石強(qiáng)

（1.國(guó)家海洋局北海環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，山東 青島 266033；2.山東省海洋生態(tài)環(huán)境與防災(zāi)減災(zāi)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266033；2.海洋溢油鑒別與損害評(píng)估技術(shù)國(guó)家海洋局重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266033）

磷元素是陸地、海洋生態(tài)系統(tǒng)中的重要營(yíng)養(yǎng)元素之一，氮磷鉀元素的適宜比例是所有生物組織發(fā)育中的必要條件（Vos et al，2011）。磷元素在以礦藏形式，經(jīng)過多種復(fù)雜的化學(xué)、生物、動(dòng)力過程最終沉積在海洋沉積物中，這種磷循環(huán)的年運(yùn)移通量目前仍不完全清楚（Compton et al，2000）。磷元素基本以溶解態(tài)和顆粒態(tài)的形式存在于海洋中，其中活性磷酸鹽在海洋光合作用中起到關(guān)鍵作用，磷的利用也影響到海洋、大氣的碳循環(huán)過程（Paytan et al，2007）。海洋中磷的源匯過程主要有：大陸風(fēng)化作用、人類排放、海洋沉積、大氣塵降等。最近研究表明，在世界海洋中的磷限制情況比先前認(rèn)為的更加普遍（Vaulot et al，1996；Cotner et al，1997；Fisher et al，1999； Krom1 et al，2004；Thingstad et al，2005）。

近三十年來，我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，使得渤海近海污染狀況加重，嚴(yán)重污染海域主要集中在渤海三灣和部分城市近岸海域（劉學(xué)海，2010）。黃河和遼河屬于輸入渤海的主要磷酸鹽排放源（國(guó)家海洋局北海分局，2009）。通過對(duì)流域排海污染物的治理，環(huán)渤海大型河流的入海污染物數(shù)量有所減少，2009年大遼河入海污染物總量比2006年減少了2.24 萬(wàn)噸，減少50%以上（遼寧海洋與漁業(yè)廳，2009）。2008年黃河攜帶入海的營(yíng)養(yǎng)鹽和COD 污染物質(zhì)較上年有一定幅度減少（山東海洋與漁業(yè)廳，2008）。但是，近二十多年的調(diào)查表明，渤海海水中氮磷比例升高，磷限制狀況出現(xiàn)，對(duì)渤海浮游植物群落結(jié)構(gòu)的變化造成重要影響（于志剛等，2000；曲克明等，2002；王繼龍等，2004；劉浩等，2007；鄭丙輝等，2007；宮少軍等，2009；闞文靜等，2010）。

根據(jù)1978-2011年渤海斷面歷年8月份海水活性磷酸鹽監(jiān)測(cè)資料，對(duì)斷面海水磷酸鹽年際時(shí)空結(jié)構(gòu)變化過程進(jìn)行研究，將有助于對(duì)渤海活性磷酸鹽年際變化過程的認(rèn)識(shí)和對(duì)渤海海洋生態(tài)系統(tǒng)的保護(hù)。

1 材料與方法

1.1 渤海磷酸鹽監(jiān)測(cè)資料

渤海斷面10 個(gè)站位分布在渤海南北方向主軸位置。國(guó)家海洋局北海環(huán)境監(jiān)測(cè)中心在1978-2011年歷年8月份對(duì)海水表、底層活性磷酸鹽（PO4-P）監(jiān)測(cè)（其中1982年、1993年各站缺測(cè)，使用各站點(diǎn)臨年內(nèi)插值），分析方法按照規(guī)范方法進(jìn)行（國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局等，2007），斷面站點(diǎn)位置圖1。

圖1 渤海斷面站位

1.2 分析方法

1.2.1 旋轉(zhuǎn)經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)（REOF） 方法

旋轉(zhuǎn)經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)（REOF） 方法是經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)（EOF） 方法的改進(jìn)。EOF 分析方法是一種分析矩陣數(shù)據(jù)中的結(jié)構(gòu)特征和提取數(shù)據(jù)主要時(shí)空特征量的方法。Lorenz 在20 世紀(jì)50年代首次將其引入氣象和氣候研究（Lorenz，1956），現(xiàn)在海洋和其他學(xué)科中得到了廣泛的應(yīng)用（Jolliffe，2002；吳洪寶等，2010；石強(qiáng)等，2001；石強(qiáng)等，2011）。

