譚成好，陳昕，趙天良，單云鵬

(南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心，中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210044)

*通訊作者： 趙天良 E-mail:tlzhao@nuist.edu.cn

大氣作為一個(gè)極端復(fù)雜的反應(yīng)系統(tǒng)，其中每時(shí)每刻都有大量的化學(xué)和物理機(jī)制發(fā)生。外場(chǎng)觀測(cè)、實(shí)驗(yàn)室分析、數(shù)值模式模擬等方法都可以用于空氣質(zhì)量的研究，但由于大氣環(huán)境外場(chǎng)觀測(cè)和實(shí)驗(yàn)室研究在時(shí)間和空間方面具有局限性，難以應(yīng)用于較大時(shí)空尺度的大氣擴(kuò)散和污染預(yù)報(bào)，因此空氣質(zhì)量數(shù)值模擬具有其不可代替的作用。作為當(dāng)今大氣環(huán)境研究的熱點(diǎn)與難題，空氣質(zhì)量模式通過模擬各種大氣污染物的時(shí)空分布，可應(yīng)用于大氣污染預(yù)報(bào)預(yù)警，是城市及區(qū)域大氣污染控制研究的重要手段之一?？諝赓|(zhì)量預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)是一項(xiàng)復(fù)雜的系統(tǒng)工程，模式的相關(guān)研究始于上世紀(jì)中期，經(jīng)歷了3個(gè)發(fā)展階段，如今已發(fā)展到了第3代空氣質(zhì)量模式[1-3]。

1 空氣質(zhì)量模式的發(fā)展歷程

1.1 第一代空氣質(zhì)量模式

20世紀(jì)60年代至70年代末，第一代空氣質(zhì)量模式以局地?zé)熈鲾U(kuò)散模式、箱模式以及拉格朗日軌跡模式為主，代表有高斯模式、CALPUFF(California Puff Model)模式和EKMA(Empirical Kinetic Modeling Approach)模式等，可用來模擬原生性污染物的擴(kuò)散?；镜母咚鼓Ｊ绞窃趯?shí)測(cè)資料分析的基礎(chǔ)上，應(yīng)用湍流統(tǒng)計(jì)理論，得到污染物擴(kuò)散的正態(tài)分布模型；其后以PASQUILL和GIFFORD等學(xué)者為代表，通過對(duì)野外觀測(cè)數(shù)據(jù)的分析，建立了各種氣象條件下的擴(kuò)散參數(shù)曲線，使高斯模式得到了廣泛應(yīng)用。為了解決城市光化學(xué)煙霧問題，此后還引入了箱式光化學(xué)模型。這一時(shí)期的擴(kuò)散模式采用簡(jiǎn)單、高度參數(shù)化的線性機(jī)制描述大氣物理化學(xué)過程，適用于模擬惰性污染物的長(zhǎng)期平均濃度。

1.2 第二代空氣質(zhì)量模式

20世紀(jì)80年代初至90年代初，隨著云降水物理、大氣化學(xué)機(jī)制的研究取得進(jìn)展，空氣質(zhì)量模式得到了相應(yīng)發(fā)展，加入了較為復(fù)雜的氣象模型、氣象參數(shù)和詳細(xì)的非線性化學(xué)反應(yīng)機(jī)制，逐步形成了以歐拉網(wǎng)格模型為主的第二代空氣質(zhì)量模式。代表性的有三維城市尺度的光化學(xué)污染模式UAM(Urban Airshed Model)模式、區(qū)域光化學(xué)污染模式RTM(Radiative Transfer Model)模式和區(qū)域酸沉降模式，如RADM(Regional Acid Deposition Model)、STEM-Ⅱ(Sulfur Transport and Deposition Model)、ADOM(Acid Deposition and Oxidant Model)模式。

1.3 第三代空氣質(zhì)量模式

從20世紀(jì)90年代起，空氣質(zhì)量模式的開發(fā)進(jìn)入第三階段。以美國(guó)國(guó)家環(huán)保局EPA為例，其開發(fā)出了第三代空氣質(zhì)量模型Model-3。該模型不再區(qū)分單一的污染問題，引入了“一個(gè)大氣”的概念，將整個(gè)大氣作為研究對(duì)象，在各個(gè)空間尺度上模擬所有大氣物理和化學(xué)過程，進(jìn)行局地、城市、區(qū)域和大陸等多種尺度的污染物模擬和預(yù)報(bào)研究。當(dāng)前，主流的第三代空氣質(zhì)量模式有Model-3/CMAQ(Models-3 Community Multiscale Air Quality Modeling System)，CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extensions)，WRF-Chem(Weather Research and Forecasting coupled with Chemistry)等。第三代空氣質(zhì)量模式的最大特點(diǎn)是考慮大氣動(dòng)力學(xué)與大氣化學(xué)間的雙向耦合，實(shí)現(xiàn)多種污染物、多尺度的大氣污染預(yù)報(bào)。在模式中完善和引入了更多的化學(xué)機(jī)制，并增加考慮了氣溶膠等污染物對(duì)氣象場(chǎng)的反饋?zhàn)饔谩６鴮⒌谌諝赓|(zhì)量模式應(yīng)用于預(yù)報(bào)的過程中，采用多模式集合預(yù)報(bào)的技術(shù)已成為發(fā)展趨勢(shì)。

