李文生 孫寶權(quán)

1)(通遼職業(yè)學(xué)院化工學(xué)院,通遼 028000)

2)(中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所,半導(dǎo)體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

(2012年7月21日收到;2012年9月18日收到修改稿)

1 引言

單量子點的許多光譜結(jié)構(gòu)特性與單原子、單分子十分相似,是在固態(tài)量子體系中實現(xiàn)單量子態(tài)研究的理想體系.如單量子點的發(fā)光光譜是非經(jīng)典的,在單光子發(fā)射和量子信息研究領(lǐng)域具有重要的潛在應(yīng)用前景[1,2].同時,由外延制備的半導(dǎo)體量子點與現(xiàn)代半導(dǎo)體工藝相兼用,易于集成制備量子點p-i-n二極管結(jié)構(gòu),實現(xiàn)電驅(qū)動單光子發(fā)光器件.量子點可以嵌入Schottky二極管結(jié)構(gòu)中,通過外加電場向量子點注入電子或空穴,研究不同量子點電荷組態(tài)下的光譜結(jié)構(gòu)、激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂,電子或空穴的自旋弛豫動力學(xué)和電子/空穴系統(tǒng)的多體效應(yīng)等[3?6].這些與單量子點光譜相關(guān)的深入研究有助于提高單光子發(fā)射效率,弄清其發(fā)光的偏振特性,實現(xiàn)基于雙激子輻射復(fù)合的糾纏光子態(tài).有關(guān)單量子點的荷電組態(tài)結(jié)構(gòu)及電場調(diào)諧荷電激子的發(fā)光特性在國外報道的比較多[3?6],而國內(nèi)還沒有這方面的研究報道.本文采用光致發(fā)光光譜(PL)研究InAs單量子點中單、雙激子及激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)和對應(yīng)發(fā)光光譜的偏振性,外加電場調(diào)諧荷電激子的發(fā)光光譜,討論了荷電激子圓偏振度受偏壓的影響,以及帶正或負(fù)荷電激子偏振度不同的物理機制.在弱光光譜測量中,PL光譜測量技術(shù)得到廣泛的應(yīng)用,特別是在單個原子、單量子點等光譜研究中具有極高的檢查靈敏度.結(jié)合高分辨光譜測量系統(tǒng),如Fabry-Perot干涉儀,可以測量精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜[7].對于量子點中荷電激子圓偏振度的測量,PL偏振光譜直接給出電子、空穴的自旋極化度[8].

2 實驗

研究的量子點樣品由分子束外延方法制備,所用的化學(xué)元素有鎵源(Ga)、砷源(As)、鋁源(Al)和銦(In),生長樣品的襯底為半絕緣GaAs,生長樣品時襯底和(GaAs/Al0.9Ga0.1As)的溫度為580°C,生長InAs量子點的溫度為450°C.在生長樣品時,相應(yīng)的化學(xué)源打開,入射到GaAs襯底上進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)而形成.樣品結(jié)構(gòu)的生長次序為:n+摻雜GaAs緩沖層上面生長20對n+摻雜的GaAs/Al0.9Ga0.1As組成的底層分布布拉格反射鏡(DBR),InAs量子點嵌在2λ腔長的GaAs微腔中,上面是厚為344.4 nm GaAs層和30 nm Al0.3Ga0.7As層,最后蓋上一層厚為15 nm的GaAs層.量子點為沉積2.35單層的InAs層,其生長數(shù)率為0.001單層/每秒.按照這種方法制備的量子點樣品,其量子點的密度非常低,每平方微米小于一個量子點[9].因此,不需要在樣品上制備小的臺面或在金屬鍍層上開透光小孔來分離單個量子點.利用半導(dǎo)體工藝將InAs量子點樣品加工成肖特基二極管,制備的肖特基二級管參數(shù):臺面直徑120μm,透明電極直徑60μm,肖特基電極內(nèi)直徑為60μm,外直徑為110μm,N電極大小為300×360μm.在實驗中N型歐姆接觸端接電源的負(fù)極,肖特基金屬端接電源的正極.當(dāng)加上正向電壓后,n+型GaAs電極的電子向量子點內(nèi)注入.當(dāng)加上反向偏壓后,量子點中的電子隧穿到n+GaAs,見圖1肖特基二極管能帶示意圖.實驗中,樣品放在氦循環(huán)制冷的低溫測量系統(tǒng)中,實驗溫度為5 K.實驗所采用的激光器有:氦氖激光器(波長632.8 nm),摻鈦蘭寶石脈沖激光器,脈沖重復(fù)頻率為82 MHz,脈沖寬度為200 fs.掃描共聚焦顯微鏡(數(shù)值孔徑0.5)用來分辨單個量子點,量子點的發(fā)光光譜由共聚焦顯微鏡收集,所用的單色儀焦距為0.5 m,探測器為Si-CCD.對于偏振光譜的測量,激發(fā)光設(shè)定為右圓偏振光(σ+,通過λ/4來實現(xiàn)),發(fā)光光譜的檢測是采用組合λ/4和λ/2波片,以及線性偏振片來完成.

