王占山，車飛，任春，徐舒，王晟，李琴，王宗爽，武雪芳

中國環(huán)境科學研究院,北京 100012

美國環(huán)境空氣質量標準制修訂歷程

王占山，車飛，任春，徐舒，王晟，李琴，王宗爽，武雪芳*

中國環(huán)境科學研究院,北京 100012

研究了美國國家環(huán)境空氣質量標準的要素構成及濃度限值演變過程，結果表明，美國國家環(huán)境空氣質量標準按照保護對象分為兩級，由污染物、平均時間、濃度限值和達標統(tǒng)計要求構成；該標準自1971年首次制定以來共修訂11次，最初污染物為二氧化硫(SO2)、總懸浮顆粒物(TSP)、光化學氧化劑(以O3計)、碳氫化合物(HC)、二氧化氮(NO2)和一氧化碳(CO)6種，期間廢除了TSP和HC，增加了顆粒物PM10、PM2.5和Pb，當前為7種污染物；PM2.5年和24 h平均濃度限值分別收緊20%和46%，O38 h和Pb三個月平均濃度限值分別收緊6%和90%；達標統(tǒng)計要求由最初的超標次數(shù)，調整為濃度百分位數(shù)和年高值。

美國；環(huán)境空氣；質量標準；基準空氣污染物；歷程

環(huán)境空氣質量標準是環(huán)境空氣質量管理的核心目標和重要的管理手段，在國家環(huán)境保護標準體系中具有舉足輕重的地位[1]。因此，很多國家和地區(qū)如美國、歐盟、中國、加拿大、澳大利亞、日本、韓國、印度、中國臺灣、中國香港等均已經制定了自己的環(huán)境空氣質量標準[2-11]，世界衛(wèi)生組織(WHO)更是發(fā)布了基于全球的空氣質量導則(Air Quality Guideline, AQG)[12]。上述國家、地區(qū)和組織中，美國的國家環(huán)境空氣質量標準以空氣質量基準作為其強大的科學基礎，具有很強的科學性，成為其他各國、地區(qū)和組織制定標準的重要參考依據(jù)。自1982年以來，我國每次制修訂環(huán)境空氣質量標準也都參考相應時期的美國國家標準，但一直鮮有對美國國家環(huán)境空氣質量標準制修訂歷程的深入研究。筆者系統(tǒng)歸納研究美國環(huán)境空氣質量標準的制定背景及法律依據(jù)，標準構成及演變過程，以期對我國未來環(huán)境空氣質量標準修訂提供參考。

1 環(huán)境空氣質量標準制定背景及法律依據(jù)

第二次世界大戰(zhàn)以后，隨著美國經濟的快速發(fā)展，空氣質量狀況持續(xù)惡化，空氣污染事件時有發(fā)生[13]。日趨惡化的空氣污染問題引起了公眾和聯(lián)邦政府的極大關注。1955年美國國會通過第一部聯(lián)邦空氣污染法律《1955年空氣污染控制法》[14]，該法授權聯(lián)邦政府為各州提供研究與技術協(xié)助。1963年美國國會頒布了《清潔空氣法》替代了該法，并明確加強聯(lián)邦機構的主導作用，但由于并未制定全國統(tǒng)一的空氣質量標準，從而使得聯(lián)邦政府無法對各州空氣污染進行管理。1967年，美國國會制定《1967年空氣質量法》，明確要求制定州環(huán)境空氣質量標準，但最終未得到實施[15]。1970年，尼克松總統(tǒng)簽署《1970年清潔空氣法修正案》(以下簡稱《清潔空氣法》)，規(guī)定由國家環(huán)境保護局依據(jù)最新的科學研究成果制定國家環(huán)境空氣質量標準[16]。

