方 斌，祁欣欣，喬偉峰

（1.南京師范大學新型城鎮(zhèn)化與土地問題研究中心，南京 210023；2.江蘇省地理信息資源開發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210023；3.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點實驗室，南京 210023）

浦江縣農(nóng)田土壤重金屬空間分布及污染程度分析

方 斌1,2,3，祁欣欣1，喬偉峰1

（1.南京師范大學新型城鎮(zhèn)化與土地問題研究中心，南京 210023；2.江蘇省地理信息資源開發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210023；3.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點實驗室，南京 210023）

以浦江縣農(nóng)田土壤樣點試驗值為基礎(chǔ)，運用Kriging插值、地質(zhì)積累指數(shù)等方法，探討浦江縣土壤重金屬的空間分布特征、污染狀況及產(chǎn)生原因，結(jié)果可為重金屬環(huán)境影響評估提供方法借鑒。通過Kriging插值分析發(fā)現(xiàn)，浦江縣五種重金屬含量均存在空間分異現(xiàn)象，分布特征呈現(xiàn)類聚式相似性。Cr、Cu、Cd三者之間和Hg、Pb二者在土壤中分布的重置率較高，但后二者與前三者之間的空間格局相似性較差。重金屬本身習性與土壤對重金屬的吸附能力差異是促其空間分異的主要動因。單項污染指數(shù)頻率測算結(jié)果表明，浦江縣土壤Cd和Hg污染頻率分別達到91.26%和96.18%，Cr、Cu、Pb盡管出現(xiàn)污染的區(qū)域較少，但已有較多區(qū)域接近臨界值。因此，有針對性地防治重金屬污染將是該縣農(nóng)田保護的重要內(nèi)容。

土壤重金屬；空間效應；環(huán)境效應；浦江縣

農(nóng)田環(huán)境質(zhì)量決定農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)，近年來對農(nóng)田重金屬污染開始多角度研究，主要體現(xiàn)在3個方面：（1）研究尺度較寬泛。從區(qū)域尺度到市域，再到縣域，甚至農(nóng)田均有研究[1-4]；蔡立梅對東莞市農(nóng)業(yè)土壤的重金屬含量及來源進行分析，認為隨著工業(yè)發(fā)展，土壤中重金屬積聚顯著[5]；陳秀端等研究發(fā)現(xiàn)，西安二環(huán)內(nèi)城市表層土壤重金屬的累積主要受交通、工業(yè)等人類活動影響[6]。（2）研究內(nèi)容較豐富。從面源污染到點源污染，從單一重金屬到多種重金屬的復合影響，從土壤對重金屬累積能力到土壤重金屬在生物體內(nèi)吸收、積累的毒性程度，再到其空間分異規(guī)律等均有研究；靳治國等通過對崇明島農(nóng)田、生活區(qū)、工業(yè)區(qū)、濕地等6種土地利用方式的土壤重金屬、微生物含量進行研究，得到崇明島重金屬分布規(guī)律[7]；（3）影響因素多。影響土壤重金屬的因素因土壤所處位置不同而不同，主要影響因素有土壤類型、土壤性質(zhì)、土地利用方式、企業(yè)、城市距離、交通距離、水源距離等。呂建樹等以日照市東港區(qū)和嵐山區(qū)為研究對象，分析土壤重金屬污染的主要來源以及不同土地利用、成土母質(zhì)之間重金屬分布差異[8]。但是有關(guān)定量分析重金屬污染分異規(guī)律和程度的綜合性研究不多。吳紹華等利用變量分離法研究宜興城區(qū)在城市擴張影響下土壤重金屬的積累過程，探討城市化過程與土壤重金屬積累之間的關(guān)系[9]；孟凡喬等測算河北省汶河灌區(qū)和府河污灌區(qū)土壤重金屬殘留量，評價該地區(qū)農(nóng)田利用價值[10]。因此，本文以浦江縣農(nóng)田土壤試驗測試值為數(shù)據(jù)源，運用Kriging插值、多因素方差分析法及地質(zhì)積累指數(shù)，綜合探討不同重金屬的空間異質(zhì)分布特征、形成原因及污染程度，為綜合評定重金屬環(huán)境效應提供借鑒。

