楊文夷,李 杰,陳煥盛,王自發(fā),胡 波,宋 濤,李健軍(.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 00029；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 00049；.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,北京0002)

東亞邊界層臭氧時(shí)空分布的數(shù)值模擬研究

楊文夷1,2,李 杰1*,陳煥盛1,王自發(fā)1,胡 波1,宋 濤1,李健軍3(1.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049；3.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,北京100012)

利用嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)(NAQPMS)對(duì)2010年?yáng)|亞地區(qū)邊界層臭氧(O3)的時(shí)空分布進(jìn)行了數(shù)值模擬,并評(píng)估了東亞邊界層光化學(xué)反應(yīng)的活性.結(jié)果表明,NAQPMS模式與觀測(cè)結(jié)果較為一致,站點(diǎn)觀測(cè)與模擬的日均值(月均值)相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.56～0.91,模式能合理再現(xiàn)東亞地區(qū)地面O3的時(shí)空分布特征.東亞地區(qū)冬季邊界層O3低值區(qū)出現(xiàn)在中國(guó)東部;春季O3濃度增加,西北太平洋沿岸地區(qū)O3濃度達(dá)60μL/m3左右;夏季東亞中緯度35°N附近大陸地區(qū)O3由于強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)呈現(xiàn)出一濃度高值帶,濃度達(dá)60μL/m3以上;秋季東亞大部分地區(qū)O3濃度維持在40～45μL/m3左右.夏季中國(guó)京津冀和長(zhǎng)江三角洲部分地區(qū)光化學(xué)凈生成率已超過(guò)30×10-9/d.

嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式；臭氧；數(shù)值模擬

隨著城鎮(zhèn)化經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,我國(guó)大氣污染呈現(xiàn)出復(fù)合型和區(qū)域型的新特點(diǎn),以灰霾和光化學(xué)煙霧為代表的二次污染交替、耦合發(fā)生[1-2],對(duì)我國(guó)人體健康和農(nóng)作物生產(chǎn)帶來(lái)了潛在威脅[3-4].大氣氧化能力則是大氣復(fù)合污染的核心因素,其強(qiáng)弱不僅決定大氣一次污染物(如二氧化硫、氮氧化物和一氧化碳等)的清除速率,同時(shí)明顯影響大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)主要組分(如硫酸鹽、硝酸鹽和二次有機(jī)顆粒物)的質(zhì)量濃度[5].

對(duì)流層臭氧(O3)是重要的大氣氧化劑,同時(shí)也是OH自由基的主要前體物[6],了解其在我國(guó)的時(shí)空分布特征是準(zhǔn)確評(píng)估我國(guó)大氣氧化能力的前提之一,數(shù)值模式是研究該問(wèn)題的重要途徑之一.針對(duì)中國(guó)特別是京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲臭氧的時(shí)空分布及其來(lái)源已做了大量數(shù)值模擬研究[7-9],然而這些研究多集中在城市夏季臭氧的形成機(jī)理以及單一區(qū)域的個(gè)例模擬,對(duì)我國(guó)邊界層臭氧長(zhǎng)期時(shí)空分布,特別是我國(guó)灰霾頻發(fā)的秋冬兩季的模擬還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不足,使得對(duì)我國(guó)灰霾期間大氣二次顆粒物生消過(guò)程的認(rèn)識(shí)嚴(yán)重受限[10].

缺乏臭氧長(zhǎng)期數(shù)值模擬也是我國(guó)臭氧生態(tài)環(huán)境效應(yīng)評(píng)估的限制因素之一.研究表明,O3對(duì)植物的影響主要由于長(zhǎng)期累積效應(yīng)引起,高濃度的O3暴露會(huì)影響農(nóng)作物的生長(zhǎng)發(fā)育和產(chǎn)量[11].

本文利用中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所自主研發(fā)的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)(NAQPMS)對(duì)東亞地區(qū)2010年O3濃度進(jìn)行了連續(xù)一年模擬,通過(guò)與觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證了模式對(duì) O3長(zhǎng)期變化特征的模擬能力,并探討了東亞地區(qū)邊界層O3及其光化學(xué)反應(yīng)速率的時(shí)空分布特征.

