張 瑩，張超宇，彭玉芳，張 健

(1.防災科技學院，河北 三河 065201；2.中國國土資源經(jīng)濟研究院，北京 101149)

氡是由天然元素鈾、錒、釷等釋放出來的一種放射性惰性氣體，主要來源于自然界的巖石、土壤、水和植物中。氡能溶于水和有機質(zhì)，它在地質(zhì)環(huán)境中除以氣態(tài)方式遷移外還以溶解態(tài)伴隨地下水和土壤水遷移，遷移能力較強[1-2]。早在20世紀初，人們就已經(jīng)開始對氡及其子體在巖石、礦物等地質(zhì)體中的釋放和運移現(xiàn)象進行了研究。研究成果表明，氡的遷移主要包括擴散作用、對流作用、泵吸作用、地熱作用、水的攜帶作用、接力傳遞作用、“微氣泡”等[3-5]。在已往的研究過程中，人們主要利用一維物理模型研究氡在氣相、液相介質(zhì)中的運移規(guī)律[6-8]，而氡在地下二維含水介質(zhì)中的運移研究比較少。為了查清氡在地下孔隙含水介質(zhì)中的遷移規(guī)律，本文采用滲流槽模擬實驗模擬自然界地下水中氡的遷移過程，深入探討地下水、土環(huán)境中氡的遷移過程的內(nèi)在規(guī)律性，揭示氡的環(huán)境行為特征研究其運移的規(guī)律，為定量化研究地下環(huán)境中氡的遷移歸宿提供科學依據(jù)，為氡在鈾礦勘查中的應用提供理論支持。

1 實驗原理

本次研究以新疆某鈾礦區(qū)附近第四系孔隙含水層中地下水為模擬對象，地下水水位埋深約18m。含水層介質(zhì)巖性為灰色細砂，灰色含礫中細砂巖，含水層富水性較強。地下水徑流較為緩慢，平均水力坡度為8‰，地下水為低礦化度水。本次模擬范圍為13200m2，模擬長度為110m，模擬寬度為30m，模擬深度為80m。以相似材料模擬方法為原理，為了使實驗模擬模型滿足相似條件，本次模擬實驗將野外實體模型按一定比例尺縮小成室內(nèi)模型，采用的模擬比例尺為1∶100，滿足幾何相似的條件。在室內(nèi)模擬氡在孔隙含水介質(zhì)中的運動，即模擬和實際水力坡度相近的地下水滲流環(huán)境。以野外場地鈾礦區(qū)的含鈾砂巖作氡源，通過氡在地下水中運移室內(nèi)模擬實驗揭示該礦區(qū)地下水中氡的運移規(guī)律。

2 實驗設計

2.1 實驗材料

水樣：選取對氡遷移模擬實驗影響最少的蒸餾水作為實驗水樣。

含水介質(zhì)：實驗用含水介質(zhì)選取與野外場地實際含水層介質(zhì)相類似的中粗砂，取自潮白河河流階地，含水介質(zhì)顆分結(jié)果見表1。

氡源：取自新疆某鈾礦區(qū)內(nèi)的砂巖作為實驗氡源，含鈾砂巖重1780g，鈾含量為95μg/g。

表1 含水介質(zhì)的顆分結(jié)果

2.2 實驗裝置

實驗裝置主要包括兩部分：滲流槽和供水裝置，如圖1所示。供水裝置為20L馬氏瓶，滲流槽總長度為130cm，寬30cm，高80cm。滲流槽兩側(cè)有帶濾網(wǎng)的有機玻璃板(斷面abcd和斷面a＇b＇c＇d＇)。沿滲流槽的長度方向?qū)⑵浞譃槿糠郑簝啥擞啥嗫走^濾板分別隔出進水槽A和出水槽C，長均為10cm，中間B槽長度為110cm。A槽用來模擬地下水的側(cè)向補給源，C用來控制滲流槽下游的地下水位，以調(diào)節(jié)兩過濾板間B槽內(nèi)的地下水水力坡度。B槽內(nèi)填裝孔隙含水介質(zhì)，其孔隙介質(zhì)填充情況見表2，在B槽的一側(cè)設有多個取樣孔，進行樣品的采集和測試。在氡遷移實驗開始時將氡源放置于A槽底部，直至氡遷移實驗結(jié)束。