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

浙江省浦江縣位于浙江省中部偏西，金衢盆地的北緣，是浦陽、壺源兩江之發(fā)源地。地理坐標為東經(jīng)119°42′～120°07′、北緯29°21′～29°41′。東西寬39.25 km，南北長36.50 km。全縣土地面積為907.66 km2。根據(jù)海拔高度和農(nóng)業(yè)利用特點可將浦江的地形分為平原區(qū)（海拔＜150 m）、半山區(qū)（150 m＜海拔＜500 m）、低山區(qū)（500 m＜海拔＜800 m）、中山區(qū)（海拔＞800 m），符合“七山二水一分田”的中國東部地形特征。

1.2 數(shù)據(jù)來源

1.2.1 基礎(chǔ)數(shù)據(jù)

土壤基礎(chǔ)數(shù)據(jù)來源于浦江縣土壤圖（1987年）（主要用于構(gòu)建9個土壤單元）、農(nóng)田布局數(shù)據(jù)來源于浦江縣土地利用現(xiàn)狀圖（2009年），并運用2001～2010年的農(nóng)戶調(diào)查數(shù)據(jù)進行更新。

1.2.2 采樣數(shù)據(jù)

根據(jù)種植作物的不同從107戶農(nóng)戶家庭[農(nóng)戶的選擇延續(xù)歐盟項目IRMLA（綜合農(nóng)業(yè)資源管理與土地利用分析），選擇方法在文獻[12]中已有詳述，在此不再贅述][11]責任田中取樣183個樣點（即183塊田的采樣），其中，水稻及其他糧油作物共69塊，葡萄36塊，蔬菜40塊，桃形李及其他水果類31塊，其他作物7塊。采樣地塊還需考慮坡度、坡向、相鄰性等特征，并做好地理特征的相關(guān)信息采集。采用五點取土法，取土深度25 cm，每樣點取土500 kg。各樣點見圖1。綜合該區(qū)域季節(jié)特征和農(nóng)事活動特點取樣時間選在2010年3月3～12日，共10 d（作物播種前）和11月25日到12月4日共10 d（作物收獲后、施肥前），2011年按以上要求和時間重復取樣。

1.2.3 試驗分析方法

樣品分析按國家標準方法測定[23]，總汞采用原子熒光法，鉛、銅、鎘和鉻采用原子吸收法，嚴格按該測試方法進行質(zhì)量控制。

1.3 主要研究數(shù)據(jù)處理方法

1.3.1 Kriging插值法

為進一步了解勸土壤重金屬含量的空間分布特征，研究運用地統(tǒng)計學插值方法構(gòu)建半方差函數(shù)模型。同時，結(jié)合Kriging預測進行檢驗，獲取未取樣點值的方法。基本思路是依次假設(shè)每一個實測點未被測定，由所選定的半方差函數(shù)模型，根據(jù)n-1個其他測定點數(shù)據(jù)，用特定的Kriging方法估算點值[13-14]。

圖1 浦江縣的地理特征Fig.1 Geographical feature of Pujiang County

1.3.2 地質(zhì)積累指數(shù)

地質(zhì)積累指數(shù)（Index of geoaccumulation，Igeo）法是德國Müller提出的定量評價土壤重金屬污染程度方法[15-16]。該方法不僅考慮人類活動對土壤污染的影響，而且還考慮土壤地球化學背景值及自然變化產(chǎn)生的影響，能更多地揭示土壤重金屬的歷史累積效用，是評價土壤重金屬污染程度的有效方法。地質(zhì)積累指數(shù)的計算公式為：

式中，Ci為重金屬i在1kg土壤中的含量，Bi為重金屬i在土壤母質(zhì)中的地球化學背景值，A是為了消除各地母質(zhì)差異可能引起背景值變動的轉(zhuǎn)換系數(shù)，取值為1.5。郭廣慧等提出重金屬地球化學背景值選取與評價的方法[17-18]。本文結(jié)合浦江縣特殊的地形地貌、氣候、水文，以及土壤地球化學基準值與環(huán)境背景值確定土壤重金屬背景值[19]見表1。

