安東+秦春艷+方展強+周海云

摘 要：對珠江口伶仃洋海域14種習見魚類、甲殼類、雙殼類和頭足類動物體內(nèi)的有機氯農(nóng)藥滴滴涕（DDTs）的含量進行測定。結(jié)果顯示，在各種生物體內(nèi)共檢測出DDTs的6種同分異構體p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE、o，p-DDT、o，p-DDD和o，p-DDE，其濃度范圍分別是0.11～147.29，ND～165.37，0.22 45.85，ND～16.21，ND～12.71，ND～30.68 ng·g-1干質(zhì)量，DDTs濃度范圍是0.33～394.38 ng·g-1干質(zhì)量。DDTs在10種魚類體內(nèi)的平均含量為133.27 ng·g-1干質(zhì)量，其含量高低順序為：斑鰶≥梭魚≥藍圓鲹≥七絲鱭≥長蛇鯔≥棘頭梅童魚≥鯻魚≥斑鲆≥孔鰕虎魚≥黃斑藍子魚。甲殼類體內(nèi)僅檢測到p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE和o，p-DDT，其濃度分別為0.81，1.08，2.17，1.45 ng·g-1干質(zhì)量，DDTs的含量為5.51 ng·g-1干質(zhì)量。兩種雙殼類體內(nèi)p，p-DDT含量最高，分別為52.17，75.61 ng·g-1干質(zhì)量，DDTs在雙殼類體內(nèi)的平均含量為175.77 ng·g-1干質(zhì)量。頭足類體內(nèi)只檢測到p，p-DDT和p，p-DDE，含量分別為0.11，0.22 ng·g-1干質(zhì)量， DDTs含量最低，僅為0.33 ng·g-1干質(zhì)量。研究結(jié)果還表明，斑鰶、梭魚和翡翠貽貝體內(nèi)DDTs含量超過了國家規(guī)定的安全食用標準（DDTs ≤ 1 mg·kg-1），應引起相關部門的關注。

關鍵詞：水生動物；DDTs；含量和評價；珠江口

中圖分類號：S482.3+2 文獻標識碼：A DOI編碼：10.3969/j.issn.1006-6500.2014.01.008

Contents and Evaluation of DDTs in 14 Species of Common Aaquatic in Pearl River Eestuary， South China Sea

AN Dong1， QIN Chun-yan2， FANG Zhan-qiang2， ZHOU Hai-yun3

（1.Zhuhai Qiao-Dangan Island Nature Reserve， Zhuhai， Guangdong 519000，China；2. College of Life Science， South China Normal University， Guangzhou， Guangdong 510631，China； 3.Instrumental Analysis and Research Center， Sun Yat-sen University， Guangzhou， Guangdong 510275，China）

Abstract： Contents of dichlorodipgenyltrichloroethanes （DDTs） in 14 species of common aquatic，including fishes，shrimps，bivalves and cephalopods collected from Lingding Yang in the Pearl River estuary of South Chian Sea were determined. The results showed that six isomeric compounds of DDT were detected in all samples. Concentrations of p，p-DDT， p，p-DDD， p，p-DDE， o，p-DDT， o，p-DDD and o，p-DDE in common aquatic were 0.11～147.29， ND～165.3， 0.22～45.85， ND 16.2， ND 12.71， ND～30.68 ng·g-1， dry weight， respectively. Total DDT concentrations in common aquatic was 0.33～394.38 ng·g-1， dry weight. Average content of DDTs in ten species of fishes was 133.27 ng·g-1，dry weight， and the trand of DDTs in different fishes was Clupanodon punctatus≥Mugi soiuy≥Decapterus maruadsi≥Coilia grayii≥Saurida elongata≥Collichthys lucidus≥Therapon theraps≥Pseudorhombus arsius≥Trypauchen vagina≥Siganus oramin. Concentrations of four isomeric compounds， including p，p-DDT， p，p-DDD， p，p-DDE and o，p-DDT was only detected in shrimps， which were 0.81， 1.08， 2.17，1.45 ng·g-1，dry weight， respectively. Total DDT concnetrations in shrimps was 5.51 ng·g-1，dry weight. Concentrations of p，p-DDT was relatively high in two bivalve molluscs， which were 52.17， 75.61 ng·g-1，dry weight， respectively. The average content of DDTs in bivalves was 175.77 ng·g-1，dry weight. In cephalopods， only p，p-DDT and p，p-DDE was detected， and the concentrations were 0.11， 0.22 ng·g-1， dry weight， respectively. Total DDT contents was relatively low， which was only 0.33 ng·g-1，dry weight. The results also indicated that the contents of DDTs in Clupanodon punctatus， Mugi soiuy and Perna viridis had exceed the food safety standard （DDTs ≤ 1 mg·kg-1） by State Regulations， which should be arouse the concern of relevant departments.

