邊 博，吳海鎖，徐志榮，王惠中，姜偉立

(1:江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院，南京 210036)

(2:河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院，南京 210098)

隨著我國對飲用水水源地保護的日益重視，水源地周邊的點源污染得到了有效的遏制.面源污染的影響比例和危害越來越突出，特別是以水庫型水源地為主的中小城鎮(zhèn)，其周邊的農(nóng)村生活污水、稻田排水等農(nóng)業(yè)面源污染通過降雨或地表徑流的方式對水源地水質(zhì)造成嚴重的危害[1-2].該類污染的特點主要體現(xiàn)在初期來水污染物濃度高、負荷大，需要凈化處理;而后期來水水量較大，污染程度低可直接排放進入水源地.對于這類污染的控制常通過過程削減技術(shù)來降低入庫進水的污染程度，其中較為常用的是前置庫技術(shù)，通過在水源地水庫前設(shè)置前置庫(或滯留塘)對初期來水進行截留、沉降、吸附、降解等方式凈化水質(zhì)后排入水源地水庫[3].

目前對于前置庫并無明確、統(tǒng)一的定義，一般認為利用水庫存在的從上游到下游的水質(zhì)濃度變化梯度特點，將水庫分為一個或若干個子庫與主庫相連，通過對前置子庫中污染物的凈化，實現(xiàn)以低污染水質(zhì)溢流入庫，以保證或改善主庫水源的水質(zhì).對于前置庫研究可追溯到1950s 后期，國外一些學(xué)者如德國的 Uhlmann[4]、丹麥的 Nyholm[5]、前捷克的 Fiala[6]等將其應(yīng)用于水庫的富營養(yǎng)化治理及流域面源污染控制，并提出了一系列前置庫的設(shè)計參數(shù)及氮、磷等營養(yǎng)鹽凈化機理.在我國的研究雖然起步較晚，但已應(yīng)用于滇池[7-8]、太湖[9-10]等流域的面源污染控制，水庫富營養(yǎng)化防治[11-12]，河道水環(huán)境治理[13]等方面.

早期的前置庫主要通過調(diào)節(jié)來水的滯水時間，達到沉降污染物及泥沙的作用，并未涉及到根據(jù)來水的特點以及水生植物、水生動物等生態(tài)修復(fù)技術(shù)的使用條件.因地制宜地構(gòu)建前置庫分區(qū)凈化系統(tǒng)，便于提高對來水中氮、磷等營養(yǎng)鹽的去除效果.近年來隨著農(nóng)業(yè)面源污染的加劇，水源地來水中氮、磷含量顯著增加，使得傳統(tǒng)的前置庫系統(tǒng)在氮、磷凈化效果上凸顯不足，尤其表現(xiàn)在冬季低溫條件[14-15]，如段偉等[11]研究發(fā)現(xiàn)冬季銨態(tài)氮(NH4+-N)、總氮(TN)的去除速率遠低于夏季，僅為夏季的1/4 左右.為此，國內(nèi)外學(xué)者提出采用透水壩、生物強化等工程技術(shù)與傳統(tǒng)前置庫系統(tǒng)進行組合[11，14，16-17]，充分發(fā)揮物理攔截吸附及生物凈化作用，提升前置庫對氮、磷等營養(yǎng)鹽凈化效果.

因此，本文結(jié)合溧陽市塘馬水庫水質(zhì)安全保障工程背景及來水中污染物特征，從技術(shù)集成角度出發(fā)，引入潛流人工濕地和由生物載體填料構(gòu)建的強化凈化分區(qū)，改進了傳統(tǒng)的前置庫系統(tǒng)，因地制宜地構(gòu)建了復(fù)合型前置庫分區(qū)凈化系統(tǒng)，并在實驗室尺度下探討復(fù)合型前置庫系統(tǒng)及各功能區(qū)對面源污染中SS、氮、磷等凈化效果及規(guī)律，確定了復(fù)合型前置庫去處污染物最優(yōu)的工況參數(shù)，為前置庫凈化系統(tǒng)在溧陽市塘馬水庫水質(zhì)安全保障工程中的應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù).