EOF 方法可以反映分析域整體時(shí)空主要變化，當(dāng)需要關(guān)注分析域變量局地時(shí)空結(jié)構(gòu)時(shí)，采用旋轉(zhuǎn)經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)（REOF） 是一個(gè)適宜的方法（Jolliffe，2002）。REOF 方法是在保持EOF 前K 個(gè)主成分的總方差不變情況下，進(jìn)行最大方差正交變換，使變換后的空間型對(duì)原變量的方差貢獻(xiàn)差異增大，以反映原變量中的局部結(jié)構(gòu)，第K 個(gè)特征值方差貢獻(xiàn)用REOFk（%） 表示。REOF 詳細(xì)討論見吳洪寶等（2010）。

1.2.2 Pearson 相關(guān)系數(shù)與非線性相關(guān)系數(shù)

當(dāng)兩個(gè)隨機(jī)變量服從二元正態(tài)分布時(shí)，其線性相關(guān)關(guān)系可由Pearson 積矩相關(guān)系數(shù)描述，簡(jiǎn)稱Pearson 相關(guān)系數(shù)，值域范圍-1～1。在使用Pearson相關(guān)系數(shù)時(shí)，二元正態(tài)分布假設(shè)十分重要。對(duì)于非正態(tài)分布的樣本計(jì)算該相關(guān)系數(shù)值可能導(dǎo)致完全錯(cuò)誤的結(jié)論（陶澍，1994）。因此，除有特別說明以外，本文所有參與計(jì)算延遲關(guān)系分析的變量均通過了信度0.001 正態(tài)分布檢驗(yàn)。

非線性相關(guān)系數(shù)（廣義相關(guān)系數(shù)） 定義：可解釋的變差與總變差比值，值域范圍0～1，其中可解釋變差計(jì)算中采用二階多項(xiàng)式擬合兩個(gè)變量。當(dāng)多項(xiàng)式最高階數(shù)由2 降低為1 時(shí)，非線性相關(guān)系數(shù)退化為線性相關(guān)系數(shù)（斯皮格爾等，2002）。

2 結(jié)果與討論

2.1 磷酸鹽年際變化

對(duì)磷酸鹽值進(jìn)行年際方向邊界一階、內(nèi)部二階Shapio 濾波（Shapiro，1970），以消除短期噪聲。然后繪制表底層海水活性磷酸鹽濃度年際分布圖2 和圖3。

圖2 表層磷酸鹽分布（單位：μmol·dm-3）

1978-2011年渤海夏季斷面表層海水磷酸鹽濃度變化0.02～0.68 μmol/dm3。渤海夏季斷面表層海水磷酸鹽高濃度出現(xiàn)在遼河口和黃河口附近，大型河口磷酸鹽排放效果明顯。1978-1980年、1996年和2000年遼河口海域出現(xiàn)過高濃度磷酸鹽，但是向遼東灣內(nèi)的影響范圍比較小，由于遼河口海域夏季表層海流以氣旋型向遼東灣流動(dòng)為主（魏皓等，2001；魏澤勛等，2003），因此，分析渤海中部表層磷酸鹽濃度不是由于遼河口磷酸鹽排放影響。黃河口海域的海水磷酸鹽高濃度值出現(xiàn)在1979年、1992年和2005年，黃河口海域海水高濃度磷酸鹽向渤海中部擴(kuò)散的范圍較小，這是由于夏季黃河口海域，表層海流以沿岸方向流動(dòng)和反氣旋型流動(dòng)為主（魏皓 等，2001；魏澤勛等，2003），自黃河口進(jìn)入渤海的磷酸鹽主要受海流攜帶在黃河口附近沿岸流動(dòng)擴(kuò)散為主，垂直黃河口岸線方向的渤海中部受到的影響較小。分析資料期間，渤海斷面表層海水磷酸鹽濃度從高向低漸變，在2006-2011年期間渤海斷面表層海水磷酸鹽濃度出現(xiàn)最低情況。渤海中部海水磷酸鹽主要受到冀東沿海水體的影響（劉浩等，2007），自2007年以后該海域表層磷酸鹽濃度持續(xù)降低（圖2）。

