張 莉,祁士華*,瞿程凱,劉紅霞,2,陳文文,李 豐,胡 婷,黃煥芳

(1.中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)環(huán)境學(xué)院,生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室,湖北 武漢430074；2.湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,湖北 黃石435003)

福建九龍江流域重金屬分布來源及健康風(fēng)險評價

張 莉1,祁士華1*,瞿程凱1,劉紅霞1,2,陳文文1,李 豐1,胡 婷1,黃煥芳1

(1.中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)環(huán)境學(xué)院,生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室,湖北 武漢430074；2.湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,湖北 黃石435003)

為研究九龍江流域水體重金屬污染水平,在其主要干流及支流采集27個表層水樣,分析了Zn、Cu、As、Cr、Pb、Ni和Cd共7種重金屬的含量及空間分布特征,利用因子分析方法分析重金屬污染物的主要來源,并采用美國環(huán)保局推薦的健康風(fēng)險評價模型對其所引起的健康風(fēng)險作了初步評價.結(jié)果表明,流域水體中Zn的平均濃度最高,為154.893μg/L;As超過地表水Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn),超標(biāo)率為14.81%,超標(biāo)區(qū)域集中位于九龍江下游及河口區(qū).因子分析表明,As、Cr、Cu和Ni的來源主要受各種人為活動影響,Cd、Pb和Zn的來源與成土母質(zhì)、地球化學(xué)作用和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動有密切的關(guān)系.健康風(fēng)險評價表明,化學(xué)致癌物對人體健康危害的個人年均風(fēng)險遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過非致癌物的年風(fēng)險,兒童比成人更易于受到重金屬污染的威脅.致癌物Cr和As的個人年均風(fēng)險值都大于國際輻射防護(hù)委員會(ICRP)推薦的最大可接受風(fēng)險水平5.0×10-5a-1,其中 Cr>As;非致癌有毒化學(xué)物質(zhì)通過飲水途徑所引起的健康危害的個人年均風(fēng)險大小為 Cu>Pb>Zn>Ni,四者風(fēng)險水平在10-9～10-10a-1之間,均低于ICRP標(biāo)準(zhǔn)4～5個數(shù)量級.

九龍江流域；重金屬；空間分布；因子分析；風(fēng)險評價

重金屬是環(huán)境污染物和潛在的有毒污染物,大多重金屬具有致癌性[1],會嚴(yán)重?fù)p害人體肝、腎、消化系統(tǒng)[2]和神經(jīng)系統(tǒng)[3]等,對人體健康造成嚴(yán)重危害.而飲用水安全與水環(huán)境中重金屬污染物密切相關(guān),據(jù)統(tǒng)計,90%的癌癥由化學(xué)致癌物引起,飲水是重要的途徑之一[4].國內(nèi)外研究表明水體中重金屬污染較嚴(yán)重,化學(xué)致癌物的健康風(fēng)險較高[5-6].因此,對水源地水體中重金屬的調(diào)查研究,既關(guān)乎飲用水安全,又可為環(huán)境管理提供依據(jù).

九龍江是福建省第二大河流,處于海峽西岸經(jīng)濟(jì)區(qū)的核心地帶,具有完整的中小流域地理環(huán)境結(jié)構(gòu),是沿岸許多城鎮(zhèn)的生活飲用水源地,該流域具有重大的生態(tài)和經(jīng)濟(jì)意義[7].近年來,隨著社會經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,人類活動頻繁,使九龍江的水環(huán)境問題日顯突出.相關(guān)研究顯示九龍江流域內(nèi)各市水體污染源主要表現(xiàn)為:龍巖市水體污染源為生豬養(yǎng)殖業(yè)[8],漳州市和廈門海滄區(qū)水體受城區(qū)工業(yè)廢水和生活污水的污染[9-10].本研究從流域角度出發(fā),對九龍江流域水體中的As、Cr、Cd、 Cu、Ni、Pb和Zn的濃度及空間分布特征及來源進(jìn)行了研究,并應(yīng)用健康風(fēng)險評價模型,對流域重金屬污染進(jìn)行健康風(fēng)險評價,以期為九龍江流域重金屬污染狀況、來源及環(huán)境管理提供了依據(jù),從而確保九龍江流域能夠持續(xù)地發(fā)揮其生態(tài)服務(wù)功能并造福人類.