1 試驗材料與方法

1.1 復(fù)合型前置庫系統(tǒng)室內(nèi)模型的建立

復(fù)合型前置庫系統(tǒng)由6 個功能區(qū)構(gòu)成，分別是沉淀區(qū)(A)、淺水區(qū)(B)、深水區(qū)(C)和(D)、潛流人工濕地(E)、強化凈化區(qū)(F)，其工藝流程如圖1a 所示，其中前4 個功能區(qū)(A，B，C，D)構(gòu)成傳統(tǒng)型前置庫系統(tǒng).考慮到傳統(tǒng)型前置庫對氮、磷的凈化作用不足，引入潛流人工濕地(E)，進一步強化營養(yǎng)鹽物質(zhì)的去除.在經(jīng)過人工濕地處理后，預(yù)計水中氮、磷濃度降低到一定程度，可能屬于低氮、磷條件，引入強化凈化區(qū)的目的是強化對低氮、磷時的水質(zhì)凈化.復(fù)合型前置庫的室內(nèi)模型采用有機玻璃自制，其示意圖及相關(guān)設(shè)計參數(shù)如圖1b 所示.其中，除B 區(qū)深度為0.20 m 外，其它功能區(qū)深度均為0.30 m.

另外，考慮到在冬季(12月初-1月中旬)開展試驗，因此在B 區(qū)、C 和D 區(qū)、E 區(qū)分別種植較耐寒植物菖蒲、伊樂藻及蘆葦，其中，B 區(qū)植物為菖蒲，C 和D 區(qū)為伊樂藻，E 區(qū)為蘆葦，其相應(yīng)的種植密度分別為50 株/m2、25 叢/m2、36 叢/m2及55 株/m2.而在有生物載體填料構(gòu)成的F 區(qū)則水面鋪滿多孔圓柱型填料(d×h:15 mm×5 mm，并設(shè)19 個多孔)，鋪設(shè)厚度約為40 mm，并通過潛水泵曝氣，強度約為1.8 L/min.

1.2 試驗水質(zhì)及分析

根據(jù)江蘇省溧陽市塘馬水庫來水水質(zhì)(TN:2 ～8 mg/L;NH4+-N:0.8 ～ 3.0 mg/L;SS:20 ～ 50 mg/L;TP:0.8 ～2.8 mg/L;CODCr:20 ～90 mg/L)，相應(yīng)地配置一定濃度的室內(nèi)模擬廢水，放于內(nèi)置攪拌裝置的140 L 供水桶內(nèi)，并設(shè)置攪拌轉(zhuǎn)速為45 轉(zhuǎn)/min，以防止模擬廢水濃度不均一及 SS 沉降.供水桶內(nèi)的潛水泵以0.28 m3/d 的供水流速向前置庫室內(nèi)模型供水.另外，模擬廢水中SS 采用江蘇某湖底泥配置，底泥含水率和有機質(zhì)含量分別為 39.28%和 2.72%，d(10)、d(50)、d(90)分別為 2.236、15.042 和 53.091 μm;而氮、磷等營養(yǎng)鹽則通過硝酸鈉、氯化銨、磷酸二氫鉀和葡萄糖分析純試劑進行配置，控制進水濃度為現(xiàn)場最高來水濃度的1.5 倍且基本不含有機氮、磷，同時試驗過程中也模擬了不同濃度配水間歇條件下連續(xù)運行對污染物去除率基本穩(wěn)定時，分析系統(tǒng)對污染物的去除規(guī)律.