《清潔空氣法》將國家管理的大氣污染物分為基準空氣污染物(criteria air pollutants)和有害空氣污染物(hazardous air pollutants，HAPs)兩類[17]。對于基準污染物，要求國家環(huán)境保護局成立后12個月內制定完成并發(fā)布國家環(huán)境空氣質量標準。根據(jù)這一要求，美國國家環(huán)境保護局于1971年4月30日首次制定發(fā)布了《國家環(huán)境空氣質量標準》(National Ambient Air Quality Standards，NAAQS)。根據(jù)《清潔空氣法》，美國國家環(huán)境保護局原則上需要在1980年12月31日之前審查已經發(fā)布的標準，之后審查工作每5年一次，并根據(jù)每次的審查結果決定是否修訂標準[18]。

2 環(huán)境空氣質量標準發(fā)展歷程

2.1 標準構成

《清潔空氣法》要求根據(jù)保護對象制定環(huán)境空氣質量標準。因此美國國家環(huán)境保護局將標準分為兩級：一級標準(primary standards)保護公眾健康，包括保護哮喘患者、兒童和老人等敏感人群的健康；二級標準(secondary standards)保護社會物質財富，包括對能見度以及動物、作物、植被和建筑物等的保護[19]。每級標準基本由污染物項目(pollutant)、平均時間(averaging time)、濃度限值(level)和達標統(tǒng)計要求(form)四部分內容構成。與世界上多數(shù)國家不同，美國在其環(huán)境空氣質量標準中不僅規(guī)定了污染物項目、平均時間和濃度限值，還規(guī)定了達標統(tǒng)計要求，從而使標準與環(huán)境空氣質量達標管理有機結合，不僅豐富了環(huán)境空氣質量標準的內涵，也有利于環(huán)境空氣質量標準的實施。

2.2 污染物項目

根據(jù)《清潔空氣法》要求，美國國家環(huán)境保護局應為基準污染物制定環(huán)境空氣質量標準。1971年首次發(fā)布的環(huán)境空氣質量標準中，基準污染物包括6種：一氧化碳(CO)、二氧化氮(NO2)、總懸浮顆粒物(TSP)、光化學氧化劑(以O3計)、碳氫化合物(HC)、二氧化硫(SO2)，后來增加了鉛(Pb)、顆粒物PM10和PM2.5，取消了TSP和HC，同時光化學氧化劑指標調整為O3。當前美國環(huán)境空氣質量標準中基準污染物項目為7種，分別為SO2、PM10、PM2.5、O3、NO2、CO和Pb。

2.3 標準演變過程

2.3.1 二氧化硫(SO2)

SO2空氣質量標準制修訂情況見表1。美國在1971年首次制定SO2環(huán)境空氣質量標準，并于1973年和2010年進行過兩次修訂。由表1可知，美國國家環(huán)境保護局于1973年廢除了二級年平均濃度限值，主要原因是根據(jù)當時對標準的審查評估結果，認為環(huán)境空氣中的SO2達到3 h平均濃度限值就足以保護作物的正常生長。鑒于新研究表明，在較低濃度水平下，控制1 h平均濃度就可以保護短期和長期暴露的健康效應，因此2010年美國國家環(huán)境保護局增加一級1 h濃度標準(75 ppb)，而廢除一級年平均和24 h平均濃度標準[20]。

SO2濃度限值變化見圖1。由圖1可知，在SO2空氣質量標準修訂過程中，二級3 h平均濃度限值一直未變。對于一級標準，廢除了24 h和年平均濃度限值，代之以1 h平均濃度限值，這是因為美國的SO2平均濃度水平已經遠低于24 h和年平均濃度限值，污染源附近空氣中短至1 h可能會出現(xiàn)高濃度水平，而且由于1 h平均濃度限值較低，只要能滿足1 h平均濃度限值，也就能夠滿足24 h和年平均濃度限值，從而有效保護人體健康。在達標統(tǒng)計要求方面，由表1可以看出，一級1 h標準采用年第99百分位數(shù)三年平均的達標統(tǒng)計方法，替代單純超標次數(shù)的規(guī)定，從而使達標要求朝更加科學的統(tǒng)計學特征發(fā)展。

