徐國鋒，金余娣，沈繼平

（國家海洋局 寧波海洋環(huán)境監(jiān)測中心站，浙江 寧波 315012）

0 引言

近些年，我國在沉積物PCBs生態(tài)風險評價方面也相繼開展了一些工作，取得了一些研究成果［7－12］，但總體來說尚處于起步階段，而關于在海洋傾倒區(qū)的多氯聯(lián)苯生態(tài)風險評價鮮見報道。甬江口海洋傾倒區(qū)是為解決甬江航道、寧波港港口、碼頭等疏浚泥出路問題，于1993年由國務院批準設立的海洋傾倒區(qū)，近10a來共接納疏浚物約2 000萬方，其中2013年接納270余萬方。本文調查分析了甬江口傾倒區(qū)沉積物中PCBs的分布情況，并選擇4種生態(tài)風險評價方法對其進行初步評價，以期為我國近岸海洋傾倒區(qū)的PCBs控制提供相關的技術參考，并為當?shù)睾Ｑ蠼?jīng)濟的可持續(xù)開發(fā)利用提供基礎資料。

1 材料和方法

1.1 樣品采集與處理

于2014年1月在甬江口外傾倒區(qū)及附近海域，用抓斗式采泥器采集表層（0～5cm）沉積物樣品，裝入500mL磨口廣口瓶，樣品貯存與運輸參考《海洋監(jiān)測規(guī)范》（17378.3—2007）［13］進行。樣品在白搪瓷盤內攤平，自然風干，剔除礫石和顆粒較大的動植物殘骸，用瑪瑙研缽手工研磨后過80目金屬篩，充分混勻，裝入棕色玻璃瓶備用［14］。部分站位表層底質是粉砂，考慮到粉砂中多氯聯(lián)苯均為未檢出，故沒有將其站位列出，有效取樣站位如圖1所示。

圖1 采樣站位圖Fig.1 Location of sampling stations

1.2 樣品分析和色譜條件

樣品預處理參照郭軍輝等［15］及海洋監(jiān)測規(guī)范（GB17378.5—2007）［16］中方法處理。ASE300萃取條件：萃取劑為正己烷、丙酮混合溶液（V／V為1∶1），溫度100℃，壓力31.02MPa，5min加熱時間，5min靜態(tài)提取時間，淋洗體積為萃取池溶劑體積的60%，氮氣吹掃100s，靜態(tài)提取2次。提取液經(jīng)硅膠層析柱凈化。

色譜分析儀器采用Agilent 6890N氣相色譜儀，配有電子捕獲檢測器（63Ni—μECD）。色譜柱為HP－5石英毛細管柱（30m×0.32mm×0.25μm）。進樣口溫度220℃。色譜柱升溫程序為：起始溫度80℃，以20℃／min的梯度升溫至200℃；再以4℃／min的梯度升溫至250℃，保持2min；以30℃／min的梯度升溫至280℃，保持5min。檢測器溫度300℃，采用ESTD外標峰面積定量。進樣量為1μL。

1.3 標準物質

標準物質由美國AccuStandard公司提供，目標化合物為2，4，4'－三氯聯(lián)苯（PCB28）、2，2'，5，5'－四氯聯(lián)苯（PCB52）、2，2'，4，5，5'－五氯聯(lián)苯（PCB101）、2，3，3'，5，6－五氯聯(lián)苯（PCB112）、2，3'，4，4'，5－五氯聯(lián)苯（PCB118）、2，2'，3，4，4'，5'－六氯聯(lián)苯（PCB138）、2，2'，4，4'，5，5'－六氯聯(lián)苯（PCB153）、2，2'，4，4'，6，6'－六氯 聯(lián) 苯 （PCB155）、2，2'，3，4，4'，5，5'－七 氯 聯(lián) 苯（PCB180）和 2，2'，3，3'，4，5，5'，6－八 氯 聯(lián) 苯（PCB198）。

1.4 質量控制

采用樣品加標回收測定進行質量控制，即在樣品凈化處理前加入PCBs作為內標，以校正樣品凈化處理過程中的損失和樣品分析時進樣量變化所帶來的誤差。在與樣品分析流程相同條件下進行空白和平行雙樣等分析過程的質量控制。樣品PCBs平行雙樣測定的相對偏差范圍為3.1%～8.9%；加標回收率為81.3%～106.5%。