2 空氣質(zhì)量模式的應(yīng)用現(xiàn)狀

目前，國(guó)外空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式研發(fā)朝著建立大氣污染物的多尺度復(fù)合污染物方向發(fā)展。 與天氣氣候模式完全耦合的模式系統(tǒng)已經(jīng)成為大氣環(huán)境模式發(fā)展的必然趨勢(shì)。例如，加拿大環(huán)境部圍繞全球及區(qū)域空氣質(zhì)量模式及模擬，開發(fā)了包括沙塵氣溶膠起沙、傳輸、干沉降及云中核化和云下降水清洗等物理過程的沙塵預(yù)報(bào)模型；研發(fā)了包括硫酸鹽，有機(jī)碳，黑碳，沙塵，海鹽等的氣溶膠模型，并實(shí)現(xiàn)了與加拿大空氣環(huán)境模式及加拿大業(yè)務(wù)天氣氣候預(yù)報(bào)模式GEM/RCM(Global Environment Model/Regional Climate Model)的耦合；以加拿大天氣預(yù)報(bào)模式為基礎(chǔ)，建立了半揮發(fā)永久有機(jī)污染物的三維動(dòng)力模式GEM/POPs(Global Environment Model / Persistent Organic Pollutants)，并對(duì)全球大氣中有機(jī)污染物濃度，傳輸和源匯收支關(guān)系、自然和人為氣溶膠的貢獻(xiàn)及全球傳輸?shù)冗M(jìn)行了長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)模擬。

與國(guó)外空氣質(zhì)量數(shù)值模型的發(fā)展過程一致，我國(guó)主要空氣質(zhì)量數(shù)值模型的發(fā)展也經(jīng)歷了3個(gè)階段。第一代模型主要以高斯煙流模型為主，第二代模式包括城市尺度的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式及區(qū)域尺度污染物歐拉輸送模式。現(xiàn)在空氣質(zhì)量模式的發(fā)展也進(jìn)入了第三代，通過自主研發(fā)和改進(jìn)國(guó)外模式，模型的參數(shù)和功能作了相應(yīng)的修訂和改進(jìn)，形成了具有適應(yīng)區(qū)域特點(diǎn)的多尺度、多污染物的綜合模型體系，并應(yīng)用于大氣環(huán)境決策和服務(wù)。在2008年北京奧運(yùn)會(huì)期間和2010年上海世博會(huì)期間，都運(yùn)用了集合空氣質(zhì)量模式提供大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)和污染預(yù)警服務(wù)[4-5]。

3 空氣質(zhì)量數(shù)值模型構(gòu)建的關(guān)鍵技術(shù)

隨著大氣物理化學(xué)理論的不斷完善和相關(guān)研究的深入，應(yīng)用動(dòng)力-化學(xué)耦合的模式進(jìn)行空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)已成為趨勢(shì)，即由天氣氣候模式提供氣象背景場(chǎng)支持，驅(qū)動(dòng)運(yùn)行化學(xué)傳輸模式。以Model-3模式系統(tǒng)為例，該系統(tǒng)由3大部分組成：中尺度氣象模式MM5、排放模式系統(tǒng)SMOKE和通用多尺度空氣質(zhì)量模式系統(tǒng) CMAQ。氣象模式MM5模擬輸出的氣象場(chǎng)結(jié)果通過到氣象化學(xué)界面處理模塊MCIP，轉(zhuǎn)換為應(yīng)用程序界面格式文件，再輸入到化學(xué)輸送模式CCTM中；排放模式系統(tǒng)SMOKE主要是處理排放源資料數(shù)據(jù)，CMAQ模式系統(tǒng)則是多污染物、多尺度的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)系統(tǒng)。因此，Model-3模式系統(tǒng)能夠用于大氣復(fù)合污染物的模擬研究。