表2 模擬槽介質(zhì)填充情況

圖1 實驗裝置示意圖

2.3 測試儀器

G&G T2200型電子天平(常熟雙杰測試儀器廠)；MP515型電導率儀(上海三信儀表廠)；FD3017RaA型測氡儀(上海申核電子儀器有限公司)。

2.4 實驗方法

2.4.1 示蹤實驗

為了查清室內(nèi)模擬實驗所填裝物理模型中的含水介質(zhì)特征，為后續(xù)進行的氡遷移實驗提供必要的含水介質(zhì)相關(guān)參數(shù)如滲透系數(shù)、地下水流速等，在進行氡遷移實驗前有必要先開展示蹤實驗，以NaCI溶液為示蹤劑，研究遷移性較強的惰性離子(CI-)在滲流槽中的遷移情況，為以后進一步建立氡遷移規(guī)律數(shù)學模型提供必要的理論依據(jù)，同時也為氡在含水介質(zhì)中的遷移規(guī)律研究提供對比數(shù)據(jù)。實驗采用0.2moL/L的NaCI溶液為示蹤劑，采用蒸餾水飽和滲流槽。首先測定滲流槽中水的電導率背景值和蒸餾水的電導率值。根據(jù)實際水力坡度設計取樣時間間隔和取樣次數(shù)，定時從取樣孔接取水樣，測定其電導率值。連續(xù)取樣直至各取樣孔中水樣電導率值均出現(xiàn)濃度峰值并穩(wěn)定后，停止取樣。本次示蹤實驗共歷時295h。

2.4.2 氡遷移實驗

示蹤實驗結(jié)束后將供水馬氏瓶中的NaCl溶液更換為蒸餾水，沖洗滲流槽中的NaCl溶液，直至滲流槽出水口中水樣的電導率值減少至示蹤實驗前滲流槽內(nèi)水體的電導率值(即背景值)。其他條件不變，通過調(diào)節(jié)進水槽A和出水槽C處的地下水位使?jié)B流槽內(nèi)的地下水水力坡度與野外場地的實際情況接近，即水力坡度約為8‰。待其穩(wěn)定流速24h后，測定滲流槽內(nèi)水中氡的濃度(環(huán)境背景值)，將氡源鋪埋于滲流槽中進水口處A槽底部，通過氡射氣作用、溶解和擴散作用使氡進入水中并隨著水流運移。根據(jù)實際流速定期從含水層介質(zhì)中的指定取樣孔取水樣并測試氡的含量。采樣時間間隔為1天。

氡遷移實驗歷時44天。滲流槽中采樣孔為2-2、2-3、2-4、1-3、3-3(見圖1)。每個采樣孔每次采水樣100ml，共采集水樣28批次，測試分析水樣140個。

3 實驗結(jié)果與分析

3.1 水位觀測結(jié)果

根據(jù)滲流槽中的三個測壓管及滲流槽兩端A、C水槽的實際水位觀測數(shù)據(jù)，繪制出滲流槽水位觀測結(jié)果圖(圖2)。由圖2可以看出，在滲流槽的進水端和出水端處水力坡度較小，滲流槽內(nèi)地下水水力坡度約為0.008，與野外場地的實際地下水水力坡度相近，可進一步開展示蹤實驗和氡遷移的室內(nèi)模擬實驗。

圖2 水位觀測結(jié)果

3.2 示蹤實驗結(jié)果

將取樣孔水樣的電導率監(jiān)測值和初始電導率(即實驗初始配置的0.2mol/L的NaCI溶液示蹤劑電導率值)的比值用電導率相對值表示，根據(jù)滲流槽中2-2、2-4兩個取樣孔的地下水樣電導率測試數(shù)據(jù)，繪制水樣電導率相對值隨時間變化的曲線圖，見圖3。

圖3 電導率相對值隨時間變化曲線

由圖3可知，2-2、2-4兩個取樣孔的水樣電導率相對值變化情況相似，均表現(xiàn)出電導率相對值隨著時間的延長逐漸增大，最后穩(wěn)定趨近于1。這是由于實驗初始時，滲流槽被蒸餾水飽和，滲流槽內(nèi)水樣電導率值均較低，電導率值近似于0，因此取樣孔處水樣電導率相對值較小近似于0。隨著實驗進行，NaCI溶液逐漸流入滲流槽內(nèi)，水樣中NaCI含量逐漸增大，電導率監(jiān)測值亦逐漸增大，直至增大到與初始電導率值相近，因此水樣電導率相對值也逐漸增大，直至趨近于1。

可根據(jù)達西定律計算地下水滲流速度V和含水介質(zhì)的滲透系數(shù)K，達西定律見式(1)。

V=l/t；K=V/I；u=V/n

(1)

式中：l為取樣孔至進水端的距離，m；t為取樣孔電導率相對值出現(xiàn)峰值的時間，d；I為水力坡度；u為地下水的實際流速，m/d；n為有效孔隙度。

由圖3可知，采樣孔2-2、2-4電導率出現(xiàn)峰值的時間分別是125h、217h，經(jīng)測試含水介質(zhì)的孔隙度為0.298，可由達西定律公式計算滲流槽中地下水的參數(shù)，計算結(jié)果見表3。該實驗結(jié)果為進一步建立氡遷移規(guī)律數(shù)學模型提供了必要的數(shù)據(jù)支撐。