1 模式設(shè)置與觀測(cè)數(shù)據(jù)

1.1 模式介紹

NAQPMS是由中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所自主研發(fā)的多物種、多尺度空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)[12],已被用于區(qū)域和城市尺度的沙塵輸送、酸雨、臭氧等污染物的形成機(jī)制和跨界輸送等科學(xué)研究[13];同時(shí)在業(yè)務(wù)管理方面也得到了廣泛應(yīng)用,已在全國(guó)多個(gè)省市(北京、上海、廣東等)投入業(yè)務(wù)化運(yùn)行.

NAQPMS模式由氣象模塊和嵌套化學(xué)輸送模塊構(gòu)成,氣象模塊采用由美國(guó)環(huán)境預(yù)測(cè)中心(NCEP)和美國(guó)國(guó)家大氣研究中心(NCAR)等機(jī)構(gòu)研制的中尺度氣象模式 WRFv3.0;嵌套化學(xué)輸送模塊由中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所自主開(kāi)發(fā),考慮了污染物的平流、擴(kuò)散和干、濕沉降等過(guò)程,氣相化學(xué)機(jī)制采用CBM-Z機(jī)制.CBM-Z是基于CBM-IV發(fā)展的按結(jié)構(gòu)分類(lèi)的物種更多、反應(yīng)更完善、適用性更廣的一個(gè)歸納化學(xué)機(jī)理,反應(yīng)物種增加至71個(gè),化學(xué)反應(yīng)增加至176個(gè),模式系統(tǒng)的詳細(xì)介紹參見(jiàn)文獻(xiàn)[14].

1.2 模式設(shè)置

模擬區(qū)域包括了整個(gè)東亞地區(qū)(圖1),水平網(wǎng)格分辨率為 80km,網(wǎng)格數(shù)為 97(東西)×77(南北).垂直方向模式采用地形追隨坐標(biāo)系,從地面至20km高空不均勻地分為20層,其中最下面7層位于距地面1～2km范圍內(nèi).

模擬時(shí)段為2010年1月1日～2010年12月31日,初始條件與邊界條件來(lái)源于全球大氣化學(xué)輸送模式MOZARTv2.4的模擬結(jié)果.為減少因初始條件擾動(dòng)對(duì)模擬結(jié)果的影響,NAQPMS的啟動(dòng)時(shí)間設(shè)定為2009年12月1日.

人為排放源取自清華大學(xué)提供的基準(zhǔn)年為2009年的排放清單,其分辨率為 0.25°×0.25°,排放物種包括二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOχ)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)、黑碳(BC)、有機(jī)物(OM)和直接排放的顆粒物等[15].生物質(zhì)燃燒取自于曹?chē)?guó)良等[16]的研究,并利用MODIS衛(wèi)星的火點(diǎn)資料,將污染物排放量細(xì)化為 0.25°×0.25°的空間分辨率,并將年均值細(xì)化為日均值.此外,碳?xì)浠衔锏淖匀辉磁欧湃∽匀蛏l(fā)物質(zhì)名錄行動(dòng)(GEIA)[17].圖1中給出了研究區(qū)域內(nèi)NOχ的排放速率.

圖1 NAQPMS模擬區(qū)域、觀測(cè)站點(diǎn)分布以及NOχ的排放速率[μg/(m2·s)]Fig.1 Distribution of stations in the study and modeling domain of NAQPMS and the NOχemission rate [μg/(m2·s)]

1.3 觀測(cè)數(shù)據(jù)