Key words： common aquatic； DDTs； contents and evaluation；Pearl River estuary

收稿日期：2013-10-24；修訂日期：2013-11-18

基金項目：珠海市科技計劃項目（PC20081050）；廣東省科技計劃項目（2009B030600006）

作者簡介：安東（1962—），男，河北保定人，碩士，主要從事海洋生物學、海岸濕地紅樹林保護、海水養(yǎng)殖研究。

滴滴涕（DDT）于1874年由德國化學家宰特勒首次合成，1939年瑞士人米勒發(fā)現(xiàn)其具有驚人的殺蟲效果。自那時起，以滴滴涕為代表的有機氯殺蟲劑就開始被大量生產(chǎn)并使用了約半個世紀。在我國的使用始于20世紀 50年代，到70年代已占農(nóng)藥使用量的80%以上。從1983年起我國政府禁止生產(chǎn)和使用有機氯農(nóng)藥，但是，這些污染物質(zhì)在環(huán)境中可以存留幾十年甚至幾百年，并能通過土壤、水體、空氣進入一些生物有機體中。在中國，大多數(shù)農(nóng)田土壤、江河湖泊水體、底泥和近海海域水體中都能檢出DDT，但未達到污染的程度。在農(nóng)作物、水果、茶葉、肉類、動物體和人體組織中均曾檢出過DDT和六六六。DDTs屬于持久性有機污染物（POPs），對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康的危害極大，已經(jīng)成為各國環(huán)境研究的重中之重。

目前國內(nèi)外對POPs的研究主要集中在沉積物[1-5]、水 [6，3]和大氣 [7-8]中POPs的分布，對海洋生物中POPs的污染狀況、含量及分布的研究還很少。海洋生物可以通過海水、懸浮顆粒物、沉積物和食物等途徑從它們的生存環(huán)境中富集一些污染物，因此，生物體內(nèi)污染物含量的高低往往反映了其所處環(huán)境相應污染物的背景水平。本研究以一些習見水產(chǎn)品為材料，對珠江口的海洋環(huán)境中DDTs的污染狀況進行評價。研究海洋生物對有害物質(zhì)的積累不僅具有科學價值，而且對保護生活在該海域的國家一級保護動物中華白海豚和保護沿海居民的身體健康也具有重要意義。

1 材料和方法

1.1 樣品采集

于2007年2月期間在珠海唐家灣沿岸向當?shù)貪O民收集到十幾種習見水生動物，包括魚類、貝類和蝦類動物樣品，每一種類所獲樣品質(zhì)量約為0.5～1.5 kg，采集的種類見表1所示。樣品放入聚乙烯塑料袋中，密封并做好標記，置于隨身攜帶的冰盒運回實驗室，鑒定種類，在冰柜中-20 ℃冷凍保存至處理。

1.2 樣品處理

1.2.1 魚類 先用去離子水洗滌魚樣品，然后將其置于工作臺上，用不銹鋼解剖刀及剪刀剪除胸鰭，除去骨頭，取其皮膚、肌肉和內(nèi)臟，再用去離子水沖洗干凈，吸水紙吸干水分。

1.2.2 甲殼類 蝦樣品解凍后，小心將其腸管道從背部取出，將附肢完全切除。用不銹鋼解剖刀將腹部與頭胸部及尾部分開，腹部翻下，用剪刀沿腹部外甲邊緣切開后，用鑷子將內(nèi)側(cè)外甲除去。用另一把不銹鋼解剖刀松動腹部肌肉，并用鑷子取出肌肉。用去離子水沖洗肌肉表面，并用吸水紙吸干水分，絞碎后進行勻漿。