試驗通過為期1 個月的連續(xù)運行直到F 區(qū)生物膜生長，按照不同濃度配水條件，當系統(tǒng)出水水質(zhì)基本穩(wěn)定后，分階段對室內(nèi)配置的模擬廢水進行處理，每隔12 h 或24 h 采集各功能區(qū)出水水樣，根據(jù)《水和廢水監(jiān)測分析方法(第四版)》[18]分別測定 SS、TN、NH4+-N、CODCr、TP、TDP 指標.其中 NH4+-N、NO3--N、TDP 為過0.45 μm醋酸纖維濾膜后測定.水樣中顆粒粒徑采用激光光透式粒度儀(Mastersize 2000，Malvern Instruments Ltd，UK)測定.

圖1 復(fù)合型前置庫系統(tǒng)工藝流程(a)及結(jié)構(gòu)(b)Fig.1 Process flow (a)and schematic diagram (b)of an integrated pre-dam

1.3 表征指標與計算

為了更有效地表征復(fù)合型前置庫系統(tǒng)的凈化效率，分別設(shè)定了總體去除率(η)、各功能區(qū)單獨去除率(δ)、各功能區(qū)累積去除率(φ)、各功能區(qū)對污染物去除貢獻率(λ)及單位面積去除貢獻率(ε)，計算公式為:

式中，(Cout)F為F 區(qū)出水濃度(mg/L);Cin為進水濃度(mg/L);(Cout)i為某功能區(qū)的出水濃度(mg/L);(Cin)i為某功能區(qū)的進水濃度(mg/L);i 為某個功能區(qū);Ai為某功能區(qū)的面積(m2);Qi為某功能區(qū)的去除量(mg);∑Qi為總的去除量(mg).

2 結(jié)果

2.1 室內(nèi)復(fù)合型前置庫系統(tǒng)對SS的凈化效果

復(fù)合型前置庫系統(tǒng)中SS 總體去除率隨滯水時間的增加而增加，且在滯水12 h 后，SS 去除率可高達80%以上，在滯水48 h 后能達90%左右，這表明復(fù)合型前置庫系統(tǒng)對SS 起到良好的凈化效果，但同時也反映出長時間滯水(＞48 h)并未能大幅提高SS 總體去除率.其次，各功能區(qū)對SS 的累積去除率與總體去除率呈現(xiàn)相同的規(guī)律，隨滯水時間的增加而增加，且增幅在滯水時間大于48 h 后減緩.最后，對比傳統(tǒng)型前置庫(D 區(qū)累積去除率)及復(fù)合型前置庫(F 區(qū)累積去除率)可以明顯發(fā)現(xiàn)，在滯水前36 h 內(nèi)引入E 區(qū)和F 區(qū)后的復(fù)合型前置庫能有效地提高SS 的總體去除率，平均提高了8.51%;而滯水后的36 h 也能平均提高3%左右(圖2a).

A 區(qū)在SS 去除過程中呈現(xiàn)主要作用，其貢獻率高達66.8%;其次是B 區(qū)和E 區(qū)，各自貢獻率均高于10%，且B 區(qū)略高于E 區(qū)，而F 區(qū)最低，僅為1.48%.而相對區(qū)單位面積貢獻率而言，A 區(qū)最高，而E 區(qū)明顯高于B 區(qū)，約是B 區(qū)的2 倍，體現(xiàn)出其高效的單位貢獻率.而對于各功能區(qū)的單獨去除率亦呈現(xiàn)與單位面積貢獻率相似的規(guī)律，A 區(qū)最高，E 區(qū)明顯高于B 區(qū)(圖2b).另外，圖2b 更為明確地反映出傳統(tǒng)型前置庫與復(fù)合型前置庫之間的差異，引入E 區(qū)和F 區(qū)后，其對SS 去除的貢獻率可提高12.5%，且主要作用為E 區(qū).