當(dāng)前，化學(xué)傳輸模式考慮的主要過程有：來自人為源和自然源的氣體和一次顆粒物的排放；平流輸送，對(duì)流輸送和湍流擴(kuò)散；氣相和液相化學(xué)過程中氣體的轉(zhuǎn)化；由氣體冷凝、液相反應(yīng)后水滴蒸發(fā)、異質(zhì)核化、凝結(jié)產(chǎn)生或進(jìn)一步改變氣溶膠；氣溶膠的干濕沉降過程。如今的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)系統(tǒng)是多污染物、多尺度的模式系統(tǒng)，可同時(shí)綜合處理復(fù)雜的空氣污染(如氣態(tài)污染物和顆粒物、毒化物、酸沉降和能見度等)問題。在搭建空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)平臺(tái)時(shí)，排放源的準(zhǔn)確性會(huì)對(duì)模擬結(jié)果產(chǎn)生影響，并且對(duì)氣溶膠及其物理、化學(xué)過程的考慮也尤為重要[6-7]。

3.1 排放源

污染源排放給出了單位時(shí)間、單位面積上的污染物的排放量，是空氣質(zhì)量模式的重要部分。常見的排放來源包括城市工業(yè)源，生物源，生物質(zhì)燃燒，交通運(yùn)輸，火山噴發(fā)等。對(duì)于不同的排放來源，可通過生成排放清單和數(shù)據(jù)資料來進(jìn)行描述。排放定量的方法總的來說有兩種，一種是常見的自下而上的估算方法，通過進(jìn)行分類別、分地域的調(diào)查，將所得的各種排放來源(如發(fā)電廠、工廠、各種生產(chǎn)部門及居民燃燒等)的能源統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)和排放因子來制作排放清單。這一方法來源直接，但有很大的不確定性，時(shí)間滯后性大且不易更新[8]。另一種是自上而下的清單制造技術(shù)，利用衛(wèi)星遙感觀測(cè)，并結(jié)合地面、高空的氣象資料來反演和監(jiān)測(cè)地面的排放量[9]。在編制排放源清單時(shí)，還可通過一些統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)(如人口，土地利用等)對(duì)已知的總的排放進(jìn)行空間分配。自上而下的排放定量方法通常要借助于模式反演，將各類型的觀測(cè)數(shù)據(jù)、大氣化學(xué)傳輸模式與原有的排放清單綜合考慮獲取優(yōu)化的排放。此外，在排放源清單的制作過程中，還可采用“自上而下”和“自下而上”相結(jié)合的方法，以互為補(bǔ)充和驗(yàn)算排放源結(jié)果。在用于模式輸入前，排放源清單還需要經(jīng)過一定的預(yù)處理過程，對(duì)多種排放源數(shù)據(jù)進(jìn)行程序處理后可用于區(qū)域和全球化學(xué)模式。在排放源的處理過程中，可以使用人口密度、土地利用數(shù)據(jù)等進(jìn)行排放的空間分配，利用化學(xué)物質(zhì)種類進(jìn)行時(shí)間分配，用于輸入空氣質(zhì)量模式[10]。在CMAQ模式中， SMOKE模塊根據(jù)算法將排放數(shù)據(jù)內(nèi)插到模式網(wǎng)格點(diǎn)上，并將年排放資料轉(zhuǎn)化為排放源強(qiáng)度，將各物種的小時(shí)分辨率的排放量用于空氣質(zhì)量模式。

3.2 氣溶膠粒子的方案

就粒子尺度而言，模式中對(duì)氣溶膠粒子的描述主要有以下3種方式：①將氣溶膠分為多個(gè)粒徑檔[11-13]，這種方案能更準(zhǔn)確地描述氣溶膠粒子，但計(jì)算量較大；②模態(tài)表述，每種氣溶膠被給定一種模態(tài)分布函數(shù)[14-16]，這種方案計(jì)算簡(jiǎn)便，但假設(shè)每個(gè)模態(tài)都是正態(tài)分布的；③采用矩的方式來描述粒徑分布，而不是尺度大小本身[17-18]，這種方案可以精確有效地模擬大尺度模式中尺度分離的氣溶膠微物理過程。

根據(jù)對(duì)氣溶膠粒子的分類，模式中會(huì)考慮元素和有機(jī)碳、沙塵等一次氣溶膠。通過對(duì)氣溶膠分類方案進(jìn)行詳細(xì)描述，并采用分檔的氣溶膠描述方式，可應(yīng)用于氣溶膠模塊[19]。此外，氣溶膠的最初尺度分布要從一次排放源獲得，礦物沙塵氣溶膠的粒徑分布觀測(cè)很難，不同源區(qū)排放，不同時(shí)間，不同地點(diǎn)和不同氣象條件的分布之間存在很大差異，因此很難描述出一個(gè)有代表性的沙塵氣溶膠尺度分布。文獻(xiàn)[20]研究表明，礦物沙塵氣溶膠在粗模態(tài)和細(xì)模態(tài)都有分布 。如果僅考慮礦物沙塵氣溶膠在粗模態(tài)的分布，會(huì)低估表面沙塵氣溶膠的濃度，以及對(duì)沙塵氣溶膠充當(dāng)云凝結(jié)核和參與非均相化學(xué)反應(yīng)造成影響，因此還必須考慮礦物沙塵氣溶膠在積聚模態(tài)和粗模態(tài)的分布[15]。