地質(zhì)積累指數(shù)包含7等級，其中第7等級是開放的，包括所有大于7等級的指數(shù)，具體見表2。

1.3.3 污染頻率測算

污染頻率是反映不同污染等級中土壤重金屬出現(xiàn)的概率[17]。公式為：

其中，F(xiàn)i為因子i的污染頻率，mi為i元素在某單元中處在某一區(qū)間值的數(shù)量，Ni為i元素在該單元中各值的數(shù)量總和。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬空間分布格局

Kriging插值分析結(jié)果表明：土壤重金屬含量小尺度上存在相互依存，大尺度上存在各向異性，呈類聚式相似性特征，即受某一因素影響，濃度高的區(qū)域周邊值也較高，深度低的區(qū)域周邊值也較低，差異遞增（減）性不強。具體表現(xiàn)為：

（1）土壤Cr含量呈非均衡“凹”形特征，檀溪鎮(zhèn)、大畈鄉(xiāng)、巖頭鎮(zhèn)、黃宅鎮(zhèn)土壤中Cr含量相對較小，域值低于14 mg·kg-1，縣城周邊的浦陽、仙華街道土壤中Cr含量域值介于30～50 mg·kg-1之間。

表1 浙江省農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地土壤環(huán)境質(zhì)量背景值Table 1 Geochemical background value for Zhejiang production areas (mg·kg-1)

表2 地質(zhì)積累指數(shù)的7等級Table 2 Sevengrades of index of geoaccumulation

（2）土壤中Cu含量分布的整體構(gòu)型與Cr有極大相似性，只是局部略有差異。如中余鄉(xiāng)、白馬鎮(zhèn)、鄭家塢、杭坪鎮(zhèn)以及浦陽街道等區(qū)域與Cr分布均表現(xiàn)出極相似特征，但在鄭宅鎮(zhèn)、巖頭鎮(zhèn)等區(qū)域則有差異。

（3）土壤Cd含量的分布特征與Cr、Cu極其相似，只是區(qū)域分布的成片性更好。其中，含量超過0.30 mg·kg-1的區(qū)域占全縣總面積的80%以上，含量最高區(qū)域為杭坪鎮(zhèn)高山蔬菜種植區(qū)。

（4）土壤重金屬Pb含量呈現(xiàn)周邊高，中間低的現(xiàn)象。海拔高的區(qū)域Pb含量普遍較高，是大畈鄉(xiāng)和檀溪鎮(zhèn)Pb含量在該區(qū)域最高，域值范圍介于51.88～72.11 mg·kg-1之間，Pb含量與其相同的區(qū)域是鄭宅鎮(zhèn)、白馬鎮(zhèn)和鄭家塢鎮(zhèn)。低Pb含量區(qū)主要分布在浦江縣中央范圍，特別是巖頭鎮(zhèn)、仙華街道周邊，域值范圍介于20～37.93 mg·kg-1。

（5）土壤中Hg的分布特征與Pb有極大相似性，最高值分布鄭宅鎮(zhèn)、白馬鎮(zhèn)和鄭家塢鎮(zhèn)，域值范圍介于0.21～0.54 mg·kg-1之間。低值區(qū)為巖頭鎮(zhèn)，域值不大于0.11 mg·kg-1。區(qū)片性較Pb差。

2.2 影響土壤重金屬含量的因素分析

結(jié)果表明，縣域土壤中Cr，Cu，Cd，Pb和Hg含量呈小尺度或鄉(xiāng)鎮(zhèn)尺度上含量相近性，可能是地形、水文、土壤和農(nóng)事等多種活動共同作用的結(jié)果，進一步分析發(fā)現(xiàn)：