圖2 不同滯水時間下各功能區(qū)對SS 的累積凈化效果(a)及滯水12 h 后各功能區(qū)的貢獻率、單位面積貢獻率及單獨去除率(b)Fig.2 The influence of retention time on SS removal in pre-dam (a)and contribution rate with retention time of 12 h(b)for different functional areas

從系統(tǒng)整體出水粒徑來看，經(jīng)過72 h 處理后，出水的SS 粒徑明顯減小且主要集中在5 ～40 μm，可占出水SS 的90.2%.相比進水SS 粒徑而言，粒徑大于40 μm 的顆粒在前置庫中能完全被去除，粒徑小于5 μm的顆粒含量也明顯減少(圖3a).不同功能區(qū)對粒徑去除之間存在差異，在滯水時間為12 h 時，A 區(qū)出水中大顆粒(＞100 μm)完全被去除，而粒徑在30 ～100 μm 之間的顆粒大部分被去除，5 ～30 μm 之間的顆粒部分被去除，而 ＜5 μm 完全未被沉降.而經(jīng)過 B、C、D 區(qū)后，粒徑大于 40 μm 顆粒完全被去除，5 ～40 μm 顆粒含量明顯增加，意味著顆粒粒徑小于5 μm 部分被截留;而經(jīng)過E 和F 區(qū)后，出水粒徑中5 ～40 μm 顆粒含量進一步提高;而＜5 μm 顆粒含量進一步降低，表明顆粒粒徑＜40 μm 部分被進一步截留.此外，在滯水時間的作用下，又促使了該部分粒徑的沉降，使得出水粒徑以5 ～40 μm 為主.當然，相比傳統(tǒng)型前置庫，復(fù)合型前置庫能夠有效地提高40 μm 以下顆粒的去除率.

圖3 復(fù)合型前置庫對SS 去除前后粒徑分布(a)及對不同粒徑段累積去除率(b)Fig.3 SS partical size distribution of inflow and outflow (a)and the removal of different particle sizes (b)in pre-dam

復(fù)合型前置庫系統(tǒng)能有效地去除粒徑大于20 μm 的顆粒，平均去除率可達97%以上.而對于小于20 μm的顆粒受滯水時間、功能區(qū)的影響較大，特別是小于10 μm 的顆粒.相比傳統(tǒng)型前置庫系統(tǒng)，E 和F區(qū)的增加，能顯著提高小于15 μm 粒徑段的凈化效果，可提高24%左右.而滯水時間對復(fù)合型前置庫系統(tǒng)而言，作用并不明顯，多經(jīng)過60 h 的處理，粒徑小于15 μm 的顆粒僅提高6.8%的去除率，意味著從SS 去除角度，復(fù)合型前置庫系統(tǒng)可大幅度縮短所需的滯水時間，提高系統(tǒng)的處理效率.同時，也反映出小粒徑顆粒在前置庫系統(tǒng)中難以凈化，特別是粒徑段為5 ～20 μm 的顆粒.因此，若要進一步提升復(fù)合型前置庫系統(tǒng)對SS 的凈化效果，必須提高對5 ～20 μm 顆粒的去除率(圖3b).

2.2 室內(nèi)復(fù)合型前置庫系統(tǒng)對營養(yǎng)鹽的凈化效果

即使在冬季低溫的條件下，復(fù)合型前置庫對氮、磷等營養(yǎng)鹽仍具有良好的凈化效果，CODCr、TN、TP 的最高去除率分別為89.3%、67.2%、68.2%，且隨著滯水時間的增加而增加，但增幅較為平緩.對于氮形態(tài)中的銨態(tài)氮，其極易被復(fù)合型前置庫去除，總體去除率可高達97.7%;而對于TDP，與TP 凈化呈現(xiàn)相似的規(guī)律，意味系統(tǒng)中這部分的非溶解態(tài)磷(TP 與TDP 差值)并未隨SS 的沉降而被去除(圖4).

氮、磷等營養(yǎng)鹽累積去除率隨水流沿程的增加而增加.引入E 和F 區(qū)后，明顯提高了營養(yǎng)鹽的去除率，CODCr、TN、NH4+-N、TP 去除率可分別提高 5.82%、6.52%、6.34%、9.29%(圖5a).