1 材料與方法

1.1 樣品采集與分析

2013年4月,在九龍江流域共布設(shè)27個采樣點(圖1).北溪共布有16個采樣點,編號為1～16;西溪共布有6個采樣點,編號為17～22;南溪僅布有2個采樣點,編號為23、24;25、26、27為九龍江入?？?河口)采樣點.

表層水樣用聚四氟乙烯塑料瓶采集1.5L,現(xiàn)場記錄采樣點附近植被、pH值、環(huán)境以及地理位置特點等.水樣采集時先用采樣點處水清洗3次,采集后加入濃硝酸酸化,將pH值調(diào)至2以下,經(jīng)0.22μm濾膜過濾,密封保存,運回實驗室置于4℃冰箱保存.

重金屬的測試方法為電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS),儀器的檢出限為10-12～10-7,能同時檢測多種重金屬[11].實驗中所用的濃硝酸為優(yōu)級純,超純水的電導(dǎo)率為18.2M?.cm.樣品的稀釋采用質(zhì)量稀釋法,各元素均隨硝酸濃度的增大而信號值降低在體積分?jǐn)?shù)3%以下范圍較穩(wěn)定,本次試驗使用體積分?jǐn)?shù)在規(guī)定范圍內(nèi).為保證數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度和精度,設(shè)有2個空白樣和3個平行樣,測試元素的相對誤差(RE)小于±20%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)小于10%.

圖1 采樣點示意Fig.1 Location of sampling sites

1.2 數(shù)據(jù)分析

采用SPSS19.0,對九龍江流域水體中7種重金屬進(jìn)行主成分分析來識別水體重金屬污染物的來源[12].實驗數(shù)據(jù)采用MapGIS6.7繪制采樣點示意圖和重金屬含量分布圖.

1.3 水環(huán)境健康風(fēng)險評價模型

水環(huán)境健康風(fēng)險評價主要是針對水環(huán)境中對人體有害的物質(zhì),這些物質(zhì)對人體健康產(chǎn)生危害主要有3種暴露途徑:直接接觸,攝入水體中的食物和飲用,其中飲用被認(rèn)為是一個很重要的暴露途徑[13-14].因此,本研究主要考慮通過飲用途徑對成人和兒童所造成的健康危害影響,包括化學(xué)致癌物和非致癌物2種污染物,評價模型見文獻(xiàn)[15-17].其中,模型中人均壽命為2011年福建省人均壽命74[18],a.

根據(jù)世界衛(wèi)生組織(WHO)和國際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)通過全面評價化學(xué)物質(zhì)致癌性可靠程度而編制的分類系統(tǒng),本研究所測定的7種重金屬中,化學(xué)致癌物有As、Cd、Cr,非化學(xué)致癌物有Cu、Ni、Pb、Zn,其致癌物質(zhì)的致癌強(qiáng)度系數(shù)和非致癌物質(zhì)參考劑量見文獻(xiàn)[19-20].

2 結(jié)果與分析

2.1 九龍江流域水體中各重金屬濃度含量

九龍江流域水體中7種重金屬As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的濃度統(tǒng)計結(jié)果見表1.其中Zn的濃度范圍跨度最大,為0～706.665μg/L.九龍江流域地表水體中各種重金屬平均濃度順序為:Zn>Cu>As>Cr>Pb>Ni>Cd.從變異系數(shù)來看,地表水體中各種重金屬質(zhì)量濃度含量變異系數(shù)都超過100%,而重金屬測定方法本身的變異系數(shù)在10%以內(nèi),說明各采樣點重金屬含量存在較大差異.

依據(jù)我國地表水水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)[21],九龍江流域總體水質(zhì)中 Zn、Cd、Cu、Pb和Cr未超過其對應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)限值,而As出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象,超標(biāo)率為14.81%,超標(biāo)的溪段為北溪和河口區(qū),河口區(qū)As污染嚴(yán)重,其平均濃度為73.421μg/L,高于標(biāo)準(zhǔn)限值(50μg/L),超標(biāo)的 As在北溪和河口中達(dá)到Ⅳ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn).其中西溪和南溪沒有重金屬超標(biāo),南溪中所測各重金屬的平均值均小于西溪.結(jié)果表明,河口水質(zhì)污染嚴(yán)重,3條干流中南溪水質(zhì)最好,其次為西溪,水質(zhì)較差者為北溪;流域水體中As是主要污染物,應(yīng)引起重視.