3.3 氡遷移實驗結(jié)果

3.3.1 氡在水平方向上的變化規(guī)律

以第6天、第29天、第41天的氡的遷移實驗數(shù)據(jù)為例，沿水平方向，分別選取橫向上2-2、2-3、2-4各取樣孔中氡的測試數(shù)據(jù)進行分析(見圖4)。由圖4可知：隨時間推移，各取樣孔處氡濃度總體上呈現(xiàn)增大的趨勢。在第6天時距離氡源75cm處氡濃度相對值即可達到0.2，然而氡在水平向上的擴散速度極慢，因此在沿水流方向上，氡的遷移主要受到地下水的對流作用，以地下水為載體將氡不斷運移。在同一時刻，從進水斷面到出水斷面沿水平向氡的濃度相對值逐漸遞減，即隨著氡在滲流槽中遷移路徑的延長其濃度相應減小。作者認為這與氡的揮發(fā)、自身衰變以及含水介質(zhì)對其的吸附作用等有關(guān)。

表3 示蹤實驗計算的地下水參數(shù)表

圖4 水平方向上各取樣孔氡濃度相對值分布(取樣孔埋深23cm處)

3.3.2 氡在垂直方向上的變化規(guī)律

沿著垂直方向，分別選取滲流槽各取樣孔第6天、第29天、第41天的數(shù)據(jù)進行分析。圖5為滲流槽中相同取樣斷面在不同時刻的地下水中氡的相對濃度垂向分布圖。由圖可以看出，不同時刻氡濃度在垂直方向上的分布規(guī)律總體相似，氡的濃度在垂向上分布不均勻，隨著取樣孔埋深增大氡的濃度逐漸增大。氡遷移實驗中氡源是鋪埋于滲流槽中A槽的底部，其他條件相同情況下，距離氡源最近的取樣孔1-3處氡濃度最高，距離氡源最遠的取樣孔3-3處氡濃度最低，再次表明氡在孔隙含水介質(zhì)中的運移以水平遷移為主，而埋深最小的取樣孔3-3處氡的濃度隨時間逐漸增大，說明在垂向上存在氡的積累，除了水平向遷移外氡也同時具有豎直方向上運移的能力，已有研究成果中的“微氣泡”理論并非氡在孔隙含水介質(zhì)中運移的主要機制。

3.3.3 氡隨時間變化規(guī)律

各取樣孔處地下水中氡的濃度隨時間的變化規(guī)律相一致，各觀測點的氡濃度變化隨時間呈上升趨勢，在某一時刻達到濃度峰值后，氡的濃度又會呈下降趨勢(圖6)。與氯離子示蹤實驗結(jié)果相對比，同一取樣孔處氡的濃度并非單調(diào)遞增或遞減，表明氡的遷移除了累積效應外同時還存在衰減效應，即氡在地下水環(huán)境中的擴散、對流作用與揮發(fā)、衰變、吸附作用同時存在，而相比氯離子氡的阻滯作用要更為明顯。此外，氡的濃度呈現(xiàn)非單調(diào)遞增或遞減的規(guī)律可能還與氡的釋放、擴散具有陣發(fā)性的特點有關(guān)。與氯離子遷移相比，氡的遷移特性表現(xiàn)為穩(wěn)定性較差。隨著時間的推移，同一取樣孔氡濃度整體上呈上升趨勢，結(jié)合前述的氡在水平方向上的遷移規(guī)律結(jié)果，可得出氡的運移以水平向?qū)α髯饔脼橹?。但即使到實驗結(jié)束時也未出現(xiàn)氡的最終穩(wěn)定濃度峰值。

圖5 垂直方向上各取樣孔氡相對濃度值分布

圖6 沿水流方向氡濃度歷時曲線(取樣孔埋深23cm)

4 結(jié)論

1)由示蹤實驗可得到本次氡遷移規(guī)律的室內(nèi)模擬實驗中含水介質(zhì)滲透系數(shù)為3.192m/d，地下水實際流速為0.087m/d。

2)氡在地下水中的運移以對流作用為主。

3)氡在橫向上的運移包括擴散作用、對流作用、地下水的載運作用、含水介質(zhì)的吸附作用以及自身的衰變與揮發(fā)作用等綜合作用。

4)分析縱向上氡的濃度變化情況，也得出氡的運移以水平遷移為主的結(jié)論。除了水平向遷移外氡也同時具有豎直方向上運移的能力，已有研究成果中的“微氣泡”理論并非氡在孔隙含水介質(zhì)中運移的主要機制。

5)氡隨時間變化規(guī)律進一步反映出在氡的遷移是氡的釋放、累積與揮發(fā)、衰變、吸附作用及地下水對流作用等綜合作用的結(jié)果。因為222Rn的半衰期3.825d，而氡的遷移隨時間變化規(guī)律表明氡濃度變化峰值的周期大于氡的半衰期，充分說明了氡的遷移不僅僅包括氡的釋放、衰變。

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