圖4 不同滯水時間下復(fù)合型前置庫對營養(yǎng)鹽總體去除率Fig.4 Removal efficiency of nutrients with different retention time in pre-dam

圖5 滯水時間1 d 條件下復(fù)合型前置庫各功能區(qū)的累積去除率(a)及貢獻率(b)Fig.5 The cumulative removal efficiency (a)and contribution (b)to nutrients in different functional areas with retention time of 1 day

A 區(qū)對營養(yǎng)鹽的去除起主要作用，對不同營養(yǎng)鹽去除貢獻率介于48.0% ～67.2%之間，這與SS 在該區(qū)的去除率相接近，意味著進水后營養(yǎng)鹽可能隨著SS 的沉降而被去除.其次是B 區(qū)，對不同營養(yǎng)鹽去除的貢獻率接近20%，其中對TP 去除的貢獻達20.9%.除A 與B 區(qū)外，D 與E 區(qū)在氮、磷的凈化過程也起到了重要的作用，兩者的貢獻率之和可占20%左右，體現(xiàn)出濕地系統(tǒng)及高種植密度深水區(qū)對氮、磷凈化去除的重要作用.而對于C 與F 區(qū)，對營養(yǎng)鹽的貢獻作用較低，兩者貢獻率平均不及7%;其中C 區(qū)在CODCr、NH4+-N 上明顯體現(xiàn)不足，貢獻率不及2.5%.另外，相比較傳統(tǒng)型的前置庫而言，復(fù)合型前置庫在營養(yǎng)鹽去除上并無顯著提高，特別是在CODCr和NH4+-N 去除上，這可能受到溫度等條件的影響(圖5b).此外，只從貢獻率角度不足以反映出功能區(qū)實際效果，考慮到各功能區(qū)的面積不同，引入單位面積貢獻率的概念.

從表1 可明確地看出A、B 與E 區(qū)的重要作用，其中E 區(qū)在氮、磷的去除上體現(xiàn)出了高效性，在TP 方面高于A 區(qū)，TN 方面與A 區(qū)接近.C 和F 區(qū)則分別在CODCr、TN 上體現(xiàn)了明顯的缺陷，這可能與進入該功能區(qū)營養(yǎng)鹽濃度及形態(tài)有關(guān).總體而言，復(fù)合型前置庫對營養(yǎng)鹽具有良好的凈化效果.

表1 不同功能區(qū)對營養(yǎng)鹽的單位面積貢獻率(% /m2)Tab.1 The ε value of nutrients with different functional areas

3 討論

3.1 滯水時間的影響

滯水時間(或停留時間)是水處理系統(tǒng)中的重要參數(shù)，在前置庫系統(tǒng)中亦是如此，特別是對以去除SS 和TP 為目的設(shè)計的前置庫系統(tǒng)[19-20]，其顆粒磷、SS 的沉降需要較長時間.但是在本文中滯水時間僅為12 h 就能對SS 起到良好的去除效果，營養(yǎng)鹽方面亦是如此，滯水1 d 條件下氮、磷、有機物便取得良好的效果，這可能有以下幾方面的原因:1)前置庫系統(tǒng)中原有的低污染的蓄水對高污染的來水起到一定的稀釋緩沖作用;2)SS 吸附作用;3)潛流人工濕地(E)區(qū)及沉水植物作用.其中，稀釋緩沖作用往往被研究者所忽略，但在前置庫容量設(shè)計中均會考慮到，人工濕地凈化作用顯而易見，因此不在這里贅敘.而對于SS 吸附作用及沉水植物的作用研究較多[21-22]，其中SS 的沉降所攜帶的營養(yǎng)鹽，并未實質(zhì)性地去除，仍殘留在A 區(qū)，受到微生物的作用將會釋放，造成嚴重的內(nèi)源污染.因此，工程措施方面需要對A 區(qū)進行定期的清淤.而沉水植物的吸收作用不可忽視，即使在冬季也能保持較高的凈化作用，對營養(yǎng)鹽的平均貢獻率為10%左右(圖5b)，但受種植密度影響較大.因此需要保證較高的種植密度，同時又需要種植耐寒植物.上述幾個原因使得前置庫系統(tǒng)滯水時間大大縮短，可為1 d.考慮到其可靠性，可在實際工程中選擇較長的滯水時間，可為2 ～3 d，以保證其凈化效果.另外，只從滯水時間因素設(shè)計角度考慮是不夠充分的，在實際工程中應(yīng)多考慮溧陽塘馬水庫的實際情況，特別是最大水力負荷、庫容及所需達到水質(zhì)等因素，以達到復(fù)合型前置庫的最大功效及最優(yōu)設(shè)計.

