朱璇雯，付存亭，劉 成

（天津大學石油化工技術開發(fā)中心，綠色合成與轉化教育部重點實驗室，天津300072）

振蕩流反應器是一種幾何結構緊湊、擁有周期性振蕩條件和活塞流設計形式的過程強化設備，它廣泛地應用于絮凝［1］、化學反應［2］等過程。與間歇式相比，連續(xù)式振蕩流反應器更緊湊；與傳統(tǒng)的管式反應器相比，振蕩流反應器的長徑比小了很多［3］。振蕩流反應器周期性振蕩有利于反應器內物質的混合和接觸，增加顆粒的停留時間，增大兩相間的接觸面積，提高反應效率，它非常適合于那些周期長的反應過程［4］。

近年來，日益加劇的能源危機以及環(huán)境惡化等原因促使生物柴油、生物乙醇等生物質能源受到研究者的廣泛關注，其中關于生物質能源工業(yè)化生產中涉及的單元操作問題也相應得到關注。目前，已有較多的研究者采用實驗和計算機模擬手段研究振蕩流反應器在生產生物柴油時的應用情況［5-7］，但是對于生產生物柴油原料的三油酸甘油酯和甲醇在振蕩流反應器中傳質特性的研究卻非常少?？紤]到傳質特性采用實驗手段研究的局限性以及經濟性等問題，越來越多的研究者轉而采用計算流體力學的方法。這種方法不僅能夠得到設備詳細的溫度場、流場和濃度場等信息，而且能夠得到與實驗結果相符的結果，大大節(jié)省了設備小試以及中試的研究成本。

本研究運用計算流體動力學方法研究用于制備生物柴油的圓環(huán)擋板連續(xù)振蕩流反應器的擋板開孔率和擋板間距對液-液兩相在反應器中流體流動和分布的影響，以此找到最適宜的擋板開孔率和擋板間距。

1 幾何模型及物料性質

本研究模擬的振蕩流反應器為圓環(huán)擋板振蕩流反應器，擁有11個腔室，其中1個進口腔室，1個出口腔室，其余為標準腔室，反應器直徑為50mm，擋板厚度為3mm。研究開孔率的優(yōu)化時，擋板間距L與反應器直徑 D的比值為1.5，所考察的擋板開孔率α分別為15%、20%、25%、30%、35%、40%和45%，研究擋板間距的優(yōu)化時，所采用的擋板開孔率為25%，擋板間距分別為1.0D、1.5D和2.0D。振蕩流反應器的幾何結構見圖1。

對模型進行網格劃分，由于模型結構比較規(guī)則，所采用的網格為結構化網格，能減少網格數量，節(jié)約計算資源，并且在壁面處進行了網格加密。經過網格無關性考察后，確定的網格數大約為50萬。振蕩流反應器的網格劃分方式見圖2。

研究所采用的物系為制備生物柴油的原料，三油酸甘油酯（連續(xù)相）和甲醇（分散相），兩相的物性數據［8］如表1 所示。

圖1 振蕩流反應器的幾何結構簡圖Fig.1 Geometric structural diagram of the oscillatory flow reactor

圖2 振蕩流反應器的網格劃分方式Fig.2 Mesh method of the oscillatory flow reactor

表1 常壓、60℃下三油酸甘油酯和甲醇物性參數表［8］Table 1 Physical parameter of componen ts at 60℃，0.1 MPa［8］

2 模型參數的設置

2.1 多相流模型

由于甲醇與三油酸甘油脂的互溶性很低，故本研究假定兩者不互溶，并且考慮到計算的復雜程度，因而忽略兩者之間存在的反應。由于液-液兩相中分散相的體積分數大于12%，故所采用的兩相流模型為歐拉-歐拉模型，湍流模型采用標準 k-ε模型。

2.2 兩相間作用力

兩相間的作用力包括曳力、虛擬質量力、升力、湍流耗散力等，相對于曳力而言，其他力都比較小，故只考慮曳力作用。選用Schiller-Naumann曳力模型［9-10］，模型方程如下：