（1）校正模型表明：土壤重金屬含量受土地利用類型、采樣時間、土壤單元、距河流距離等因素的影響有差異。

（2）單因素分析表明：在0.05水平上，5種重金屬在不同土壤單元中的含量差異不顯著，說明重金屬含量差異與土壤類型關(guān)系不大，都在土壤所處地理環(huán)境中形成慣性累積，盡管會受到農(nóng)戶投入等農(nóng)田利用方式的影響，但作用力不大。土壤重金屬含量在不同時期差異明顯，說明土壤重金屬會受作物吸附和環(huán)境消解的影響而發(fā)生變化。此外，作物種植結(jié)構(gòu)會對Cu的影響較大，而Cr受水源的影響效應較大，原因可能為浦江縣家庭作坊制的水晶產(chǎn)業(yè)、鎖業(yè)的污水直排河道流入農(nóng)田所致。

（3）雙因子作用分析表明，雙因子的相互作用對土壤重金屬影響力較單因子作用力大，不同土壤單元Cr、Hg、Pb會因種植類型的不同而產(chǎn)生顯著變化，可能與因不同作物接受的土地管理行為不同引致；各個單元不同時段種植作物的不同會導致土壤Pb發(fā)生顯著變化，說明作物吸附土壤Pb的能力有差異，不同階段不同；Cr、Cd、Hg則未因不同時間種植不同作物而發(fā)生顯著變化，說明此三種重金屬的累積效應與其所處環(huán)境關(guān)系更密切，與作物種植類型關(guān)系不大。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，不同單元的Cr均與河流的距離呈較密切關(guān)系，說明Cr在土壤中的變化會受土壤水的影響，可能與Cr在土壤中以絡(luò)合物形式存在有一定關(guān)系。具體見表3。

圖2 浦江縣土壤各重金屬的空間分布（mg·kg-1）Fig.2 Spatial distribution of soil heavy metal Cr,Cu,Cd,Pb and Hg in Pujiang County

表3 多因素方差分析結(jié)果Table 3 Results of multiple factors variance analysis

續(xù)表

2.3 土壤重金屬污染程度分析

2.3.1 土壤重金屬污染指數(shù)和等級

地質(zhì)累積指數(shù)分析結(jié)果：縣域土壤中的Cr、 Cu、Pb的Igeo均小于或等于0，說明其在縣域整體處于無污染狀態(tài)，而Cd、Hg的Igeo分別為2.01、1.55，具體見表4。

表4 浦江縣土壤重金屬地質(zhì)積累指數(shù)及污染等級Table 4 Index of geoaccumulation and pollutiondegree of soil heavy metals in Pujiang County

2.3.2 土壤重金屬單項污染指數(shù)頻率分布

單項因子污染指數(shù)頻率分布表明，Hg的田間土壤污染頻率最高，污染頻率已達96.18%，其中，中度污染區(qū)域達到49.73%。浦江縣農(nóng)田Cd污染也較為普遍，污染頻率達到91.26%，；研究發(fā)現(xiàn)，Cr、Cu和Pb在縣域內(nèi)均未達到重度污染，但Cr和Cu已出現(xiàn)較低面積的中度污染，近30%的區(qū)域均達到無-中度污染級，特別是白馬鎮(zhèn)、鄭宅鎮(zhèn)、鄭家塢鎮(zhèn)農(nóng)田Pb含量達到這一級別的比例達到35.52%。原因可能是該區(qū)域農(nóng)田均位于主干道的兩側(cè)，且鄭家塢鎮(zhèn)建有公共汽車站和火車站，密集的公路網(wǎng)和車站可能是造成該區(qū)域Pb高的重要原因，相關(guān)文獻也證實了這一現(xiàn)象[20]；森林地周邊Pb較高與林地有關(guān)也得到相關(guān)研究的證實[21-22]。而且，這一結(jié)論與Kriging插值得出的結(jié)果基本一致。具體見圖3。

圖3 單項因子的地質(zhì)積累指數(shù)頻率分布Fig.3 Frequency distribution aboutsingle factor's index of geoaccumulation