圖1 外加偏壓V b下N型肖特基二極管能帶結(jié)構(gòu),點線是N極n+GaAs的費米面,虛線是肖特基極金屬的費米面

3 結(jié)果和討論

為了研究InAs量子點對激發(fā)光生載流子的俘獲概率、不同荷電激子發(fā)光光譜及對發(fā)光光譜的指認(rèn),在低溫5 K和零偏壓下,采用氦氖激光器(波長632.8 nm)激發(fā)量子點的GaAs勢壘層,圖2給出測量的單InAs量子點光致發(fā)光光譜隨激發(fā)功率的變化.在激發(fā)功率很低的情況下(圖2(a)0.1μW,×10為譜線放大10倍),只有波長在920.71 nm和波長在922.21 nm的發(fā)光峰存在,而且發(fā)光強度很弱,這兩個發(fā)光峰標(biāo)記為X+和X.隨著激發(fā)功率的增加(圖2(a)15μW,×5為譜線放大5倍),在波長為926.41 nm處出現(xiàn)新的發(fā)光峰,標(biāo)記為X?.隨著激發(fā)功率的進(jìn)一步增加(圖2(a)50μW),在波長為923.67 nm處出現(xiàn)一個發(fā)光峰,標(biāo)記為XX.

圖2 (a)在溫度5 K,激發(fā)波長632.8 nm和激發(fā)功率0.1,15,50μW下測得的熒光光譜,其中X+是單激子帶一個多余空穴,X為中性激子,XX為雙激子,X?為帶一個多余電子的單激子;(b)在對數(shù)-對數(shù)坐標(biāo)下畫出單量子點光致發(fā)光強度隨激發(fā)功率的依賴關(guān)系

為了確認(rèn)荷電激子X?,X+,X和XX發(fā)光機制,測量了熒光積分強度隨激發(fā)功率的變化關(guān)系,譜線發(fā)光強度隨激發(fā)功率的變化關(guān)系畫在圖2(b)的對數(shù)-對數(shù)坐標(biāo)中,實驗數(shù)據(jù)顯示對應(yīng)的實驗值與激發(fā)功率顯示較好的線性關(guān)系.因為激子的發(fā)光強度(I(PL))與激發(fā)功率的關(guān)系可以寫為:I(PL)～Pn,這里P為激發(fā)功率,n值對應(yīng)參加發(fā)光過程的激子特性,理論上n=1,2分別對應(yīng)單/雙激子的發(fā)光過程.因此,在圖2(b)中,用線性擬合得到譜線X+,X,X?,XX的系數(shù)n分別為1.15,0.66,1.01,1.80,說明X+,X,X?隨功率增加接近線性增加,應(yīng)為單激子躍遷過程,而XX隨功率增加接近二次方關(guān)系,應(yīng)為雙激子相關(guān)的發(fā)光過程.此外,通過單、雙激子的偏振特性及對應(yīng)的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂,我們可以進(jìn)一步確認(rèn)X和XX的發(fā)光為單、雙激子躍遷過程.在632.8 nm激發(fā)下,測量了它們的線偏振光譜如圖3(a)所示,發(fā)光峰X和XX具有明顯的線偏振特性,且是配對出現(xiàn),具有相同的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂(劈裂值約13μeV),從而進(jìn)一步確認(rèn)發(fā)光峰X為中性單激子峰,發(fā)光峰XX為中性的雙激子峰.