表1 SO2環(huán)境空氣質量標準制修訂情況[21]

1)ppm為體積濃度，即一百萬體積空氣中所含污染物的體積數(shù)。對于SO2,1 ppm≈2 857 μgm3。2)為一年中SO21 h平均濃度的第99百分位對應的濃度值。

2.3.2 顆粒物(TSP、PM10、PM2.5)

顆粒物空氣質量標準修訂情況見表2。自1971年首次制定顆粒物環(huán)境空氣質量標準后分別于1987年、1997年、2006年和2012年進行過四次修訂。由表2可知，在顆粒物項目上，PM10與PM2.5逐漸取代了TSP，顆粒物污染控制朝細顆粒方向發(fā)展。

PM10與PM2.5環(huán)境空氣質量標準濃度限值變化分別見圖2和圖3。由圖2可知，自1987年首次制定PM10標準以來，其一級和二級24 h平均濃度限值始終保持150 μgm3不變，而年平均濃度限值于2006年取消。由圖3可以看出，自1997年首次制定PM2.5標準以來，一級年平均濃度限值由15 μgm3修訂為當前的12 μgm3，限值水平收嚴了20%。而二級年平均濃度限值保持15 μgm3不變。一級和二級24 h平均濃度限值由65 μgm3修訂為當前的35 μgm3，限值水平收嚴了約46%。由表2可知，在達標統(tǒng)計要求方面，PM10一級和二級24 h標準始終采用三年平均每年不超過一次，PM2.5一級和二級年平均標準采用年算術平均值的三年平均，而一級和二級24 h標準采用年第98百分位數(shù)的三年平均。

2.3.3 鉛(Pb)

Pb環(huán)境空氣質量標準修訂情況見表3。1970年修訂《清潔空氣法》時，認為環(huán)境空氣中的Pb主要來自含鉛汽油和有色金屬冶煉等污染源，只要有效控制這些污染源的Pb排放，就可以顯著降低環(huán)境空氣中Pb的濃度水平，保護公眾健康[27]，因而首次發(fā)布的標準中無Pb。1977年美國修訂《清潔空氣法》時，采納了有關方面的建議，將Pb列入基準污染物，并于1978年制定實施Pb的國家環(huán)境空氣質量標準，之后僅于2008年進行過一次修訂。

由表3可知，污染物指標為Pb-TSP〔總懸浮顆粒物(TSP)上的Pb〕。在平均時間上，1978年制定標準時采用季平均，2008年標準修訂時，采用更為科學準確的三個月滑動平均(Rolling 3-month average)[29]。鑒于Pb對人體健康毒性的特殊性，在達標統(tǒng)計要求方面，始終要求不得超過Pb環(huán)境空氣質量標準。

表2 顆粒物空氣質量標準制修訂情況[22]

1)為一年中PM2.524 h平均濃度的第98百分位對應的濃度值。

圖2 PM10環(huán)境空氣質量標準濃度限值變化 Fig.2 Concentration limit change of PM10 ambient air quality standard

圖3 PM2.5環(huán)境空氣質量標準濃度限值變化Fig.3 Concentration limit change of PM2.5 ambient air quality standard

表3 Pb空氣質量標準制修訂情況[28]

Pb空氣質量標準濃度限值變化見圖4。

圖4 Pb環(huán)境空氣質量標準濃度限值變化Fig.4 Concentration limit change of Pb ambient air quality standard

由圖4可知，1978年一級和二級標準僅規(guī)定季平均濃度限值，為1.5 μgm3。2008年將Pb的濃度限值收緊為原標準的110，規(guī)定三個月滑動平均濃度限值，為0.15 μgm3，限值修訂的主要原因是：1978年后，由于采取了有效控制措施，美國環(huán)境空氣中Pb的濃度水平很快下降至標準以下。但研究發(fā)現(xiàn)，Pb無閾值，即使在較低的血鉛濃度水平下，仍然存在健康效應。因此為進一步保護公眾健康，對Pb環(huán)境空氣質量標準進行了收嚴。