式（1）中，FD表示曳力；CD表示曳力系數；Re是相對雷諾數；ρq表示主相密度；μq表示主相黏度；表示主相速度；dp表示第二相直徑；表示第二相速度。

2.3 群體平衡模型

考慮到分散相甲醇液滴的聚并和破裂，故采用了群體平衡模型來進行描述。采用群體平衡模型中的離散化模型，將液滴顆粒分成10組，粒徑范圍為0.005～0.905mm，破碎模型選用 Lehr模型，聚并模型選用Turbulent模型。顆粒的平均直徑采用索特液滴平均直徑［11］，可由方程（2）求得：

式（2）中，di表示第 i組顆粒的直徑；ni表示 di直徑顆粒的數量。

2.4 邊界條件設置

振蕩流反應器中的振蕩過程是周期性過程，進出口均采用速度邊界條件，分別為：

進口速度：vinlet=2πx0f cos（2πft）

出口速度：voutlet=-2πx0f cos（2πft）

進出口處分散相的體積分率均為0.2，兩相并流，壁面處采用無滑移邊界條件，壁面處采用標準壁面函數。

2.5 算法設置

采用SIMPLE算法，壓力方程采用標準差分格式，動量方程、湍動能方程和湍流擴散方程均采用二階迎風差分格式。采用非穩(wěn)態(tài)模擬方法，時間步長為0.001 s。由于振蕩流反應器進行周期性振蕩，故計算時只采用其1個周期內的數值，選取8個相位點［12］進行研究。

3 結果分析

3.1 擋板開孔率的優(yōu)化

3.1.1 擋板開孔率對振蕩流反應器的流場影響

圖3 不同開孔率反應器的不同相位處的速度矢量圖Fig.3 The diagram of velocity vector varying with the phase position at different opening area ratios

圖3列出了振蕩頻率為4 Hz、振幅為30mm時，不同開孔率下振蕩流反應器在相位3、6和8時的速度矢量圖，從相位3可以發(fā)現，隨著擋板開孔率的增加，腔室中心的旋渦增大，有利于流體從壁面向中心的混合，將 α=15%與 α=40%、α=45%的流場圖比較這種現象尤為明顯，產生這種現象的原因可能是由于當開孔率小時，擋板的長度較大，產生的阻力作用強，造成的混合范圍減小。從相位6可以發(fā)現，隨著擋板開孔率的增加，中心兩側的旋渦尺寸減小，甚至當開孔率達到45%時，旋渦不能充滿腔室，不利于壁面處流體的混合，降低了整個腔室的混合程度。從相位8可以發(fā)現，擋板上部產生的旋渦隨擋板開孔率的增大而減小，當開孔率為45%時，腔室內形成渠流，流動主要以軸向運動為主，混合效果不好。通過流場圖的分析，擋板開孔率為20%～35%時混合效果較好。

3.1.2 擋板開孔率對平均速度的影響

振蕩流反應器的單位質量能量耗散的計算式［13］如式（3）所示：

式（3）中，Nb表示單位高度的擋板數量；COD表示孔交換系數，其值為0.7。

在振蕩頻率為 4 Hz，振幅分別為 20、30和36mm的振蕩條件下，不同擋板開孔率下反應器中流體平均速度與單位質量流體能量耗散ε的關系如圖4所示。

圖4 不同擋板開孔率反應器的平均速度與能量耗散的關系Fig.4 Average velocity vs.energy dissipation at different opening area rate

由圖4可以看出，盡管開孔率不同，但流體平均速度均隨ε增加而增大。而大開孔率下曲線斜率更大，這表明當流體平均速度相同時，大開孔率下ε值更小。在相同的平均速度下，開孔率為15%、20%時的ε值明顯高于其他開孔率下的ε值。這表明，從平均速度與單位質量流體能量耗散的關系來看，擋板開孔率在25%～45%之間較為合適。