1.2.3 雙殼類 解凍后，用不銹鋼解剖刀刮去所有表面附著物后，再用去離子水沖洗每一個個體，置于磁盤上，室溫下吸干樣品體表水分。去掉外殼，用去離子水反復沖洗殼內(nèi)軟組織，并用吸水紙吸干多余水分，最后用不銹鋼解剖刀取出軟組織，絞碎后進行勻漿。

1.2.4 頭足類 將采集到的槍烏賊解凍，并用去離子水反復沖洗，吸干水分后用不銹鋼刀具將頭部和腕部分離、絞碎后進行勻漿。

將以上各種樣品的勻漿組織部分置于稱量瓶中稱其濕質(zhì)量，然后將樣品放于有蓋培養(yǎng)皿中，再放入低溫冰箱速凍，最后轉(zhuǎn)入冷凍干燥儀干燥不少于72 h至其恒質(zhì)量。稱量樣品干質(zhì)量后，計算各樣品的干濕比率（表2），將樣品研磨成粉末狀，裝入5%硝酸泡過的聚乙烯封口樣品袋中，密封，于干燥器中保存直至消化[9]。

1.3 樣品萃取

樣品的萃取參照AOAC[10]描述的方法進行。稱取約5 g干燥待測樣品，用濾紙包好，置入索氏萃取器中，加入80 mL n-hexane，在80 ℃萃取8 h。萃取液經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)，自然風干至其重量保持恒定不變，測定其脂含量，然后加入20 mL n-hexane重新溶解，等待下一步樣品凈化。

1.4 樣品凈化

樣品的凈化過程包括兩個步驟：濃硫酸凈化[11]和隨后的弗羅里 （Florisil） 柱凈化[10]。首先將20 mL萃取液移入分液漏斗，加入八氯萘（Octachloronaphthalene，OCN）作為內(nèi)標。然后緩慢地加入10 mL H2SO4并猛烈搖晃2 min，靜候無機層出現(xiàn)并小心移去，使用H2SO4反復數(shù)次直到無機層呈無色為止。通過H2SO4清洗將碳氫化合物和其它來源于生物的有色化合物除。移出有機層并加入2%NaHSO4直到有機層的pH≥7，再將樣品液濃縮至約1 mL，隨后進行弗羅里柱凈化。先制備弗羅里微柱：固定玻璃微管（長250 mm），用玻璃棉填塞底部，再分別相間填裝雙層弗羅里粉和無水硫酸鈉，中間加入活性銅粉粒，先用n-hexane淋洗，然后將樣品液轉(zhuǎn)移通過弗羅里微柱，再加入n-hexane沖洗，使收集的樣品液保持至10 mL，待測定。萃取伴生的極性化合物將通過弗羅里層析法被排除。樣品在分析測定前再進一步濃縮至1 mL。

1.5 樣品分析

采用HP 6890氣相色譜（GC）儀，配以63Ni電子捕獲檢測器 （ECD）。 色譜柱為DB-5毛細管柱（柱長30 m，內(nèi)徑0.25 mm，液膜厚度0.25 μm；美國 J & W Scientific Co Ltd產(chǎn)品）。載氣為高純N2，柱流量40 mL·min-1；HP氣相色譜自動進樣系統(tǒng)，進樣量為1 μL。進樣口溫度270 ℃，檢測器溫度300 ℃；初始溫度80 ℃，保持0.5 min，然后升至240 ℃，升溫速率為4 ℃·min-1，最后在240 ℃保持30 min。利用有機氯農(nóng)藥標準物質(zhì)的GC保留時間定性，內(nèi)標法定量，其分析由計算機自動完成。標準物質(zhì)（Pesticides Mix）為美國SUPELCO公司的產(chǎn)品，包括農(nóng)藥滴滴涕及其異構體等物質(zhì)。

1.6 質(zhì)量控制

使用內(nèi)標物，對標準物和樣品的多次重復分析，嚴格使用未受有機污染的試劑和儀器。在與樣品分析流程相同的條件下，做空白分析，結(jié)果并沒出現(xiàn)任何其它被鑒定的化學物質(zhì)的峰值，表明實驗分析過程中沒有受到人為有機污染。此外，有機氯農(nóng)藥標樣在樣品中的回收率為85%以上，其平均變異系數(shù)低于10%，表明本實驗中對樣品的分析方法是可靠的。