3.3 氣-粒轉(zhuǎn)化方案

氣溶膠一般在靠近排放源的地方是外部混合的，隨著擴(kuò)散過程，發(fā)生凝結(jié)增長(zhǎng)或與其他粒子聚合，逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閮?nèi)部混合狀態(tài)。有機(jī)物在液相化學(xué)過程中對(duì)二次氣溶膠(SOA)產(chǎn)生的作用機(jī)制，是除傳統(tǒng)的有機(jī)氣體產(chǎn)生SOA外的另一重要機(jī)制[21]。WRF-Chem中的MOSAIC模塊發(fā)展了氣-粒轉(zhuǎn)化方案ASTEM，其中采用“動(dòng)態(tài)pH”(dynamic potential of hydrogen)的概念，分步處理H2SO4等的氣粒轉(zhuǎn)化過程[13]。關(guān)于粒子增長(zhǎng)轉(zhuǎn)換模態(tài)的問題，CMAQ中采用了JACOBSON等描述的分檔模式中的氣溶膠粒子增長(zhǎng)模態(tài)轉(zhuǎn)換方法[22]。

3.4 干濕沉降過程

氣溶膠粒子的干沉降用濕粒徑大小計(jì)算，干沉降過程采用阻力方法，根據(jù)地表利用確定不同的阻力系數(shù)。濕沉降方案中考慮了云中和云下的清除過程。云中氣溶膠粒子分為2種，一種是被云清除或被云所攜帶的氣溶膠粒子，作為云滴的組成部分；另一種是沒有形成云滴或者形成之后由于云水蒸發(fā)再次浮于云中的氣溶膠粒子。第一種氣溶膠的清除，即氣溶膠的云內(nèi)清除僅考慮布朗擴(kuò)散機(jī)制，忽略了氣溶膠粒子形成冰核被清除的過程，而云下降水對(duì)大氣顆粒物有顯著的清洗作用。GONG等[21](2011)的研究表明，模式模擬的大氣顆粒物PM(Particulate Matter)濃度與模式中的云下清除理論相關(guān)，當(dāng)選用不同的方案時(shí)，模擬的PM2.5和PM10濃度會(huì)有差異。

3.5 氣相化學(xué)機(jī)制

3.5.1 CBM-Z光化學(xué)方案

CBM-Z光化學(xué)機(jī)制由GERY等[24](1989)的CBM-IV(Carbon Bond Mechanism)發(fā)展而來，其已經(jīng)被多種模式采用且得到很好的評(píng)估[23-24]。CBM-Z機(jī)制在CBM-IV的基礎(chǔ)上，修訂了部分化學(xué)反應(yīng)過程，增加了化學(xué)反應(yīng)的物種，并考慮了更多的化學(xué)反應(yīng)類型。與前者相比，CBM-Z機(jī)制考慮更加全面，能應(yīng)用于更長(zhǎng)的時(shí)間范圍和更大的空間尺度上，適用性更廣泛。在WRF-Chem模式中，CBM-Z機(jī)制包括了66種氣相化學(xué)物質(zhì)的175種化學(xué)反應(yīng)，并可分為對(duì)流層背景、城市、大陸以及遠(yuǎn)洋4種不同的反應(yīng)類型。

3.5.2 RADM2方案

WRF-Chem中采用由RADM 改進(jìn)而來的RADM2光化學(xué)方案和MADE/SORGAM氣溶膠參數(shù)化方案[25]。RADM2方案包括63個(gè)化學(xué)物種 和156個(gè)化學(xué)反應(yīng)，是一種考慮了精細(xì)的化學(xué)預(yù)報(bào)和現(xiàn)有計(jì)算資源的折中方案，其廣泛應(yīng)用于對(duì)氧化物和其他空氣污染物的預(yù)報(bào)中。對(duì)于無(wú)機(jī)物，此方案中包含有14種穩(wěn)定物質(zhì)，4種活躍中間物和3種常量物種(氧氣、氮?dú)夂退?，有機(jī)化學(xué)部分包括26種穩(wěn)定物質(zhì)和16種過氧自由基[26]。