3.2 各功能區(qū)的作用及對工程措施的建議

通過各功能區(qū)對SS、氮、磷、有機物的貢獻率可以明顯地發(fā)現(xiàn)，A、B、E 區(qū)對SS 去除起到重要的作用，而E 區(qū)對有機物的凈化效果上相對A 和B 區(qū)作用并不明顯(圖2b，圖5b)，這可能與進入E 區(qū)的有機物濃度及冬季條件有關(guān).濕地系統(tǒng)凈化有機物能力常受到溫度的影響，低溫條件使其系統(tǒng)活性大幅降低，造成其低效性.而對于C 和F 區(qū)，其并未在有機物、氮、磷、SS 凈化方面起到重要貢獻，因此在工程應(yīng)用中可適度降低這兩功能區(qū)所占的面積(或庫積).另外，從單位面積貢獻率上也可說明A、B、E 區(qū)的重要作用(圖2b，表1)，因此在實際工程應(yīng)用中可適當增加這3 個功能區(qū)的面積(或庫容)，增強其凈化效果.對于F 區(qū)的增加，本質(zhì)上是進一步增加對水中低氮、磷濃度時氮、磷去除率，但室內(nèi)試驗的結(jié)果表明，其提高幅度非常有限，特別是在氮、磷的凈化上，這可能受以下兩方面的影響:1)冬天溫度低的影響，生物膜的活性較低;2)進水水質(zhì)考慮不足，并未涉及到有機氮、磷，使得微生物對有機氮、磷的貢獻被忽略.但是在對銨態(tài)氮與有機物的凈化上仍有一定的效果，因此，有必要進一步研究進水中含有有機氮、磷及夏季時該功能區(qū)的功效.另外，對于SS 中5 ～20 μm 粒徑顆粒的凈化作用，可以通過增加沉水植物的種植密度及濕地功能區(qū)的面積，進一步降低流速增加沉水植物及濕地填料截留作用.

4 結(jié)論

引入潛流人工濕地及強化凈化區(qū)構(gòu)成復(fù)合型前置庫分區(qū)凈化系統(tǒng)，揭示系統(tǒng)對面源主要污染物的去除效果，通過研究得出如下結(jié)論:

1)復(fù)合型前置庫去除氮、磷、CODCr均具有良好效果，最高可達67.2%、68.2%、89.3%，滯水時間為1 d時，SS 可達到最高去除率的92%左右，2 ～3 d 時，各污染物去除率增加較少并趨于穩(wěn)定，建議在塘馬水庫水質(zhì)安全保障工程應(yīng)用中設(shè)計滯水時間為2 ～3 d，保證穩(wěn)定的凈化效果.

2)引入E 和F 后，能有效地提高 SS、氮、磷、CODCr的去除效果，分別提高12.5%、6.52%、9.29%、5.82%，貢獻主要來自E 區(qū)，E 區(qū)在對小顆粒(粒徑小于15 μm)的去除方面起著關(guān)鍵作用.

3)基于各功能區(qū)的單位貢獻率，建議在塘馬水庫水質(zhì)凈化工程中適當增大A、B、D 及E 區(qū)的面積，而適當減小C 和F 區(qū)的面積，以提高復(fù)合型前置庫的凈化效率及占地面積利用率.

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