為了檢驗(yàn)?zāi)M結(jié)果的合理性,將模式輸出的O3濃度與站點(diǎn)觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比.觀測(cè)站點(diǎn)的地理位置和其他相關(guān)信息如圖1和表1所示.觀測(cè)資料主要來(lái)源于:(1)中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所建立的中國(guó)科學(xué)院京津冀大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)網(wǎng)[18];(2)中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站建立的大氣顆粒物全國(guó)觀測(cè)網(wǎng)絡(luò);(3)東亞酸雨觀測(cè)網(wǎng)(EANET)(http://www.eanet. cc/product.html);(4)其他數(shù)據(jù)來(lái)源,包括相關(guān)參考文獻(xiàn).需要指出的是,個(gè)別站點(diǎn)的觀測(cè)年份并非2010年,以下針對(duì)這些站點(diǎn)的比較建立在月均值的基礎(chǔ)上,對(duì)這些站點(diǎn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證用于評(píng)估模式對(duì)于季節(jié)變化規(guī)律的模擬能力.

表1 觀測(cè)站點(diǎn)信息Table 1 The information of stations

2 模擬結(jié)果分析

2.1 模式結(jié)果驗(yàn)證

圖2展示了2010年?yáng)|亞地區(qū)觀測(cè)和模擬得到的地面O3年均濃度.模擬值選取與觀測(cè)臺(tái)站同一海拔高度的結(jié)果.如圖2所示,模擬結(jié)果與觀測(cè)較為一致,基本再現(xiàn)了 O3的空間分布特征,如中國(guó)華北和珠江三角洲地區(qū)的低值區(qū)(20～30μL/m3)和日本北海道的高值區(qū)(30～40μL/m3).定量上講,模擬和觀測(cè)結(jié)果的相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.94,所有臺(tái)站的模擬值均在觀測(cè)值2倍范圍內(nèi).

圖2 2010年?yáng)|亞地區(qū)地面O3年均濃度水平分布以及觀測(cè)與模擬年均濃度散點(diǎn)圖Fig.2 The shaded figure shows the distribution of annual mixing ratios of surface O3and the scatter plot shows the relationship between observed and simulated annual O3

圖3 觀測(cè)站點(diǎn)地面O3月均濃度時(shí)間序列Fig.3 Monthly mean O3mixing ratios with standard deviation of observation and model

圖3展示了所有站點(diǎn)月均O3濃度及其標(biāo)準(zhǔn)偏差的觀測(cè)和模擬結(jié)果.如圖3所示,模式能較好地模擬不同地區(qū)O3濃度的季節(jié)變化特征.如我國(guó)京津冀地區(qū)的地面臭氧呈單峰型分布特征,其最大值出現(xiàn)在 6月,最小值在冬季;華南地區(qū)(如廣州)的最大值出現(xiàn)在秋季(10～11月),東北地區(qū)(龍鳳山)則出現(xiàn)在春季.與上述地區(qū)不同,日本和西太平洋地區(qū)的臭氧呈雙峰型分布特征,即春季最高、夏季最低,秋季出現(xiàn)一個(gè)次峰.模式均很好再現(xiàn)這些特征.需要指出的是,模式雖然合理再現(xiàn)了承德臭氧的季節(jié)變化特征,但是模擬濃度整體偏高,這可能與模式低估承德城區(qū)NOχ對(duì)O3的滴定效應(yīng)有關(guān).

表2給出了各觀測(cè)站點(diǎn)的相關(guān)統(tǒng)計(jì)參數(shù),如表 2所示,大部分站點(diǎn)觀測(cè)與模擬的相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.56～0.91,所有站點(diǎn)均通過(guò)了 1%的顯著性檢驗(yàn),證明模擬值與觀測(cè)值之間的相關(guān)系數(shù)是顯著的.承德站模擬結(jié)果普遍高于觀測(cè)值,其N(xiāo)MB為57%,其他站點(diǎn)的NMB在-9%～33%之間.

圖4展示了不同季節(jié)O3日均(或月均)濃度的觀測(cè)與模擬對(duì)比散點(diǎn)圖,不同季節(jié)O3的模擬值大部分落在觀測(cè)值的 2倍范圍內(nèi),日均值線性回歸得到的直線斜率在 0.9左右,而月均值線性回歸斜率在0.6～0.9范圍內(nèi).不同季節(jié)觀測(cè)與模擬濃度的相關(guān)系數(shù)在0.65～0.85之間,均通過(guò)了顯著性水平為1%的t檢驗(yàn).