2 結(jié)果與分析

2.1 習見生物樣品體內(nèi)的DDTs含量與分布特征

對珠江口海域14種習見生物樣品體內(nèi)DDTs的含量進行檢測，結(jié)果見表3。

從表3可以看出，各種生物體內(nèi)均檢測出了DDTs，其6種同分異構體為p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE、o，p-DDT、o，p-DDD和o，p-DDE，在所測生物體內(nèi)的濃度范圍分別是0.11～147.29，ND～165.37，0.22～45.85，ND～16.21，ND～12.71，ND～30.68 ng·g-1干質(zhì)量?？侱DT的濃度范圍是21.75～394.38 ng·g-1干質(zhì)量，DDTs在各生物體內(nèi)的含量和分布特點如下。

魚類：10種魚類體內(nèi)都檢測到DDTs的6種同分異構體，其中，斑鰶體內(nèi)DDTs含量最高，梭魚次之，黃斑藍子魚體內(nèi)含量最低，三者體內(nèi)DDTs的濃度分別為394.38，316.37，21.75 ng·g-1干質(zhì)量。DDTs在各種魚類體內(nèi)的平均含量為133.27 ng·g-1干質(zhì)量。各種生物體內(nèi)含量高低順序為：斑鰶≥梭魚≥藍圓鲹≥七絲鱭≥長蛇鯔≥棘頭梅童魚≥鯻魚≥斑鲆≥孔鰕虎魚≥黃斑藍子魚。

甲殼類：在刀額新對蝦體內(nèi)檢測到的4種DDT同分異構體中，o，p-DDE和o，p-DDD未檢出，p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE和o，p-DDT的濃度分別為0.81，1.08，2.17，1.45 ng·g-1干質(zhì)量，總DDT的含量為5.51 ng·g-1干質(zhì)量。

雙殼類：在近江牡蠣和翡翠貽貝體內(nèi)也都檢測到6種同分異構體，兩者體內(nèi)的p，p-DDT含量最高，分別為52.17，75.61 ng·g-1干質(zhì)量。近江牡蠣體內(nèi)o，p-DDT的含量最低，翡翠貽貝體內(nèi)o，p-DDD含量最低，分別為9.90，10.09 ng·g-1干質(zhì)量。兩者體內(nèi)DDTs的總含量分別為148.51，203.04 ng·g-1干質(zhì)量。DDTs在兩者體內(nèi)的平均含量為175.77 ng·g-1干質(zhì)量。

頭足類：在火槍烏賊體內(nèi)只檢測到2種同分異構體p，p-DDT和p，p-DDE，含量分別為0.11和，0.22 ng·g-1干質(zhì)量?；饦尀踬\是所測生物體內(nèi)DDTs含量最低的一種生物，總DDT含量為0.33 ng·g-1干質(zhì)量。

2.2 食用風險評價

將各種生物體內(nèi)DDTs干質(zhì)量含量換算成濕質(zhì)量（表4）并與中華人民共和國國家標準（GB 18406.4—2001農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無公害水產(chǎn)品安全要求） [12]中規(guī)定的有害、有毒物質(zhì)最高限量（DDTs ≤ 1 mg·kg-1）相比，結(jié)果顯示，斑鰶、梭魚和翡翠貽貝體內(nèi)DDTs含量超標，但超標倍數(shù)不高，分別為0.4，0.22，0.14倍。其余生物體DDTs含量均在可食用范圍內(nèi)。

表4數(shù)據(jù)顯示，所檢生物中，斑鰶的富集能力最強，DDTs含量到394.38 ng·g-1干質(zhì)量，梭魚次之（316.37 ng·g-1），刀額新對蝦的富集能力最低（5.51 ng·g-1）。各種生物富集能力的順序為：斑鰶>梭魚>翡翠貽貝>近江牡蠣>藍圓鲹>七絲鱭>棘頭梅童魚>長蛇鯔>鯻魚>斑鲆>孔鰕虎魚>籃子魚>火槍烏賊>刀額新對蝦。由于有機氯農(nóng)藥（OCPs）為脂溶性污染物，DDTs在以上各種生物體內(nèi)的分布可能與這些生物體內(nèi)脂肪的含量有關。