3 討論與結(jié)論

a.以Kriging插值方法揭示重金屬含量空間格局，研究浦江縣土壤重金屬含量空間分布差異與類聚式相似性特征。Cr、Cu和Cd三者Kriging插值圖表現(xiàn)的重疊率較高，尤其是前兩者重置率相似性超過80%，Hg和Pb元素在土壤中分布特征相似，但后二者與前三者空間格局有較大差異，差異原因仍有待進一步探究。

b.不同土壤重金屬對各影響因素的響應不同，引致類聚式相似性空間分異結(jié)果。多因素影響效應與單因素不同。在土地利用中，一方面要考慮重金屬對影響因素的響應慣性，另一方面要考慮影響其分異原因復雜性。

c.單項污染指數(shù)頻率結(jié)果，浦江縣土壤受Cd 和Hg污染頻率分別達到91.26%和96.18%，即該縣大部分農(nóng)田發(fā)生單一或兩種以上重金屬同時污染現(xiàn)象，應引起足夠重視。此外，盡管農(nóng)田土壤Cr、Cu、Pb污染不明顯，但不同農(nóng)田重金屬含量的分異度不同要求土壤重金屬污染防治應及時而有針對性。

d.由于重金屬含量變化與作物、農(nóng)戶投入的關(guān)聯(lián)較為復雜，如何探討其相關(guān)性，這是未來研究方向。

e.單因子污染頻率指數(shù)與對應區(qū)域地形、地貌、土壤類型及農(nóng)戶土地利用行為間的相互作用，有待進一步研究。

[1]牛佳田,汪群慧,郭欽奎,等.集賢縣農(nóng)田土壤重金屬空間分布特征[J].東北農(nóng)業(yè)大學學報,2005,42(5)∶113-116.

[2]張久明,遲鳳琴,宿慶瑞,等.哈爾濱市城市土壤重金屬空間分布特征及相關(guān)分析[J].東北農(nóng)業(yè)大學學報,2005,41(7)∶56-61.

[3]徐明星,周生路,王曉瑞,等.長江三角洲典型區(qū)社會經(jīng)濟發(fā)展對土壤重金屬累積的影響[J].地理科學,2010,30(6)∶880-885.

[4]殷云龍,宋靜,駱永明,等.南京市城鄉(xiāng)公路綠地土壤重金屬變化及其評價[J].土壤學報,2005,42(2)∶206-210.

[5]蔡立梅,馬瑾,周永章,等.東莞市農(nóng)業(yè)土壤重金屬的空間分布特征及來源解析[J].環(huán)境科學,2008,19(12)∶3496-3502.

[6]陳秀端,盧新衛(wèi),趙彩鳳,等.西安市二環(huán)內(nèi)表層土壤重金屬空間分布特征[J].地理學報,2011,66(9)∶1281-1288.

[7]靳治國,施婉君,高揚,等.不同土地利用方式下土壤重金屬分布規(guī)律及其生物活性變化[J].水土保持學報,2009,23(3)∶74-77, 96.

[8]呂建樹,張祖陸,劉洋,等.日照市土壤重金屬來源解析及環(huán)境風險評價[J].地理學報,2012,67(7)∶971-984.

[9]吳紹華,周生路,潘賢章,等.城市擴張過程對土壤重金屬積累影響的定量分離[J].土壤學報,2011,48(3)∶496-505.

[10]孟凡喬,鞏曉穎,葛建國,等.污灌對土壤重金屬含量的影響及其定量估算——以河北省汶河和府河灌區(qū)為例[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學學報,2004,23(2)∶277-280.

[11]方斌,王光火.對浙江省作物養(yǎng)分限制因子的TechnoGIN分析[J].浙江大學學報∶農(nóng)業(yè)與生命科學版,2005,31(4)∶417-522.

[12] 楊斌,俞潔,于海燕,等.浙江省農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量安全標準（DB33/T 558—2005）[S].浙江省環(huán)境保護局,浙江省質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局發(fā)布,2005.

[13]Panagopoulos T,Jesus J,AntunesM D C,et al.Analysis of spatial interpolation for optimizing management of asalinized field cultivated with lettuce[J].European Journal of Agronomy,2006,24(1)∶1-10.