圖3 (a)在激發(fā)波長632.8 nm下,線偏振檢測的單InAs量子點光致發(fā)光譜,實線為水平方向(H)線偏振發(fā)光,虛線為垂直方向(V)線偏振發(fā)光,這里X為單激子,XX為雙激子;(b)在激發(fā)波長863 nm下,激子譜線(X+,X?)的圓偏振度隨偏壓的變化規(guī)律,實圓心為帶正電荷激子X+圓偏振度,空心圓為帶負(fù)電荷激子X?圓偏振度

為了確認(rèn)激子X?和X+的帶電荷情況,采用Tai:sapphire激光器將激發(fā)波長調(diào)為863 nm,即接近InAs量子點的浸潤層,激發(fā)光經(jīng)過起偏器和四分之一波片后變成圓偏振光用來激發(fā)量子點樣品.圖3(b)顯示帶電荷激子X?和X+的圓偏振度隨偏壓的變化規(guī)律,實驗結(jié)果顯示,帶電荷激子X+具有明顯的正圓偏振度,偏振度20%—30%,且發(fā)光峰在中性單激子的高能端(見圖2(a)),即增加一個空穴使正電荷激子發(fā)光能增加,其光譜及偏振特征與文獻(xiàn)報道相同[10,11].因此,電荷激子X+被指認(rèn)為帶一個正電荷的單激子,且隨著負(fù)電壓的增加,其圓偏振度在逐漸地增加.對于X?發(fā)光的圓偏振測量結(jié)果顯示,在?0.1—1.0 V之間,電荷激子X?具有很小的負(fù)偏振度,且發(fā)光峰在中性單激子發(fā)光峰的低能端(見圖2(a)),可被指認(rèn)為帶一個負(fù)電荷的單激子[3,12].帶負(fù)電荷的激子具有負(fù)的偏振度,且其偏振度非常小(小于10%)的物理機制是[12]:對于X?激子,其電荷組態(tài)是兩個電子,一個空穴,測量的偏振度與空穴的自旋弛豫機制相關(guān).伴隨著空穴的能量弛豫(電子/空穴在量子點的浸潤層產(chǎn)生),空穴的自旋弛豫非?？?導(dǎo)致測量的穩(wěn)態(tài)圓偏振度很小.此外,由于空穴在弛豫過程中,空穴自旋更易于翻轉(zhuǎn),從而導(dǎo)致測量的偏振度是負(fù)的.但對于正電荷激子X+,其電荷組態(tài)是一個電子和兩個空穴,測量的偏振度與電子的自旋弛豫機制相關(guān),在電子能量弛豫過程中,電子自旋的弛豫率較小,因此得到較高的圓偏振度.在InAs量子點中,電子自旋弛豫機制主要源自于構(gòu)成量子點晶格的核自旋的無序取向分布[7].

圖4 在激發(fā)波長863 nm下,激子發(fā)光強度隨偏壓的變化關(guān)系 空心圓為帶負(fù)電荷激子X?發(fā)光強度,實心圓為帶正電荷激子X+的發(fā)光強度,實心方塊為激子X的發(fā)光強度,空心方塊為雙激子XX發(fā)光強度

為了研究外加偏壓對InAs量子點各種電荷組態(tài)發(fā)光的調(diào)諧過程,在零偏壓下,選擇激發(fā)光波長863 nm,激發(fā)功率約50μW.在這種實驗條件下,零偏壓下發(fā)光光譜主要來自于X?,X和XX發(fā)光,見圖4.隨著正偏壓的增加,單雙激子的發(fā)光強度略有減小,而負(fù)電荷激子的發(fā)光強度增加.這是由于在正偏壓下,電子從n+GaAs電極注入到量子點的概率增加,從而導(dǎo)致產(chǎn)生X?激子概率增加,即其發(fā)光強度也增加.而隨著負(fù)向偏壓的增加,X?,X和XX發(fā)光強度逐漸減小,這是由于來自于量子點俘獲的電子更易于隧穿到n+GaAs電極.另一方面,隨著負(fù)向偏壓的增加,與X?,X和XX發(fā)光強度逐漸減小相反,帶正電荷激子X+發(fā)光強度隨著電壓從?0.3到?1.0 V而逐漸增加.由于在大的負(fù)偏壓下,量子點內(nèi)電子的逃逸概率增加,使量子點內(nèi)有多余的空穴.所以隨負(fù)向偏壓的增加,帶正電荷的激子X+的形成概率增加,其發(fā)光強度也增加.而在正向偏壓下,隨著電子的注入,帶正電荷的激子X+的形成概率減小,而帶負(fù)電荷的激子X?的形成概率增加,X?的發(fā)光強度逐漸增加.

4 結(jié)論

本文研究了電場調(diào)諧不同荷電激子的發(fā)光光譜,激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)和偏振發(fā)光光譜,得出如下主要結(jié)論:1)指認(rèn)InAs單量子點中不同荷電激子的發(fā)光光譜和對應(yīng)的激子本征態(tài)的偏振特性;2)外加偏壓可以調(diào)諧量子點的荷電激子的發(fā)光光譜;3)伴隨著電子/空穴的能量弛豫,電子的自旋弛豫時間遠(yuǎn)大于空穴的自旋弛豫時間.

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