2.3.4 臭氧(O3)和碳氫化合物(HC)

(1)臭氧(O3)

O3環(huán)境空氣質量標準制修訂情況見表4。美國1971年首次制定O3環(huán)境空氣質量標準，并于1979年、1997年和2008年進行過三次修訂。由表4可知，1971年標準污染物指標是光化學氧化劑(以O3計)，1979年標準修訂時，將污染物指標名稱調整為O3。在平均時間上，從1997年起O3開始采用日最大8 h平均，同時保留1 h平均標準，達到1 h標準的地區(qū)實施8 h標準，否則繼續(xù)實施1 h標準。2008年廢除1 h標準，僅保留8 h平均時間。之所以選擇8 h平均時間，主要是因為20世紀80年代中期，美國一些研究發(fā)現(xiàn)，在很多濃度低于1 h平均濃度限值的地區(qū)，暴露O36～8 h仍然存在相關的健康效應[31]。進一步的研究分析發(fā)現(xiàn)，控制1 h和8 h平均濃度限值都可以降低健康風險，但與1 h暴露相比，較低O3濃度水平下，8 h暴露引起的健康效應相關性更為顯著[32]。

表4 O3空氣質量標準制修訂情況[30]

1)對于O3，1 ppm≈2 142 μgm3; 2)為一年中O3日最大8 h平均濃度的第四高值的三年均值不超過0.08 ppm。

O3環(huán)境空氣質量標準濃度限值變化見圖5。從圖5可以看出，1979年O3一級和二級1 h平均濃度限值有所放寬，均由0.08 ppm修訂為0.12 ppm。1997年標準修訂時，將O3一級和二級濃度限值調整為日最大8 h平均濃度限值0.08 ppm[33]，而后又于2008年進行了收嚴，為0.075 ppm[34]。隨著O3濃度的進一步降低，2010年美國國家環(huán)境保護局發(fā)布新的建議，將O3的8 h標準進一步收緊至0.060～0.070 ppm，但為了挽救經濟，美國聯(lián)邦政府要求撤回該建議[35]。此外在達標統(tǒng)計要求方面，O3逐漸采用日最大8 h平均濃度的年第四高值的三年均值取代超標天數(shù)達標統(tǒng)計方法。

圖5 O3環(huán)境空氣質量標準濃度限值變化Fig.5 Concentration limit change of O3 ambient air quality standard

(2)碳氫化合物(HC)

1971年首次制定的碳氫化合物空氣質量標準規(guī)定了3 h平均濃度限值，為160 μgm3。1983年美國國家環(huán)境保護局評估后認為，碳氫化合物是O3的前體物，通過控制O3就可以控制碳氫化合物，而且碳氫化合物成分復雜，不適合作為基準污染物，因此廢除了該污染物項目。

2.3.5 二氧化氮(NO2)

NO2空氣質量標準制修訂情況和濃度限值變化分別見表5和圖6。

表5 NO2空氣質量標準制修訂情況[36]

1)對于NO2，1 ppb≈2.05 μgm3；2)為一年中NO21 h平均濃度的第98百分位對應的濃度值。

圖6 NO2空氣質量標準濃度限值變化Fig.6 Concentration limit change of NO2 ambient air quality standard

美國1971年首次制定NO2環(huán)境空氣質量標準，僅于2010年進行過一次修訂。1977年《清潔空氣法》修正案明確要求，美國國家環(huán)境保護局應在1977年8月7日起1年內發(fā)布NO2的一級1～3 h標準。在隨后的30多年里，雖然開展了很多研究，但直至2010年，美國國家環(huán)境保護局才發(fā)布了一級1 h平均濃度限值，為100 ppb，達標統(tǒng)計方法為第98百分位數(shù)的三年平均，而年平均濃度限值及其達標統(tǒng)計要求仍維持1971年規(guī)定要求[37]。