3.5.3 RACM方案

RACM方案由RADM2修訂而來，對(duì)生物臭氧前體物描述更加詳細(xì)，對(duì)烯烴參與的化學(xué)反應(yīng)考慮得更加完整，尤其是對(duì)烯烴的氧化反應(yīng)，以及與其他自由基的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了大量訂正。在此方案中將人為源排放的烯烴分成了4類，其中包括77個(gè)化學(xué)物種和237個(gè)化學(xué)反應(yīng)[27]。

4 空氣質(zhì)量模型的應(yīng)用研究

4.1 空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)

在空氣質(zhì)量模式(如WRF-Chem)模擬研究的基礎(chǔ)上，可建立區(qū)域空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)，為今后進(jìn)行更長(zhǎng)時(shí)間的空氣質(zhì)量預(yù)警與預(yù)報(bào)建立試驗(yàn)平臺(tái)。由于污染源時(shí)空特征十分復(fù)雜，在利用最新排放源清單及排放源數(shù)值處理系統(tǒng)時(shí)，預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)還可采用動(dòng)力統(tǒng)計(jì)相結(jié)合的區(qū)域模式-MOS方法和城市污染源“Nudging”修正技術(shù)。這一多尺度空氣質(zhì)量模式預(yù)報(bào)系統(tǒng)可用于區(qū)域與城市尺度對(duì)流層氣體中大氣污染物水平和氣溶膠濃度的預(yù)報(bào)和模擬，以及城市光化學(xué)煙霧和大氣灰霾的預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)和環(huán)境評(píng)估。

4.2 大氣污染減排監(jiān)控的模擬應(yīng)用

應(yīng)用區(qū)域空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)可進(jìn)行一定區(qū)域大氣污染減排敏感性試驗(yàn)，限定模擬區(qū)域的排放源(點(diǎn)源及面源)強(qiáng)度和位置，以多年平均的氣象場(chǎng)為背景場(chǎng)以及空氣污染事件伴隨的氣象條件，模擬空氣質(zhì)量變化。同時(shí)可分析各不同區(qū)域減排控制對(duì)區(qū)域大氣污染的影響，設(shè)計(jì)不同的情景方案開展敏感性調(diào)控試驗(yàn)，篩選優(yōu)化的應(yīng)急預(yù)案和控制措施，為大氣污染監(jiān)控預(yù)警方案提供背景污染水平的定量化信息，尤其是來自控制區(qū)以外的污染源貢獻(xiàn)的增加。

在模擬期間，一旦出現(xiàn)污染超標(biāo)或者重污染事件，則污染物區(qū)域傳輸源追蹤系統(tǒng)將被啟動(dòng)。利用WRF-Flexpart模式，能得到可能影響模擬區(qū)域的污染物來源的后向軌跡，再結(jié)合排放源的分布情況得到需要控制的重點(diǎn)源，并通過關(guān)閉遠(yuǎn)距離排放源和局地的源，分析得到局地源和輸送的貢獻(xiàn)比例，其中WRF-Chem模式和WRF/CMAQ模式中都有各自的追蹤選項(xiàng)。另外一個(gè)選擇是利用后向軌跡模式HYSPLIT，并結(jié)合大氣化學(xué)模式模擬得到的化學(xué)場(chǎng)分布，通過人為引入湍流擴(kuò)散，干濕沉降等必要的物理化學(xué)過程，來實(shí)現(xiàn)能夠充分反映物理化學(xué)過程和氣團(tuán)移動(dòng)過程相互作用的示蹤方法。

4.3 排放源反演模型發(fā)展

近年來，排放源模式、源反演模型等間接源排放估算方法成為定量計(jì)算污染源排放量及其時(shí)空變化規(guī)律的主要研究方向之一，其可為空氣質(zhì)量模式提供高時(shí)空分辨率、多排放參數(shù)的污染源排放清單。通過污染源同化反演方法，CMAQ模式迭代器源修正反演模型，對(duì)其在中國(guó)不同地區(qū)、不同季節(jié)、不同天氣過程的適用性及其對(duì)空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)改進(jìn)的長(zhǎng)期客觀效果檢驗(yàn)，表明采用源同化模型可明顯改善污染物濃度預(yù)報(bào)水平，預(yù)報(bào)效果明顯優(yōu)于被普遍應(yīng)用的初始源[28]。就同化方法而言，國(guó)際流行的同化方法主要是四維變分同化和集合卡爾曼濾波，而國(guó)內(nèi)在大氣化學(xué)資料同化方面采用最優(yōu)插值法等[29]。