圖3 底層磷酸鹽分布（單位：μmol·dm-3）

1978-2011年渤海夏季斷面底層海水磷酸鹽濃度變化0.03～0.87 μmol/dm3。斷面海底深度是W 形狀，斷面中部存在兩個(gè)海底凹地，北側(cè)凹地（A1）水深約29 m，南側(cè)凹地（A2） 水深約25 m（圖4）。由于底層海水交換緩慢以及底層磷酸鹽海水-沉積物交換作用（宮少軍等，2009），使得斷面底層海水磷酸鹽濃度在兩個(gè)凹地海域出現(xiàn)磷酸鹽高濃度存積效應(yīng)，在1990-1998年2 個(gè)凹地都存有濃度較高的磷酸鹽水體，特別是北側(cè)凹地（A1）海域。遼河口磷酸鹽輸入對(duì)底層海水影響主要在1978-1980年。1990-1998年期間，底層海水磷酸鹽濃度均高于表層，2004-2011年期間，表層海水磷酸鹽濃度進(jìn)一步降低，底層海水的磷酸鹽濃度也迅速降低，2 個(gè)凹地的高濃度磷酸鹽水體存積效應(yīng)減?。▓D3）。

圖4 渤海斷面海底深度分布

經(jīng)正態(tài)分布檢驗(yàn)，表層磷酸鹽有2年不符合正態(tài)分布（2007年、2010年），底層磷酸鹽有1年不符合正態(tài)分布（1983年）。對(duì)于正態(tài)分布年份用平均值，非正態(tài)分布用中位數(shù)表示年份磷酸鹽大小特征統(tǒng)計(jì)量（陶澍，1994）。近34年來，渤海夏季斷面表底層海水磷酸鹽平均濃度年際變化呈現(xiàn)波動(dòng)形趨勢(shì)減小，并且具有顯著的線性趨勢(shì)減小，線性減小速率底層稍大于表層（圖5）。

圖5 斷面表底層磷酸鹽濃度平均值和中位數(shù)以及趨勢(shì)線

2.2 磷酸鹽年際時(shí)空變化

采用Shapio 濾波后的磷酸鹽資料距平值進(jìn)行REOF 分析，取EOF 分析前3 個(gè)特征值（方差總貢獻(xiàn)為：表層89%、底層88%） 做REOF 分析并討論。對(duì)REOF 模態(tài)時(shí)間分量進(jìn)行5 項(xiàng)高斯型低通濾波處理，減小短期噪聲干擾。

2.2.1 表層海水磷酸鹽年際變化時(shí)空特征

根據(jù)REOF 空間分量的大值分布，表層磷酸鹽時(shí)空分布可以分成3 種模態(tài)：河口型（黃河口、遼河口）、遼東灣型和開闊海型（渤海中部和遼東灣）。

表層海水磷酸鹽河口型模態(tài)（REOF1：35%）的空間分量高值在黃河口和遼河口，在渤海中部空間分量量值很小，該模態(tài)反映河口排放效應(yīng)對(duì)表層海水磷酸鹽濃度年際空間變化（圖6a）。遼東灣型模態(tài)（REOF2：30 %） 空間分量大值在遼河口海域，并向遼東灣外延伸逐漸減小，在渤海中部空間分量量值很小。該模態(tài)主要表示在遼東灣夏季環(huán)流作用下，遼河口排放磷酸鹽向?yàn)惩廨斔蛿U(kuò)散的表層磷酸鹽濃度的年際空間變化狀況（圖7a）。開闊海型模態(tài)（REOF3：24%） 空間分量大值在渤海中部和遼東灣海域，在黃河口和遼河口附近海域空間分量很小，該模態(tài)表示開闊海域表層海水磷酸鹽年際空間變化，這種變化形態(tài)與河口排放無直接關(guān)系（圖8a）。

圖6 表層磷酸鹽第一模態(tài)（a 空間分量，b 時(shí)間分量）

圖7 表層磷酸鹽第二模態(tài)（a 空間分量，b 時(shí)間分量）

圖8 表層磷酸鹽第三模態(tài)（a 空間分量，b 時(shí)間分量）

表層磷酸鹽河口型和開闊海型模態(tài)時(shí)間分量具有顯著的線性減小趨勢(shì)（圖6b、圖8b），開闊海型線性減小速率最大；遼東灣型模態(tài)時(shí)間分量有線性減小趨勢(shì)，但是未通過顯著性檢驗(yàn)（圖7b）。最大熵譜分析結(jié)果：河口型模態(tài)顯著年際變化周期是13.6年，遼東灣型是7.6年和17.0年，開闊海型是6.8年和22.7年。表層磷酸鹽遼東灣型與開闊海型的顯著周期在7年左右比較一致，對(duì)于長(zhǎng)周期變化，局地效應(yīng)顯著，長(zhǎng)周期值差異大。