[14]Yasrebi J,Saffari M,Fathi H,et al.Evaluation and comparison of ordinary kriging and Inverse distance weighting methods for prediction of spatial variability of some soil chemical parameters [J].Research Journal of BiologicalSciences,2009,4(1)∶93-102.

[15]Müller G.Index of geoaccumulation in sediments of the Rhine River[J].Geojournal,1969,2(3)∶108-118.

[16]Ji Y Q,Feng Y C,Wu J H,et al.Using geoaccumulation index to study source profiles of soil dust in China[J].Journal of Environmental Sciences,2008,20(5)∶571-578.

[17]郭廣慧,張航.宜賓市城市土壤鋅含量的空間分布特征及污染評價[J].地理研究,2011,30(1)∶125-133.

[18] 國家環(huán)境保護局.中國土壤元素值[M].北京∶中國環(huán)境科學出版社,1990.

[19] 汪慶華,董巖翔,周國華,等.浙江省土壤地球化學基準值與環(huán)境背景值[J].生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學報,2007,23(2)∶81-88.

[20]李湘洲.機動車尾氣對土壤鉛累積的影響及分布格局[J].中南林學院學報,2001,21(4)∶36-39.

[21]陳榮華,林鵬.紅樹幼苗對汞的吸收和凈化[J].環(huán)境科學學報, 1989,9(2)∶218-224.

[22]阮宏華,姜志林.城郊公路兩側(cè)主要森林類型鉛含量及分布規(guī)律[J].應用生態(tài)學報,1999,10(3)∶362-364.

Spatial distribution effect and analysis contamination degree of farm-land soil heavy metals in Pujiang County

FANG Bin1,2,3,QI Xinxin1,QIAO Weifeng1
(1.New Urbanization and Rural Land Problem Research Center,Nanjing Normal University, Nanjing 210023,China;2.Geographic Information Resources Development and Collaborative Utilization Innovation Center in Jiangsu Province,Nanjing 210023,China;3.Materials Cycling and Pollution Control Key Laboratory in Jiangsu Province,Nanjing 210023,China)

On the basis of the farmland soil sample test value in Pujiang County,this paper used Kriging interpolation analysis,index of geoaccumulation and some other methods to discusse the spatial distribution characteristics,pollution status and reasons of Pujiang soil heavy matals.The results could provide theory method for environmental impact assessment of heavy metals.By using Kriging interpolation analysis method,we drew a conclusion that the spatial distribution of 5 kinds of heavy metals contents were different in Pujiang County,and the distribution characteristics presented a cluster similarity.The distribution between Cr,Cu,Cd and the distribution between Hg and Pb both had a high reset rate.But the spatial patterns were quite different between the former three and the latter two.The behaviors of heavy metals and the differences of soil's adsorption ability of heavy metals were mainreasons for their space differentiation.The results of single pollution index frequency estimation indicated that soil Cd and Hg contamination frequency respectively reached 91.26%and 96.18%in Pujiang County.Although the pollution areas of Cr,Cu,Pb were small,more areas were close to the critical value.As a result,targeted prevention and control of heavy metal pollution was the important content of farmland quality protection in Pujiang County.

soil heavy metal;spatial effect;environmental effect;Pujiang County

X703.1

A

1005-9369（2014）12-0088-08

時間2014-12-29 8∶59∶00 [URL]http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1391.S.20141229.0859.003.html

方斌,祁欣欣,喬偉峰.浦江縣農(nóng)田土壤重金屬空間分布及污染程度分析[J].東北農(nóng)業(yè)大學學報,2014,45(12):88-95.

Fang Bin,Qi Xinxin,Qiao Weifeng,et al.Spatial distribution effect and analysis contamination degree of farmland soil heavy metals in Pujiang County[J].Journal of Northeast Agricultural University,2014,45(12):88-95.(in Chinese with English abstract)

2014-01-13

國家自然科學基金（40971105，41271189）；江蘇高校優(yōu)勢學科建設(shè)工程資助項目

方斌（1968-），男，教授，博士，研究方向為土地資源管理。E-mail∶wenyanfang731@163.com