圖4 不同季節(jié)O3日均濃度(a)、月均濃度(b)觀測(cè)與模擬散點(diǎn)圖Fig.4 Scatter plot showing the relationship between observed and simulated daily averaged O3(a) and monthly average O3(b) in different seasons

表2 O3濃度日均值模擬結(jié)果統(tǒng)計(jì)參數(shù)Table 2 Statistical parameters of model performance with daily concentration of O3

總體而言,NAQPMS能較好地模擬東亞地區(qū)地面O3濃度,并能基本再現(xiàn)東亞不同地區(qū)O3濃度的季節(jié)變化特征等.

2.2 東亞地區(qū)邊界層O3時(shí)空分布特征

圖5展示了2010年?yáng)|亞地區(qū)邊界層O3濃度及輸送通量的季節(jié)分布.如圖5所示,東亞邊界層O3呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化特征.在冬季,東亞大部分地區(qū) O3濃度維持在 20～50μL/m3,低值區(qū)出現(xiàn)在中國(guó)東部(30～40μL/m3),山東、河南和河北等地區(qū)的濃度甚至低至 30μL/m3以下.西太平洋、蒙古和東西伯利亞等地區(qū)O3濃度較中國(guó)東部略高,達(dá)到40～50μL/m3.這種分布特征與東亞的季風(fēng)氣候和污染源分布有關(guān).冬季,整個(gè)東亞地區(qū)受到蒙古冷高壓控制,30°N以北地區(qū)盛行西北季風(fēng),以南盛行東北季風(fēng)[23].這些氣團(tuán)將高緯地區(qū)背景臭氧輸送至整個(gè)東亞,使得該地區(qū)臭氧濃度較為均一.然而,中國(guó)東部特別是華北地區(qū)NOχ排放量較大(圖 1),在冬季太陽(yáng)輻射較低的情況下,過(guò)量的NOχ與O3發(fā)生反應(yīng)大量消耗O3,造成該地區(qū)O3濃度較低.受到 O3的分布特征和氣象條件的影響,O3高水平輸送通道位于西伯利亞-蒙古-東北-韓國(guó)-日本一線,其輸送通量達(dá)到 2×10-5mol/ (m2·s).

與冬季相比,春季東亞北部地區(qū)(25°N以北)的O3濃度大幅度增加,在西伯利亞和日本、韓國(guó)等地區(qū)甚至達(dá)到 60μL/m3以上,形成東亞的兩個(gè)高值中心.東亞南部(臺(tái)灣以南)地區(qū)的O3濃度則降低5～10μL/m3,維持在40μL/m3以下.春季東亞北部地區(qū)太陽(yáng)輻射增強(qiáng),中國(guó)華北、華東,韓國(guó)以及日本地區(qū)排放的高強(qiáng)度O3前體物在邊界層內(nèi)的光化學(xué)反應(yīng)明顯增強(qiáng),生成大量 O3,成為東亞地區(qū)O3高值區(qū)之一;同時(shí)控制東亞大陸的蒙古高壓進(jìn)一步減弱,亞洲大陸污染物向西北太平洋的O3輸送通道稍向北偏移,移至35～50°N一帶,受上游地區(qū)生成的高體積分?jǐn)?shù)O3影響,黃海、東海以及日本海海域的O3濃度維持在較高值.中國(guó)南部受到來(lái)自印度洋和中國(guó)南海的海洋性氣團(tuán)影響,低濃度的O3由海洋輸送至中國(guó)南部,造成東亞南部地區(qū)O3濃度明顯降低.