2.2.2 表層磷酸鹽時(shí)空響應(yīng)位相差

采用延遲相關(guān)分析方法，對(duì)表層磷酸鹽3 個(gè)模態(tài)時(shí)間分量位相差進(jìn)行分析。首先對(duì)3 個(gè)模態(tài)時(shí)間分量成對(duì)序列a、b 構(gòu)建延遲數(shù)組x、y，即：

x 滯后y 數(shù)組

x 超前y 數(shù)組

其中：L 是延遲步長(zhǎng)（取0～12），m 是原始數(shù)據(jù)長(zhǎng)度（m=34），然后計(jì)算成對(duì)延遲數(shù)組的Pearson 相關(guān)系數(shù)與非線性相關(guān)系數(shù)。經(jīng)過檢驗(yàn)，所有參與延遲分析的數(shù)組符合（信度0.001） 正態(tài)分布。

開闊海型（第三模態(tài)） 與河口型（第一模態(tài)）延遲線性相關(guān)系數(shù)和非線性相關(guān)系數(shù)峰值在9年，圖9。

開闊海型（第三模態(tài)） 與遼東灣型（第二模態(tài)） 延遲線性相關(guān)系數(shù)峰值在5年，非線性相關(guān)系數(shù)峰值在10年，圖10。

渤海中部與黃河口海域之間由于夏季海流系統(tǒng)的特點(diǎn)，阻斷了黃河口入海磷酸鹽自表層直接向渤海中部輸送（劉浩等，2007），夏季黃河口入海磷酸鹽信號(hào)要經(jīng)過漫長(zhǎng)的環(huán)流過程才能顯現(xiàn)在渤海中部，從延遲相關(guān)分析結(jié)果看，這個(gè)過程大約需要9年左右（圖9）

圖9 表層REOF 第三模態(tài)-第一模態(tài)延遲相關(guān)系數(shù)

圖10 表層REOF 第三模態(tài)-第二模態(tài)延遲相關(guān)系數(shù)

渤海磷酸鹽有顯著的季節(jié)循環(huán)過程，但是河口海域與開闊海域的磷酸鹽季節(jié)循環(huán)有單峰、雙峰形態(tài)不同（劉浩等，2007）。這是由于海水環(huán)境中磷的再生速度快于氮（主要是銨鹽） （Ryther et al，1971；張平等，2001），磷在參與浮游植物生長(zhǎng)過程被消耗后可以很快的再生，海域氮磷比值的不同也影響到浮游植物生長(zhǎng)對(duì)磷的吸收（劉浩等，2007）。渤海表層磷酸鹽模態(tài)中時(shí)間分量8年左右顯著周期與渤海夏季斷面表層水溫EOF 第二模態(tài)時(shí)間分量顯著周期接近（石強(qiáng)等，2011），說明夏季開闊海域表層磷酸鹽濃度與夏季表層水溫年際變化有密切關(guān)系。由于海水磷酸濃度受到多種因素的顯著影響，季節(jié)循環(huán)周期中可能出現(xiàn)長(zhǎng)周期變化分量。渤海中部與遼東灣之間存在有利的磷酸鹽海流運(yùn)移條件（劉浩等，2007），因此，開闊海型模態(tài)與遼東灣型模態(tài)之間出現(xiàn)5年的滯后相關(guān)（圖10）。

夏季海流、水溫、浮游植物生消以及磷酸鹽再生、排放、季節(jié)循環(huán)變異等年際變化過程對(duì)上述顯著延遲相關(guān)信號(hào)的物理化學(xué)過程，還需要進(jìn)一步研究。

2.2.3 底層海水磷酸鹽年際變化時(shí)空特征

根據(jù)REOF 空間分量的大值分布，底層磷酸鹽時(shí)空分布可以分成3 種模態(tài)：河口型（黃河口、遼河口）、遼東灣型和開闊海型（渤海中部和遼東灣）。

底層海水磷酸鹽河口型模態(tài)（REOF1：44%）空間分量最大值在黃河口海域，較小值在遼河口海域，在渤海中部最小，該模態(tài)主要表示由河口排放磷酸鹽在黃河口、遼河口海域年際變化（圖11a）。遼東灣型模態(tài)（REOF2：27 %） 空間分量最大值在遼河口，較小值在遼東灣海域，該模態(tài)主要表示遼河口排放磷酸鹽在遼東灣夏季環(huán)流作用下向?yàn)惩廨斔蛿U(kuò)散的底層磷酸鹽年際變化（圖12a）。開闊海型模態(tài)（REOF3：17 %） 空間分量最大值在渤海中部和遼東灣海域，在黃河口和遼河口分量很小，該模態(tài)表示與河口排放無關(guān)的開闊海域底層磷酸鹽年際變化（圖13a）。