1.5 生態(tài)風險評價方法

在沉積物污染研究中一個最重要的環(huán)節(jié)就是對環(huán)境質量進行生態(tài)風險評估，但沉積物污染標準的確定和風險評估很困難，主要因為污染物種類多，生物效應有差異［10］。對沉積物中PCBs污染潛在生態(tài)風險評價有多種方法，比如：瑞典科學家HAKANSON于1980年提出的潛在生態(tài)危害指數(shù)法［17］；加拿大沉積物環(huán)境質量標準ISQG（Interim Sediment Quality Guideline）法［18］；MCCAULEY et al［19］使用的平衡分配法；美國國家環(huán)?？偩諩PA法（生態(tài)風險值法）［20］；MACDONALD et al［21］的毒性當量因子法。由于平衡分配法是對非離子性有機化合物的沉積物質量標準進行研究，此方法比較繁瑣，涉及到分配系數(shù)、有機碳、孔隙水和水體，沒有大量的工作很難得出結論，所以并不為大家經(jīng)常采用。EPA法是1995年LONG et al［20］提出的海洋和河口底泥中污染物的風險評價值，它主要是根據(jù)北美海岸和河口沉積物的大量數(shù)據(jù)確定的，確定了風險評價低值ERL（Effects Range－Low）和風險評價中值 ERM（Effects Range－Median）。該方法類似于加拿大沉積物環(huán)境質量標準ISQG法，具有評價簡潔快速的優(yōu)點。而潛在生態(tài)危害指數(shù)法是評價底泥污染程度及其潛在生態(tài)危害的一種相對快速、簡便和標準的方法。

漢江流域是我國水資源配置的戰(zhàn)略水源地，承擔向北方缺水地區(qū)調水的任務，同時流域內漢江平原、漢中盆地和南陽盆地是流域重要的區(qū)域經(jīng)濟中心和我國重要的商品糧基地。

綜上所述，本文主要采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法、加拿大沉積物環(huán)境質量標準ISQG法、生態(tài)風險值法和毒性當量因子法等4種簡便快速的評價方法對甬江口海洋傾倒區(qū)沉積物中PCBs污染進行潛在生態(tài)風險評價。

2 結果與討論

2.1 多氯聯(lián)苯的污染水平及分布特征

甬江口海洋傾倒區(qū)表層沉積物中10種PCBs總含量范圍為1.310～6.538μg·kg－1，平均值為3.413μg·kg－1。PCBs總量在各站位間略有差異，表明傾倒區(qū)及鄰近海域已受不同程度的PCBs污染（表1）。各站位10種PCBs總量的分布特征（圖2）表現(xiàn)為西北向（A8站，6.538μg·kg－1）和東南向（A6站，5.737μg·kg－1）的含量均高于傾倒區(qū)（A1站，3.234μg·kg－1）。分析原因認為可能與西北區(qū) A8站位靠近鎮(zhèn)海煉化、寧波四明化工等化工區(qū)有關，其石油化工排放的PCBs是造成該站PCBs出現(xiàn)高值的重要原因；東南區(qū)A6站位PCBs較高可能是由于該站靠近寧波青峙化工、漢圣化工等化工企業(yè)，PCBs作為副產(chǎn)品排放，導致該站出現(xiàn)次高值。同時，分析傾倒區(qū)沉積物的粒徑成份可知各站位均以小粒徑的黏土質粉砂為主，個別站位伴有粉砂。可見，沉積物類型不是影響PCBs質量濃度分布的重要因素。

另外，檢測2013年傾倒于該區(qū)域疏浚泥的粒度及PCBs質量濃度發(fā)現(xiàn)，疏浚泥粒徑組份與傾倒區(qū)沉積物粒徑組份類似，主要為黏土質粉砂，占80%以上；且PCBs的質量濃度也在低水平（ND～7.0μg·kg－1）波動，平均含量與沉積物中檢測值相近。而該區(qū)域潮流場平順、穩(wěn)定，且以張潮流為主，傾倒活動時，潮流對該區(qū)域各站位PCBs影響有限?？梢?，傾倒活動亦不是影響該區(qū)域沉積物中PCBs質量濃度的主要因素。