夏季東亞大陸35°N中緯度地區(qū)附近形成一臭氧高值帶,中國(guó)京津冀地區(qū)、山東、山西以及河南省的邊界層O3濃度可達(dá)60μL/m3左右.太平洋及沿岸地區(qū)O3濃度大幅降低,洋面上濃度維持在 20μL/m3以下,中國(guó)臺(tái)灣和日本部分地區(qū)濃度降至 30μL/m3左右.夏季北半球太陽(yáng)輻射進(jìn)一步加強(qiáng),東亞地區(qū)充足的O3前體物在合適的條件下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成大量O3,污染物局地累積造成35°N大陸地區(qū)形成O3高值區(qū).中國(guó)南部和日本等地在東亞夏季風(fēng)影響下盛行偏東或偏南氣流,來(lái)自海洋的清潔氣團(tuán)使得這些地區(qū)邊界層O3濃度較低,維持在30μL/m3以下.

圖5 2010年?yáng)|亞邊界層O3濃度(μL/m3)及水平輸送通量[1×10-5mol/(m2·s)]的季節(jié)分布Fig.5 Seasonal mean ozone mixing ratios (μL/m3) and ozone horizontal fluxes [1×10-5mol/(m2·s)] in the boundary layer in 2010

秋季東亞大部分地區(qū)邊界層O3濃度維持在40～45μL/m3左右.此時(shí)光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度隨著太陽(yáng)輻射的減弱而降低,夏季35°N大陸地區(qū)O3高值區(qū)濃度大幅度下降,中國(guó)華北等地區(qū)邊界層O3濃度在秋季降低至35μL/m3左右,成為低值區(qū).由于東亞季風(fēng)由夏季風(fēng)向冬季風(fēng)轉(zhuǎn)變,中國(guó)南部地區(qū)、日本以東的西北太平洋地區(qū)受到大陸污染氣團(tuán)的影響,O3濃度回升至40μL/m3左右,并在整個(gè)秋冬季都維持在較高濃度.

2.3 臭氧生成速率的時(shí)空分布特征

圖6展示了2010年?yáng)|亞地區(qū)邊界層O3光化學(xué)凈生成率(ONP,單位時(shí)間O3凈生成量)的季節(jié)分布.如圖6所示,ONP呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化特征.冬季,太陽(yáng)輻射較弱,整個(gè)東亞地區(qū)ONP維持在較低水平,基本在 10×10-9/d以下.春季北半球太陽(yáng)輻射增強(qiáng),東亞大陸地區(qū)人為污染源排放較強(qiáng)的地方ONP增加5×10-9/d左右,中國(guó)35°N以南地區(qū)維持在 10×10-9/d以上.夏季光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,東亞大陸大部分地區(qū)ONP較春季有明顯增加,中國(guó)華北、華東等地基本維持在 20×10-9/d以上,中國(guó)京津冀和長(zhǎng)三角部分地區(qū)ONP甚至超過(guò)30×10-9/d.秋季整個(gè)東亞地區(qū) ONP的分布與春季較為接近.總體而言,ONP與排放源分布(圖1)有較好的一致性,說(shuō)明污染源排放是影響ONP的主要因子之一.

圖6 2010年?yáng)|亞邊界層O3光化學(xué)凈生成率(10-9/d)的季節(jié)分布Fig.6 Seasonal mean net ozone photochemical production (10-9/d) in the boundary layer in 2010

隨著污染物排放強(qiáng)度的演變,東亞地區(qū) ONP強(qiáng)度也呈現(xiàn)明顯的變化趨勢(shì).中國(guó)及韓國(guó)部分地區(qū)夏季ONP較20世紀(jì)90年代增長(zhǎng)(5～10)×10-9/d以上

[22,24],中國(guó)東部地區(qū)增長(zhǎng)幅度最大,河北北部、河南南部以及江蘇、安徽、浙江三省交界處,增長(zhǎng)幅度達(dá)到(15～20)×10-9/d(約為100%).與之相反的是,夏季日本東京地區(qū) ONP呈現(xiàn)出下降趨勢(shì),降低至15×10-9/d以下,這與污染物的演變趨勢(shì)一致[25-26].