2.3.6 一氧化碳(CO)

美國1971年首次制定CO環(huán)境空氣質量標準，僅于1985年進行過一次修訂。1971年美國首次制定的CO標準規(guī)定了8 h和1 h平均濃度限值，分別為9 ppm(11 mgm3)和35 ppm(44 mgm3)，達標統(tǒng)計要求均為最大值一年不超過一次，一級標準與二級標準相同[38]。1985年美國國家環(huán)境保護局審查和評估后認為，CO的標準主要是保護人體健康，因此廢除了CO二級標準。40年來，雖然CO的環(huán)境空氣質量標準經過多次審查和評估，但結果均認為1971年制定的限值能夠保護人體健康，因此，至今未做修改。

3 結論

(1)美國國家環(huán)境空氣質量標準由污染物項目、平均時間、濃度限值和達標統(tǒng)計要求四部分構成，自1971年以來的40年中，美國國家環(huán)境保護局對環(huán)境空氣質量標準進行了多達11次修訂，修訂了所有污染物的環(huán)境空氣質量標準。

(2)美國國家環(huán)境空氣質量標準制修訂過程中，標準中的污染物項目由最初的SO2、TSP、光化學氧化劑、HC、NO2、CO等6種調整為7種，廢除了TSP和HC，增加了PM10、PM2.5和Pb。

(3)美國國家環(huán)境空氣質量標準制修訂過程中，一級標準中SO2和NO2均增加了1 h平均濃度限值，廢除了SO224 h平均和年平均濃度限值，PM10廢除了年平均濃度限值，O3以8 h平均濃度限值代替了1 h平均濃度限值。

(4)美國國家環(huán)境空氣質量標準制修訂過程中，部分污染物濃度限值不斷收緊，其中PM2.5一級年和24 h平均濃度限值分別收緊了20%和46%，O3濃度限值收緊了6%，Pb濃度限值收緊了90%。

(5)美國國家環(huán)境空氣質量標準制修訂過程中，達標統(tǒng)計要求不斷調整，逐漸取消了最早的超標次數(shù)規(guī)定，而采用百分位數(shù)和年高值等科學統(tǒng)計指標。

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ResearchonSettingandAmendingProcessoftheNationalAmbientAirQualityStandardsoftheUnitedStates

WANG Zhan-shan，CHE Fei，REN Chun，XU Shu，WANG Sheng，LI Qin，WANG Zong-shuang，WU Xue-fang

Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China

The elements composition of United States national ambient air quality standard (NAAQS) and evolution of concentration limits were reviewed. The results shows that NAAQS is divided into two levels in accordance with the protected objects, and composed of the pollutants, averaging time, concentration limits and attainment statistical requirements. Since 1971, it has been revised eleven times. Originally, the pollutants consisted of six kinds of pollutants including SO2, TSP, Pb, photochemical oxidants (measured by O3), HC, NO2and CO. Afterwards, the pollutants were adjusted by adding PM10, PM2.5and Pb and revoking TSP and HC, and there are 7 pollutants currently. The 24-hour average and annual-average concentration limits of PM2.5are more stringent than the initial values by 20% and 46%, and the O38-hour and Pb quarterly average concentration limits are tightened by 6% and 90%, respectively. The attainment statistical requirements have also been adjusted to concentration percentile and annual highest value from the original times above the standard limits.

United States; ambient air; quality standard; criteria air pollutants; development process

1674-991X(2013)03-0240-08

2013-03-05

王占山(1987—)，男，碩士，主要從事大氣環(huán)境模擬與研究，18701650609@163.com

*責任作者:武雪芳(1965—)，男，研究員，博士，主要從事環(huán)境保護標準制修訂理論方法及環(huán)境管理研究,wuxf@craes.org.cn

X-651

A

10.3969j.issn.1674-991X.2013.03.038