3 討 論

水環(huán)境的有機污染物除了通過呼吸、皮膚滲透進入海洋生物體之外， 還可通過攝食間接地富集。前者代表了生物積累，后者導致了生物放大[13]。本文對14種水生生物體內(nèi)的有機氯農(nóng)藥的研究旨在證實POPs在生物體內(nèi)的積累和沿食物鏈富集的特性。丘耀文等[14]對大亞灣有機氯農(nóng)藥生物積累特征的研究表明，OCPs在生物累積中表現(xiàn)出脂溶性的特征，生物體內(nèi)脂含量越高其OCPs含量也越高。

3.1 各種習見生物對POPs的積累

海洋生物對POPs有較明顯的富集作用，雖然所能檢測到的污染物含量因為不用生物種類而有差異，但是一般都高于附近海域沉積物中的相應污染物含量，參照羅孝俊等[15]對珠江三角洲河流及南海近海區(qū)域表層沉積物的研究，本研究中海洋生物體內(nèi)DDTs富集量為沉積物的0.14～159.02倍不等，因此，海洋生物對其臨近海域的有機物污染具有一定的監(jiān)測指示作用。

DDTs的殘留對環(huán)境的污染，長期以來被認為是全球性的問題。早在20世紀60年代，國外就開始研究DDTs在環(huán)境中的分布動態(tài)和降解過程。大量研究發(fā)現(xiàn)，在限制或禁止使用有機氯農(nóng)藥的最初幾年里，環(huán)境樣品中有機氯農(nóng)藥殘留量下降明顯，之后殘留量趨于穩(wěn)定甚至明顯增加[16]。近年來全球有機氯農(nóng)藥殘留量下降不明顯，據(jù)分析是由于赤道地帶的污染源經(jīng)大氣擴散沉降而造成的。本研究所檢生物體內(nèi)均有DDTs的存在，表明DDTs的污染較為普遍且形勢嚴峻。

本研究所檢的14種習見海產(chǎn)品包括魚類、甲殼類、貝類和頭足類，其體內(nèi)均可以檢測到DDTs，從檢測結(jié)果來看，雙殼類的DDTs均值高于魚類和甲殼類，頭足類體內(nèi)DDTs含量最低，這與王益鳴等[17]對浙江沿岸海產(chǎn)品中有機氯農(nóng)藥的殘留水平的研究結(jié)果相一致。

根據(jù)食用風險評價的結(jié)果可見，珠江口DDTs的污染已達到一定的水平，部分海產(chǎn)品體內(nèi)已出現(xiàn)超標現(xiàn)象。魚類中已有20%出現(xiàn)超標；雙殼類中翡翠貽貝也超出可食用標準，近江牡蠣的DDTs含量也接近最高限量標準，總體形勢不容樂觀；甲殼類和頭足類體內(nèi)DDTs含量較低，可能是由于其體內(nèi)脂肪含量低的原因。

在各種海產(chǎn)品中p，p，-DDT和其降解產(chǎn)物p，p，-DDE在所檢各種生物體中均100%檢出，p，p，-DDD也普遍檢出；而o，p，-DDT在所檢生物體內(nèi)含量卻低于其另外兩種降解產(chǎn)物。p，p，-DDD是6種同分異構體中含量最高的一種，其含量超過總DDTs的1/3。這可能是因為DDTs首先進入水體被生物利用，且逐漸轉(zhuǎn)移并富集到沉積環(huán)境繼而發(fā)生降解。魚體內(nèi)DDTs主要以代謝物p，p-DDE的形式存在，而少量的不穩(wěn)定化合物p，p-DDD等的檢出，則表明珠江口水域生態(tài)系統(tǒng)新近受到DDTs的污染[18-20]。