表1 九龍江流域水中重金屬含量統(tǒng)計表Table1 The concentrations of heavy metals in the water of Jiulong River

與全國不同地區(qū)流域重金屬濃度相比較(表2),研究區(qū) As的濃度普遍較高,進(jìn)一步說明研究區(qū)As污染較嚴(yán)重,應(yīng)引起重視.而Cd相反, 其濃度低于其他地區(qū).Cr和Cu的濃度較大部分地區(qū)高.Pb的濃度與大部分地區(qū)相當(dāng),黃浦江(干流)和沘江流域除外,其 Pb濃度較高,而第二松花江和黃浦江(上游)中Pb濃度低于研究區(qū).Zn在不同流域濃度范圍波動較大.

表2 不同流域重金屬濃度(μg/L)Table2 The concentrations of heavy metals in different basins(μg/L)

2.2 重金屬空間分布特征及來源探析

從空間分布來看(圖2),As、Cr、Cu、Ni的含量分布規(guī)律比較相似,其高含量區(qū)主要位于流域下游;而Cd、Pb和Zn含量的空間分布特征表現(xiàn)為:高含量區(qū)主要集中在流域的上游(以2號采樣點處最為突出),其次為流域的下游及河口區(qū).

主成分分析可以將多重數(shù)據(jù)資料進(jìn)行歸一化,分析識別環(huán)境中污染物的來源[31-33].按主成分分析的因子選取原則,7種重金屬共提取出2個因子(特征根大于1)作為主成分因子,這2個主成分因子揭示了流域水體中7種重金屬的80.89%的影響因子,分別解釋了總因子的51.93%、28.95%,壓縮了研究區(qū)流域水體中重金屬含量的影響因子.主成分1中的As、Cr、Cu和Ni具有較大的載荷,主成分2中的Cd、Pb和Zn具有較大的載荷(表3).

圖2 九龍江流域水體中重金屬含量空間分布示意Fig.2 Distribution of heavy metal contents in the water of Jiulong River

表3 重金屬在因子變量上的載荷量及其相關(guān)系數(shù)矩陣Table3 Loading scores and Pearson correlative coefficients of heavy metals to each component

主成分1中的As、Cr、Cu和Ni具有相似的來源,相關(guān)系數(shù)較高,其高含量區(qū)主要位于流域下游及河口區(qū)(圖2),受污染區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速,人口密集,工業(yè)集中,交通繁忙,故可推斷主成分1中的元素含量主要受各種人為活動的影響.這一結(jié)果與林長升等[34]的研究結(jié)果相一致.

主成分2中的Cd、Pb和Zn的來源可能受多方面因素影響,三者間的相關(guān)系數(shù)見表3,其高含量區(qū)主要位于2號采樣點和流域下游.相關(guān)研究表明,土壤重金屬Pb、Zn和Cd的含量受母質(zhì)和成土過程的雙重影響[35],而2號采樣點雁石鎮(zhèn)內(nèi)礦產(chǎn)資源豐富,以煤炭和石灰石居多.研究表明,鈣礬石中的 Ca2+能被許多二價陽離子不同程度地予以替換,Pb、Zn、Cd等元素能進(jìn)入鈣礬石或其他硫鋁酸鹽礦物晶格內(nèi)[36],因此Pb、Zn和Cd的來源主要為地球化學(xué)來源.另一方面,主要來源于農(nóng)業(yè)活動,從圖2可以看出另一高含量區(qū)集中位于流域下游,而 Cd一般可作為施用農(nóng)藥和化肥等農(nóng)業(yè)活動的標(biāo)識元素[37-38],農(nóng)藥和殺蟲劑中也含有Pb和Zn.故Pb、Zn、Cd的來源為地球化學(xué)作用和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動.從以上分析可以看出,因子分析與空間分布的結(jié)果相一致.