綜上所述，周邊化工廠分布（污染源）是影響傾倒區(qū)及附近海域沉積物中PCBs含量的重要因子，而傾倒活動對沉積物中PCBs的含量影響有限。

表1 甬江口海洋傾倒區(qū)表層沉積物中PCBs質量濃度Tab.1 Concentration of PCBs in surface sediment of Yongjiang Estuary dumping site 干重，μg·kg－1

圖2 甬江口海洋傾倒區(qū)表層沉積物中各站位的PCBs分布情況Fig.2 Concentration distribution of PCBs in surface sediment of Yongjiang Estuary dumping site

10種PCBs目標化合物中，主要以低氯代（3氯至6氯）的PCB28、PCB118和PCB155為主，檢出率分別為75%、100%和100%；高氯代的PCB180和PCB198在傾倒區(qū)附近海域沉積物中部分站位也有檢出。其中PCB118和PCB155在表層沉積物中的含量相對較高，其含量在各采樣站位中占PCBs總量的26.1%～93.1%。近岸表層沉積物中低氯取代的PCBs相對含量較高的主要原因有：（1）我國排入環(huán)境中的多氯聯(lián)苯以3－6氯為主要組成，占總多氯聯(lián)苯產(chǎn)量的80%［22］；（2）所有PCBs經(jīng)污染源進入到環(huán)境中后，會在自然環(huán)境中發(fā)生如溶解、吸附解析及化學和微生物的降解，高氯取代的PCBs通過水柱的光化學降解和微生物代謝分解為低氯取代的PCBs［23］；（3）某些底棲生物對高氯代同系物有較好的富集與保存，造成高氯代PCBs在沉積物中檢出量較低。

2.2 我國主要河口沉積物中PCBs污染狀況對比

表2為我國主要河口沉積物中PCBs質量濃度與甬江口傾倒區(qū)及附近海域沉積物中PCBs質量濃度對比情況。由表可知，甬江口傾倒區(qū)沉積物中PCBs平均質量濃度低于長江口、閩江口及珠江口，高于鴨綠江口、遼河口及黃河口，從北到南我國主要河口沉積物中PCBs質量濃度呈逐漸增高的分布趨勢。

表2 我國主要河口沉積物中PCBs質量濃度Tab.2 Concentration of PCBs in sediment of main estuaries in China 干重，μg·kg－1

2.3 PCBs的生態(tài)風險評價

2.3.1 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

參考HAKANSON［17］的生態(tài)危害計算公式：

式中：Eir為單個污染物的潛在風險系數(shù)；Tir為單個污染物毒性響應系數(shù)，PCBs的毒性響應系數(shù)為40；Cif為某一污染物的污染指數(shù)；Cis為沉積物中污染物的實測濃度；Cin為全球工業(yè)化前沉積物中污染物含量，對于本文所要關注的PCBs取值為0.01mg／kg。

對于單個風險因子的指數(shù)所對應的風險等級為：Eir＜40為輕微生態(tài)危害；40≤Eir＜80為中等生態(tài)危害；80≤Eir＜160為強生態(tài)危害；160≤Eir＜320為很強生態(tài)危害；Eir≥320為極強生態(tài)危害［17］。

根據(jù)上述評價方法對甬江口傾倒區(qū)及附近海域沉積物中PCBs的潛在生態(tài)風險進行評價，其Eir值為5.24～26.15，平均值為13.65，屬于輕微生態(tài)危害。

2.3.2 環(huán)境質量標準ISQG法

1996年MacDonald等給出了效應極限值ISQG（Interim Sediment Quality Guideline）和可能效應水平值PEL（Probable Effect Level）。隨后加拿大環(huán)境委員會據(jù)此制訂了沉積物環(huán)境質量標準，用來為保持水生生態(tài)系統(tǒng)的長期穩(wěn)定健康設立參考值，海洋與河口沉積物PCBs質量標準（干重）ISQG值為21.5μg·kg－1，PEL值為189μg·kg－1。當污染物質量濃度低于ISQG值，對暴露生物體的威脅尚可接受，極少引起生物負效應；當污染物質量濃度介于ISQG值和PEL值之間，對暴露生物體有潛在威脅，可能會引起生物負效應；當污染物質量濃度高于PEL值，對暴露生物體有嚴重或緊急的威脅，會經(jīng)常引起生物負效應結果［18］。