沉積物作為POPs等污染物的最終歸宿，也是雙殼類、甲殼類、腹足類等游泳和底棲生物的重要的生長環(huán)境，沉積物中的POPs將會對水生生物產(chǎn)生持續(xù)的危害[21-22]。DDTs在沉積物中的含量范圍為ng·g-1～mg·g-1，珠江口沉積物中DDTs含量范圍0.03～2.48 ng·g-1，高濃度的POPs通常出現(xiàn)在重工業(yè)和人口密度較高的地區(qū)，可達500 ng·g-1～9.8 mg·g-1 [23]。海洋由于其特殊的地理位置，河流的輸入、各種生活和工業(yè)廢水的排入、空氣中POPs的沉降、海水動力學作用引起的顆粒沉降，都已成為POPs的主要匯集地[24]。由于DDTs等有機污染物具有難降解、持久性和生物積累性等特點，所以一旦在生物體內(nèi)積累就會隨著食物鏈傳遞給更高級的消費者，進而對其消費人群形成潛在的危害。有關部門應加強對DDTs等有機氯農(nóng)藥的管理力度，以免對消費者的健康和環(huán)境構成威脅。

3.2 海洋哺乳類與習見生物體內(nèi)DDTs含量的比較

對從珠江河口區(qū)大襟島附近海域獲得的兩頭中華白海豚標本的檢測發(fā)現(xiàn)，海豚體內(nèi)的DDTs含量明顯高于所檢的十幾種習見生物（表5，尚未發(fā)表的資料）。DDTs在所檢水生動物體內(nèi)的濃度范圍是5.51～394.38 ng·g-1干質(zhì)量，而在中華白海豚體內(nèi)的濃度范圍則為24.90～2 728.07 ng·g-1干質(zhì)量。盡管珠江口伶仃洋海域的污染狀況明顯較大襟島海域嚴峻，但生活在大襟島海域的中華白海豚體內(nèi)的DDT含量還是遠高于習見水生動物，這就從側(cè)面佐證了DDT含量沿食物鏈逐級放大的特性。由于魚、蝦及部分軟體動物是鯨類的捕食對象，其體內(nèi)積累的有機污染物DDTs隨食物鏈逐級放大，所以其體內(nèi)DDTs含量明顯較高。

由表5還可看出，DDTs的6種同分異構體在習見水生動物中的平均含量明顯低于中華白海豚體內(nèi)各組織器官的平均含量。在習見水生生物體內(nèi)，p，p，-DDT的含量低于其降解產(chǎn)物p，p，-DDD，o，p，-DDT 的含量也低于其降解產(chǎn)物o，p，-DDE，這表明珠江口伶仃洋海域有新近的DDTs污染。

中華白海豚是一種海洋哺乳動物，活動范圍廣、壽命長、脂肪含量高，處在海洋食物鏈頂端，對POPs的富集能力極強，能較好地反映海洋POPs污染情況，適合作為研究POPs的生物載體。由于魚、蝦及部分軟體動物是鯨類的捕食對象，其體內(nèi)積累的有機污染物DDTs隨食物鏈逐級放大，所以其體內(nèi)DDTs含量明顯較高。

4 結(jié) 論

（1）本研究對珠江口海域部分生物體內(nèi)有機氯農(nóng)藥DDTs的含量進行了分析和評價，調(diào)查的對象主要包括魚類、甲殼類、雙殼類和頭足類動物，并與生活在珠江河口區(qū)鄰近海域的中華白海豚作了比較。

（2）珠江口伶仃洋海域已受到DDTs不同程度的污染。受檢測的 14種習見生物DDTs的含量介于0.33～394.38 ng·g-1（干質(zhì)量）之間，平均值也達到了120.72 ng·g-1（干質(zhì)量）。

（3）所檢生物體內(nèi)DDTs的6種同分異構體中p，p，-DDE 和p，p，-DDD的濃度較高，這表明珠江口海域有新近DDTs污染現(xiàn)象。中華白海豚體內(nèi)的DDTs濃度遠高于習見海產(chǎn)品，說明DDTs是通過生物放大作用通過食物鏈傳遞給海豚的。

（4）所檢珠江口海域的生物中超過安全限量標準有20%以上，盡管大部分生物體內(nèi)檢測到的DDTs濃度在安全閾值內(nèi)，但考慮到與其它持久污染物的綜合效應，珠江口海域中DDTs的變化趨勢應引起關注，特別是海產(chǎn)品中的這類污染物的殘留最終將對人體造成潛在的威脅。

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