3.1.3 擋板開孔率對液滴直徑分布情況的影響

從圖5中可以看出，在振蕩頻率為4 Hz，振幅為30mm下，不同開孔率的反應器內不同直徑的液滴在分散相中所占的比例不同。隨著開孔率增大，曲線整體右移且右半支拖曳也越嚴重，這表明大直徑液滴含量增加，液滴平均粒徑亦隨之增大。這是由于隨開孔率增大，能量耗散隨之減小，導致整個腔室中湍流強度減弱，不僅使混合效果減弱，而且不利于液滴破碎，因而液滴平均粒徑增大。另一方面，分散相體積分數受開孔率的影響很小，基本可以忽略。據此可以認為，液滴平均粒徑的增大將導致液-液兩相傳質面積減小，這對傳質是不利的，因此開孔率不能過大。從圖5可以觀察到，當開孔率大于30%時，曲線右移幅度較大且拖曳較為嚴重。這表明從液滴平均粒徑與傳質關系的角度考慮，開孔率在15%～30%之間較為合適。

圖5 不同擋板開孔率下不同直徑液滴在分散相中的體積分數Fig.5 Volume fraction of different droplet diameters in dispersed phase at different baffle opening area rate

從混合效果、能量耗散、液滴直徑分布等綜合考慮，擋板開孔率在25% ～30%之間時，反應器內液液混合效果良好，消耗的能量較少，液液的傳質面積較大。

3.2 擋板間距的優(yōu)化

3.2.1 擋板間距對流場的影響

圖6列出了振蕩頻率為4 Hz、振幅為20mm時，不同擋板間距下相位分別處于3、6和8時的速度矢量圖。

由圖6中可以發(fā)現，隨擋板間距的增大，流體的高速渦流區(qū)所占比例減小，使湍流強度減弱，混合效果變差。當相位為6、L/D=2.0時，擋板上部不僅有中心兩側的渦流，還有中心向壁面處的流動，這種中心向壁面處的流動使壁面?zhèn)葴u流范圍減小，不利于混合。根據流場分析，擋板間距為1.0D和1.5D時混合效果優(yōu)于2.0D。

3.2.2 擋板間距對平均速度的影響

在振蕩頻率為 4 Hz，振幅分別為 16、18、20、22、24、26、28、30、32、34 和 36mm的振蕩條件下，不同擋板間距的反應器中流體平均速度與單位質量流體能量耗散ε的關系如圖7所示。

圖6 不同擋板間距反應器不同相位處的速度矢量圖Fig.6 The diagram of velocity vector varying with the phase position at different baffle spacing

圖7 不同擋板間距下流體平均速度與能耗的關系Fig.7 Average velocity vs.energy dissipation at different baffle spacing

由圖7可以看出，在不同擋板間距下，流體平均速度均隨ε增加而增大。擋板間距較大時，曲線斜率也更大，這表明當流體平均速度相同時，擋板間距較大時ε值更小。在相同平均速度下，擋板間距為1.5D和2.0D時的ε值明顯高于1.0D時的ε值，且擋板間距為1.5D和2.0D時的 ε值相差不大。因此，從平均速度與單位質量流體能量耗散的關系來看，擋板間距為1.5D或2.0D比較合適。

3.2.3 擋板間距對液滴直徑分布情況的影響

從圖8中可以看到，在振蕩頻率為4 Hz，振幅為20mm下，隨著擋板間距的增大，液滴直徑的分布曲線略向大直徑方向移動，但總體來說變化并不是很大，說明在一定范圍內，擋板間距的變化對液滴的聚并和破裂影響較小。

圖8 不同擋板間距下，不同直徑液滴在分散相中的體積分數Fig.8 Volume fraction of different droplet diameters in dispersed phase at different baffle spacing

綜合以上流場、能量耗散、液滴分布的分析，確定合理的擋板間距為1.5D。

4 結論

選取歐拉-歐拉模型并耦合群體平衡模型，模擬了振蕩流反應器內三油酸甘油酯-甲醇液-液兩相流的流動和分布情況，研究得到結論：

擋板開孔率和擋板間距等結構參數對反應器內流場、流體平均速度和液滴粒徑分布有顯著影響：對于直徑為50mm的圓環(huán)擋板振蕩流反應器，在振蕩頻率為4 Hz、振幅為16～36mm條件下，當擋板開孔率為25%～30%、擋板間距為1.5D時，反應器內液液混合效果良好，消耗的能量較少，液-液的傳質面積較大。本研究得到的結論有助于指導反應器的設計、優(yōu)化和放大，為進一步提高生物柴油產率并降低能耗提供理論支持。

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