大量研究表明,歐洲特別是其中部地區(qū)目前嚴(yán)重的臭氧污染,臭氧超標(biāo)天數(shù)達(dá)到10%～20%[27].基于觀測(cè)數(shù)據(jù),Connor等[28]計(jì)算2000年7～8月歐洲中部地區(qū)白天邊界層 ONP為(13～45.5)×10-9/d.與之相比,我國(guó)東部大部分地區(qū)夏季全天邊界層ONP歐洲中部地區(qū)相當(dāng)(10×10-9/d以上),個(gè)別地區(qū)甚至超過(guò)歐洲中部(超過(guò)40×10-9/d).

3 結(jié)論

3.1 利用NAQPMS對(duì)東亞地區(qū)2010年O3濃度進(jìn)行了模擬,為檢驗(yàn)?zāi)M質(zhì)量,將模擬結(jié)果與觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比,27個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)觀測(cè)與模擬的O3濃度日均(月均)值均有較好相關(guān)性.絕大部分站點(diǎn)的相關(guān)系數(shù)在0.6～0.9之間,所有站點(diǎn)均通過(guò)了顯著性水平為1%的t檢驗(yàn),表明模式可以較好地再現(xiàn)東亞地區(qū)地面O3的濃度分布和季節(jié)變化特征.

3.2 東亞地區(qū)不同季節(jié)邊界層 O3濃度呈現(xiàn)出各自的空間分布特征,主要影響因素有對(duì)流層光化學(xué)反應(yīng)生成,東亞季風(fēng)環(huán)流和平流層向?qū)α鲗拥妮斔偷?冬季邊界層O3低值區(qū)位于中國(guó)東部地區(qū),山東、河南和河北等地區(qū)的濃度低至30μL/m3;春季東亞25°N以北地區(qū)O3濃度大幅度增加,西伯利亞和日本、韓國(guó)等地O3濃度高達(dá)60μL/m3左右;夏季東亞中緯度 35°N附近大陸地區(qū)邊界層O3濃度由于強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)呈現(xiàn)出一臭氧高值帶;秋季中國(guó)南部地區(qū)、日本以東的西北太平洋地區(qū)由夏季風(fēng)向冬季風(fēng)轉(zhuǎn)變,在大陸污染氣團(tuán)的影響下邊界層O3濃度回升至40μL/m3左右.

3.3 東亞地區(qū)人為活動(dòng)強(qiáng)烈的地區(qū) ONP較大,因此污染源排放是影響ONP的主要因子.冬季整個(gè)東亞地區(qū) ONP維持在 10×10-9/d以下.春季ONP有所增加,中國(guó) 35°N以南地區(qū)維持在10× 10-9/d以上.夏季光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,人為污染物排放較大地區(qū)ONP大幅度增加,中國(guó)京津冀和長(zhǎng)三角部分地區(qū)ONP甚至超過(guò)30×10-9/d.秋季ONP的分布與春季較為接近.

[1] 張遠(yuǎn)航,邵可聲,唐孝炎,等.中國(guó)城市光化學(xué)煙霧污染研究 [J].北京大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 1998,34(2/3):392-400.

[2] Wang X, Zhang Y, Hu Y, et al. Process analysis and sensitivity study of regional ozone formation over the Pearl River Delta, China, during the PRIDE-PRD2004 campaign using the Community Multiscale Air Quality modeling system [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10:4423-4437.

[3] Brauer M, Brook J R. Ozone personal exposures and health effects for selected groups residing in the Fraser valley [J]. Atmospheric Environment, 1997,31(14):2113-2121.

[4] 劉宏舉,鄭有飛,吳榮軍,等.地表臭氧濃度增加對(duì)南京地區(qū)冬小麥生長(zhǎng)和產(chǎn)量的影響 [J]. 中國(guó)農(nóng)業(yè)氣象, 2009,30(2):195-200.

[5] 程艷麗,王雪松,劉兆榮,等.大氣氧化性定量表征方法的建立及其應(yīng)用 [J]. 中國(guó)科學(xué)B輯, 2008,38(10):938-946.