4.4 污染事件的診斷

在大氣污染事件發(fā)生之后，可利用空氣污染模式進(jìn)行污染事件的模擬，對(duì)污染物的環(huán)境影響作用進(jìn)行評(píng)價(jià)。通過個(gè)例模擬和分析，空氣質(zhì)量模式不僅提供了污染事件發(fā)生期間污染物的時(shí)空分布狀況，還能揭示不同種類污染源在大氣污染中所起的作用。在這一過程中，空氣質(zhì)量模式模擬出研究區(qū)域內(nèi)污染物的來源、擴(kuò)散和反應(yīng)情況，并對(duì)不同時(shí)期影響污染物濃度變化的因子進(jìn)行判別。在對(duì)污染事件發(fā)生過程中的物理、化學(xué)機(jī)理及各類型污染物的變化規(guī)律進(jìn)行研究之后，能診斷出污染事件產(chǎn)生和發(fā)展的原因，為大氣污染研究和污染防治提供參考依據(jù)。

5 存在問題

5.1 大氣邊界層模擬

大氣邊界層是靠近地球表面、受地面摩擦阻力影響的大氣層區(qū)域，也是空氣質(zhì)量研究的主要區(qū)域。邊界層中的湍流活動(dòng)有利于大氣污染物的擴(kuò)散，空氣質(zhì)量也是針對(duì)大氣邊界層中所發(fā)生的物理化學(xué)現(xiàn)象和大氣污染物分布及變化進(jìn)行研究。因此，準(zhǔn)確地模擬大氣邊界層特征對(duì)空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)至關(guān)重要，不同的邊界層方案會(huì)導(dǎo)致模擬結(jié)果出現(xiàn)偏差。

文獻(xiàn)[30]指出在模擬過程中 YSU方案模擬出的邊界層高度比MYJ方案模擬的高，更有利于污染物的擴(kuò)散。在城市氣象數(shù)值模擬中，地面具有非均勻性，動(dòng)力學(xué)和熱力、輻射差異明顯，會(huì)對(duì)數(shù)值模擬的結(jié)果產(chǎn)生影響。此外，觀測(cè)數(shù)據(jù)的缺乏也使得難以對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。模型預(yù)報(bào)總存在不確定性，這是因?yàn)橘Y料在輸入過程中存在誤差，并且對(duì)大氣中隨機(jī)過程的模擬同樣存在不確定性。

5.2 大氣污染物排放源

排放源的不確定性同樣是影響當(dāng)前空氣質(zhì)量模式研究結(jié)果準(zhǔn)確性的主要因素之一，亦對(duì)污染源的調(diào)控產(chǎn)生較大影響。隨著城市的快速發(fā)展，排放源的時(shí)空變化非常迅速，這給排放源清單的研究工作帶來很大困難。排放源的基本年份，覆蓋范圍，排放物質(zhì)種類，排放來源分類，時(shí)間和空間分辨率都是影響排放源適用性的重要因素。對(duì)于空氣質(zhì)量模式在我國(guó)的應(yīng)用而言，源清單數(shù)據(jù)亟需細(xì)化和規(guī)范，時(shí)空分辨率也需要提高。為了能提供是用于第三代空氣質(zhì)量模型的源清單，還需制作基于多化學(xué)物種的源清單，對(duì)本地源化學(xué)成分進(jìn)行分配。

5.3 大氣物理化學(xué)過程

目前大氣化學(xué)模型是建立在對(duì)大氣物理化學(xué)過程的現(xiàn)有理解的基礎(chǔ)上提出的，隨著對(duì)大氣物理化學(xué)研究的推進(jìn)，大氣中多相化學(xué)反應(yīng)，新粒子和二次氣溶膠的形成等新認(rèn)識(shí)將有助于大氣化學(xué)模型的改進(jìn)。前體物與二次污染物反應(yīng)復(fù)雜，是氣象條件和大氣化學(xué)性質(zhì)的復(fù)雜函數(shù)，提供準(zhǔn)確的相關(guān)參數(shù)能將大氣一次污染物和二次污染物對(duì)空氣污染的貢獻(xiàn)區(qū)別開來，提高模擬的準(zhǔn)確性。目前使用的空氣質(zhì)量模式中的反應(yīng)機(jī)制是在清潔條件下所提出，在我國(guó)復(fù)合型大氣污染的背景下，其適用性有待提高，化學(xué)反應(yīng)機(jī)理及適用性還須進(jìn)一步地完善和驗(yàn)證。