根據(jù)這一標準對甬江口傾倒區(qū)沉積物中PCBs的污染風險進行評價，結果顯示所有站位PCBs的質量濃度均小于ISQG值，PCBs對暴露生物體的威脅尚可接受，極少引起生物負效應。

2.3.3 生態(tài)風險值法

根據(jù)LONG et al［20］制定的海洋河口沉積物化學品風險評價標準，它確定了風險評價低值ERL（22.7 μg·kg－1）和風險評價中值 ERM（180μg·kg－1）。即當污染物質量濃度低于ERL值時，表現(xiàn)為低生態(tài)風險；當污染物質量濃度高于ERM值時，表現(xiàn)為高生態(tài)風險；當污染物質量濃度處于兩者之間時，認為受到中度污染，表現(xiàn)為中度生態(tài)風險。根據(jù)這一標準對照甬江口傾倒區(qū)沉積物中的PCBs含量，結果為所有站位PCBs的質量濃度均小于ERL值。因此，甬江口傾倒區(qū)海域屬于低風險生態(tài)區(qū)。

2.3.4 毒性當量因子法

由于PCBs在沉積物中的毒性界限受實驗條件以及生物受體的不同，變化有時較大，難以確定。MACDONALD et al［21］通過對不同評價方法一致性評估，將多氯聯(lián)苯的毒性分為臨界效應含量（TEC，35 μg·kg－1）、中等效應含量（MEC，340μg·kg－1）以及極端效應含量（EEC，1 600μg·kg－1）。如果評價目標沒有超過TEC，基本認為無毒性；如果含量大于EEC，可以認為毒性風險高；介于TEC和MEC值之間的則認為評價目標的風險低于50%；介于MEC和EEC值之間的則認為評價目標的風險高于50%。毒性公式如下：

式中：QTEQ為某 PCBs毒性當量；FTEF，i為某 PCBs毒性當量因子；ρi為某PCBs質量濃度。通過查閱文獻［32－35］，本文選取世界衛(wèi)生組織（WHO）提供的幾種常見的指示性PCBs的FTEF，i值來計算沉積物中的PCBs毒性當量（表3）。

表3 各PCBs對應FTEF，i值Tab.3 Toxic equivalency factors（FTEF，i）of different PCBs

通過計算，甬江口傾倒區(qū)附近海域沉積物中PCBs的毒性當量范圍為0.004～0.077ng·kg－1，均值為0.038ng·kg－1，遠低于臨界效應含量（TEC），甬江口傾倒區(qū)沉積物中PCBs毒性當量處于低等水平，可基本認為無毒性。

3 結論

（1）甬江口海洋傾倒區(qū)表層沉積物中PCBs含量在1.310～6.538μg·kg－1之間，平均值為3.413μg·kg－1，其分布表現(xiàn)為西北和東南向含量高于傾倒區(qū)。10種指示性PCBs中，主要以低氯代的PCB28、PCB118和PCB155為主，檢出率分別為75%、100%和100%；PCB118和PCB155在表層沉積物中的含量相對較高，其含量在各采樣站位中占PCBs總量的26.1%～93.1%。

（2）與我國主要河口沉積物的PCBs含量相比，甬江口海洋傾倒區(qū)沉積物中PCBs污染水平低于長江口、閩江口及珠江口，高于鴨綠江口、遼河口及黃河口，從北到南我國主要河口沉積物的PCBs含量呈逐漸增高的分布趨勢。

（3）采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法、加拿大環(huán)境質量標準ISQG法、生態(tài)風險值法及毒性當量因子法對甬江口海洋傾倒區(qū)沉積物中PCBs進行了初步生態(tài)風險評價，評價結果基本一致：甬江口海洋傾倒區(qū)屬于較低生態(tài)風險，一般不會引起生物的負效應?？紤]到傾倒區(qū)的持續(xù)性使用，仍應加強對傾倒區(qū)域的環(huán)境監(jiān)管與監(jiān)測。

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