[6] 陸克定,張遠(yuǎn)航.HOx自由基的實(shí)地測(cè)量及其化學(xué)機(jī)制解析 [J].化學(xué)機(jī)制, 2010,22(2/3):500-514.

[7] 馬志強(qiáng),王躍思,張小玲,等.北京城區(qū)與下游地區(qū)臭氧對(duì)比研究[J]. 環(huán)境科學(xué), 2011,32(4):924-929.

[8] 耿福海,毛曉琴,鐵學(xué)熙,等.2006-2008年上海地區(qū)臭氧污染特征與評(píng)價(jià)指標(biāo)研究 [J]. 熱帶氣象學(xué)報(bào), 2010,26(5):584-590.

[9] 鄧 濤,吳 兌,鄧雪嬌,等.珠江三角洲一次典型復(fù)合型污染過(guò)程的模擬研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2012,32(2):193-199.

[10] 賀 泓,王新明,王躍思,等.大氣灰霾追因與控制 [J]. 中國(guó)科學(xué)院院刊, 2013,28(3):344-352.

[11] Calatayud A, Iglesias D J, Talon M, et al. Effects of 2-month ozone exposure in spinach leaves on photosynthesis, antioxidant systems and lipid peroxidation [J]. Plant Physiology and Biochemistry, 2003,41:839-845.

[12] 王自發(fā),謝付瑩,王喜全,等.嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)的發(fā)展與應(yīng)用 [J]. 大氣科學(xué)2006,30(5):778-790.

[13] Wang Zifa, Li Jie, Wang Xiquan, et al. Modeling of regional high ozone episode observed at two mountain sites (Mt. Tai and Huang) in East China [J]. Journal of Atmospheric Chemistry, 2006,55(3): 253-272.

[14] Li J, Wang Z F, Zhuang G, et al. Mixing of Asian mineral dust with anthropogenic pollutants over East Asia: a model cast study of a super-duststorm in March 2010 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12:7591-7607.

[15] Wang S X, Xing J, Chatani S, et al. Verification of anthropogenic emissions of China by satellite and ground observations [J]. Atmospheric Environment, 2011,45:6347-6358.

[16] 曹?chē)?guó)良,張小曳,王 丹,等.中國(guó)大陸生物質(zhì)燃燒排放的污染物清單 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2005,25(4):389-393.

[17] Guenther A, Hewitt N, Erickson D, et al. A global model ofnatural volatile organic compound emissions [J]. Journal of Geophysics Research, 1995,100(D5):8873-8892.

[18] 辛金元,王躍思,唐貴謙,等.2008年奧運(yùn)期間北京及周邊地區(qū)污染物消減變化 [J]. 科學(xué)通報(bào), 2010,55(15):1510-1519.

[19] 徐曉斌,丁國(guó)安,李興生,等.龍鳳山大氣近地層O3濃度變化及與其它因素的關(guān)系 [J]. 氣象學(xué)報(bào), 1998,(5):49-50,52-61.

[20] Ge B Z, Xu X B, Lin W L, et al. Impact of the regional transport of urban Beijing pollutants on downwind areas in summer: ozone production efficiency analysis [J]. Tellus. B, 2012,64:17348.

[21] Wang T, Wong C H, Cheung T F, et al. Relationships of trace gases and aerosols and the emission characteristics at Lin'an, a rural site in eastern China, during spring 2001 [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2004,109(D19), doi: 10.1029/2003JD004119.

[22] Li Jie, Wang Zifa, Akimoto H, et al. Modeling study of ozone seasonal cycle in lower troposphere over east Aisa [J]. Journal of Geophysical Research, 2007,112(D22s25), doi: 10.1029/ 2006JD008209.

[23] 朱 彬.東亞太平洋地區(qū)近地面臭氧的季節(jié)和年際變化特征及其與東亞季風(fēng)的關(guān)系 [J]. 大氣科學(xué)學(xué)報(bào), 2012,35(5):513-523.