6 展望

空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)及應(yīng)用的3個(gè)主要困難及其引起的不確定性，限制了目前空氣質(zhì)量模式模擬的能力。因此，國(guó)內(nèi)外對(duì)模式模擬能力的評(píng)估表明目前空氣質(zhì)量數(shù)值模擬依然具有一定的誤差。盡管空氣質(zhì)量模式基本上能夠模擬觀測(cè)的大氣污染物的空間分布及季節(jié)和日變化，但是相對(duì)數(shù)量上仍存在一定的誤差，尤其是對(duì)嚴(yán)重的大氣污染事件的模擬。目前以模擬和觀測(cè)的大氣污染物濃度數(shù)值之間的兩倍的誤差作為模式模擬能力評(píng)估可以接受的合理范圍。鑒于此現(xiàn)狀，空氣質(zhì)量模式模擬依然是大氣環(huán)境科學(xué)研究的難點(diǎn)和熱點(diǎn)，其中，由于大氣污染物排放源時(shí)空變化的復(fù)雜性，污染物排放源清單是空氣質(zhì)量模式模擬的最薄弱的環(huán)節(jié)。許多新方法(逆過程模式，污染物源同化和城市污染源“Nudging”技術(shù)等)的發(fā)展都嘗試解決大氣污染物排放源的不確定性。新粒子和二次氣溶膠的產(chǎn)生，大氣邊界層和大氣污染物對(duì)大氣環(huán)境的反饋?zhàn)饔玫纫彩悄壳翱諝赓|(zhì)量數(shù)值模型最前沿的研究方面。為了糾正模式模擬的系統(tǒng)誤差，大氣科學(xué)的資料同化，動(dòng)力統(tǒng)計(jì)相結(jié)合預(yù)報(bào)訂正方法和多模式集合預(yù)報(bào)方法近來也被應(yīng)用于空氣質(zhì)量的模式預(yù)報(bào)。

隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展和城市化建設(shè)，我國(guó)污染源排放日漸增強(qiáng)，污染物種類日趨復(fù)雜，導(dǎo)致我國(guó)大氣污染日趨嚴(yán)重。近年來灰霾事件頻發(fā)，表明我國(guó)大氣環(huán)境形勢(shì)面臨嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)，因而將空氣質(zhì)量模型應(yīng)用于區(qū)域環(huán)境預(yù)報(bào)和預(yù)警已成必然趨勢(shì)。對(duì)于研究污染物長(zhǎng)距離傳輸、進(jìn)行環(huán)境影響評(píng)價(jià)、分析污染物來源，空氣質(zhì)量模式也有廣泛的應(yīng)用前景。在現(xiàn)有的模擬水平上，空氣質(zhì)量模式的發(fā)展和完善還有較大空間。一方面，應(yīng)當(dāng)通過規(guī)范化制作和完善排放源清單數(shù)據(jù)，建立統(tǒng)一的排放源分析標(biāo)準(zhǔn)，提高排放源數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性；另一方面應(yīng)當(dāng)多向發(fā)展觀測(cè)手段，加大監(jiān)測(cè)密度和頻率，并進(jìn)行煙霧箱實(shí)驗(yàn)，提出適合我國(guó)的大氣物理化學(xué)機(jī)制。就空氣質(zhì)量模式而言，對(duì)模式方案進(jìn)行優(yōu)化，以及使用氣象、衛(wèi)星資料同化等技術(shù)手段，可以提高空氣質(zhì)量模式的準(zhǔn)確性。將其與觀測(cè)相結(jié)合，構(gòu)建監(jiān)測(cè)與預(yù)報(bào)系統(tǒng)相結(jié)合的統(tǒng)一體系，應(yīng)用于多平臺(tái)，是空氣質(zhì)量模型平臺(tái)發(fā)展的方向。

[1] 王自發(fā),龐成明,朱江,等.大氣環(huán)境數(shù)值模擬研究新進(jìn)展[J].大氣科學(xué),2008,32(4):987-995.

[2] 安興琴,左洪超,呂世華,等.Models-3 空氣質(zhì)量模式對(duì)蘭州市污染物輸送的模擬[J].高原氣象,2006,24(5):748-756.

[3] 程興宏.空氣質(zhì)量模式 “源同化” 模型及排放源影響效應(yīng)研究 [D].北京:中國(guó)科學(xué)院研究生院，中國(guó)氣象科學(xué)研究院,2008.

[4] 陸濤.長(zhǎng)三角區(qū)域空氣質(zhì)量預(yù)警聯(lián)動(dòng)系統(tǒng)及其在上海世博會(huì)的應(yīng)用[J].環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù),2011 (5):68-73.

[5] 黃江平,王喜全,王自發(fā),等.2008 年北京奧運(yùn)會(huì)期間污染控制效果數(shù)值模擬——以個(gè)例分析為例[J].氣候與環(huán)境研究,2010 (1):11-20.

[6] 王茜,伏晴艷,王自發(fā),等.集合數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)在上海市空氣質(zhì)量預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)中的應(yīng)用研究[J].環(huán)境監(jiān)控與預(yù)警,2010,2(4):1-6.

[7] 許建明,徐祥德,劉煜,等.CMAQ-MOS 區(qū)域空氣質(zhì)量統(tǒng)計(jì)修正模型預(yù)報(bào)途徑研究[J].中國(guó)科學(xué):D 輯,2006,35(A01):131-144.