圖11 底層磷酸鹽第一模態(tài)（a 空間分量，b 時(shí)間分量）

圖12 底層磷酸鹽第二模態(tài)（a 空間分量，b 時(shí)間分量）

底層磷酸鹽河口型和開闊海型模態(tài)時(shí)間分量具有顯著的線性減小趨勢(shì)（圖11b、圖13b），河口型線性減小速率最大；遼東灣型模態(tài)時(shí)間分量為準(zhǔn)平衡年際變化（圖12b）。最大熵譜分析結(jié)果：河口型模態(tài)顯著年際變化周期是6.2年和13.6年，遼東灣型是4.3年、8.5年和22.7年，開闊海型是4.9年、7.6年和22.7年。遼東灣型與開闊海型各顯著周期值比較接近。

圖13 底層磷酸鹽第三模態(tài)（a 空間分量，b 時(shí)間分量）

2.2.4 底層磷酸鹽時(shí)空響應(yīng)位相差

采用與前節(jié)相同的方法，分析了底層海水磷酸鹽3 個(gè)模態(tài)時(shí)間分量位相差。

開闊海型（第三模態(tài)） 與河口型（第一模態(tài)）延遲線性相關(guān)系數(shù)峰值在8年，非線性相關(guān)系數(shù)峰值在3年和8年（圖14）。

開闊海型（第三模態(tài)） 與遼東灣型（第二模態(tài)） 延遲線性相關(guān)系數(shù)峰值在3年，非線性相關(guān)系數(shù)峰值在滯后3年和超前5年（圖15）。

圖14 底層REOF 第三模態(tài)-第一模態(tài)延遲相關(guān)系數(shù)

由于夏季黃河口與渤海中部之間海流系統(tǒng)的阻斷作用（劉浩等，2007），使得兩個(gè)海域底層磷酸鹽要經(jīng)過較長(zhǎng)時(shí)間（8年） 的環(huán)流過程才出現(xiàn)線性相關(guān)信號(hào)（圖14）。

夏季底層磷酸鹽遼東灣模態(tài)時(shí)間分量顯著周期與夏季底層水溫EOF 第一、二模態(tài)時(shí)間分量顯著周期（5.3年和10.7年） 接近（石強(qiáng) 等，2011），與水溫有關(guān)的底層磷酸鹽水-沉積物交換過程（宮少軍等，2009），以及有利的夏季海流輸送作用（劉浩等，2007），使得開闊海型與遼東灣型底層磷酸鹽年際變化位相差顯著相關(guān)最小延遲時(shí)間小于表層（圖15）。

圖15 底層REOF 第三模態(tài)-第二模態(tài)延遲相關(guān)系數(shù)

夏季海流、水溫、水-沉積物交換季節(jié)循環(huán)變異和磷酸鹽沉積等過程對(duì)3 個(gè)模態(tài)的底層磷酸鹽年際變化的影響作用，需要進(jìn)一步研究。

3 結(jié)論

（1） 1978-2011年渤海夏季斷面海水磷酸鹽濃度年際變化呈現(xiàn)波動(dòng)形減小，年平均磷酸鹽濃度線性趨勢(shì)減小速率底層稍大于表層。2004年以后，渤海中部磷酸鹽濃度顯著減小。

（2） 渤海夏季斷面海水表底層活性磷酸鹽年際時(shí)空變化有3 種模態(tài)：河口型、遼東灣型和開闊海型，其中河口型和開闊海型模態(tài)年際變化有顯著線性降低趨勢(shì)，遼東灣模態(tài)年際變化為準(zhǔn)平衡年際變化。

（3） 在河口型模態(tài)中，底層磷酸鹽年際變化線性減小速率大于表層。在開闊海型模態(tài)中，表層磷酸鹽年際變化線性減小速率大于底層。

（4） 渤海夏季磷酸鹽3 種模態(tài)之間存在數(shù)年的延遲相關(guān)關(guān)系，夏季海流、水溫、浮游植物生消以及磷酸鹽再生、排放、季節(jié)循環(huán)變異、海水-沉積物交換、磷酸鹽沉積等過程年際變化與3 種時(shí)空模態(tài)表底層磷酸鹽年際變化位相延遲相關(guān)分布有關(guān)。

備注：本文榮獲2012年中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)年會(huì)“光大國(guó)際優(yōu)秀論文獎(jiǎng)”一等獎(jiǎng)，本刊發(fā)表有修改。

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