2.3 九龍江流域水體重金屬污染物健康風(fēng)險評價

根據(jù)水環(huán)境健康風(fēng)險評價模型,計算出所測指標(biāo)通過飲水途徑所帶來的平均個人年風(fēng)險.由表4可以看出,兒童是比成人更加敏感的風(fēng)險受體,受到重金屬的危害更大,因此應(yīng)針對兒童的飲用水安全進(jìn)行更嚴(yán)格的控制和管理.由致癌物(As、Cd、Cr)通過飲水途徑所引起的健康危害的個人年均風(fēng)險以 Cr最大,As次之,Cd最小.Cr和As的個人年均風(fēng)險值都大于國際輻射防護(hù)委員會(ICRP)推薦的最大可接受風(fēng)險水平(5.0×10-5a-1)[39],而 Cd遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于5.0×10-5a-1.因此,Cr和As是九龍江流域產(chǎn)生健康風(fēng)險的主要污染物,應(yīng)作為風(fēng)險決策管理的優(yōu)先控制對象.

非致癌有毒化學(xué)物質(zhì)(Cu、Ni、Pb、Zn)通過飲水途徑所引起的健康危害的個人年均風(fēng)險大小:Cu>Pb>Zn>Ni.它們對人體健康危害的個人年均風(fēng)險水平集中在10-9～10-10a-1,也就是說,每千萬人口中因飲用水水質(zhì)的非致癌污染物而受到健康危害(或死亡)的人數(shù)不到1人,這表明,非致癌化學(xué)物質(zhì)所引起的健康風(fēng)險甚微,不會對暴露人群構(gòu)成明顯的危害.

從表4可以看出,與成人相比,兒童更易于受到重金屬污染的威脅.研究區(qū)重金屬污染中,致癌物對人體健康危害的個人年均風(fēng)險遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過非致癌物的年風(fēng)險,其風(fēng)險水平差2～6個數(shù)量級,化學(xué)致癌物Cr和As所引起的健康風(fēng)險最大,為主要污染物應(yīng)引起重視.非致癌物中Cu和Pb的健康風(fēng)險相對較高,需及早防治.

表4 九龍江流域水環(huán)境重金屬污染物的平均個人年健康風(fēng)險(a-1)Table4 Health risk caused by heavy metal pollutants in the water of Jiulong River (a-1)

表5 各地區(qū)水體中重金屬污染物的平均個人年健康風(fēng)險(a-1)Table5 Health risks caused by heavy metals in the water from different regions (a-1)

與不同地區(qū)地表水體中重金屬污染物的平均個人年健康風(fēng)險相比(表5),研究區(qū)As和Cr對人體健康危害的平均個人年健康風(fēng)險明顯高于其他地區(qū),進(jìn)一步說明九龍江流域作為水源地,致癌物As和Cr的污染應(yīng)引起重視.Cd對人體健康危害的平均個人年健康風(fēng)險普遍低于其他地區(qū),略高于天津市.Cu對人體健康危害的平均個人年健康風(fēng)險與北京市、天津市處于同一數(shù)量級,高于其他地區(qū).Pb對人體健康危害的平均個人年健康風(fēng)險也略高于其他地區(qū).Zn對人體健康危害的平均個人年健康風(fēng)險與黃浦江上游相當(dāng),高于陳行水庫.其中,Ni沒有參考值,但其健康風(fēng)險值很低,不會對暴露人群構(gòu)成明顯的危害.因此,非致癌物中需加強(qiáng)對Cu和Pb的重視.

不確定性分析:完整的健康風(fēng)險評價應(yīng)包括對大氣、土壤、水和食物鏈4種介質(zhì)攜帶的污染物通過食入、吸入和皮膚接觸3種暴露途徑進(jìn)入人體對人體健康產(chǎn)生危害的評價.本研究只評價了重金屬通過飲水途徑對健康產(chǎn)生危害的風(fēng)險,實際上是低估了重金屬的暴露風(fēng)險.風(fēng)險評價本身涉及到很多參數(shù),這些參數(shù)中有些因難以確切測定而需要估算,而且在實際的評價過程中,也往往不涉及全部的步驟,而只是涉及到其中的幾個步驟,因此風(fēng)險評價本身具有不確性[42].今后還需要做很多相關(guān)工作進(jìn)行深入研究和調(diào)查,完善所需各類參數(shù),及時對一些潛在健康風(fēng)險采取措施進(jìn)行有效防治.

