應的影響較小,平流輸送對它的影響比CO更加顯著,討論O3濃度特征更有利于了解光明頂污染物的平流輸送特征.為了避開6月2日前后的秸稈燃燒事件,選取6月8日～8月27日這個時段的資料進行處理,將 O3濃度分為 3檔,分別為：＞55×10-9;(30～55)×10-9;＜30×10-9.給出了不同分檔情況下2種方法統(tǒng)計的污染物來源分布(圖6).

由圖6可見,PSCF2一定程度上解決了PSCF方法的中心傾向性問題.從污染物的來源分布看,3個檔差別很明顯.結合圖4與圖6中O3濃度高于55×10-9時的分布情況可以看出：盡管華北及長三角工業(yè)發(fā)達地區(qū)對光明頂輸送的污染物總量不多,但幾乎所有高濃度(＞55×10-9)的出現(xiàn)都是由這些地區(qū)的輸送引起;O3濃度介于(30～55)×10-9之間的污染物主要來源于黃山的西南方向的工業(yè)區(qū),包括兩湖、江西北部和廣東等地,這是因為觀測期間光明頂大部分時間受西太平洋副熱帶高壓的控制,與上層西風帶共同作用,使風場呈西南-東北走向,將這一帶的污染物持續(xù)穩(wěn)定地輸送至光明頂所致,結合圖2、圖4可以看出,輸送總量占優(yōu)的西南輸送區(qū)并不會導致污染物濃度出現(xiàn)異常高值,其濃度變化較為平穩(wěn);O3濃度較低時(＜30×10-9),污染物主要來自南方沿海城市及江西,這是因為很多軌跡都始于海洋地區(qū),在陸地上的路徑較短,氣團途徑區(qū)域山脈較多,排放的污染物較少,這種性質的氣團輸送對光明頂空氣有一定的凈化效果.

3.3 輸送類型分析

根據(jù)污染物的來源、輸送路徑之間的差異可以將污染物的輸送劃分為不同的類型,在此之前國內外一些學者已經(jīng)做過類似研究,王艷等[38]指出不同季節(jié)影響長三角地區(qū)的輸送氣流來源不同,冬夏季節(jié)差異明顯,王芳等[39]將珠江三角洲地區(qū)的污染物輸送類型分為局地輸送、城市間輸送和長距離輸送3類,對英國伯明翰的研究[19]發(fā)現(xiàn),當氣團來自歐洲大陸時,臭氧濃度最高,而來自大西洋的氣團會使臭氧濃度顯著降低.本文分析發(fā)現(xiàn),黃山頂在不同輸送路徑的影響下,其污染物濃度會出現(xiàn)顯著的變化,因此本文也對影響黃山頂?shù)奈廴疚镙斔皖愋妥髁朔诸?

將輸送類型分成如下4種：秸稈燃燒輸送;發(fā)達工業(yè)區(qū)氣團輸送;西南方向氣團輸送;海洋性氣團輸送.表2為各輸送類型特征顯著時所對應的日期以及這些日期內光明頂污染物的平均濃度,圖7給出了表2中4種輸送類型各自對應的日期內軌跡的疊加分布情況.由表2可以看出,每種輸送類型對應的污染物濃度之間的差異都比較明顯.秸稈燃燒輸送期間污染物濃度最高,這主要由6月2日前后中國東部地區(qū)的秸稈燃燒事件引起,與輸送路徑關系并不明顯,這可以從圖7a與圖7b的比較中得出,2種輸送類型的軌跡基本都分布在內陸地區(qū),但是前者對應的污染物濃度明顯高于后者.表2中后3種輸送類型與氣團的輸送路徑關系密切(或者說與氣團途徑區(qū)域的工業(yè)發(fā)展水平有關).發(fā)達工業(yè)區(qū)氣團輸送(圖7b)使污染物濃度偏高,而海洋性氣團輸送(圖7d)使其顯著降低,來自西南方向的氣團輸送(圖7c)使污染物濃度處于兩者中間.

圖6 改進前后的臭氧的PSCF圖Fig.6 Plot of potential source contribution function for O3before and after the improvement

表2 不同輸送類型下的污染物濃度Table 2 Levels of pollutants in different advective transport types

研究表明,一些地區(qū)的污染物濃度變化受天氣系統(tǒng)的影響顯著[39-40].本研究也發(fā)現(xiàn),除了秸稈燃燒輸送,其他輸送類型一般都與一些天氣系統(tǒng)同時出現(xiàn),發(fā)達工業(yè)區(qū)氣團輸送是因為黃山處于高壓系統(tǒng)東部或低壓系統(tǒng)西部,華北或長三角工業(yè)區(qū)的污染物很容易輸送到光明頂,使污染物濃度升高;西南方向氣團輸送由西太平洋副熱帶高壓和上層西風帶的共同作用導致,在觀測期出現(xiàn)的頻率最高,污染物濃度變化較穩(wěn)定;海洋性氣團輸送很少出現(xiàn),6月22、23日中心位于海南附近的熱帶氣旋使風場結構發(fā)生了變化,光明頂上風向地區(qū)的污染物排放很少,導致污染物濃度處于觀測期的最低水平.

圖7 2011年6至8月,不同輸送類型對應的氣團軌跡Fig.7 The air mass types by back trajectory clustering analysis from June toAugust of 2011,air mass from crop residue burning,air mass of developed industrial region,air mass from southwest,air mass originated from ocean

4 結論

4.1 平流輸送評估參數(shù)與觀測結果的時間序列趨勢具有很好的一致性,平流輸送是影響光明頂污染物濃度變化的主要原因.污染物的來源分布覆蓋整個中國東部地區(qū),從整個觀測期來看,安徽、湖北和江西三省交界處的工業(yè)區(qū)對光明頂輸送的污染物較多,占據(jù)了輸送總量的一半以上.

4.2 改進的PSCF統(tǒng)計方法顯示：各檔[＞55×10-9、(30～55)×10-9、＜30×10-9]O3濃度對應的主要源區(qū)依次為：華北及長三角工業(yè)發(fā)達地區(qū)、黃山西南方向的工業(yè)區(qū)、南方沿海城市等地.影響光明頂空氣質量的輸送類型可以分為：秸稈燃燒輸送,發(fā)達工業(yè)區(qū)氣團輸送,西南方向氣團輸送和海洋性氣團輸送4種類型.

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