[8] XU W Y,ZHAO C S,RAN L,et al.A new approach to estimate pollutant emissions based on trajectory modeling and its application in the North China Plain[J].Atmospheric Environment,2013(71):75-83.

[9] JIANG Z,JONES D,KOPACZ M,et al.Quantifying the impact of model errors on top‐down estimates of carbon monoxide emissions using satellite observations[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012),2011,116(D15).

[10] WANG X,LIANG X Z,JIANG W,et al.WRF-Chem simulation of East Asian air quality:Sensitivity to temporal and vertical emissions distributions[J].Atmospheric Environment,2010,44(5):660-669.

[11] KLEEMAN M J，CASS G R，ELDERING A.Modeling the airborne particle complex as a source-oriented external mixture[J].Journal of Geophysical Research，1997，102(D17):21355-21372.

[12] 吳成來,林朝暉.WRF-Chem 模式中兩種起沙參數(shù)化方案對(duì)東亞地區(qū)一次強(qiáng)沙塵暴過程模擬的影響[J].氣候與環(huán)境研究,2014,19(4):419-436.

[13] ZAVERI R A，EASTER R C，F(xiàn)AST J D，et al.Model for simulating aerosol interactions and chemistry (MOSAIC)[J].Journal of Geophysical Research，2008，113(D13):D13204.

[14] BINKOWSKI F S，ROSELLE S J.Models‐3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) model aerosol component 1.Model description[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，2003，108(D6).

[15] EASTER R C，GHAN S J，ZHANG Y，et al.MIRAGE:Model description and evaluation of aerosols and trace gases[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，2004，109(D20).

[16] WILSON J，CUVELIER C，RAES F.A modeling study of global mixed aerosol fields[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，2001，106(D24):34081-34108.

[17] WRIGHT D L，KASIBHATLA P S，MCGRAW R，et al.Description and evaluation of a six‐moment aerosol microphysical module for use in atmospheric chemical transport models[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，2001，106(D17):20275-20291.

[18] MCGRAW R，WRIGHT D L.Chemically resolved aerosol dynamics for internal mixtures by the quadrature method of moments[J].Journal of Aerosol Science，2003，34(2):189-209.

[19] GONG S L，BARRIE L A，BLANCHET J P，et al.Canadian Aerosol Module:A size‐segregated simulation of atmospheric aerosol processes for climate and air quality models 1.Module development[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，2003，108(D1):AAC 3-1-AAC 3-16.

[20] ARIMOTO R,RAY B J,LEWIS N F,et al.Mass‐particle size distributions of atmospheric dust and the dry deposition of dust to the remote ocean[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012),1997,102(D13):15867-15874.

[21] GONG W,STROUD C,ZHANG L.Cloud processing of gases and aerosols in air quality modeling[J].Atmosphere,2011,2(4):567-616.

[22] JACOBSON M Z.Development and application of a new air pollution modeling system-Ⅱ.Aerosol module structure and design[J].Atmospheric Environment,1997,31(2):131-144.

[23] GERY M W，WHITTEN G Z，KILLUS J P，et al.A photochemical kinetics mechanism for urban and regional scale computer modeling[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，1989，94(D10):12925-12956.

[24] ZAVERI R A，PETERS L K.A new lumped structure photochemical mechanism for large‐scale applications[J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，1999，104(D23):30387-30415.

[25] GRELL G A，PECKHAM S E，SCHMITZ R，et al.Fully coupled “online” chemistry within the WRF model[J].Atmospheric Environment，2005，39(37):6957-6975.

[26] BAKLANOV A,MAHURA A,SOKHI R.Integrated systems of meso-meteorological and chemical transport models[M].Springer,2011.

[27] STOCKWELL W R,LAWSON C V,SAUNDERS E,et al.A review of tropospheric atmospheric chemistry and gas-phase chemical mechanisms for air quality modeling[J].Atmosphere,2011,3(1):1-32.

[28] 程興宏.空氣質(zhì)量模式 “源同化” 模型及排放源影響效應(yīng)研究[D].北京:中國(guó)科學(xué)院研究生院、中國(guó)氣象科學(xué)研究院,2008.

[29] LI Z,ZANG Z,LI Q B,et al.A three-dimensional variational data assimilation system for multiple aerosol species with WRF-Chem and an application to PM2.5prediction[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2013,13(8):4265-4278.

[30] 張碧輝,劉樹華,馬雁軍.MYJ 和 YSU 方案對(duì) WRF 邊界層氣象要素模擬的影響[J].地球物理學(xué)報(bào),2012,55(7):2239-2248.