3 結(jié)論

3.1 九龍江流域所測重金屬平均濃度順序為: Zn>Cu>As>Cr>Pb>Ni>Cd,依據(jù)我國地表水水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002),九龍江流域水體中Zn、Cd、Cu、Pb和Cr未超過其對應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)限值,但 As濃度超標(biāo),超標(biāo)率為14.81%.其中,河口水質(zhì)污染嚴(yán)重,3條干流中南溪水質(zhì)最好,其次為西溪,水質(zhì)較差者為北溪.

3.2 九龍江流域水體中重金屬含量的空間分布表明:地表水中As、Cr、Cu、Ni的含量分布規(guī)律比較相似,其高含量區(qū)主要位于流域下游;而Cd、Pb和Zn含量的空間分布特征表現(xiàn)為高含量區(qū)主要集中在流域的上游(以2號采樣點處最為突出),其次為流域的下游及河口區(qū).

3.3 對九龍江流域水體中重金屬元素的因子分析表明,As、Cr、Cu和Ni的來源主要受各種人為活動影響,Cd、Pb和Zn的來源與成土母質(zhì)、地球化學(xué)作用和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動有密切的關(guān)系.

3.4 根據(jù)水環(huán)境健康風(fēng)險評價模型,化學(xué)致癌物對人體健康危害的個人年均風(fēng)險遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過非致癌物的年風(fēng)險,兒童比成人更易于受到重金屬污染的威脅.致癌物Cr和As的個人年均風(fēng)險值都大于國際輻射防護(hù)委員會(ICRP)推薦的最大可接受風(fēng)險水平5.0×10-5a-1,其中 Cr>As;非致癌有毒化學(xué)物質(zhì)(Cu、Ni、Pb、Zn) 通過飲水途徑所引起的健康危害的個人年均風(fēng)險大小:Cu> Pb>Zn>Ni,它們對人體健康危害的個人年均風(fēng)險水平集中在10-9～10-10a-1.因此,Cr和As是九龍江流域產(chǎn)生健康風(fēng)險的主要污染物,應(yīng)作為風(fēng)險決策管理的優(yōu)先控制對象.

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致謝：感謝李義連、秦艷艷在樣品測試中提供的幫助,感謝張原、胡英對本文提供的寶貴建議.

Distribution, source and health risk assessment of heavy metals in the water of Jiulong River, Fujian.

ZHANG Li1, QI Shi-hua1*, QU Cheng-kai1, LIU Hong-xia1,2, CHEN Wen-wen1, LI Feng1, HU Ting1, HUANG Huan-fang1
(1.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, School of Environmental Study, China University of Geosciences, Wuhan430074, China；2.School of Environmental Science and Engineering, Hubei Polytechnic University, Huangshi435003, China). China Environmental Science,2014,34(8)：2133～2139

Seven heavy metals (Zn Cu As Cr Pb Ni and Cd) were investigated for their concentration and distribution in the Jiulong River where27water samples were collected in its mainstream. The main source of these heavy metals were speculated using the factor analysis, and relevant health risk were assessed using water pollution index and USEPA health risk assessment model. The results showed that the average concentrations of As exceeded the relevant standards and the exceeding standard rate was14.81%. Spatial structure analysis indicated that areas of over-standard heavy metal were mainly in the downstream and estuary of the basin. The results of factor analysis indicated that the source of As, Cr, Cu and Ni were mainly from various human activities; the content of Cd, Pb and Zn were mainly affected by the soil parent material, geochemistry effects and cultivation. It was indicated that health risks of carcinogenic heavy metals via drinking water ingestion were higher than those of noncarcinogenic metals and, heavy metal pollution would lead to high potential health risks especially for children. The health risks caused by the carcinogenic metals (Cr and As) were significantly higher than the maximum allowance levels recommended by ICRP(5×10-5a-1). Among the noncarcinogens, the highest risk was associated with Cu, followed by Pb, Zn and Ni. The noncarcinogenic risks ranged from10-9to10-10a-1, much lower than the maximum allowance level recommended by ICRP.

t：Jiulong River；heavy metals；spatial distribution；factor analysis；risk assessment

X522

：A

：1000-6923(2014)08-2133-07

張 莉(1989-),女,湖北荊門人,碩士研究生,主要研究方向為環(huán)境地球化學(xué)及有機(jī)污染化學(xué).

2013-10-23

國家自然科學(xué)基金項目(41073070,41103065);中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金資助項目(CUG110816)

* 責(zé)任作者, 教授, shihuaqi@cug.edu.cn