[24] Mauzerall D L, Narita D, Akimoto H, et al. Seasonal characteristics of tropospheric ozone production and mixing ratios over East Asia: A global three-dimensional chemical transport model analysis [J]. Journal of Geophysical Research, 2000, 105(D14):17895-17910.

[25] Ohara T, Akimoto H, Kurokawa J, et al. An Asian emission inventory of anthropogenic emission sources for the period 1980-2020 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2007,7: 4419-4444.

[26] Kurokawa J, Ohara T, Morikawa T, et al. Emissions of air pollutants and greenhouse gases over Asian regions during 2000-2008: Regional Emission inventory in Asia (REAS) version 2 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2013,13: 10049-10123.

[27] Varotsos K V, Tombrou M, Giannakopoulos C. Statistical estimations of the number of future ozone exceedances due to climate change in Europe [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2013,118:6080-6099.

[28] O’Connor F M, Law K S, Pyle J A, et al. Tropospheric ozone budget: regional and global calculations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2004,4:991-1036.

致謝：感謝清華大學(xué)王書(shū)肖研究員提供2009年中國(guó)大陸人為排放源和日本全球變動(dòng)研究所Yugo Kanaya博士提供日本Fukue臭氧的觀測(cè)結(jié)果.

Modeling analysis of boundary layer ozone distributions over East Asia.

YANG Wen-yi1,2, LI Jie1*, CHEN

Huan-sheng1, WANG Zi-fa1, HU Bo1, SONG Tao1, LI Jian-jun3(1.The state Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1633～1641

The nested air quality prediction model system (NAQPMS) was applied to investigate the temporal and spatial variations of boundary layer ozone over China in 2010, and the photochemical activity in the boundary layer was assessed. The model performed well with the observed daily (monthly) mixing ratio of ozone, and the correlation coefficients ranging from 0.56 to 0.91. Boundary O3distribution over East Asia showed a significant seasonal variability with the meteorological and photochemical condition. In winter, the seasonal averaged O3concentrations over East Asia were among 20～50μL/m3with low O3concentrations cover the East China. The major outflow transport pathway for O3to the western Pacific in spring was at 25～40°N, where the ozone mixing ratios in the lower troposphere might reach up to 60μL/m3. In summer, high ozone (about 60μL/m3) appeared in the East China around 35°N, where pollutant emissions were strong and ozone net production was high. In autumn, the distribution of O3was similar to that in spring, but O3concentrations were around 40～45μL/m3lower than those in spring. The net photochemical production of ozone in the North China and the Yangtze River Delta has exceeded 30×10-9/d in summertime.

nested air quality prediction model system；O3；numerical simulation

X515

A

1000-6923(2014)07-1633-09

楊文夷(1989-),女,江蘇蘇州人,中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所博士研究生,主要從事大氣物理與大氣環(huán)境方向研究.發(fā)表論文4篇.

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2011年度引證指標(biāo)

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》編輯部

2013-09-15

中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)項(xiàng)目(XDB05030101,XDA05100501);環(huán)保行業(yè)公益性科研專(zhuān)項(xiàng)(201009002);國(guó)家自然基金(40805051)

* 責(zé)任作者, 副研究員, lijie8074@mail.iap.ac.cn

根據(jù)《2012年版中國(guó)科技期刊引證報(bào)告(核心版)》,《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2011年度引證指標(biāo)繼續(xù)位居環(huán)境科學(xué)技術(shù)、安全科學(xué)技術(shù)類(lèi)科技期刊前列,核心影響因子1.523,學(xué)科排名第1,綜合評(píng)價(jià)總分79.2,學(xué)科排名第2;在被統(tǒng)計(jì)的1998種核心期刊中影響因子列第18位,綜合評(píng)價(jià)總分列第52位.《中國(guó)科技期刊引證報(bào)告》每年由中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所編制,統(tǒng)計(jì)結(jié)果被科技管理部門(mén)和學(xué)術(shù)界廣泛采用.